楊薈楠，馬東翔,，丁 祥，劉文洋,，樓晟榮，黃 成*

1. 上海理工大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，上海 200093

2. 上海市環(huán)境科學(xué)研究院，國(guó)家環(huán)境保護(hù)城市大氣復(fù)合污染成因與防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200233

氨氣(NH3)是大氣中豐度最高的堿性氣體，對(duì)大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)的生成具有重要貢獻(xiàn)[1-2]. NH3通過均相反應(yīng)可直接形成二次無機(jī)氣溶膠(SNA，包括NO3—、NH4+、SO42—)并促進(jìn)新粒子生成[3]，還可通過緩沖氣溶膠pH進(jìn)一步促進(jìn)PM2.5加快增長(zhǎng)[4-6]，從而影響區(qū)域空氣質(zhì)量和人體健康[7]. 從區(qū)域到全球范圍來看，農(nóng)業(yè)[8]和畜牧業(yè)是人為源NH3的主要來源，我國(guó)近77.6%的NH3排放集中于農(nóng)村地區(qū)[9-11]. 城市地區(qū)NH3排放強(qiáng)度雖然相對(duì)較低，但是大氣NH3濃度與非農(nóng)業(yè)源具有較強(qiáng)相關(guān)性，如機(jī)動(dòng)車、垃圾堆肥、綠地等方面的NH3排放[12-13]. 機(jī)動(dòng)車排放是城市地區(qū)已知NH3排放的重要來源[14]. 研究[14-16]表明，安裝在汽油車尾氣末端的三元催化轉(zhuǎn)化器(TWC)會(huì)額外造成NH3排放，用于柴油車NOx減排的選擇性催化還原裝置(SCR)也會(huì)產(chǎn)生NH3的泄漏. 然而，城市中機(jī)動(dòng)車NH3排放的大小與分布的影響因素多、差異性大，具有較大的不確定性，這些差異可能導(dǎo)致NH3排放清單不準(zhǔn)確且無法準(zhǔn)確捕捉其排放的時(shí)空特征，因此針對(duì)機(jī)動(dòng)車NH3排放的實(shí)際觀測(cè)對(duì)更準(zhǔn)確的NH3排放清單研究具有重要意義.

已有研究通常采用底盤測(cè)功機(jī)開展機(jī)動(dòng)車NH3排放測(cè)量，研究獲得了機(jī)動(dòng)車NH3排放水平，識(shí)別了排放標(biāo)準(zhǔn)[17-18]、行駛工況[19-21]及燃料種類[20]等因素對(duì)NH3排放的影響. Huang等[22]研究發(fā)現(xiàn)，汽油車比功率及燃燒效率均與車輛NH3排放量相關(guān)性較高，低速和極高速狀態(tài)下NH3排放量顯著高于其他工況.但是，受限于底盤測(cè)功機(jī)的測(cè)試成本和測(cè)試時(shí)間，已有研究的測(cè)試樣本量相對(duì)有限，且無法準(zhǔn)確反映車輛在實(shí)際道路上行駛時(shí)的排放特征. 近年來，移動(dòng)監(jiān)測(cè)作為一種可實(shí)現(xiàn)高空間分辨率大樣本測(cè)量的有效方法被廣泛應(yīng)用于實(shí)際道路機(jī)動(dòng)車排放特征研究[23].Sun等[24]采用移動(dòng)車搭載開放光程傅里葉紅外激光儀對(duì)國(guó)內(nèi)外典型城市實(shí)際道路NH3排放進(jìn)行了測(cè)量，獲得了機(jī)動(dòng)車去除本底后的ΔNH3/ΔCO2(NH3與CO2排放量之比，下同)為0.33×10—3～0.40×10—3，并發(fā)現(xiàn)中國(guó)石家莊等非一線城市的NH3排放水平較美國(guó)主要城市高約33%. 針對(duì)國(guó)內(nèi)機(jī)動(dòng)車保有量較高的大城市的相關(guān)研究較少，測(cè)量的時(shí)間和空間覆蓋度也相對(duì)有限，無法識(shí)別不同交通條件下機(jī)動(dòng)車的NH3排放差異.

鑒于此，該研究利用移動(dòng)走航測(cè)量方法，在上海市選取交通流密集的多個(gè)區(qū)域開展了為期8 d的走航測(cè)量，采用百分位背景識(shí)別方法對(duì)實(shí)際道路機(jī)動(dòng)車NH3排放進(jìn)行識(shí)別，并分析機(jī)動(dòng)車在不同類型交通區(qū)和交通條件下對(duì)NH3排放的影響；此外，該研究還分析了2021年第四屆中國(guó)國(guó)際進(jìn)口博覽會(huì)(CIIE)(2021年11月5—10日)期間的交通管控政策對(duì)機(jī)動(dòng)車NH3排放的控制效果，以期為未來NH3排放控制及PM2.5污染治理提供科學(xué)依據(jù).

1 研究方法

1.1 走航測(cè)量方法

該研究移動(dòng)走航觀測(cè)試驗(yàn)采用上海市環(huán)境科學(xué)研究院開發(fā)的二次污染移動(dòng)走航觀測(cè)試驗(yàn)平臺(tái)，移動(dòng)走航觀測(cè)平臺(tái)示意圖如圖1所示，平臺(tái)配備了涵蓋氣態(tài)和顆粒態(tài)組分的多套高分辨率觀測(cè)設(shè)備，其中包括用于PM2.5組分測(cè)量的氣溶膠質(zhì)譜儀(TOFACSM X型，Aerodyne，美國(guó))，用于VOCs組分測(cè)量的質(zhì)子轉(zhuǎn)移反應(yīng)質(zhì)譜儀(VOCUS-S型，TofwerkAG，瑞士)以及SO2、NOx、CO、CO2、BC、NH3等在線分析儀，儀器型號(hào)及參數(shù)如表1所示. 該研究中NH3測(cè)量采用Picarro G2103型NH3分析儀(Santa Clara，美國(guó))，其測(cè)量原理是通過腔衰蕩的方法提高光程進(jìn)而提高檢測(cè)能力，根據(jù)NH3的特征吸收峰來檢測(cè)NH3體積分?jǐn)?shù).

表1 儀器型號(hào)及參數(shù)Table 1 Instrument model and parameters

圖1 移動(dòng)走航觀測(cè)平臺(tái)示意Fig.1 Schematic diagram of the mobile observation platform

為盡可能減少NH3采樣過程損失，走航車設(shè)置了30 L大流量采樣總管以減少壁損，總管與NH3分析儀連接的采樣管長(zhǎng)度設(shè)置為30 cm，并采用保溫棉包裹，確保氣路溫度保持在45 ℃，以保證NH3不會(huì)在氣路管道中附著. NH3分析儀采用梯度體積分?jǐn)?shù)為10×10—9、范圍為0～100×10—9的標(biāo)準(zhǔn)氣進(jìn)行標(biāo)定，其校準(zhǔn)流程是先通入高純N2，穩(wěn)定20 min后分別通入梯度體積分?jǐn)?shù)為10×10—9的NH3標(biāo)準(zhǔn)氣體進(jìn)行校準(zhǔn). CO2分析儀則使用梯度體積分?jǐn)?shù)為200×10—6、范圍為0～1 000×10—6的標(biāo)準(zhǔn)氣進(jìn)行標(biāo)定. NOx分析儀先通過零氣發(fā)生器輸入潔凈空氣，穩(wěn)定20 min后分別通入400×10—9梯度體積分?jǐn)?shù)的NO2氣體進(jìn)行標(biāo)定，標(biāo)定體積分?jǐn)?shù)范圍為0～2 000×10—9.

移動(dòng)走航觀測(cè)平臺(tái)內(nèi)部設(shè)有總工控機(jī)，用以實(shí)時(shí)連接所有儀器數(shù)據(jù)并保證各儀器間數(shù)據(jù)的時(shí)間同步.為維持較長(zhǎng)的測(cè)量續(xù)航時(shí)間，移動(dòng)走航觀測(cè)平臺(tái)共搭載了兩組電池組用于設(shè)備供電，可保持約10 h的持續(xù)觀測(cè). 此外，走航平臺(tái)還配備了1套小型氣象站，可實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)氣象條件變化，主要參數(shù)包括溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)向、風(fēng)速等，監(jiān)測(cè)頻率為5 s. 平臺(tái)頂部配備了北斗衛(wèi)星導(dǎo)航系統(tǒng)，用于實(shí)時(shí)記錄移動(dòng)走航觀測(cè)過程中的經(jīng)緯度、車速等變化，與車輛駕駛室配備的監(jiān)控?cái)z像頭共同提供實(shí)時(shí)道路交通狀態(tài)信息，北斗平臺(tái)數(shù)據(jù)同樣接入工控機(jī)以保證數(shù)據(jù)時(shí)間同步.

1.2 走航路線與時(shí)段

該研究累計(jì)開展移動(dòng)走航觀測(cè)8 d，其中包括2021年第四屆中國(guó)國(guó)際進(jìn)口博覽會(huì)(2021年11月5—10日)期間. 走航總時(shí)長(zhǎng)為53.5 h，累計(jì)里程共891 km，平均走航車速為16.7 km/h. 走航具體信息如表2所示，2021年11月4—8日為2021年第四屆中國(guó)國(guó)際進(jìn)口博覽會(huì)管控期間(管控日期從11月4日開始，至11月9日結(jié)束)，1月28—29日(春運(yùn)期間)、10月27日、11月9—10日及11月20日為非管控期. 除2021年11月20日為非工作日外，其余均為工作日. 移動(dòng)走航觀測(cè)路線分布如圖2所示，走航區(qū)域覆蓋了上海市多數(shù)交通類型區(qū). 該研究根據(jù)不同交通類型將上海市部分區(qū)域劃分為3個(gè)典型的交通類型區(qū)，分別為區(qū)域A、區(qū)域B和中環(huán)區(qū)域. 其中，區(qū)域A為上海市外高橋地區(qū)，該區(qū)域?yàn)樯虾Ｊ兄饕劭谖锪骷柽\(yùn)中心，大中型汽車占比較高，約14%，導(dǎo)致道路狀態(tài)復(fù)雜、擁堵嚴(yán)重、車行速度慢，平均車速為13.3 km/h；區(qū)域B為以高速路為主的區(qū)域，小型汽車占比為99.3%，平均車速為22.6 km/h，該區(qū)域交通相對(duì)暢通、車流較少、車速較快；中環(huán)區(qū)域?yàn)樯虾Ｊ兄行某菂^(qū)，平均車速為17.2 km/h，該區(qū)域交通出行以小型汽車為主，占比為95.5%，交通流密集、車速較慢.

表2 移動(dòng)走航觀測(cè)時(shí)段及道路條件Table 2 Durations and road conditions of each mobile measurement in this study

圖2 上海市移動(dòng)走航觀測(cè)路線示意Fig.2 Route map of mobile measurements in Shanghai

1.3 超級(jí)站觀測(cè)

為與移動(dòng)走航觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行同步比較，該研究同時(shí)利用上海市環(huán)境科學(xué)研究院超級(jí)觀測(cè)站(31.1717°N、121.4254°E)在線觀測(cè)的NH3體積分?jǐn)?shù)開展分析. 該觀測(cè)站點(diǎn)地處上海市環(huán)境科學(xué)研究院，該觀測(cè)站以東500 m是交通干道滬閔高架路，以南150 m是漕寶路，周圍主要是居民住宅區(qū)和商用寫字樓. 超級(jí)觀測(cè)站采用的設(shè)備為1套MARGA在線氣體測(cè)量系統(tǒng)(2060MARGA型，MetrohmAppliker公司，瑞士)，該系統(tǒng)通過自動(dòng)取樣將被測(cè)污染物吸收到水相中，然后加以離子色譜分析，NH3體積分?jǐn)?shù)的檢測(cè)限為0.2×10—9，測(cè)量數(shù)據(jù)頻率為1 h. 超級(jí)觀測(cè)站采樣高度為15 m，受地面道路影響較小，該研究認(rèn)為該觀測(cè)站所測(cè)數(shù)據(jù)為環(huán)境空氣背景值.

1.4 數(shù)據(jù)處理方法

走航過程中平臺(tái)所測(cè)的NH3體積分?jǐn)?shù)同時(shí)受前方道路機(jī)動(dòng)車煙羽以及環(huán)境空氣背景值的影響，為排除污染物背景值(Cbg)對(duì)觀測(cè)結(jié)果的干擾，該研究參考文獻(xiàn)[25]采用百分位方法對(duì)背景值進(jìn)行扣除，具體方法為在移動(dòng)走航觀測(cè)獲得的NH3體積分?jǐn)?shù)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，選取特定時(shí)間窗口內(nèi)所有數(shù)據(jù)的第一個(gè)百分位數(shù)據(jù)作為該時(shí)間窗口內(nèi)的污染物背景值. 時(shí)間窗口的選取是依據(jù)所測(cè)的NH3體積分?jǐn)?shù)的變化趨勢(shì)確定的，在一段時(shí)間內(nèi)NH3的體積分?jǐn)?shù)時(shí)序出現(xiàn)一個(gè)相對(duì)完整的峰型，峰型的兩端是相對(duì)平緩的低值且兩端低值相差不超過50%，則認(rèn)定該時(shí)段為時(shí)間窗口. 過長(zhǎng)的時(shí)間尺度會(huì)導(dǎo)致背景值在空間分布上的不敏感，而過短的時(shí)間窗口則可能導(dǎo)致背景值被排放值掩蓋.該研究的時(shí)間窗口長(zhǎng)度選取為30～120 min.

污染物背景值(Cbg)除了較為穩(wěn)定的環(huán)境空氣背景值(Cair)外，也包括道路上的機(jī)動(dòng)車?yán)鄯e排放背景值(Cac). 本研究的觀測(cè)數(shù)據(jù)值(CTotal)是道路機(jī)動(dòng)車瞬時(shí)排放值(CΔ)與Cbg之和，Cbg包括Cair和Cac，由式(1)可知，CTotal減去Cbg得到CΔ.Cac主要受車流中所有機(jī)動(dòng)車在道路上的排放遺留影響，Cair是無關(guān)于機(jī)動(dòng)車的環(huán)境空氣背景值，CΔ則是所測(cè)的機(jī)動(dòng)車瞬時(shí)排放數(shù)據(jù). 該研究通過對(duì)比Cbg分析城市的NH3體積分?jǐn)?shù)值日變化規(guī)律，分析ΔNH3/ΔCO分布規(guī)律得到道路機(jī)動(dòng)車的排放特征.

移動(dòng)走航觀測(cè)會(huì)受到非機(jī)動(dòng)車源的影響，為了排除非機(jī)動(dòng)車源的影響，該研究參考文獻(xiàn)[26-27]，以NO/NOx(二者體積分?jǐn)?shù)之比，下同)大于0.85為條件進(jìn)一步對(duì)CΔ篩選，篩選出道路上受機(jī)動(dòng)車源影響的觀測(cè)數(shù)據(jù)，進(jìn)而獲得機(jī)動(dòng)車NH3等污染物的實(shí)時(shí)排放數(shù)據(jù).

2 結(jié)果與討論

2.1 移動(dòng)走航觀測(cè)的NH3時(shí)空分布

移動(dòng)走航觀測(cè)期間獲得的NH3體積分?jǐn)?shù)分布及各區(qū)域NH3體積分?jǐn)?shù)對(duì)比如圖3所示. 由圖3可見，上海市及其周邊區(qū)域的NH3體積分?jǐn)?shù)范圍為4×10—9～36×10—9，其中，中環(huán)以內(nèi)(中心城區(qū))NH3體積分?jǐn)?shù)范圍為8×10—9～40×10—9，區(qū)域A的NH3體積分?jǐn)?shù)范圍為6×10—9～38×10—9，區(qū)域B的NH3體積分?jǐn)?shù)較低，在20×10—9以下. 可以看出，相較于離市區(qū)較遠(yuǎn)的郊區(qū)，上海市區(qū)的NH3體積分?jǐn)?shù)較高，是郊區(qū)的1.12倍. 移動(dòng)走航觀測(cè)時(shí)間內(nèi)超級(jí)站所測(cè)的NH3體積分?jǐn)?shù)范圍為2×10—9～17×10—9，平均值為6.65×10—9，遠(yuǎn)低于移動(dòng)走航觀測(cè)到的NH3體積分?jǐn)?shù)平均值(16.1×10—9)，超級(jí)站所測(cè)數(shù)值僅為移動(dòng)走航觀測(cè)數(shù)值的40.4%. 超級(jí)站觀測(cè)高度為15 m左右，所測(cè)的NH3體積分?jǐn)?shù)未受地面附近的機(jī)動(dòng)車源影響，因此機(jī)動(dòng)車的排放是造成實(shí)際道路測(cè)量NH3體積分?jǐn)?shù)較高的重要原因.

圖3 上海市NH3體積分?jǐn)?shù)空間分布以及各區(qū)域與超級(jí)站點(diǎn)NH3體積分?jǐn)?shù)的對(duì)比Fig.3 Distribution of NH3 volumetric fraction values in Shanghai and comparison of NH3 volumetric fraction values by region and super site

移動(dòng)走航觀測(cè)的NH3體積分?jǐn)?shù)小時(shí)分布如圖4(a)所示，超級(jí)站所測(cè)的當(dāng)日NH3體積分?jǐn)?shù)平均值小于移動(dòng)走航觀測(cè)結(jié)果. 當(dāng)日對(duì)應(yīng)的風(fēng)速風(fēng)向玫瑰圖如圖4(b)所示，走航觀測(cè)日均為低風(fēng)速條件，最大風(fēng)速為5 m/s. 由圖4(a)可見，NH3體積分?jǐn)?shù)在10:00—16:00基本處于平緩或緩慢上升的趨勢(shì)，但在16:00之后，由于晚高峰的開始，NH3體積分?jǐn)?shù)開始進(jìn)入一個(gè)高值區(qū)，峰值為20×10—9～45×10—9. 因此，在人口相對(duì)密集的城區(qū)NH3體積分?jǐn)?shù)的時(shí)間變化對(duì)應(yīng)車流量的變化，這表明道路機(jī)動(dòng)車對(duì)移動(dòng)走航觀測(cè)NH3體積分?jǐn)?shù)的影響較大. 但部分路線時(shí)間分布規(guī)律不同，其中路線5覆蓋區(qū)域?yàn)檐嚵鬏^低、車速較快的高速公路區(qū)域，該區(qū)域處于人口相對(duì)稀疏的遠(yuǎn)郊，高峰期車流規(guī)律并不明顯，因此路線5與其他路線的NH3體積分?jǐn)?shù)日變化規(guī)律不同，其NH3體積分?jǐn)?shù)的變化波動(dòng)不明顯. 路線1和2的移動(dòng)走航觀測(cè)時(shí)段為春運(yùn)期間，春運(yùn)期間客流增多、車流密集，NH3體積分?jǐn)?shù)從13:00起呈較強(qiáng)的上升趨勢(shì)；路線3走航時(shí)段的NH3體積分?jǐn)?shù)變化規(guī)律與正常工作日變化不同，NH3體積分?jǐn)?shù)在14:30左右達(dá)到峰值，這可能與當(dāng)日較高的氣溫有關(guān)；路線8移動(dòng)走航觀測(cè)時(shí)段為休息日，車流在日間保持高值，在傍晚開始下降，其NH3體積分?jǐn)?shù)也呈現(xiàn)與工作日不同的變化規(guī)律，即白天NH3體積分?jǐn)?shù)高于傍晚，并于16:30左右開始下降.

圖4 上海市移動(dòng)走航觀測(cè)的NH3體積分?jǐn)?shù)小時(shí)分布以及對(duì)應(yīng)的風(fēng)速風(fēng)向情況Fig.4 Hourly distribution of NH3 volume fraction and wind speed and direction during mobile walk-around observations in Shanghai

2.2 機(jī)動(dòng)車NH3的排放特征

經(jīng)NO/NOx＞0.85篩選出的機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2的分布情況如圖5所示. 由圖5(a)可見，ΔNH3/ΔCO2的范圍為0.05～10，在多數(shù)區(qū)域?yàn)?.1×10—3～1×10—3.ΔNH3/ΔCO2高值區(qū)主要分布在區(qū)域A及中環(huán)區(qū)域內(nèi)，其ΔNH3/ΔCO2高值大于1×10—3. ΔNH3/ΔCO2代表機(jī)動(dòng)車NH3的排放水平ΔNH3/ΔCO2高值點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的區(qū)域均是交通狀況較為擁堵路段，機(jī)動(dòng)車行駛于區(qū)域A以及中環(huán)區(qū)域內(nèi)部分路段時(shí)，由于交通信號(hào)燈、車流量較高等因素經(jīng)常處于停車怠速以及車輛起步或剎車等低速行駛狀態(tài).

圖5 上海市機(jī)動(dòng)車移動(dòng)走航觀測(cè)的ΔNH3/ΔCO2空間分布及其頻率分布情況Fig.5 Spatial distribution of ΔNH3/ΔCO2 emission ratio and frequency distribution of ΔNH3/ΔCO2 data values for motor vehicles in Shanghai

由圖5(b)可見，上海市ΔNH3/ΔCO2總體呈正態(tài)分布，頻率最高值為0.12，對(duì)應(yīng)的ΔNH3/ΔCO2為0.18×10—3. ΔNH3/ΔCO2數(shù)據(jù)中值為0.18×10—3，平均值為0.44×10—3，其中，區(qū)域A、區(qū)域B、中環(huán)區(qū)域ΔNH3/ΔCO2平均值分別為0.62×10—3、0.06×10—3、0.31×10—3. 區(qū)域A為上海市主要港口物流集疏運(yùn)中心，重型貨車占比高，導(dǎo)致道路狀態(tài)復(fù)雜、擁堵嚴(yán)重、車行速度慢，因此該區(qū)域機(jī)動(dòng)車的NH3排放較為嚴(yán)重，ΔNH3/ΔCO2達(dá)到0.62×10—3，分別是區(qū)域B和中環(huán)區(qū)域的10倍和2倍；區(qū)域B為以高速路 為主的區(qū)域，該區(qū)域交通相對(duì)暢通、車流較少、車速較快；中環(huán)區(qū)域?yàn)樯虾Ｊ兄行某菂^(qū)，該區(qū)域交通出行以小汽車為主，交通流密集、車速較慢. 由此可知，交通狀況擁堵的區(qū)域所貢獻(xiàn)的ΔNH3/ΔCO2比交通狀況通暢的區(qū)域大.

與已有研究不同方法所測(cè)的ΔNH3/ΔCO2結(jié)果對(duì)比(見表3)發(fā)現(xiàn)，多種方法所測(cè)的ΔNH3/ΔCO2基本處于同一水平. 隧道測(cè)量的ΔNH3/ΔCO2范圍為0.35×10—3～0.42×10—3，但文獻(xiàn)[35]在2013年的隧道測(cè)量結(jié)果為3.4×10—3，與其他結(jié)果相差較大. 底盤測(cè)功機(jī)方法的ΔNH3/ΔCO2測(cè)量結(jié)果范圍為0.31×10—3～0.41×10—3. 對(duì)于道路測(cè)量研究，不同研究者獲得的結(jié)果也存在不同，文獻(xiàn)[28-30]的研究結(jié)果均在0.4×10—3左右，但文獻(xiàn)[32]的測(cè)量結(jié)果為0.12×10—3. 底盤測(cè)功機(jī)和相對(duì)封閉環(huán)境下的隧道測(cè)量是針對(duì)機(jī)動(dòng)車的直接排放測(cè)量，道路測(cè)量是更貼近實(shí)際排放的測(cè)量方式. 該研究在道路測(cè)量的基礎(chǔ)上對(duì)不同交通類型的道路進(jìn)行實(shí)際觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，基于不同區(qū)域的測(cè)量結(jié)果差別較大，交通擁堵的區(qū)域A的ΔNH3/ΔCO2為0.62×10—3，交通通暢的區(qū)域B為0.06×10—3，較區(qū)域A低1個(gè)數(shù)量級(jí)，而中環(huán)區(qū)域交通狀況處于二者中間，測(cè)量結(jié)果為0.31×10—3. 所有移動(dòng)走航觀測(cè)數(shù)據(jù)的ΔNH3/ΔCO2中值為0.18×10—3.

表3 該研究與已有研究中所測(cè)ΔNH3/ΔCO2的對(duì)比Table 3 Values of ΔNH3/ΔCO2 from previous studies

不同區(qū)域ΔNH3/ΔCO2與車速的關(guān)系如圖6所示.由圖6(a)可見：整體上ΔNH3/ΔCO2隨車速的提升呈先降后升且升幅小于降幅的特征. 機(jī)動(dòng)車行駛低速段(3～20 km/h)的ΔNH3/ΔCO2達(dá)最高值(平均值為0.75×10—3)；車速為20～60 km/h時(shí)，ΔNH3/ΔCO2降低并維持低值(平均值為0.27×10—3). 該結(jié)果與已有底盤測(cè)功機(jī)試驗(yàn)研究結(jié)果[22]一致，主要原因?yàn)榈退倩蜉^高速狀態(tài)下發(fā)動(dòng)機(jī)內(nèi)富含燃料的燃燒過程中NH3排放往往更高. 該研究基于道路的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)與已有研究中底盤測(cè)功機(jī)方法所得結(jié)論不同，筆者研究中車速達(dá)60 km/h時(shí)，機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2已經(jīng)開始出現(xiàn)上升(升到平均值為0.29×10—3). 由圖6(b)可見，車輛在怠速(＜3 km/h)擁堵時(shí)，不同區(qū)域的ΔNH3/ΔCO2測(cè)量結(jié)果與非怠速狀態(tài)規(guī)律相同. 與車輛處于低速行駛狀態(tài)時(shí)不同，處于怠速狀態(tài)下的機(jī)動(dòng)車NH3排放量相對(duì)較低，ΔNH3/ΔCO2平均值在0.06×10—3～0.12×10—3之間. 總體來看，實(shí)際道路交通條件對(duì)機(jī)動(dòng)車NH3排放量有重要影響，低速擁堵狀態(tài)下機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2是中速(20～60 km/h)行駛狀態(tài)下的2～3倍. 當(dāng)車速進(jìn)一步提高時(shí)，ΔNH3/ΔCO2再次上升，這揭示了低速狀態(tài)下機(jī)動(dòng)車NH3排放量更高，因此更應(yīng)關(guān)注市內(nèi)低速交通條件對(duì)機(jī)動(dòng)車NH3排放量的影響.

圖6 上海市不同區(qū)域ΔNH3/ΔCO2與車速的關(guān)系Fig.6 Relationship between ΔNH3/ΔCO2 and vehicle speed in different regions of Shanghai

2.3 第四屆中國(guó)國(guó)際進(jìn)口博覽會(huì)前后NH3排放對(duì)比

為進(jìn)一步考察交通條件改善對(duì)機(jī)動(dòng)車NH3排放量的削減作用，該研究選取2021年第四屆中國(guó)國(guó)際進(jìn)口博覽會(huì)舉辦期間(2021年11月5—10日)開展移動(dòng)走航測(cè)量，受會(huì)議交通管控政策影響(管控日期從11月4日開始，到11月8日結(jié)束)，期間平均車速較非會(huì)議管控期間提高約20%，車流量相應(yīng)減少19%，各區(qū)域交通條件均呈現(xiàn)大幅改善. 第四屆中國(guó)國(guó)際進(jìn)口博覽會(huì)管控期間(11月4日、8日)與非會(huì)議管控期間(1月28—29日、10月27日、11月9—10日及11月20日)各區(qū)域機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2的差異如圖7所示. 由圖7可見，會(huì)議管控期間3個(gè)區(qū)域的ΔNH3/ΔCO2均明顯低于非會(huì)議管控期間. 非會(huì)議管控期間各區(qū)域機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2分別為0.32×10—3、0.64×10—3和0.12×10—3，而中環(huán)區(qū)域與區(qū)域B會(huì)議管控期間機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2分別為0.07×10—3和0.06×10—3(區(qū)域A在會(huì)議管控期間未開展監(jiān)測(cè))，分別為非會(huì)議管控期間的22%和50%，這表明實(shí)施交通管控改善交通條件對(duì)降低機(jī)動(dòng)車NH3排放具有積極效果.

圖7 第四屆中國(guó)國(guó)際進(jìn)口博覽會(huì)管控期間與非會(huì)議管控期間各區(qū)域ΔNH3/ΔCO2的差異Fig.7 Comparison of ΔNH3/ΔCO2 emission ratio during the control period of CIIE and non-conference control period

3 結(jié)論

a) 通過移動(dòng)走航觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，上海市實(shí)際道路NH3體積分?jǐn)?shù)在4×10—9～40×10—9，機(jī)動(dòng)車車流密集的中心城區(qū)較郊區(qū)道路高約1.12倍，NH3體積分?jǐn)?shù)的時(shí)間變化特征與車流量特征一致，呈現(xiàn)典型的高峰現(xiàn)象，表明機(jī)動(dòng)車是城區(qū)NH3的重要來源.

b) 上海市機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2平均值為0.44×10—3，中位值為0.18×10—3. 從區(qū)域特征來看，車流密集且交通條件復(fù)雜的港區(qū)道路ΔNH3/ΔCO2平均值最高，為0.62×10—3，其次是較為擁堵的中心城區(qū)道路，ΔNH3/ΔCO2達(dá)到0.31×10—3，高速公路ΔNH3/ΔCO2最低，為0.06×10—3.

c) 在實(shí)際道路情況下，上海市交通條件對(duì)機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2具有重要影響，ΔNH3/ΔCO2隨著車速提升先下降后上升且上升幅度小于下降幅度，怠速及低速條件下ΔNH3/ΔCO2相當(dāng)于中速狀態(tài)(20～60 km/h)下的2～3倍，高速狀態(tài)(＞60 km/h)下ΔNH3/ΔCO2將進(jìn)一步升高.

d) 交通管控可使機(jī)動(dòng)車NH3排放量得到有效控制，第四屆中國(guó)國(guó)際進(jìn)口博覽會(huì)管控期間上海市各區(qū)域機(jī)動(dòng)車ΔNH3/ΔCO2比非會(huì)議管控期間下降了22%～50%，印證了交通管控改善交通條件對(duì)機(jī)動(dòng)車NH3排放量的控制效果.