李秉欣,丁元豐,蘆 紅,2

(1.南京大學(xué),固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室&現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院,南京 210093;2.江蘇省功能材料設(shè)計(jì)原理與應(yīng)用技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南京 210023)

0 引 言

21世紀(jì)以來(lái),隨著凝聚態(tài)物理理論的發(fā)展與材料生長(zhǎng)和表征技術(shù)的進(jìn)步,拓?fù)淞孔硬牧系巧狭藲v史的舞臺(tái)并得到了廣泛的研究。由于具有獨(dú)特的線性能帶結(jié)構(gòu),拓?fù)淞孔硬牧显陔姶艑W(xué)、光學(xué)、聲學(xué)和熱學(xué)方面都表現(xiàn)出了許多新奇的性質(zhì),不僅為基礎(chǔ)研究提供了良好的平臺(tái),也為新型量子器件的實(shí)現(xiàn)開(kāi)辟了嶄新的道路。

α-Sn(灰錫)是Sn的一種同素異形體,具有金剛石結(jié)構(gòu),晶格常數(shù)a=0.648 9 nm。由于強(qiáng)的自旋-軌道耦合作用,α-Sn具有內(nèi)稟的能帶翻轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)[1-2]。通過(guò)施加不同的外界條件,例如應(yīng)力、磁場(chǎng)和偏振光等,可以在α-Sn中實(shí)現(xiàn)拓?fù)浣^緣體、狄拉克半金屬和外爾半金屬等拓?fù)湎郲3-4]。α-Sn簡(jiǎn)單的晶體結(jié)構(gòu)及豐富的拓?fù)湎嗍蛊湓诨A(chǔ)理論研究和新型器件應(yīng)用等方面都有重要的研究?jī)r(jià)值。

α-Sn和β-Sn之間可以通過(guò)類(lèi)似馬氏體轉(zhuǎn)變的方式發(fā)生相變,通常的轉(zhuǎn)變溫度為13.2 ℃[5],所以α-Sn在低溫下更加穩(wěn)定。圖1展示了α-Sn的研究歷史。20世紀(jì)50年代到60年代,α-Sn單晶的制備技術(shù)逐漸發(fā)展成熟,以Busch和Ewald等對(duì)其電學(xué)性質(zhì)的研究為基礎(chǔ)[6],結(jié)合Groves等[7]提出的能帶結(jié)構(gòu)模型,α-Sn被認(rèn)為是一種零帶隙的半導(dǎo)體。1981年,Farrow等[8]利用外延技術(shù)制備了α-Sn薄膜,并發(fā)現(xiàn)其相變溫度有了明顯提高。隨著外延技術(shù)的不斷進(jìn)步,α-Sn的外延薄膜已經(jīng)能夠在常溫常壓下穩(wěn)定存在。與硅和鍺不同的是,α-Sn具有直接帶隙,所以早期研究看重的是其在紅外光電探測(cè)領(lǐng)域的潛在價(jià)值。由于基礎(chǔ)理論、薄膜質(zhì)量和表征手段的限制,當(dāng)時(shí)人們并沒(méi)有注意到α-Sn中拓?fù)湎嚓P(guān)的性質(zhì)。

圖1 灰錫的研究歷史[7-11,16]Fig.1 The history of α-Sn research[7-11,16]

關(guān)于α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的研究始于2007年,Fu等[9]在研究Z2拓?fù)洳蛔兞繒r(shí),給出了幾個(gè)可能成為拓?fù)浣^緣體的候選材料,其中就有α-Sn。在理論提出后不久,Barfuss等[10]和Ohtsubo等[11]通過(guò)角分辨光電子能譜(angle resolved photoemission spectroscopy, ARPES)驗(yàn)證了α-Sn的拓?fù)浔砻鎽B(tài)及其自旋極化特性。隨后,又有一系列關(guān)于α-Sn拓?fù)浔砻鎽B(tài)更加深入的研究報(bào)道[12-16]。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)α-Sn的拓?fù)浔砻鎽B(tài)具有很高的費(fèi)米速度[11](可達(dá)7.3×105m·s-1),有利于實(shí)驗(yàn)觀測(cè)和器件應(yīng)用。2017年,Xu等[16]在InSb(111)上生長(zhǎng)的α-Sn薄膜中觀察到了狄拉克半金屬態(tài)。值得注意的是,在超薄薄膜中,α-Sn的能帶可能在狄拉克點(diǎn)處打開(kāi)帶隙[14],而Xu等[16]的研究也表明隨著厚度減薄狄拉克錐發(fā)生了從三維到二維的轉(zhuǎn)變。這些結(jié)果意味著厚度可能成為調(diào)控α-Sn中拓?fù)鋺B(tài)的自由度之一。之后,輸運(yùn)性質(zhì)的研究也為α-Sn的拓?fù)湎嗵峁┝艘欢ǖ淖C據(jù)[17-19]:2018年,Barbedienne等[18]測(cè)到了α-Sn中的SdH振蕩,并給出了拓?fù)浔砻鎽B(tài)證據(jù)。2021年,Anh等[17]在InSb(001)襯底上外延生長(zhǎng)了α-Sn薄膜,結(jié)合第一性原理計(jì)算和輸運(yùn)表征方法,驗(yàn)證了α-Sn的狄拉克半金屬相。另一方面,單層的(111)晶面的α-Sn——錫烯作為一種寬帶隙二維拓?fù)浣^緣體[20]而被廣泛研究,比如錫烯的外延生長(zhǎng)[20-22]和錫烯中的超導(dǎo)行為[23-24]等。在器件方面,近些年出現(xiàn)了利用α-Sn拓?fù)浔砻鎽B(tài)自旋極化性質(zhì)的自旋電子器件的相關(guān)研究[25-29],顯示了很高的自旋-電流轉(zhuǎn)換效率。隨著α-Sn的拓?fù)湫再|(zhì)不斷被理論和實(shí)驗(yàn)證明,近兩年有關(guān)α-Sn的研究報(bào)道也越來(lái)越多。

對(duì)于拓?fù)洳牧陷斶\(yùn)性質(zhì)研究,不僅能夠驗(yàn)證材料的拓?fù)湫再|(zhì),同時(shí)也是拓?fù)洳牧献呦驅(qū)嶋H應(yīng)用的基礎(chǔ)。在過(guò)去的十幾年中,通過(guò)理論計(jì)算[4,13,30]和ARPES[10-11]的方式,研究人員對(duì)α-Sn的能帶結(jié)構(gòu)及拓?fù)湎嘤辛顺浞值难芯俊Ｈ欢?通過(guò)輸運(yùn)表征手段對(duì)α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的研究卻面臨著一些難題,一方面是如何得到高質(zhì)量且穩(wěn)定的α-Sn單晶薄膜,另一方面,目前α-Sn主要通過(guò)在InSb襯底上外延生長(zhǎng)得到,如何減少導(dǎo)電的InSb襯底在電學(xué)輸運(yùn)測(cè)試中帶來(lái)的分流效應(yīng)也是一個(gè)重要問(wèn)題。

本文綜述了本課題組對(duì)α-Sn的研究工作,主要包括α-Sn薄膜的外延生長(zhǎng)研究及通過(guò)輸運(yùn)表征手段對(duì)α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的研究。

1 α-Sn薄膜的外延生長(zhǎng)

目前,生長(zhǎng)α-Sn薄膜的方法主要是分子束外延[8,31](molecular beam epitaxy, MBE),通過(guò)該方法能夠獲得高質(zhì)量的α-Sn單晶薄膜,并且能夠在室溫下穩(wěn)定存在。

本課題組通過(guò)MBE生長(zhǎng)的方式實(shí)現(xiàn)了不同襯底上高質(zhì)量α-Sn單晶薄膜的生長(zhǎng),所使用的MBE系統(tǒng)是美國(guó)Veeco公司的GENxplor MBE系統(tǒng)和德國(guó)MBE-Komponenten公司的Octoplus 300 MBE系統(tǒng)。

1.1 α-Sn在InSb襯底上的外延生長(zhǎng)

目前,InSb襯底是在α-Sn研究中用到最多的襯底。InSb襯底在α-Sn外延生長(zhǎng)中被廣泛應(yīng)用的原因有兩個(gè):1)InSb的晶格常數(shù)a=0.648 0 nm,和α-Sn(a=0.648 9 nm)的晶格失配僅為0.14%,且InSb為閃鋅礦結(jié)構(gòu),與α-Sn晶體結(jié)構(gòu)相似;2)InSb襯底是成熟的商業(yè)化襯底,具有良好的晶體和表面質(zhì)量,利于單晶薄膜的生長(zhǎng)。

2019年,本課題組研究了InSb襯底上外延生長(zhǎng)α-Sn薄膜的熱穩(wěn)定性與薄膜厚度的關(guān)系,先對(duì)InSb襯底進(jìn)行熱脫氧處理,再利用MBE生長(zhǎng)一層InSb緩沖層以提升界面質(zhì)量,之后通過(guò)變溫拉曼和變溫XRD研究了厚度從10 nm到400 nm的α-Sn薄膜的熱穩(wěn)定性[32]。從圖2(b)的結(jié)果可以看出α-Sn薄膜的相變溫度隨厚度增大而降低,在20 nm薄膜中相變溫度達(dá)到了170 ℃。

圖2 錫的相變[32]。(a)α-Sn和β-Sn的晶體結(jié)構(gòu);(b)Sn的相變溫度和薄膜厚度關(guān)系Fig.2 Phase transition of tin[32]. (a) Crystal structures of α-Sn and β-Sn; (b) phase transition temperature of tin as a function of thickness

2022年,本課題組在InSb襯底上外延生長(zhǎng)了晶圓級(jí)的α-Sn薄膜[33]。首先分別通過(guò)熱脫氧和原子氫處理的方式對(duì)InSb襯底進(jìn)行了表面處理直至RHEED中看到清晰的2×4重構(gòu)。為獲得統(tǒng)一的表面條件并進(jìn)一步提高表面質(zhì)量,在襯底上生長(zhǎng)了50 nm厚的InSb緩沖層。InSb緩沖層的生長(zhǎng)在富Sb的條件下進(jìn)行,避免In原子在表面形成液滴,或者擴(kuò)散進(jìn)入α-Sn從而引入不必要的摻雜。在α-Sn的生長(zhǎng)過(guò)程中,為了避免α-Sn的相變,采用低溫生長(zhǎng)的模式。襯底生長(zhǎng)溫度在0 ℃以下,α-Sn的生長(zhǎng)速率約為0.01 nm/s。圖3展示了α-Sn薄膜的結(jié)構(gòu)表征結(jié)果:圖3(a)的X射線衍射倒易空間圖(reciprocal space mapping, RSM)表明薄膜是完全處于應(yīng)變狀態(tài)的,受到面內(nèi)的壓應(yīng)力,根據(jù)理論預(yù)測(cè)該條件下α-Sn會(huì)形成狄拉克半金屬相。肉眼觀察下α-Sn樣品呈現(xiàn)出灰色的鏡面反光,如圖3(b)所示,由于β-Sn的形成會(huì)引起粗糙且β-Sn一般為白色,所以這種外觀表明α-Sn薄膜在大范圍內(nèi)具有較高的質(zhì)量。圖3(c)是不同厚度α-Sn樣品的拉曼光譜,α-Sn的位移峰為196 cm-1,而β-Sn的位移峰為126 cm-1,同樣說(shuō)明了薄膜是α相的。圖3(d)為高角環(huán)形暗場(chǎng)STEM圖和相應(yīng)的元素分布,Sn元素分布均勻,表明α-Sn薄膜沿生長(zhǎng)方向也具有很好的均勻性,與InSb之間有清晰的界面。圖3(e)的AFM結(jié)果則表明α-Sn樣品具有較平整的表面。晶圓級(jí)的高質(zhì)量α-Sn外延薄膜表明α-Sn的外延生長(zhǎng)具有走向工業(yè)應(yīng)用的潛力。

圖3 α-Sn在InSb襯底上的外延生長(zhǎng)[33]。(a)樣品結(jié)構(gòu)及倒易空間掃描;(b)1/4×2″ α-Sn樣品照片;(c)α-Sn樣品的拉曼譜;(d)截面高角環(huán)形暗場(chǎng)STEM圖和相應(yīng)的EDS圖;(e)α-Sn樣品的AFM照片F(xiàn)ig.3 Epitaxial growth of α-Sn on InSb substrate[33]. (a) Sample structure and RSM; (b) photograph of 1/4×2″ α-Sn sample; (c) Raman spectra of α-Sn sample; (d) cross-sectional high-angle annular dark-field STEM (HAADF-STEM) image and corresponding EDS of α-Sn sample; (e) AFM image of α-Sn samples. Reprinted with permission[33]. Copyright 2022, APS

1.2 α-Sn在CdTe襯底上的外延生長(zhǎng)

InSb襯底雖然被廣泛應(yīng)用于α-Sn的研究中,但是InSb帶隙小,因此電阻率小。在α-Sn輸運(yùn)性質(zhì)的研究中,InSb襯底會(huì)在測(cè)試過(guò)程中帶來(lái)很強(qiáng)的分流效應(yīng)從而影響結(jié)果的準(zhǔn)確性。因此在α-Sn輸運(yùn)研究中更傾向于使用絕緣的襯底。

CdTe的晶格常數(shù)a=0.648 2 nm,并且CdTe具有更寬的帶隙(Eg～1.5 eV),電阻率可以高達(dá)108Ω·cm量級(jí),在電學(xué)輸運(yùn)中的貢獻(xiàn)可以忽略不計(jì),因而通過(guò)電學(xué)輸運(yùn)測(cè)試可以直接體現(xiàn)α-Sn薄膜的性質(zhì)。然而,CdTe襯底并不是一種成熟的商業(yè)化襯底,晶體和表面質(zhì)量不高。如何處理CdTe襯底的表面從而保障α-Sn的晶體質(zhì)量成為了亟待解決的問(wèn)題。

針對(duì)上述問(wèn)題,本課題組設(shè)計(jì)了α-Sn/InSb/CdTe的三層結(jié)構(gòu)[34]。CdTe襯底用原子氫處理,直至RHEED中看見(jiàn)清晰的(2×1)表面重構(gòu),在CdTe襯底上外延生長(zhǎng)了不同厚度InSb緩沖層;此外,本課題組發(fā)現(xiàn)InSb緩沖層在200 ℃生長(zhǎng)之后,在300 ℃退火10 min,得到的InSb緩沖層在低溫下方塊電阻能夠達(dá)到104Ω/□量級(jí),因此在電學(xué)測(cè)試中的貢獻(xiàn)可以忽略。之后在低于室溫的溫度下生長(zhǎng)50 nmα-Sn薄膜。圖4(a)的XRD圖譜展示了不同厚度緩沖層上的α-Sn薄膜質(zhì)量,可見(jiàn)隨著緩沖層厚度變小,薄膜中出現(xiàn)了β-Sn,說(shuō)明InSb緩沖層能夠提升界面質(zhì)量從而提升α-Sn的質(zhì)量;圖4(b)中對(duì)比了退火和不退火的緩沖層電阻率,200 K下退火InSb緩沖層電阻率急劇升高,在低溫時(shí)電阻率比不退火InSb緩沖層高一個(gè)量級(jí)。圖5(a)的RHEED中分別能夠看到CdTe襯底、InSb緩沖層和α-Sn的表面重構(gòu),其中InSb緩沖層的厚度為20 nm,結(jié)合圖5(b)XRD的表征結(jié)果表明α-Sn薄膜有較高的晶體質(zhì)量且沒(méi)有β-Sn存在。圖5(c)的倒空間掃描則表明α-Sn處于完全應(yīng)變的狀態(tài),受到面內(nèi)壓應(yīng)力,與CdTe襯底具有相同的面內(nèi)晶格常數(shù)。

圖5 α-Sn/InSb/CdTe的外延生長(zhǎng)[34]。(a)CdTe襯底、InSb緩沖層和α-Sn的RHEED圖案;(b)α-Sn樣品的XRD圖譜;(c)α-Sn樣品的倒易空間掃描Fig.5 Epitaxial growth of α-Sn/InSb/CdTe[34]. (a) RHEED patterns of CdTe substrate, InSb buffer and α-Sn film; (b) XRD pattern of the α-Sn sample; (c) RSM of the α-Sn sample. Reprinted with permission[34]. Copyright 2022, AIP publishing

總之,α-Sn/InSb/CdTe結(jié)構(gòu)既保證了α-Sn的晶體質(zhì)量,又避免了InSb所帶來(lái)的分流效應(yīng),是用于α-Sn薄膜輸運(yùn)測(cè)試的理想平臺(tái)。

1.3 α-Sn在GaAs襯底上的應(yīng)力調(diào)控

α-Sn在CdTe襯底和InSb襯底上所受到的應(yīng)力都是一定的,而在理論研究中,應(yīng)力是調(diào)控α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的關(guān)鍵手段。

本課題組通過(guò)在不同組分的In1-xGaxSb三元合金緩沖層上外延生長(zhǎng)α-Sn的方法,實(shí)現(xiàn)了α-Sn的應(yīng)力調(diào)控。改變緩沖層組分x可以改變緩沖層的晶格常數(shù),從而使得應(yīng)力連續(xù)可調(diào)。襯底選用GaAs襯底,既避免了襯底在輸運(yùn)過(guò)程中的分流作用,同時(shí)GaAs和In1-xGaxSb之間較大的晶格失配(7.3%～12.8%)也保證了緩沖層是完全弛豫的,從而能夠?qū)崿F(xiàn)應(yīng)力調(diào)控。GaAs襯底在600 ℃進(jìn)行熱脫氧處理,In1-xGaxSb緩沖層的生長(zhǎng)方法與CdTe襯底上InSb緩沖層的生長(zhǎng)方法相同,采用低溫生長(zhǎng)、高溫退火的兩步法,保證緩沖層具有高阻值從而減少分流效應(yīng)。圖6倒易空間掃描說(shuō)明不同組分緩沖層和襯底之間完全弛豫,而α-Sn和緩沖層之間處于完全應(yīng)變的狀態(tài)。圖7展示了緩沖層和α-Sn的晶格常數(shù),以及α-Sn的應(yīng)變,可見(jiàn)應(yīng)變與組分x呈近似正比關(guān)系,當(dāng)x從0增大到0.15時(shí),α-Sn的面外應(yīng)變相應(yīng)地從0.3%增加到1%,相比之前在InSb襯底和CdTe襯底上的結(jié)果(應(yīng)變不超過(guò)0.2%),應(yīng)變已經(jīng)有了明顯的增大。總之,通過(guò)控制In1-xGaxSb的組分成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)α-Sn薄膜的應(yīng)力調(diào)控。

圖6 不同組分In1-xGaxSb緩沖層上生長(zhǎng)α-Sn的倒易空間掃描Fig.6 RSM of the α-Sn samples grown on In1-xGaxSb buffer layers with different contents

圖7 α-Sn薄膜的晶格常數(shù)和應(yīng)變隨著In1-xGaxSb緩沖層中Ga組分的變化Fig.7 Lattice constants and strains of the α-Sn films vary with the Ga content of In1-xGaxSb buffer

2 α-Sn的拓?fù)湫再|(zhì)的輸運(yùn)表征

輸運(yùn)表征是研究拓?fù)洳牧闲再|(zhì)的重要手段之一。如前文所述,由于外延生長(zhǎng)高質(zhì)量α-Sn薄膜的困難和InSb襯底帶來(lái)的分流效應(yīng),通過(guò)輸運(yùn)表征對(duì)α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的研究較少。本課題組通過(guò)輸運(yùn)表征的手段,分別研究了α-Sn中體態(tài)狄拉克點(diǎn)附近三維狄拉克費(fèi)米子和拓?fù)浔砻鎽B(tài)中二維狄拉克費(fèi)米子的性質(zhì)。

2.1 α-Sn中的狄拉克半金屬相

本課題組在α-Sn/InSb的輸運(yùn)表征中測(cè)到了α-Sn磁阻的SdH振蕩,并且得到了非平庸的貝里相位-0.64π[33]。在圖8(a)的變角度磁阻測(cè)試中,SdH振蕩的頻率不隨角度變化,以此確認(rèn)了樣品具有球型的費(fèi)米面,以上證據(jù)表明α-Sn是一種三維狄拉克半金屬,這也和理論預(yù)測(cè)結(jié)果相吻合。結(jié)合圖8(b)和(c)中的變溫曲線,可以利用式(1)擬合SdH振蕩的振幅和溫度的關(guān)系從而得到α-Sn的有效質(zhì)量為0.039 m0:

圖8 α-Sn的輸運(yùn)性質(zhì)[33]。(a)變角度磁阻曲線;(b)變溫磁阻曲線;(c)SdH振蕩振幅和溫度的關(guān)系;(d)9 T下的磁阻;(e)變溫霍爾電阻;(f)α-Sn的載流子濃度和遷移率隨溫度的變化。Fig.8 Transport property of α-Sn[33]. (a) Angle-dependent magnetoresistance curves; (b) temperature-dependent magnetoresistance curves; (c) SdH oscillation amplitudes as a function of temperature; (d) magnetoresistance at 9 T; (e) temperature-dependent Hall resistance curves; (f) temperature-dependent carrier concentration and mobility of α-Sn. Reprinted with permission[33]. Copyright 2022, APS

(1)

式中:RT為SdH振蕩的振幅;kB為玻爾茲曼常數(shù);B為磁感應(yīng)強(qiáng)度;m*為有效質(zhì)量;?為約化普朗克常數(shù);e為元電荷電荷量。此外還在α-Sn中測(cè)到了極大磁阻,在1.5 K溫度和14 T磁場(chǎng)時(shí)磁阻達(dá)到了4.5×105%。結(jié)合圖8(e)和(f)可以得出α-Sn的載流子濃度和遷移率,進(jìn)一步得到其弛豫時(shí)間τ=870 fs?？傊?α-Sn具有高遷移率(～104cm2·V-1·s-1)、較小的有效質(zhì)量(0.039 m0)和長(zhǎng)弛豫時(shí)間(870 fs)。這些性質(zhì)表明α-Sn有應(yīng)用于自旋電子器件的潛力。

2.2 α-Sn中的自旋極化表面態(tài)

本課題組在α-Sn/InSb/CdTe結(jié)構(gòu)的輸運(yùn)表征中發(fā)現(xiàn)了α-Sn中自旋極化表面態(tài)的證據(jù)[34]。圖9(a)～(d)是磁場(chǎng)在樣品面外的變角度磁阻,首先,在磁阻的測(cè)試中測(cè)到了非平庸的貝里相位0.98π,證明了參與輸運(yùn)的載流子具有拓?fù)浞瞧接沟奶攸c(diǎn);圖9(d)中展示了SdH振蕩頻率和角度的依賴關(guān)系,發(fā)現(xiàn)二者之間滿足1/cosθ的關(guān)系,這種關(guān)系表明載流子具有二維狄拉克費(fèi)米子的性質(zhì),證明了α-Sn中的拓?fù)浔砻鎽B(tài)參與輸運(yùn)。圖9(e)～(h)展示了磁場(chǎng)在樣品面內(nèi)時(shí)的各向異性磁阻和平面霍爾效應(yīng),隨著磁場(chǎng)增大各向異性磁阻和平面霍爾效應(yīng)都發(fā)生了π/2的相移,振幅從正值變?yōu)樨?fù)值。以上結(jié)果能夠說(shuō)明α-Sn具有自旋極化的拓?fù)浔砻鎽B(tài)。此外,α-Sn拓?fù)浔砻鎽B(tài)中狄拉克費(fèi)米子的費(fèi)米速度9.9×105m/s,弛豫時(shí)間為95 fs,表明α-Sn具有較高的自旋電流轉(zhuǎn)化效率,能夠用于制備高效的自旋電流轉(zhuǎn)化器件。

圖9 α-Sn/InSb/CdTe的變角度磁輸運(yùn)特性[34]。(a)、(e)為樣品測(cè)試示意圖;(b)變角度磁阻曲線;(c)不同角度SdH振蕩;(d)振蕩頻率和角度的關(guān)系;(f)各向異性磁阻;(g)平面霍爾效應(yīng);(h)各向異性磁阻和平面霍爾效應(yīng)振幅隨磁場(chǎng)變化。Fig.9 Angle-dependent magneto-transport properties of α-Sn/InSb/CdTe[34]. (a), (e) Schematic diagrams of sample measurements; (b) angle-dependent magnetoresistance curves; (c) SdH oscillations at different θ; (d) θ-dependent oscillation frequencies; (f) anisotropic magnetoresistance (AMR); (d) planar hall effect (PHE); (h) magnetic-field-dependent amplitudes of AMR and PHE. Reprinted with permission[34]. Copyright 2022, AIP publishing

3 α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的調(diào)控

通過(guò)人為的手段對(duì)α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)進(jìn)行調(diào)控,不僅能夠獲得更多新穎的物性,也能夠促進(jìn)α-Sn走向?qū)嶋H器件的應(yīng)用。目前,對(duì)于α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的調(diào)控主要以理論研究為主[3-4],調(diào)控的手段有很多,如圖10所示,通過(guò)改變厚度[16]和摻雜的手段改變?chǔ)?Sn的費(fèi)米能級(jí)位置,實(shí)現(xiàn)α-Sn中二維和三維狄拉克費(fèi)米子之間的轉(zhuǎn)換,此外,可以通過(guò)施加面內(nèi)壓應(yīng)力或拉應(yīng)力分別在α-Sn中實(shí)現(xiàn)拓?fù)浒虢饘傧嗪屯負(fù)浣^緣體相。

圖10 通過(guò)厚度和摻雜調(diào)控α-Sn的費(fèi)米能級(jí)Fig.10 Regulating the Fermi-level of α-Sn by thickness and doping

本課題組通過(guò)改變厚度和施加應(yīng)力的方式對(duì)α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)進(jìn)行調(diào)控。

3.1 厚度對(duì)α-Sn輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)控

本課題組在α-Sn/InSb/CdTe結(jié)構(gòu)中研究了薄膜厚度對(duì)α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的影響。分別設(shè)計(jì)了α-Sn薄膜厚度為50、100和200 nm的三組樣品。不同厚度的α-Sn薄膜都保持了拓?fù)浞瞧接沟男再|(zhì)。其中,50 nmα-Sn薄膜的拓?fù)湫再|(zhì)在2.2節(jié)中有充分討論,通過(guò)變角度的磁阻測(cè)試研究了100和200 nm樣品中SdH的振蕩頻率和角度的關(guān)系,通過(guò)圖11(c)、(d)可以看出,100 nm具有兩個(gè)SdH振蕩頻率而200 nm樣品中只有一個(gè)SdH振蕩頻率。圖11(e)、(f)為擬合振蕩頻率和角度的關(guān)系。通常對(duì)于二維費(fèi)米面,振蕩頻率和角度滿足1/cosθ的關(guān)系。對(duì)于橢球形費(fèi)米面,假設(shè)其三個(gè)半軸為ka、kb和kc,其中ka=kb=k‖,kc=k⊥,而振蕩頻率隨角度變化滿足式(2):

(2)

式中:F為振蕩頻率;θ為磁場(chǎng)和樣品平面法線的夾角;?為約化普朗克常數(shù);e為元電荷電荷量?？梢钥闯?00 nm樣品中F1和F2同時(shí)滿足二維費(fèi)米面和橢球型費(fèi)米面的關(guān)系,考慮到F2隨角度增大而消失,可以認(rèn)為F1和F2分別來(lái)自體態(tài)橢球型費(fèi)米面和二維費(fèi)米面;200 nm樣品的振蕩頻率則來(lái)自體態(tài)橢球型的費(fèi)米面?？梢猿醪降贸鼋Y(jié)論:隨著厚度增大,凈空穴濃度減小,費(fèi)米能級(jí)上升,開(kāi)始進(jìn)入體態(tài)狄拉克能帶的能量范圍,同時(shí)表面態(tài)的電子濃度增加,最終脫離表面態(tài)狄拉克錐區(qū)域,進(jìn)入體態(tài)狄拉克錐導(dǎo)帶。

3.2 應(yīng)力對(duì)α-Sn輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)控

本課題組在α-Sn/In1-xGaxSb/GaAs結(jié)構(gòu)中研究了應(yīng)力對(duì)α-Sn拓?fù)湫再|(zhì)的調(diào)控作用。如圖12所示,x=0.00～0.10的樣品SdH振蕩頻率都滿足1/cosθ的關(guān)系,表明SdH振蕩來(lái)源于二維表面態(tài)的貢獻(xiàn)。x=0.05的樣品具有約23%的表面態(tài)貢獻(xiàn),5.7×105m·s-1的費(fèi)米速度和288 fs的動(dòng)量弛豫時(shí)間,綜合來(lái)看,理論自旋-電流轉(zhuǎn)換效率可以與CdTe襯底上的結(jié)果相媲美,從而表明在適當(dāng)?shù)膽?yīng)力調(diào)控下,在基于Ⅲ-Ⅴ族的體系上同樣可以實(shí)現(xiàn)α-Sn用于自旋電子器件的優(yōu)異性質(zhì)。關(guān)于應(yīng)力對(duì)α-Sn能帶結(jié)構(gòu)和拓?fù)湫再|(zhì)的調(diào)控還需要更進(jìn)一步研究,包括更細(xì)致的樣品結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和更加完善的理論分析。

圖12 不同組分緩沖層α-Sn樣品的SdH振蕩頻率隨角度變化。(a)～(c)x=0.00、x=0.05和x=0.10的樣品的FFT結(jié)果;(d)振蕩頻率隨角度的變化,曲線為用1/cos θ關(guān)系擬合Fig.12 Angle dependent oscillation frequency of α-Sn samples with different buffer layer contents. (a)～(c) FFT results of samples of x=0.00, x=0.05 and x=0.10; (d) angle dependent oscillation frequency, curves are fitting results by 1/cos θ relation

4 結(jié)語(yǔ)與展望

α-Sn是一種具有豐富輸運(yùn)性質(zhì)的拓?fù)淞孔硬牧?。本文綜述了本課題組在α-Sn薄膜的生長(zhǎng)與輸運(yùn)方面的研究,結(jié)論包括:1)探索了α-Sn在InSb、CdTe和GaAs三種不同的襯底上的外延生長(zhǎng),得到了高質(zhì)量的α-Sn單晶薄膜;通過(guò)襯底的穩(wěn)定作用顯著的提高α-Sn的相變溫度,為室溫及以上的表征提供了條件;運(yùn)用不同的襯底及緩沖層結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了薄膜電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)的可靠表征,以及對(duì)α-Sn的應(yīng)力調(diào)控。2)通過(guò)輸運(yùn)表征系統(tǒng)地研究了α-Sn的拓?fù)湫再|(zhì),獲得了α-Sn狄拉克半金屬相以及自旋極化拓?fù)浔砻鎽B(tài)的證據(jù)、極大磁阻效應(yīng)(～105%)、較高的費(fèi)米速度(～105m/s)和較長(zhǎng)的動(dòng)量弛豫時(shí)間(～100 fs)。3)通過(guò)改變厚度和施加應(yīng)力等方法可以對(duì)α-Sn薄膜性質(zhì)加以調(diào)控,厚度能夠有效調(diào)節(jié)費(fèi)米能級(jí)位置,而不同應(yīng)力下的α-Sn仍保持拓?fù)浞瞧接沟男再|(zhì)。以上研究結(jié)果顯示了α-Sn薄膜具有應(yīng)用于器件的優(yōu)異性質(zhì),證明了其在磁敏器件、場(chǎng)效應(yīng)晶體管器件、自旋電子器件等新型器件中的應(yīng)用前景。

在未來(lái)的研究中,通過(guò)調(diào)節(jié)厚度、應(yīng)力及摻雜等手段,對(duì)α-Sn進(jìn)行更加細(xì)致的調(diào)控,有望獲得例如手性反常引起的負(fù)磁阻等更多新穎物性,此外α-Sn的光學(xué)和磁學(xué)等多場(chǎng)性質(zhì)也非常具有研究?jī)r(jià)值。更進(jìn)一步,可以對(duì)基于α-Sn的自旋電子器件的加工及性質(zhì)進(jìn)行深入的研究,使α-Sn能夠真正地走向?qū)嶋H應(yīng)用。