譚至宇 陳 凌 程衛(wèi)亞 陳亮平 馬天賜

（中國原子能科學研究院 北京 102413）

氡是天然輻射照射的主要來源，國際放射防護委員會（International Commission on Radiological Protection，ICRP）第50號出版物估計公眾肺癌中10%可歸因于氡及其子體的照射［1］。氡子體的劑量貢獻占了主要部分，且內(nèi)照射劑量轉換系數(shù)主要取決于氡子體氣溶膠粒子活度粒徑分布，基于氡子體的物理形態(tài)和防護地位，需要對氡子體氣溶膠進行分級采樣。氡子體氣溶膠粒子一般按兩種方式采集：一種是總濃度采樣，不區(qū)分粒子大?。涣硪环N為粒度分離采樣，按照粒度大小分成若干個粒徑段在各類粒徑分級采樣器中。德國Prostendorfe等［2-3］發(fā)現(xiàn)粒徑大于1 μm的氡子體氣溶膠活度占比僅在0%~10%，考慮后續(xù)儀器并聯(lián)分級設計，本文主要針對氡子體放射性氣溶膠粒度分離采樣，介紹幾類常見的慣性沖擊式粒度分級采樣器，并分析了其工作原理，設計了一種切割粒徑dp50=1 μm的多孔撞擊式采樣器。

1 慣性沖擊器的分類

放射性氣溶膠具有一切非放射性氣溶膠類似的性質與特征［4］，氡子體氣溶膠粒度分級采樣主要借鑒氣溶膠粒徑分級采樣方法的技術經(jīng)驗，結合其自身特殊性進行有針對性的調(diào)整和優(yōu)化。最常用的是根據(jù)流體力學的慣性碰撞原理設計的沖擊式采樣器（Impactor），沖擊式采樣器最早是由莫塞爾設計，并用于鈾礦山測量［5］。沖擊式采樣器裝置主要分為：撞擊式粒子采樣器、向心式粒子采樣器、旋風分離式采樣器。

1.1 撞擊式粒子采樣器

撞擊式粒子采樣器如圖1所示，沖擊噴嘴可選擇圓形或是矩形，其原理是利用慣性分離技術，通過調(diào)整進氣速率，使得較大粒徑的氡子體氣溶膠粒子經(jīng)過噴嘴因慣性撞擊在沖擊板上被采集，而小于該粒徑的粒子跟隨流線繼續(xù)運動。為防止撞擊板采集粒子的反彈和滑落，可將噴嘴由單孔設計為多孔撞擊式粒子采樣器，甚至可通過旋轉收集板使得粒子收集得更加均勻。

圖1 多孔撞擊式粒子采樣器示意圖Fig.1 Diagram of porous impact-type particle sampler

1.2 向心式粒子采樣器

向心式粒子采樣器如圖2所示，采樣分級器由一個一定孔徑的噴嘴和錐形采集板組成，同時采集板底部為有適當阻力的捕集濾膜作為粒子捕集介質，當一定速度的放射性氣溶膠粒子群經(jīng)過噴嘴，慣性足夠大，截止距離足夠長的粒子將沖擊到錐形采集板中，最后捕集在濾紙上。采集板底部的濾膜有一定氣流通過，使得沖擊進噴嘴的粒子能順利到達捕集濾膜上。

圖2 向心式粒子采樣器示意圖Fig.2 Diagram of centripetal-type particle sampler

1.3 旋風分離式采樣器

旋風分離采樣器如圖3所示，該采樣器由一個旋風體以及上方的小粒徑收集板與下方大粒徑收集板組成。其原理為放射性氣溶膠粒子從螺旋式的氣流口進入旋風體后，圍繞軸向的中心管柱形成螺旋式的螺旋運動，由于離心力的作用，粗大的粒子落入下方收集板中。而細小粒子隨氣流而被帶走，進而捕集在氣流出口上方的收集板中。

圖3 旋風分離采樣器示意圖Fig.3 Diagram of cyclone separation sampler

撞擊式采樣器無論噴嘴為單孔或多孔，粒子的滑脫和反彈問題不可避免，對粒子的分離特性有一定影響。為克服撞擊式收集板的滑脫和反彈現(xiàn)象，向心式采樣器克服了撞擊式的滑脫現(xiàn)象，使得各個分離機捕集的氣溶膠粒子比較多，適合長時間、大流量的粒度分布采樣，但向心式噴嘴為單孔，各級的捕集效率曲線、切割特性不如撞擊式好且分級不宜太多，部分粒子會黏附、沉積在管嘴的內(nèi)外壁而造成損失。旋風分離采樣器只能按照大小分離成兩部分進行粒度采樣，且捕集的細小粒子也會產(chǎn)生滑脫現(xiàn)象［5］。針對粒徑為微米及亞微米級氡子體氣溶膠粒子，捕集效率曲線、切割特性直接決定采樣器性能，結合各類慣性沖擊式采樣器優(yōu)缺點，選用多孔撞擊式采樣器并對其進行研究。而采樣器的設計尤為重要，采樣系統(tǒng)的好壞直接影響整個氣溶膠監(jiān)測系統(tǒng)的性能，提高氡子體氣溶膠粒子的捕集效率。

2 圓形多孔撞擊式采樣器參數(shù)設計

采樣器的噴嘴部分采用圓形的多噴嘴（孔）形式，根據(jù)放射性氣溶膠顆粒尺寸的大?。諝鈩恿W直徑）實現(xiàn)對空氣中1 μm以下的放射性氣溶膠粒子收集，其原理簡化模型如圖4所示。假定入口氣流在噴嘴處的流動是均勻的，沿流線運動的氡子體氣溶膠顆粒受離心力使顆粒向沖擊板運動。采樣器的參數(shù)設計，主要遵循兩個設計準則［6］：一是噴嘴和收集板的距離（S）、噴嘴高度（T）與噴嘴直徑（W）的比值S/W、T/W范圍；二是雷諾數(shù)Re范圍。首先根據(jù)沖擊器捕集結構原理得到主要參數(shù)之間關系，并通過設計準則（1≤S/W≤5，1≤T/W≤5，500≤Re≤3 000）及迭代優(yōu)化確定Re、質量流量Qm、切割粒徑dp50、噴嘴孔數(shù)N、噴嘴直徑W等具體參數(shù)值，后續(xù)根據(jù)已知參數(shù)建模，對該沖擊器模型進行多次模擬仿真，確定沖擊器收集板直徑R收集板與壁距離L、噴嘴距離D、噴嘴高度T、噴嘴到收集板的距離S等模擬參數(shù)并得到最后的結構設計方案。

圖4 多孔撞擊式粒子采樣器簡化物理模型圖Fig.4 Simplified physical model diagram of porous impact-type particle sampler

2.1 影響采樣器性能主要參數(shù)及關系

影響沖擊器性能的結構與物性參數(shù)主要有Re、Qm、dp50、N、W等。理論及實驗研究發(fā)現(xiàn)，沖擊器切割特性是受流體的速度流場所控制，速度場是沖擊器的物理性狀。并且得到流體通過噴嘴時Re的函數(shù)，以噴嘴直徑所表示的Re可由式（1）定義［7-8］：

式中：N為噴嘴個數(shù)，個；W為噴嘴直徑，cm；Qm為各噴嘴總的質量流量，g·s-1；μ為黏滯系數(shù)，g·(cm·s)-1。

根據(jù)質量守恒定理，沖擊器各處的質量流量都應相同，一般情況下氣體的Qm不易測出，則體積流量Qv與質量流量Qm的關系為：

式中：Qν為各噴嘴總的體積流量，cm3·s-1；ρg為空氣密度，g·cm-3。

式中：ρp為顆粒密度，g·cm-3；CC為滑移修正系數(shù)，無量綱；λ為空氣平均自由程，cm。

在T0=293.15K、P0=101 325 Pa時，空氣密度ρg=1.293kg·m-3，黏滯系數(shù)η0=1.81×10-5Pa·s，空氣平均自由程λ=0.065 3 μm，則在其他溫度T、壓強P處可表示為：

根據(jù)式（1）和式（3），消去噴嘴直徑W，可得到噴嘴孔數(shù)N與Re，Qm、dp50之間的關系：

根據(jù)式（1）和式（5），消去Qm和N，可得到噴嘴直徑W與Re、dp50之間的關系：

2.2 采樣器的參數(shù)設計

根據(jù)上述沖擊器參數(shù)之間關系，通常先明確切割粒徑dp50，再設置Qm、Re，得到噴嘴個數(shù)N與噴嘴直徑W，然后再反推Re，根據(jù)設計準則進行驗證，若未在設計準則的推薦范圍內(nèi)，需進行參數(shù)迭代優(yōu)化，即將Re再次代入式（8）、（9）重新進行迭代計算，直到設計參數(shù)在設計準則的推薦范圍內(nèi)。采樣器的性能才能保持相對穩(wěn)定［10-12］。

參數(shù)迭代優(yōu)化過程中發(fā)現(xiàn)，由于后續(xù)實際加工的限制，噴嘴個數(shù)W、Re都為正整數(shù)，則可通過先設置噴嘴數(shù)與Re為正整數(shù)并限定其范圍：噴嘴個數(shù)在1~100內(nèi)，Re在500~3 000內(nèi)，通過輸入Qm來迭代得到最終的結構參數(shù)，根據(jù)設計要求切割粒徑dp50為1 μm找到合適的結果，使用噴嘴個數(shù)N=6的相關結構參數(shù)，如表1所示。

表1 多孔撞擊式粒子采樣器結構與物性參數(shù)Table 1 Structure and physical parameters of porous impingent particle sampler

后續(xù)根據(jù)表1結構與物性參數(shù)對采樣器建模，并使用Fluent軟件模擬仿真，確定沖擊器收集板直徑R收集板與壁距離L、噴嘴距離D、噴嘴高度T、噴嘴到收集板的距離S等模擬參數(shù)。

3 CFD模擬與結構設計

Fluent軟件是國際上比較流行的商業(yè)計算流體動力學（Computational Fluid Dynamics，CFD）軟件包，專用于流體力學分析［13］。在軟件仿真前，利用ANSYS前端處理軟件進行建模和網(wǎng)格化。為研究不同粒徑顆粒在流體中的運動規(guī)律，探討沖擊器R、L、D、T、S對沖擊器切割特性（捕集效率和切割銳度）的影響，根據(jù)表1多孔撞擊式粒子采樣器結構與物性參數(shù)，利用Fluent軟件進行沖擊器內(nèi)部流場的CFD模擬。

3.1 多嘴沖擊式采樣器的CFD模擬

多孔撞擊式采樣器裝配關系如圖5所示。主要共包含4部分：入口部分由兩個不同半徑的圓柱體組成，噴嘴部分由6個流道組成，收集板部分由一個空心圓柱與三個長方體支撐板組成，出口部分僅由一個圓柱體組成。

圖5 多孔沖擊式采樣器模型示意圖Fig.5 Diagram of porous impact sampler model

完成建模后，利用Fluent軟件對模型進行流體力學仿真。仿真計算采用的是離散相流體力學模型，邊界條件設置見表2。圖6為1 μm粒子的運動軌跡，其中局部放大圖顯示了部分1 μm粒子撞擊到了收集板的軌跡。

表2 采樣器仿真邊界條件Table 2 Sampler simulates boundary conditions

圖6 仿真1 μm粒子的運動軌跡Fig.6 Simulation of 1 μm particle trajectories

3.2 模擬結果及分析

3.2.1R對捕集效率的影響

考慮R對捕集效率的影響，固定其他結構參數(shù)，取L=20 mm，D=1.6 mm，T=1.6 mm，S=0.8 mm，仿真了在不同收集板直徑R的情況下粒子運動軌跡，統(tǒng)計得到一組捕集效率曲線如圖7所示。從捕集效率曲線可以看出，通過改變收集板直徑R，其曲線的幾何偏差和dp50參數(shù)基本沒有變化，可認為R在15~55 mm時采集器性能保持穩(wěn)定且對捕集效率曲線無影響。

圖7 收集板直徑R的捕集效率曲線Fig.7 Capture efficiency curve of collector plate diameter R

3.2.2L對沖擊效率的影響

考慮L對沖擊效率的影響，固定其他結構參數(shù)，取R=25 mm，D=1.6 mm，T=1.6 mm，S=0.8 mm，仿真了在不同L的情況下粒子運動軌跡，統(tǒng)計得到一組捕集效率曲線如圖8所示。從搜捕曲線可以看出，通過改變收集板與內(nèi)壁的距離L，其曲線的幾何偏差與dp50無較大差異，可認為L在10~50 mm時采集器性能保持穩(wěn)定且對捕集效率曲線無影響。

圖8 收集板與內(nèi)壁的距離L的捕集效率曲線Fig.8 Capture efficiency curve of the distance L between the collector plate and the wall

3.2.3D對捕集效率的影響

考慮到D對捕集效率的影響，固定其他結構參數(shù)，取R=25 mm，L=20 mm，T=1.6 mm，S=0.8 mm，D與W不同倍數(shù)的情況下粒子運動軌跡，統(tǒng)計得到一組捕集效率曲線如圖9所示。從曲線可以看出，當D與W關系為1.5~3.5倍時，其捕集效率曲線與dp50無較大差異，當大于3.5倍時dp50隨著倍數(shù)增大而減少，且捕集效率曲線隨著倍數(shù)增大而變緩。根據(jù)多孔撞擊式采樣器是多股射流同時沖向收集板，當粒子進入噴嘴隨流線運動發(fā)生轉向時，不同粒徑的粒子偏離流線程度不同，若孔距太小，粗粒徑在脫離流線時互相擾動，若孔距太大，細顆粒在跟隨流線時互相擾動，所以認為D與W的關系D/W=1.5~3.5倍時，模擬采集器符合要求。

圖9 噴嘴距離D的捕集效率曲線Fig.9 Capture efficiency curve of nozzle distance D

3.2.4S與捕集效率的影響

考慮S對捕集效率的影響，固定其他結構參數(shù)，取R=25 mm，D=1.6 mm，L=20 mm，T=1.6 mm，仿真了S/W值不同的情況下粒子運動軌跡，統(tǒng)計得到一組捕集效率曲線如圖10所示。從曲線可以看出，采樣器的切割半徑隨著噴嘴到?jīng)_擊面的距離的增大而增大。當S增加時，雖然氣體黏性力作用在粒子上的時間變長，粒子撞擊到?jīng)_擊板上的概率減小，但是同時沖擊面上方氣流向兩側的流速會減小，對粒子運動軌跡的影響力會削弱，又使粒子撞擊到收集板上的概率又增大。所以認為當切割粒徑要求dp50=1 μm時，S與W的關系S/W=1時，模擬采集器符合要求。

圖10 噴嘴到收集板距離S的捕集效率曲線Fig.10 Capture efficiency curve of the distance S from nozzle to collector plate

3.2.5T與捕集效率的影響

考慮到T與捕集效率的影響，固定其他結構參數(shù)，取R=25 mm，D=1.6 mm，L=20 mm，S=0.8 mm，T不同的情況下粒子運動軌跡，統(tǒng)計得到一組捕集效率曲線如圖11所示。從曲線可以看出，無論是曲線的幾何偏差與dp50無較大差異，可認為T在設計準則1≤T/W≤5內(nèi)時采集器性能保持穩(wěn)定且對捕集效率曲線無影響。

圖11 噴嘴高度T的捕集效率曲線Fig.11 Capture efficiency curve of nozzle height T

圖12 多孔撞擊式采樣器設計圖Fig.12 Design diagram of the porous percussive sampler

3.2.6 沖擊器的結構設計

根據(jù)上述對沖擊器的CFD模擬結果，可得出沖擊器R、L、D、T、S的結構參數(shù)，如表3所示，加工成樣機進行模型實驗，沖擊器結構如圖11所示，當氡子體氣溶膠隨流線經(jīng)過噴嘴后，大于1 μm的粒子被收集在采集板上，小于1 μm的粒子隨氣流而被濾膜捕集。

表3 多孔撞擊式粒子采樣器結構參數(shù)Table 3 Structural parameters of porous impingent particle sampler

表4 不同源項與理論模擬值的捕集效率驗證指標對比結果Table 4 Comparison of capture efficiency verification indexes of different source items and theoretical simulation values

表5 不同采樣時間多孔撞擊式采樣器與ELPI＋質量分布對比結果Table 5 Comparison of mass distribution between porous impinged sampler and ELPI+ at different sampling times

4 實驗驗證

捕集效率曲線特性是衡量多孔撞擊式采樣器性能的重要指標，主要參照《HJ 93-2013環(huán)境空氣顆粒物PM10和PM2.5采樣技術要求及檢測方法》使用分流測試法，利用自制多分散的氣溶膠對采樣器進行標定。將穩(wěn)定的氡子體氣溶膠粒子通入多孔撞擊式采樣器中，再用氣溶膠粒度譜儀Grimm11-D分別測量采樣器上（源項）、下游的氡子體氣溶膠濃度Cin和Cout，建立圖13所示的多孔撞擊式采樣器性能測試系統(tǒng)。而多孔撞擊式采樣器的性能指標通過與商用ELPI＋儀器進行質量比對實驗，結果表明：多孔撞擊式采樣器滿足對氡子體氣溶膠的采集要求。

圖13 多孔撞擊式采樣器性能測試裝置示意圖Fig.13 Schematic diagram of performance test device for multi-hole percussive sampler

4.1 捕集效率曲線分析

撞擊式采樣器捕集曲線主要以單分散顆粒物標定方法為主，但實際驗證過程中對亞微米級別氡子體氣溶膠，產(chǎn)生的單分散性氣溶膠可能會不理想，且產(chǎn)生的單分散氣溶膠容易在驗證過程中附壁或結合，導致測量結果不準確［14］。參考國內(nèi)外文獻的做法，利用自制多分散的氣溶膠對采樣器進行標定。與單分散氣溶膠標定法相比，該方法可在較短時間內(nèi)獲得采樣器的切割性能，在三類不同氡子體氣溶膠濃度的源項條件下，多孔撞擊式采樣器上（源項）、下游的氡子體氣溶膠濃度Cin和Cout如圖14所示，再通過式（10）計算得氡子體氣溶膠捕集效率η。

圖14 不同源項多孔撞擊式采樣器下游Cin氡子體氣溶膠濃度Fig.14 Aerosol concentration of Cin radon daughter upstream of different source items sampler

圖15 多孔撞擊式采樣器CFD計算值與實驗值比較Fig.15 Comparison of CFD calculation and experimental values of porous impingement sampler

多分散氣溶膠發(fā)生器以潔凈的高純氮（99.999%）作為載氣，將油滴通過霧化噴嘴以一定的壓力和流量噴射出來，粒子進入混合室，形成多分散氣溶膠顆粒。通入氡室，在恒溫狀態(tài)下（＜±1 ℃）保持氣溶膠發(fā)生器開啟3 h以后，氡及氡子體濃度達到衰變平衡，得到穩(wěn)定的多分散氡子體氣溶膠源項。不改變泵的流量，即在壓強穩(wěn)定的條件下，調(diào)節(jié)油滴進入速率，得到不同氡子體氣溶膠濃度源項。根據(jù)圖13建立測試系統(tǒng)，多分散氡子體氣溶膠通入多孔撞擊式采樣器，并將濾膜置于在收集板上，為防止粒子在濾膜上反彈，使用L型阿皮松脂涂于膜上，待穩(wěn)定后用 Grimm11-D（測量粒徑0.253~35.150 μm）測量不同Cin與下游Cout處的氡子體氣溶膠濃度，結果如圖14所示。

衡量捕集效率曲線特性的指標為幾何標準差σg和切割器在捕集效率為50%時的粒子空氣動力學直 徑dp50。σg有 兩 種 表 述 方 法 ：σg1=dp50/dp16，σg2=dp84/dp50，其中：dp16和dp84為捕集效率16%與84%時對應的粒子空氣動力學直徑［15］。根據(jù)式（10）計算出不同濃度源項條件下的捕集效率曲線，結果如圖16所示。

通過擬合得出三類源項的dp50、σg1、σg2并對比CFD模擬值，見表1。改變上游Cin的氡子體氣溶膠濃度，不會影響多孔撞擊式采樣器的捕集效率曲線。多孔撞擊式采樣器的切割粒徑dp50=（1±0.07） μm理論模擬值偏差6.9%，σg1=1.33，σg2=1.35，與理論模擬值分別偏差5.8%與8%，從實驗驗證與理論模擬值對比來看，多孔撞擊式采樣器對不同源項皆達到預期效果，可實現(xiàn)1 μm粒徑分離。

4.2 與ELPI＋儀器對比

ELPI＋工作原理基于荷電、低壓撞擊、電荷測量三個部分。顆粒物被荷電器充上一定水平的電荷，其后在低壓串聯(lián)的撞擊器內(nèi)依照空氣動力學粒徑分級收集。串聯(lián)撞擊器間絕緣，并各自連接靈敏靜電計，測量其收集顆粒物產(chǎn)生的電流值［15-17］。每一級電流值與顆粒物粒子數(shù)成正比。ELPI＋分為15級，其切割粒徑依次為10 μm、6.8 μm、4.4 μm、2.5 μm、1.6 μm、1.0 μm、0.64 μm、0.26 μm、0.170 μm、0.108 μm、0.060 μm、0.030 μm、0.017 μm、0.006 μm。

質量分布是衡量沖擊器性能的重要指標，使用濾膜采集ELPI＋的10~15級，即切割粒徑為1 μm以上氡子體氣溶膠，與多孔撞擊式采樣器進行質量對比，分別采樣10 min、20 min、30 min后，利用精度為電子分析天平（精度為0.001 mg）進行稱重，考慮到這兩種儀器的流量不同，必須對質量歸一化。兩種采樣器歸一質量后結果如表2所示，結果發(fā)現(xiàn)，采樣時間為10 min、20 min和30 min時多孔撞擊式采樣器與ELPL＋的偏差皆大于10%，分別為9.3%、8.1%和8.8%，質量分布基本一致。說明多孔撞擊式采樣器能對1 μm氡子體氣溶膠進行有效切割。

5 結語

本文針對粒徑范圍亞微米級氡子體氣溶膠粒子，設計了一種放射性氣溶膠采樣器，結合各類慣性沖擊式采樣器優(yōu)缺點，選用多孔撞擊式采樣器并對其進研究。首先根據(jù)采樣器捕集結構原理得到參數(shù)之間關系，并通過設計準則及迭代優(yōu)化確定Re、Qm、dp50、N、W等參數(shù)值。其次根據(jù)上述參數(shù)對采樣器建模，運用Fluent軟件對采樣器模擬仿真，分析得R在15~55 mm內(nèi)、L在10~50 mm內(nèi)、T在設計準則1≤T/W≤5內(nèi)時，采集器性能保持穩(wěn)定且對捕集效率曲線無影響。D與W的關系D/W=1.5~3.5倍、S與W的關系S/W=1時，模擬采集器符合要求，最終在此基礎上研制出了一種切割粒徑為1 μm的多孔撞擊式采樣器。對多孔撞擊式采樣器進行性能測試，采用分流測試法得到其捕集效率曲線，并與模擬值和ELPI＋儀器進行對比。結果表明：該采樣器收集效果良好，dp50=（1±0.07） μm，σg1=1.33，σg2=1.35，實現(xiàn)了對1 μm粒徑粒子的有效切割，多孔撞擊式采樣器的實測結果與仿真結果基本吻合。本文重點設計了一種多孔撞擊式采樣器，通過模擬并與ELPI＋儀器對比試驗驗證，實現(xiàn)了對1 μm粒徑粒子的有效切割，為后續(xù)進一步優(yōu)化、設計多級采樣器并開展對氡子體氣溶膠在線粒徑分布測量研究提供便利與思路。

致謝衷心感謝陳凌教授和單健教授對本文整體流程及內(nèi)容所做的貢獻支持。

作者貢獻聲明譚至宇負責研究的提出及設計，數(shù)據(jù)的收集和整理，文章的起草和最終版本的修訂；陳凌負責文章的修訂，項目的監(jiān)督和管理；程衛(wèi)亞負責實驗過程的討論，項目的監(jiān)督和管理；陳亮平、馬天賜負責數(shù)的收集。