李濟(jì)深 張 斌 高鵬程 繆 凡 單建強(qiáng)

1（西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 西安 710049）

2（西安交通大學(xué) 動(dòng)力工程多相流國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 西安 710049）

核安全是核能發(fā)展和應(yīng)用的生命線(xiàn)。在壓水堆嚴(yán)重事故過(guò)程中，反應(yīng)堆包殼失效導(dǎo)致裂變產(chǎn)物釋放到壓力容器中，裂變產(chǎn)物中最重要的部分是以氣溶膠的形式遷移，可能通過(guò)主回路破口排放到安全殼。如果安全殼失效，裂變產(chǎn)物將被釋放到環(huán)境中，導(dǎo)致放射性污染。核電站采用安全殼噴淋系統(tǒng)（Containment Spray System，CSS）降低事故后氣相懸浮的放射性物質(zhì)。然而，從福島核事故中得到的教訓(xùn)是，能動(dòng)設(shè)備對(duì)核電站嚴(yán)重事故緩解是不可靠的。一旦發(fā)生全場(chǎng)斷電事故（Station Blackout，SBO），作為有效去除放射性裂變產(chǎn)物的安全殼噴淋將會(huì)失效。因此，先進(jìn)壓水堆采用了非能動(dòng)安全殼熱量導(dǎo)出系統(tǒng)（Passive Containment Heat Removal System，PCS）對(duì)安全殼冷卻。安全殼氣相懸浮的氣溶膠會(huì)通過(guò)自然沉積機(jī)理沉降到壁面或地坑水，降低大氣放射性，這成為嚴(yán)重事故安全殼氣溶膠分析的重要現(xiàn)象。

鑒于對(duì)源項(xiàng)后果評(píng)估的重要性，許多研究機(jī)構(gòu)對(duì)安全殼氣溶膠自然沉積行為進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，如DEMONA［1］、KAEVER［2］、THAI［3］。此外，目前國(guó)際上已經(jīng)開(kāi)發(fā)了許多氣溶膠分析程序并做了大量的代碼 驗(yàn) 證 工 作 。 Herranz 等［4］對(duì) 比 了 ASTEC［5］、MELCOR［6］、ECART［7］三 種 代 碼 模 擬 ABCOVE（Aerosol Behavior Code Validation and Evaluation）實(shí)驗(yàn)。三種程序采用了相同的氣溶膠沉積模型，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值存在一定誤差。Passalacqua等［8］使用JERICHO和 AEROSOLS-B2模擬 LACE（Light Water Reactor Aerosoal Containment Experiments）實(shí)驗(yàn)，模擬氣溶膠質(zhì)量下降趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)值差異較大。Kang等［9］基于ABCOVE實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式改進(jìn)COMPASS-FP模塊。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)氣溶膠自然沉積現(xiàn)象和模型進(jìn)行了一些研究工作。盧俊晶［10］研究了多組分吸濕性氣溶膠增長(zhǎng)理論和氣溶膠重力沉降行為，并分析了壓水堆核電廠(chǎng)相對(duì)濕度、氣溶膠粒徑和非吸濕性組分質(zhì)量對(duì)重力沉降去除系數(shù)的影響。孫雪霆［11］基于模擬AP系列非能動(dòng)安全殼冷卻的氣溶膠遷移機(jī)理試驗(yàn)平臺(tái)，研究水蒸氣凝結(jié)對(duì)氣溶膠擴(kuò)散泳的影響。張?zhí)扃?2］研究氣溶膠粒徑、安全殼壁面溫度梯度對(duì)氣溶膠熱泳沉積效應(yīng)的影響。

ISAA［13-14］代碼中實(shí)現(xiàn)的氣溶膠自然沉積模型與國(guó)際上已開(kāi)發(fā)分析程序中實(shí)現(xiàn)的氣溶膠模型相似，原有模型在定性上能夠正確模擬氣溶膠沉積行為，但在定量上存在誤差。原有模型假設(shè)氣溶膠為球形顆粒，相比于非球形的真實(shí)情況，氣溶膠將獲得更大的沉降速率。計(jì)算安全殼復(fù)雜熱工水力的情況下，模型對(duì)壓力溫度的響應(yīng)較差。一些與溫度和粒徑相關(guān)的變量，但在模型中取經(jīng)驗(yàn)常數(shù)，導(dǎo)致克努森數(shù)和布朗擴(kuò)散速率求解誤差。此外，原有熱泳沉積模型不適用于高電導(dǎo)率和高克努森數(shù)工況。由于這些原因，原有模型在安全殼早期氣溶膠注入安全殼過(guò)程中計(jì)算的自然沉積速率過(guò)大導(dǎo)致低估氣溶膠質(zhì)量峰值，而在安全殼長(zhǎng)期冷卻期大大高估了氣溶膠殘余質(zhì)量。

為滿(mǎn)足先進(jìn)壓水堆嚴(yán)重事故安全殼源項(xiàng)后果評(píng)估的需求，本文針對(duì)ISAA程序氣溶膠模型精度不足的問(wèn)題，改進(jìn)了安全殼氣溶膠自然沉積模型。在自然沉積模型中引入氣溶膠動(dòng)態(tài)形狀因子，以修正非球形顆粒的自然沉積速率。修正滑移因子，引入動(dòng)量、能量調(diào)節(jié)系數(shù)，采用包含壓力梯度、水蒸氣分壓、散射核的擴(kuò)散泳模型，使自然沉積模型能夠準(zhǔn)確響應(yīng)壓力溫度變化帶來(lái)的影響。采用模型公式計(jì)算平均自由程和擴(kuò)散邊界層厚度，使自然沉積模型能夠更加精確求解克努森數(shù)和布朗擴(kuò)散速率。采用一個(gè)由蒙特卡洛型數(shù)值模型創(chuàng)建的新模型以擴(kuò)展熱泳沉積模型在高電導(dǎo)率和高克努森數(shù)時(shí)的適用范圍。為驗(yàn)證改進(jìn)后的ISAA程序，選取了AHMED、ABCOVE和LACE實(shí)驗(yàn)評(píng)估改進(jìn)代碼。這項(xiàng)工作有助于了解安全殼熱工水力環(huán)境對(duì)氣溶膠自然沉積行為的影響，獲得模擬精度更高的代碼分析手段，發(fā)現(xiàn)現(xiàn)階段ISAA程序在氣溶膠行為模擬上的不足，并探索代碼未來(lái)的改進(jìn)方向。

1 高精度氣溶膠模型開(kāi)發(fā)

高精度氣溶膠模型在ISAA裂變產(chǎn)物行為模塊中實(shí)現(xiàn)。ISAA是一體化系統(tǒng)級(jí)計(jì)算機(jī)代碼，用于模擬核反應(yīng)堆的嚴(yán)重事故過(guò)程。ISAA采用模塊化方法，使用多個(gè)不同的模塊來(lái)模擬嚴(yán)重事故期間的不同物理現(xiàn)象。主要模塊的調(diào)用關(guān)系和功能如圖1所示。ISAA的模塊可以分為三類(lèi)：第一類(lèi)與基本的物理現(xiàn)象有關(guān)，如流體動(dòng)力學(xué)、熱構(gòu)件之間的傳熱傳質(zhì)、流體材料物性和氣體燃燒等；第二類(lèi)與反應(yīng)堆中包含的物理現(xiàn)象有關(guān)，如堆芯燃料及堆芯結(jié)構(gòu)的熔化、堆芯熔融物遷移、下封頭失效、堆腔中熔融物與混凝土相互作用、衰變熱產(chǎn)生、放射性核素釋放以及遷移、安全殼噴淋和特殊安全設(shè)施等；第三類(lèi)為前兩者提供輔助求解支持，如表格函數(shù)、材料屬性、數(shù)據(jù)采集與處理、方程求解器等。

圖1 ISAA主要模塊功能和關(guān)系示意圖Fig.1 Diagram of the relationships and functions of main modules in ISAA

1.1 ISAA原始?xì)馊苣z模型

氣溶膠自然沉積模型用于預(yù)測(cè)輕水堆事故期間氣溶膠行為。裂變產(chǎn)物可以在輕水堆事故早期從燃料中釋放并隨后從反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)中排出時(shí)形成氣溶膠。在事故后期發(fā)生的其他事件和過(guò)程中（例如MCCI、水池沸騰、安全殼直接加熱和爆燃）也可能產(chǎn)生氣溶膠。

氣溶膠行為分析中主要關(guān)注的氣溶膠參數(shù)是氣溶膠顆粒的質(zhì)量和組成及其在整個(gè)反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)和安全殼中的分布。氣溶膠凝聚和沉積過(guò)程的計(jì)算基于MAEROS代碼［15］。MAEROS的氣溶膠凝聚和沉積模型用于計(jì)算控制體中每個(gè)時(shí)步氣溶膠尺寸分布的變化。顆粒凝聚，沉積在熱結(jié)構(gòu)表面上，以及氣溶膠源的影響都集成在MAEROS計(jì)算中。此外，水蒸氣向氣溶膠表面冷凝和氣溶膠吸濕生長(zhǎng)現(xiàn)象可通過(guò)冷凝蒸發(fā)模型來(lái)模擬。

氣溶膠尺寸分布的建模由復(fù)雜的積分-微分方程控制，將MAEROS方程離散化為可以數(shù)值求解的形式。在MAEROS求解方法中，氣溶膠質(zhì)量被分成m個(gè)區(qū)段，Q?，k(t)被定義為在時(shí)間t的區(qū)段?中每單位體積流體氣溶膠總質(zhì)量。

式中：dQ?，k/dt為在時(shí)間t內(nèi)區(qū)段?的氣溶膠質(zhì)量時(shí)間變化率；k為氣溶膠組分；?為氣溶膠離散區(qū)段；?-1為冷凝；?+1為蒸發(fā)。

式（1）中的每項(xiàng)表示特定區(qū)段中組分k質(zhì)量濃度變化的不同機(jī)理為凝聚系數(shù)，該系數(shù)結(jié)合了重力凝聚和擴(kuò)散凝聚等不同物理過(guò)程下的影響為冷凝/蒸發(fā)系數(shù)，表示水和氣溶膠顆粒的冷凝或蒸發(fā)為氣溶膠源項(xiàng)為自然沉積去除。

自然沉積去除模型考慮了氣溶膠重力沉積、布朗擴(kuò)散、熱泳和擴(kuò)散泳4種機(jī)理沉積到結(jié)構(gòu)表面。將這4種沉積效應(yīng)考慮到MAEROS方程中。

重力沉積僅對(duì)方向朝上的表面有效，對(duì)于方向朝下的表面，該機(jī)理抵消其他沉積的過(guò)程。重力沉積速度由下式給出：

式中：νgrav為重力沉積向下終端速度；dp為顆粒直徑；ρp為顆粒密度；g為重力加速度；μ為動(dòng)力黏度；Cn為坎寧安滑移校正因子，它減少斯托克斯阻力，以解決非連續(xù)性效應(yīng)。

式中：Fslip為滑移因子，1.257；Kn為克努森數(shù)：

式中：λ為平均自由程。在模型中平均自由程取空氣在298 K時(shí)的值（約6.9×10-8m）。

布朗擴(kuò)散沉積由氣溶膠從較高濃度區(qū)域擴(kuò)散到較低濃度區(qū)域產(chǎn)生。擴(kuò)散沉積速度由式（5）給出：

式中：νdiff為擴(kuò)散沉積速度；κ為玻爾茲曼常數(shù)，1.38×10-23；Δ為擴(kuò)散邊界層厚度，1×10-5m。

熱泳沉積由氣體中的溫度梯度施加在氣溶膠顆粒上的力產(chǎn)生。熱泳沉積速度νtherm由式（6）給出：

式中：kgap/kp為氣體導(dǎo)熱系數(shù)與氣溶膠顆粒導(dǎo)熱系數(shù)之比；?T為結(jié)構(gòu)表面溫度梯度；ρgas為氣體密度；Tw為壁溫；Ct為熱調(diào)節(jié)系數(shù)，2.25。

擴(kuò)散泳沉積由水冷凝或蒸發(fā)時(shí)，相鄰氣體中存在的組分梯度產(chǎn)生。兩個(gè)相關(guān)的機(jī)制將產(chǎn)生這些梯度。首先，存在一個(gè)朝向表面的氣體凈摩爾通量，并且該凈通量將傾向于隨著斯蒂芬流［16］移動(dòng)氣溶膠顆粒。第二，分子影響轉(zhuǎn)移到顆粒相對(duì)側(cè)的動(dòng)量差將傾向于使顆粒沿著濃度降低的方向移動(dòng)。擴(kuò)散泳動(dòng)沉積速度νdiffusio由式（7）給出：

式中：Ms為水的分子量；MNC為不可冷凝氣體的分子量；Wcond為表面冷凝質(zhì)量通量；ρb為氣體密度；ρs為水蒸氣飽和密度；Xs為氣體中水蒸氣的摩爾分?jǐn)?shù)；XNC為大氣中不可冷凝氣體的摩爾分?jǐn)?shù)。

自然沉積模型通過(guò)計(jì)算每個(gè)表面的重力、布朗擴(kuò)散、熱泳和擴(kuò)散泳沉積速率，以如下形式給出氣溶膠去除率項(xiàng)

式中：Nstr為用于控制體中氣溶膠沉積的結(jié)構(gòu)表面總數(shù)；Q?，k為區(qū)段?組分k的密度；Kj，?為區(qū)段?的氣溶膠在熱結(jié)構(gòu)表面j的沉積速率：

式中：Aj為熱結(jié)構(gòu)面積；V為控制體中大氣體積。

1.2 高精度氣溶膠自然沉積模型

原有模型的氣溶膠物理方程是為完全致密的球形氣溶膠顆粒編寫(xiě)的。當(dāng)然，真正的氣溶膠顆粒從來(lái)都不是真正的球體。在干燥的環(huán)境中，隨著氣溶膠凝聚，球形氣溶膠顆粒會(huì)產(chǎn)生變形。在反應(yīng)堆嚴(yán)重事故期間安全殼潮濕環(huán)境中，預(yù)計(jì)不會(huì)出現(xiàn)如此大的顆粒變形。通常，在潮濕環(huán)境中形成的氣溶膠凝聚體是多孔的并且接近球形。由于粒子不是完全致密的，因此需要引入氣溶膠動(dòng)態(tài)形狀因子對(duì)氣溶膠方程進(jìn)行一些修正。

Powers［17］認(rèn)為，水在顆粒凝聚的凹孔中凝結(jié)產(chǎn)生的表面張力效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致顆粒收縮成多孔球形結(jié)構(gòu)。這些形狀因子僅取決于氣溶膠材料的堆積密度：

式中：α是球體的有效密度除以構(gòu)成氣溶膠的材料的密度。如Powers和 Burson［18］所論證，氣溶膠顆粒內(nèi)的空隙將充滿(mǎn)水，那么：

式中：ε為填充分?jǐn)?shù)；ρw為水的密度。

Powers和Burson［18］發(fā)現(xiàn)：

式中：dpr是構(gòu)成凝聚的初級(jí)粒子的直徑。

考慮氣溶膠顆粒動(dòng)態(tài)形狀因子的重力沉積速度由式（14）給出：

為了使重力沉積模型能夠準(zhǔn)確響應(yīng)溫度變化帶來(lái)的影響，引入動(dòng)量、能量調(diào)節(jié)系數(shù)并對(duì)滑移因子進(jìn)行修正。Phillips［19］對(duì)滑移因子問(wèn)題的理論研究得出了不同的表達(dá)式和非幾何相關(guān)性：

式中：αt為能量調(diào)節(jié)系數(shù)，C1=(2-αm)/αm，C2=1/(2-αm)，αm為動(dòng)量調(diào)節(jié)系數(shù)。

能量調(diào)節(jié)系數(shù)由以下表達(dá)式［20］計(jì)算：

式中：η是氣體和表面材料的分子量之比。

動(dòng)量調(diào)節(jié)系數(shù)是從用于研究滑移修正因子的數(shù)據(jù)中得出的。Rader［21］認(rèn)為動(dòng)量調(diào)節(jié)系數(shù)只是氣體成分的函數(shù)，并給出表1中各種氣體的動(dòng)量調(diào)節(jié)系數(shù)。

表1 不同氣體的動(dòng)量調(diào)節(jié)系數(shù)Table 1 Accommodation coefficients of momentum of various gases

在克努森數(shù)的求解中需要計(jì)算氣體分子的平均自由程。原有模型中平均自由程取經(jīng)驗(yàn)常數(shù)（約6.9×10-8m），但平均自由程通常與溫度有關(guān)。對(duì)于氣體混合物的平均自由程為：

式中：MW是氣體的平均分子量；R是氣體常數(shù)。

考慮氣溶膠顆粒動(dòng)態(tài)形狀因子的擴(kuò)散沉積速度由式（18）給出：

原有布朗擴(kuò)散模型中認(rèn)為擴(kuò)散邊界層厚度是恒定的，與流動(dòng)條件和氣溶膠粒徑無(wú)關(guān)，因此布朗擴(kuò)散邊界層厚度取經(jīng)驗(yàn)常數(shù)（1×10-5m），這使得布朗擴(kuò)散速率被低估。事實(shí)上，擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致顆粒沉積之前，較大的顆粒將被輸送到更靠近表面的位置。因此，擴(kuò)散邊界層厚度應(yīng)該取決于粒徑。Vandevate［22］給出了布朗擴(kuò)散邊界層厚度公式：

原有熱泳沉積模型在低電導(dǎo)率和低克努森數(shù)下計(jì)算熱泳沉積速率，無(wú)法在高電導(dǎo)率和高克努森數(shù)時(shí)應(yīng)用。但是，有一個(gè)由蒙特卡羅型數(shù)值模型創(chuàng)建的新模型以擴(kuò)展模型適用范圍［23］：

為了使擴(kuò)散泳模型能夠準(zhǔn)確響應(yīng)壓力和溫度變化帶來(lái)的影響，采用了一個(gè)新的包含壓力梯度、水蒸氣分壓、散射核的計(jì)算公式。Williams和Schmitt［24］在理論研究擴(kuò)散泳效應(yīng)時(shí)定義了散射核，為了近似校正粒子的非球形性并將推導(dǎo)擴(kuò)展到小粒子狀態(tài)：

式中：σ12為散射核；Pw為水蒸氣分壓；PT為總壓力；?w為水蒸氣在大氣中的擴(kuò)散系數(shù)；?Pw為水蒸氣分壓梯度。

考慮動(dòng)量和能量調(diào)節(jié)推導(dǎo)出散射核：

式中：Mg為氣體質(zhì)量；Xg為氣體摩爾分?jǐn)?shù)；與動(dòng)量和能量調(diào)節(jié)相關(guān)的系數(shù)由式（23）求解：

2 氣溶膠自然沉積模型驗(yàn)證

為了驗(yàn)證改進(jìn)氣溶膠自然沉積模型，選取了AHMED、ABCOVE和LACE實(shí)驗(yàn)評(píng)估改進(jìn)代碼。AHMED實(shí)驗(yàn)是在封閉安全殼恒定熱工條件下研究氣溶膠重力沉降。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中控制安全殼內(nèi)溫度壓力不變，壁面維持較小的溫度梯度且沒(méi)有大量蒸汽冷凝導(dǎo)致的質(zhì)量通量，可以認(rèn)為實(shí)驗(yàn)過(guò)程中沒(méi)有熱泳和擴(kuò)散泳效應(yīng)。此外，該實(shí)驗(yàn)顆粒直徑為2.4 μm，布朗擴(kuò)散沉積貢獻(xiàn)微小。因此，該實(shí)驗(yàn)可用于單一驗(yàn)證重力沉積。ABCOVE實(shí)驗(yàn)的AB5測(cè)試是在封閉安全殼瞬態(tài)熱工條件下研究氣溶膠重力沉降。實(shí)驗(yàn)中沒(méi)有水蒸氣，因此該實(shí)驗(yàn)過(guò)程中沒(méi)有熱泳和擴(kuò)散泳效應(yīng)。該實(shí)驗(yàn)顆粒直徑為0.25 μm，布朗擴(kuò)散沉積占有一定貢獻(xiàn)。因此，該實(shí)驗(yàn)可用于驗(yàn)證重力和布朗擴(kuò)散沉積。LACE實(shí)驗(yàn)的LA4測(cè)試是安全殼泄漏整體性實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)過(guò)程包含了大量蒸汽冷凝、安全殼壁面導(dǎo)熱、管道泄壓排氣等。因此整體性實(shí)驗(yàn)涵蓋了4種沉積機(jī)理。

驗(yàn)證主要目標(biāo)是關(guān)注氣相氣溶膠質(zhì)量隨時(shí)間的變化，以評(píng)估修改后的代碼對(duì)計(jì)算精度的提升。因?yàn)闅馊苣z模型修改對(duì)熱工水力結(jié)果幾乎沒(méi)有影響，所以?xún)H給出ISAA模擬的熱工水力結(jié)果并與實(shí)驗(yàn)值比較，以說(shuō)明本文在實(shí)驗(yàn)的熱工水力條件下討論氣溶膠沉積結(jié)果。

2.1 AHMED實(shí)驗(yàn)

氣溶膠和傳熱測(cè)量裝置（Aerosol and Heat Transfer Measurement Device，AHMED）由 VTT（Technical Research Centre of Finland）氣溶膠技術(shù)團(tuán)隊(duì)于1991年建造［25］。通過(guò)將氣溶膠形式的NaOH注入大氣中，在AHMED設(shè)備進(jìn)行了一系列氣溶膠實(shí)驗(yàn)。這些實(shí)驗(yàn)旨在研究受控溫度和濕度條件下的吸濕和非吸濕氣溶膠行為。由于設(shè)施的簡(jiǎn)單性和相對(duì)較低的氣溶膠濃度，AHMED提供了豐富的吸濕氣溶膠數(shù)據(jù)，且不受大型整體性實(shí)驗(yàn)相關(guān)的熱工水力耦合現(xiàn)象的影響。

AHMED設(shè)備由一個(gè)1.81 m3的圓柱形容器組成，半徑為0.635 m，沉降面積為1.27 m2。該實(shí)驗(yàn)使用Pt100型溫度傳感器在13個(gè)位置測(cè)量壁溫，并在14個(gè)位置測(cè)量?jī)?nèi)部和外部環(huán)境溫度。該實(shí)驗(yàn)使用加熱電纜控制容器壁的溫度。所有容器內(nèi)表面和氣體溫度大致相等。在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中監(jiān)測(cè)容器和輸入管線(xiàn)壓力以及蒸汽和空氣流速。容器內(nèi)的壓力保持在與環(huán)境相同的壓力（0.1 MPa）。使用濕度探測(cè)器在三個(gè)位置測(cè)量相對(duì)濕度。AHMED設(shè)備參數(shù)在表2中提供。

表2 AHMED設(shè)備和實(shí)驗(yàn)條件[25-26]Table 2 Facility and experimental conditions of AHMED[25-26]

將NaOH氣溶膠注入到相對(duì)濕度恒定的容器中。由于良好的導(dǎo)熱和相對(duì)穩(wěn)定的熱工條件，大部分氣溶膠主要以重力向壁面沉積。氣溶膠低濃度使凝聚過(guò)程緩慢，因此，主要現(xiàn)象是氣溶膠顆粒由于開(kāi)爾文效應(yīng)和溶解度等吸濕效應(yīng)從大氣中吸收水分，從而吸濕生長(zhǎng)。吸濕性增長(zhǎng)一直持續(xù)到顆粒尺寸大到足以使重力沉積效應(yīng)變得顯著為止。在本文中，ISAA用于模擬相對(duì)濕度（Relative Humidity，RH）為22%、82%和96%的NaOH實(shí)驗(yàn)。AHMED實(shí)驗(yàn)的詳細(xì)條件在表2中提供。

圖2分別顯示了用ISAA和改進(jìn)ISAA計(jì)算AHMED實(shí)驗(yàn)在RH為22%、82%和96%時(shí)安全殼大氣中的歸一化氣溶膠質(zhì)量。具有水溶性的NaOH在具有濕度的安全殼環(huán)境下表現(xiàn)出吸濕增長(zhǎng)現(xiàn)象。NaOH氣溶膠不斷吸水生長(zhǎng)，使得顆粒尺寸變大，加速了實(shí)驗(yàn)過(guò)程早期的重力沉降。對(duì)比三種濕度可以看出，RH為96%的工況氣溶膠沉降速度明顯加快。ISAA和改進(jìn)ISAA計(jì)算不同濕度條件下NaOH氣溶膠沉降曲線(xiàn)與測(cè)試數(shù)據(jù)趨勢(shì)一致。

圖2 不同熱工水力條件下NaOH氣溶膠歸一化質(zhì)量(a) RH=22%, 323.15 K, 0.1 MPa，(b) RH=82%, 300.15 K, 0.1 MPa，(c) RH=96%, 296.15 K, 0.1 MPa Fig.2 Normalized mass of NaOH aerosol at various thermal hydraulic condidions(a) RH=22%, 323.15 K, 0.1 MPa, (b) RH=82%, 300.15 K, 0.1 MPa, (c) RH=96%, 296.15 K, 0.1 MPa

為了量化改進(jìn)模型的精度提升，表3給出三種工況最大誤差點(diǎn)進(jìn)行比較。對(duì)比結(jié)果可以看出，改進(jìn)ISAA的計(jì)算誤差更小。改進(jìn)ISAA氣溶膠模型在高濕度條件下與實(shí)驗(yàn)值擬合更好，而這種條件更加符合真實(shí)事故下安全殼環(huán)境。

表3 AHMED計(jì)算值與測(cè)量點(diǎn)比較Table 3 Comparing calculated and measured points of AHMED

2.2 ABCOVE實(shí)驗(yàn)

氣溶膠行為代碼驗(yàn)證和評(píng)估（Aerosol Behavior Code Validation and Evaluation，ABCOVE）計(jì)劃［27］研究了LMFBR中的核氣溶膠行為，在位于漢德福工程開(kāi)發(fā)實(shí)驗(yàn)室的安全殼系統(tǒng)測(cè)試裝置（Containment Systems Test Facility，CSTF）中進(jìn)行了一系列實(shí)驗(yàn)。這些實(shí)驗(yàn)為評(píng)估氣溶膠代碼在模擬假設(shè)事故期間安全殼建筑物中氣溶膠沉積方面提供了依據(jù)。本文使用AB5測(cè)試結(jié)果評(píng)估改進(jìn)模型。在AB5測(cè)試中，通過(guò)將鈉以高速?lài)娚涞娇諝庵?，產(chǎn)生了單一組分的氣溶膠。AB5測(cè)試的主要目的是提供關(guān)于氣溶膠行為的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

如圖3所示，CSTF安全殼是一個(gè)852 m3的碳鋼容器，安裝在混凝土坑中。所有內(nèi)表面都涂有改性酚醛涂料，外表面覆蓋有25.4 mm厚的玻璃纖維絕緣層。安全殼的其他參數(shù)在表4中提供。

圖3 用于AB5測(cè)試的CSTF安全殼容器布置[27]Fig.3 Arrangement of CSTF containment vessels for AB5 test[27]

測(cè)試氣溶膠由鈉霧火產(chǎn)生，通過(guò)位于5.15 m高程的兩個(gè)噴嘴將鈉從外部供應(yīng)罐注入CSTF容器。實(shí)驗(yàn)過(guò)程在872 s內(nèi)噴灑223 kg鈉，所有鈉經(jīng)過(guò)氧化轉(zhuǎn)化為氣溶膠。在測(cè)試中多次注入壓縮空氣（23.3% O）以補(bǔ)充采樣損失并防止安全殼壓力變?yōu)樨?fù)值。在檢修門(mén)打開(kāi)前，安全殼容器保持密封5.136×105s（5.94 d）。AB5測(cè)試的詳細(xì)條件在表5中提供。

表5 AB5測(cè)試實(shí)驗(yàn)條件[27]Table 5 Experimental conditions of AB5 test[27]

圖4顯示了ISAA計(jì)算得出的AB5測(cè)試溫度和壓力變化。圖5顯示了用ISAA和改進(jìn)ISAA計(jì)算得出的AB5測(cè)試安全殼大氣中的氣溶膠懸浮質(zhì)量。由于在安全殼環(huán)境中沒(méi)有蒸汽，壁溫溫度梯度很小，該實(shí)驗(yàn)過(guò)程幾乎沒(méi)有擴(kuò)散泳和熱泳，因此AB5測(cè)試中干氣溶膠沉積機(jī)理主要為重力沉積。

圖4 AB5測(cè)試中溫度和壓力Fig.4 Temperature and pressure in the AB5 test

圖5 AB5測(cè)試中Na氣溶膠氣相質(zhì)量Fig.5 Airborne mass of Na aerosol in the AB5 test

測(cè)得的空氣質(zhì)量在鈉霧火期間不斷增加，在383 s達(dá)到最大值145 kg。ISAA模擬質(zhì)量增加在303 s達(dá)到峰值為118.73 kg，相對(duì)誤差18.1%，改進(jìn)后ISAA模擬質(zhì)量增加在353 s達(dá)到峰值為130.13 kg，相對(duì)誤差10.3%。在鈉霧火后約2 h，空氣中的質(zhì)量降低至最大質(zhì)量的1%，該過(guò)程中氣溶膠質(zhì)量的下降趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)一致。對(duì)比計(jì)算結(jié)果可以看出，改進(jìn)ISAA能夠更加準(zhǔn)確模擬鈉氣溶膠質(zhì)量峰值和平臺(tái)期。在鈉霧火結(jié)束后，ISAA和改進(jìn)ISAA模擬質(zhì)量下降階段的趨勢(shì)有細(xì)微差異。

2.3 LACE實(shí)驗(yàn)

輕水堆氣溶膠安全殼實(shí)驗(yàn)（Light Water Reactor Aerosoal Containment Experiments，LACE）［28］是一項(xiàng)合作計(jì)劃，旨在調(diào)查假定高源項(xiàng)后果事故情況的氣溶膠行為。考慮的事故情況包括安全殼隔離失效，安全殼在事故早期破損，安全殼失效與大量裂變產(chǎn)物泄漏同時(shí)發(fā)生等。在漢福德工程開(kāi)發(fā)實(shí)驗(yàn)室的CSTF進(jìn)行了6項(xiàng)大規(guī)模實(shí)驗(yàn)。本文選取了LA4測(cè)試結(jié)果評(píng)估改進(jìn)模型。

LA4［29］測(cè)試用于模擬LWR嚴(yán)重事故中后期安全殼失效的安全殼條件。LA4測(cè)試的目的是確定氣溶膠在高蒸汽濃度條件下，氣溶膠在安全殼建筑中的行為。圖6顯示了實(shí)驗(yàn)裝置中靠近容器上部的排氣口和各種注入管線(xiàn)的位置，以及測(cè)量傳熱和傳質(zhì)速率裝置的位置。在加熱階段通過(guò)靠近容器底部的蒸汽管線(xiàn)注入蒸汽，并在實(shí)驗(yàn)階段以低速率保持穩(wěn)態(tài)條件。氣溶膠注入管線(xiàn)位于容器的中平面附近。氮?dú)夂驼羝糜跉馊苣z載體介質(zhì)。大氣氣溶膠濃度是通過(guò)在測(cè)試期間過(guò)濾器采集的樣品來(lái)確定的，隨后對(duì)這些樣品進(jìn)行化學(xué)分析以確定質(zhì)量和組成。LA4容器的詳細(xì)信息見(jiàn)表6。

表6 LA4測(cè)試安全殼容器參數(shù)[29]Table 6 Containment vessel properties of LA4 test[29]

圖6 用于測(cè)試LA4的CSTF容器布置[29]Fig.6 Arrangement of CSTF containment vessels for LA4 test[29]

LA4測(cè)試過(guò)程包含7個(gè)連續(xù)的熱工水力階段，如下所示：

第1階段（-3 000～0 s）是快速升溫階段，將蒸汽注入到容器中以將容器的大氣溫度提高約70 K并建立所需的蒸汽濃度。

第2階段（0～1 830 s）是CsOH單一注入階段，CsOH氣溶膠與蒸汽混合注入安全殼大氣。

第3階段（1 830～3 030 s）是混合注入階段，CsOH和MnO氣溶膠與蒸汽混合注入安全殼大氣。

第4階段（3 030～4 812 s）是MnO單一注入階段，MnO氣溶膠與蒸汽混合注入安全殼大氣。

第5階段（4 812～16 800 s）是長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)期，通過(guò)容器底部的蒸汽管線(xiàn)以低速率注入蒸汽保持穩(wěn)態(tài)條件。

第6階段（16 800～36 000 s）是排氣階段，打開(kāi)靠近容器上部的排氣口，此時(shí)安全殼內(nèi)混合氣體從排氣口排出。當(dāng)閥門(mén)排氣停止時(shí)，關(guān)閉排氣口。

第7階段（36 000～342 000 s）是冷卻階段，停止所有氣體注入。當(dāng)安全殼內(nèi)部壓力低于外部環(huán)境壓力時(shí)，再次打開(kāi)排氣口防止安全殼壓力變?yōu)樨?fù)壓。

表7給出了LA4實(shí)驗(yàn)初始條件，表8為各階段氣體的注入速率和溫度，表9給出了兩種氣溶膠的注入速率和尺寸分布參數(shù)。

表7 LA4測(cè)試實(shí)驗(yàn)初始條件[29]Table 7 Experimental initial conditions of LA4 test[29]

表8 LA4測(cè)試實(shí)驗(yàn)條件[29-30]Table 8 Experimental conditions of LA4 test[29-30]

表9 LA4測(cè)試氣溶膠源條件[31]Table 9 Aerosol source conditions of LA4 test[31]

圖7顯示了用ISAA計(jì)算得出的LA4測(cè)試溫度和壓力變化。圖8和圖9分別顯示了用ISAA和改進(jìn)ISAA計(jì)算得出的LA4測(cè)試安全殼大氣中CsOH和MnO氣溶膠懸浮質(zhì)量。在實(shí)驗(yàn)初期，安全殼建立了穩(wěn)定的蒸汽環(huán)境。在氣溶膠注入期，濕氣溶膠吸水生長(zhǎng)，大顆粒發(fā)生顯著的重力沉降。在冷卻期，大量蒸汽向安全殼壁面冷凝，顆粒熱泳和擴(kuò)散泳沉積也起到了重要作用。在實(shí)驗(yàn)?zāi)┢?，殘余的微小顆粒通過(guò)布朗擴(kuò)散效應(yīng)向安全殼壁面沉積。

圖7 LA4測(cè)試中溫度和壓力Fig.7 Temperature and pressure in the LA4 test

圖8 LA4測(cè)試CsOH氣溶膠氣相質(zhì)量(a) 早期，(b) 整體過(guò)程Fig.8 Airborne mass of CsOH aerosol in the LA4 test(a) Early period, (b) Entire period

圖9 LA4測(cè)試MnO氣溶膠氣相質(zhì)量 (a) 早期，(b) 整體過(guò)程Fig.9 Airborne mass of MnO aerosol in LA4 test (a) Early period, (b) Entire period

表10分別給出LA4測(cè)試峰值和殘余質(zhì)量的相對(duì)誤差。對(duì)比結(jié)果可以看出，改進(jìn)ISAA在整體性實(shí)驗(yàn)中模擬氣溶膠峰值的計(jì)算誤差更小，并且對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)┢跉馊苣z殘余質(zhì)量的計(jì)算精度有著顯著提升。例如LA4測(cè)試中，實(shí)驗(yàn)測(cè)量MnO的殘余質(zhì)量為3.55×10-6kg，ISAA模擬殘余質(zhì)量為7.44×10-5kg，誤差超過(guò)20倍，大大高估了冷卻期氣溶膠殘留質(zhì)量，而改進(jìn)ISAA模擬殘余質(zhì)量為6.04×10-6kg，誤差為1.7倍。

表10 LA4測(cè)試計(jì)算值與測(cè)量點(diǎn)比較Table 10 Comparing calculated and measured points of test LA4

然而從整體性實(shí)驗(yàn)計(jì)算結(jié)果對(duì)比中也發(fā)現(xiàn)了現(xiàn)階段ISAA在氣溶膠模擬方面的缺陷。在LACE實(shí)驗(yàn)中氣溶膠在安全殼卸壓和泄漏過(guò)程中會(huì)通過(guò)管道遷移至環(huán)境。ISAA模擬氣溶膠遷移考慮控制體濃度和管道流速，一旦控制體濃度和管道流速變得微小，氣溶膠遷移速率幾乎為0。但真實(shí)情況下只要安全殼和外界管道保持連接，氣溶膠可通過(guò)擴(kuò)散機(jī)理向環(huán)境遷移。因此ISAA低估了LA4氣溶膠在低濃度和低流速熱工水力條件下的泄漏質(zhì)量，導(dǎo)致氣溶膠在排氣期的質(zhì)量變化趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)值不一致。

3 結(jié)語(yǔ)

本文針對(duì)ISAA程序氣溶膠模型精度不足的問(wèn)題，改進(jìn)安全殼氣溶膠自然沉積模型。為了驗(yàn)證改進(jìn)氣溶膠自然沉積模型，選取了AHMED、ABCOVE和LACE實(shí)驗(yàn)評(píng)估改進(jìn)代碼。

1）改進(jìn)模型考慮了氣溶膠形狀因子，并將其引入到自然沉積模型中。相比于球形顆粒，不規(guī)則非球形顆粒會(huì)獲得較低的自然沉積速率；

2）在重力、熱泳和擴(kuò)散泳沉積模型中修正滑移因子，引入了動(dòng)量調(diào)節(jié)系數(shù)、能量調(diào)節(jié)系數(shù)，改進(jìn)擴(kuò)散泳沉積模型中考慮了壓力梯度、水蒸氣分壓和散射核碰撞等因素，這些修正使得改進(jìn)模型能夠更加精確模擬氣溶膠質(zhì)量峰值，響應(yīng)安全殼壓力溫度對(duì)氣溶膠自然沉積速率的影響；

3）改進(jìn)模型精確求解了影響布朗擴(kuò)散沉積速率的擴(kuò)散邊界層厚度，改進(jìn)重力、布朗擴(kuò)散和擴(kuò)散泳沉積模型能夠顯著提高安全殼氣溶膠殘留質(zhì)量的計(jì)算精度。

總體來(lái)看，改進(jìn)ISAA性能能夠滿(mǎn)足分析先進(jìn)壓水堆嚴(yán)重事故安全殼內(nèi)氣溶膠自然沉積行為的需要。未來(lái)將針對(duì)當(dāng)前氣溶膠模型中發(fā)現(xiàn)的問(wèn)題做進(jìn)一步優(yōu)化，開(kāi)發(fā)和改進(jìn)氣溶膠模型使代碼能夠具備精確分析一回路管道氣溶膠遷移的能力。

作者貢獻(xiàn)聲明李濟(jì)深負(fù)責(zé)軟件開(kāi)發(fā)、初稿準(zhǔn)備；張斌負(fù)責(zé)調(diào)研、方法論；高鵬程負(fù)責(zé)修改文章，數(shù)據(jù)整理；繆凡負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)調(diào)研；單建強(qiáng)負(fù)責(zé)審核修改文章。