收稿日期：2022-03-17

基金項目：江蘇省高等學(xué)?；A(chǔ)科學(xué)（自然科學(xué)）研究面上項目（21KJD430002）；國家自然科學(xué)基金面上項目（11975163）

通信作者：王巖巖（1989—），女，碩士、講師，主要從事Si基、Ⅲ-Ⅴ半導(dǎo)體太陽電池表面工程方面的研究。yywang@szcu.edu.cn

DOI：10.19912/j.0254-0096.tynxb.2022-0323 文章編號：0254-0096（2023）07-0135-06

摘 要：該文以實現(xiàn)寬譜減反、吸收增強(qiáng)的介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)織構(gòu)化表面超薄晶硅太陽電池為目標(biāo)，利用時域有限差分（FDTD）方法，系統(tǒng)仿真不同形貌納米結(jié)構(gòu)對太陽電池寬譜減反及吸收性能的影響。同時，借助仿真所得電場強(qiáng)度分布數(shù)據(jù)，進(jìn)一步分析介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)織構(gòu)化表面的超薄晶硅電池減反及陷光機(jī)理。結(jié)果表明：基于Mie共振散射、Fabry-Perot共振等多種模式的共同作用，表面制備介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)的超薄晶硅電池對入射光的吸收能力較表面制備單層減反層的電池大大提升，在部分波段甚至超過Yablonovitch界限。

關(guān)鍵詞：減反膜；光吸收；時域有限差分方法；介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)；超薄晶硅太陽電池

中圖分類號：TM914.4 """" " 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

0 引 言

鑒于傳統(tǒng)晶硅太陽電池光吸收層較厚帶來的高材料成本這一問題，超薄晶硅太陽電池以材料損耗少、耐受性佳、可柔性化設(shè)計等優(yōu)點獲得越來越多的關(guān)注。理論研究表明，當(dāng)吸收層厚度大于40 μm時，其最大化理論效率可達(dá)29%，當(dāng)吸收層厚度降低至10 μm時，其仍可保持25%的電池效率［1-2］。然而，在實際制備過程中，該類電池效率卻受限于其減薄的吸收層所帶來的問題，如對入射光吸收能力有限（尤其是長波區(qū)域）、對表面復(fù)合的高敏感性等。

近年來，針對以上問題的技術(shù)方法相繼而出。唐群濤等［3］利用銅輔助化學(xué)腐蝕的方法在45 μm厚柔性晶硅太陽電池上制備出具一定陷光能力的非對稱結(jié)構(gòu)，使得該電池效率達(dá)17.3%。周素瓊等［4］利用濕法腐蝕技術(shù)在20 μm厚晶硅電池的正反面制備出倒金字塔結(jié)構(gòu)，以此實現(xiàn)紅外/近紅外區(qū)域的光吸收增強(qiáng)。Lee等［5］利用激光干涉光刻技術(shù)在48 μm厚晶硅電池上制備出具寬譜減反功能的納米孔結(jié)構(gòu)，從而有效提高電池效率。然而，以上技術(shù)均是采用在電池吸收層直接制備減反結(jié)構(gòu)的方式，該方法在一定程度上會造成吸收層損傷，從而增加表面復(fù)合損失。針對這一損失以及電池吸收層減薄本身所帶來的高表面復(fù)合問題，研究人員普遍采用化學(xué)氣相沉積、原子層沉積等手段加以處理，即通過在電池表面蒸鍍幾十至上百納米厚的TiOx、Al2O3、SiNx等介質(zhì)層的方式，以提升少子壽命進(jìn)而改善電池的表面復(fù)合情況［6-10］。

本文針對超薄晶硅太陽電池吸收層減薄導(dǎo)致的光吸收不足和高表面非輻射復(fù)合這一情況，提出一種介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)采用在吸收層上方先蒸鍍介質(zhì)鈍化層，再制備納米減反結(jié)構(gòu)的方式，以期在降低表面復(fù)合損失的同時實現(xiàn)電池表面寬譜減反和吸收增強(qiáng)。前期，筆者成功將該結(jié)構(gòu)應(yīng)用于柔性a-SiGe：H和單結(jié)GaInP太陽電池中。結(jié)果顯示：該結(jié)構(gòu)在有效改善電池鈍化性能的同時可大幅降低電池表面反射率，并最終提升電池的光電轉(zhuǎn)換效率［11-12］。然而，前期工作僅從實驗角度對該結(jié)構(gòu)的寬譜減反性能進(jìn)行了證明，并未從理論層面詳細(xì)分析其對入射光的陷光機(jī)理。本文以解決超薄晶硅太陽電池光吸收不足這一問題為目標(biāo)，借助理論仿真手段，對表面制備SiNx介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)的晶硅電池進(jìn)行詳細(xì)論述。

1 仿真模型

本文選取3種代表性結(jié)構(gòu)即納米錐（圖1a）、納米柱（圖1b）和納米圓臺（圖1c）進(jìn)行仿真。仿真模型從上至下依次包括六角形排列的SiNx介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)、60 nm的SiNx介質(zhì)層、1000 nm的Si吸收層，以及100 nm的Ag電極。其中，60 nm SiNx介質(zhì)層的作用一是用來提升超薄晶硅電池的表面鈍化效果；二是用以仿真實際制備過程中鍍膜及刻蝕工藝帶來的工藝偏差。

太陽電池示意圖

decorated with different dielectric nanostructures

以頂部制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的超薄晶硅電池模型為例，其三視圖分別如圖2a～圖2c所示。結(jié)合前期實驗結(jié)果［11］，設(shè)置SiNx納米結(jié)構(gòu)周期[P]為600 nm，高度[H]為560 nm。結(jié)構(gòu)頂部直徑與底部直徑之比即[d/D]為變量，當(dāng)[d/D]為0時，為納米錐結(jié)構(gòu)；當(dāng)[0lt;d/Dlt;1]時，為納米圓臺結(jié)構(gòu)；當(dāng)[d/D]為1時，為納米柱結(jié)構(gòu)。除納米柱結(jié)構(gòu)外，納米錐和納米圓臺結(jié)構(gòu)的占空比（D/P）均設(shè)置為1。

超薄晶硅太陽電池示意圖

decorated with SiNx nanodomes

采用時域有限差分（finite difference time domain，F(xiàn)DTD）方法對上述模型進(jìn)行仿真計算，其中圖2a、圖2b和圖2c所示矩形框區(qū)域為最小仿真單元，[x]和[y]方向設(shè)置為周期性邊界條件（periodic boundary conditions，PBC），[z]方向設(shè)置為吸收邊界條件（perfectly matched layer，PML）。[x、y、z]這3個方向的網(wǎng)格尺寸均設(shè)置為4 nm，以保證仿真結(jié)果的收斂性和準(zhǔn)確性。在垂直入射條件下，設(shè)置太陽光以平面波形式沿[z]軸負(fù)方向作用在SiNx介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)上，波譜范圍為300～1200 nm。仿真模型所用材料參數(shù)（折射率[n]、消光系數(shù)[k]）均由MD2000D型橢圓偏振儀測量實驗材料獲得。在FDTD Solutions軟件中設(shè)置上述參數(shù)，以獲取該織構(gòu)化表面晶硅電池的表面反射率、電場分布等數(shù)據(jù)。

2 結(jié)果與討論

為研究不同類型介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)對超薄晶硅太陽電池的影響，選取3種結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行仿真計算。具體為：在納米結(jié)構(gòu)高度[H]為560 nm，周期[P]為600 nm條件下，[d/D=0]（納米錐）、[d/D=0.5]（納米圓臺）以及[d/D=1]（納米柱，[D=400 ]nm）的3種結(jié)構(gòu)，提取計算所得表面反射率[Rλ]、透射率[Tλ]數(shù)據(jù)，以得到吸收率[Aλ]。其中，

[Aλ=1-Rλ-Tλ]" （1）

并將[Rλ]和[Aλ]分別繪于圖3a和圖3b中。

太陽電池仿真結(jié)果

decorates with different dielectric nanostructures

由圖3a可知，相較納米錐和納米圓臺，納米柱結(jié)構(gòu)在整個仿真波段均具有較高的表面反射率。尤其在500 nm之前和800 nm之后，這一現(xiàn)象更為明顯。該現(xiàn)象與其吸收曲線（圖3b）的變化趨勢相吻合，即表面制備納米柱結(jié)構(gòu)的晶硅電池在此波段的吸收率明顯低于另外兩者。表面制備納米錐和納米圓臺結(jié)構(gòu)的晶硅電池其反射和吸收曲線從變化趨勢和幅度上區(qū)分不甚明顯。

為進(jìn)一步量化仿真所得表面反射率數(shù)據(jù)，利用式（2）計算不同[d/D]條件下的平均反射率[RA]。

[RA=λ1λ2RλFλdλλ1λ2Fλdλ]""""" （2）

式中：λ——入射波長，nm；[λ1]——計算初值，取300 nm；[λ2]——計算終值，，1200 nm；[Fλ]——AM 1.5G條件下的光子流密度。計算結(jié)果如圖4所示。可看到，對于納米圓臺結(jié)構(gòu)，當(dāng)[0≤d/Dlt;1]時，其平均反射率呈先減后增的趨勢，這主要歸因于該減反結(jié)構(gòu)等效折射率的變化［13］。當(dāng)[d/Dlt;0.67]時，表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的超薄晶硅電池其平均反射率可控制在7%以下，展現(xiàn)出較好的表面抗反射效果。該仿真結(jié)果為實際制備工藝亦提供了一定理論支撐，即一定范圍內(nèi)的制備工藝偏差并不影響介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)最終的表面減反效果。相比之下，納米柱結(jié)構(gòu)具有相對較高的平均反射率，該結(jié)論與圖3a所示現(xiàn)象相吻合，這主要歸因于納米圓臺結(jié)構(gòu)具有漸進(jìn)變化的等效折射率，從而在降低表面反射方面具有較大優(yōu)勢。當(dāng)然，通過調(diào)節(jié)占空比和深寬比，納米柱結(jié)構(gòu)亦可進(jìn)一步降低其表面反射率。

超薄晶硅太陽電池的平均反射率

decorated with SiNx nanostructures under different top diameters

以上結(jié)果證明，SiNx介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的表面抗反射能力，在本設(shè)計中該結(jié)構(gòu)底部還預(yù)留了60 nm的SiNx介質(zhì)層。前期實驗證明，該種介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)+介質(zhì)層的組合設(shè)計較常規(guī)單層減反層不僅具有高效的寬譜減反效果，還大大增強(qiáng)了電池的表面鈍化能力［11］，故對于具有較薄吸收層的超薄晶硅太陽電池而言更為適宜。

據(jù)圖3所示，3種織構(gòu)化表面晶硅電池的反射率和吸收率曲線均呈現(xiàn)一定程度的振蕩現(xiàn)象，這主要與入射光和表面制備介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)的晶硅電池之間的相互作用有關(guān)。為進(jìn)一步了解該作用機(jī)理，在此選取H=560 nm，P=600 nm，[d/D=0.5]條件下，表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的晶硅電池模型，并計算其在不同入射波長下的電場強(qiáng)度分布。同時，選取表面制備單層減反層（60 nm SiNx）的晶硅電池作為對比，所得結(jié)果如圖5所示。

由圖5a可看到，表面制備SiNx單層減反層的晶硅電池在各入射波長下均具有相似的電場強(qiáng)度分布，即條紋狀分布，這主要與入射光和反射光之間的干涉效應(yīng)有關(guān)。此外，大量的入射光于空氣和SiNx界面處反射回去，表明單層減反層在抗反射方面只針對特定波段，并不能實現(xiàn)寬光譜范圍內(nèi)的高效減反。

圖5b為表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的晶硅電池在x-z方向的電場強(qiáng)度分布圖，圖5c為SiNx納米圓臺高度為255 nm處該電池在x-y方向的電場強(qiáng)度分布圖。由圖5b和圖5c可看出，表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的晶硅電池在各入射波長下均具有優(yōu)異的減反和陷光特性。具體來講，相較單層減反層，SiNx納米圓臺上方呈現(xiàn)較弱的電場強(qiáng)度分布，即從電池表面反射回空氣的光大大減少，以此體現(xiàn)該介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)高效的表面抗反射作用。進(jìn)一步地，大量的入射光被捕獲于SiNx納米圓臺中心，繼而有助于晶硅電池吸收層的下一步吸收和利用。此外，相鄰SiNx納米圓臺之間具有一定程度的電場強(qiáng)度分布（圖5d），尤其是長波長區(qū)域（[λ≥900] nm），表明相鄰結(jié)構(gòu)之間存在一定的反射光?；诙魏投啻畏瓷湫?yīng)，該部分光將被再次引入到介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)之中，從而進(jìn)一步增強(qiáng)該結(jié)構(gòu)的陷光效果，同時彌補(bǔ)超薄晶硅太陽電池在長波長范圍吸收不足的缺憾。

c. 表面制備SiNx 納米圓臺的超薄晶硅太陽電池x-y方向（[Z=255 nm]）電場強(qiáng)度分布圖

d. 表面制備SiNx 納米圓臺的超薄晶硅太陽電池x-z方向詳細(xì)電場強(qiáng)度分布圖

為進(jìn)一步研究上述兩類電池在陷光方面的特性，在此對其光學(xué)吸收進(jìn)行了仿真計算。同時，利用式（3）計算1 μm厚超薄晶硅太陽電池對應(yīng)的Yablonovitch界限［14］，結(jié)果如圖6所示。

[Ab=1-11+4n2αISi]"""" （3）

式中：[α]——材料的吸收系數(shù)，[α=4πkλ]；[ISi]——電池吸收層厚度（1 μm）。

超薄晶硅太陽電池計算所得吸收率曲線圖

由圖6可看到，表面制備SiNx單層減反層的晶硅電池其吸收曲線在整個仿真波段均低于表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的晶硅電池，這與圖5a所示現(xiàn)象相吻合，即大量的入射光于SiNx界面處反射回空氣造成入射光損失，從而影響了吸收層的吸收。此外，當(dāng)入射光波長小于450 nm時，表面制備SiNx單層減反層和表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的電池均具有較平滑的吸收曲線，這與圖5a、圖5b中[λ=300 ]nm時呈現(xiàn)的較弱且均勻分布的吸收層電場強(qiáng)度相吻合。該現(xiàn)象主要源于較短波長的入射光可完全被電池吸收層所吸收，即電池內(nèi)部不會產(chǎn)生入射光與反射光之間的相干效應(yīng)，故高效的表面減反以增加入射光通量進(jìn)而提升光吸收對該波段尤為重要。當(dāng)入射光波長大于450 nm后，表面制備單層減反層的晶硅電池吸收曲線呈現(xiàn)出周期性振蕩狀態(tài)，該電池對應(yīng)的吸收層電場強(qiáng)度分布亦出現(xiàn)類似的狀態(tài)（圖5a），即均勻條紋狀，該現(xiàn)象主要是平板電池各層材料間折射率的變化導(dǎo)致入射光與從底部電極反射的光之間相互作用產(chǎn)生的腔諧振所致。相比之下，表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的晶硅電池吸收曲線則出現(xiàn)不規(guī)則的振蕩，這主要是源于多種模式的共同作用。

結(jié)合圖5和圖6所示，表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的晶硅電池吸收曲線的振蕩表現(xiàn)主要是以下原因所致。當(dāng)λ＜450 nm時，SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)內(nèi)部激發(fā)Mie共振散射，但該波段Si材料具有較高的吸收系數(shù)，故僅在SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)內(nèi)部出現(xiàn)非均勻的電場強(qiáng)度分布，而吸收層內(nèi)部則未出現(xiàn)共振現(xiàn)象，其吸收曲線所呈現(xiàn)的輕微振蕩主要受表面減反的影響；當(dāng)450 nm≤[λ]≤650 nm時，Si材料吸收能力變?nèi)?，受Mie共振和Fabry-Perot共振的共同影響，吸收層內(nèi)電場強(qiáng)度呈條紋狀分布，且隨波長的增加光吸收增強(qiáng)愈加明顯；當(dāng)650 nmlt;[λ]≤900 nm時，表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的晶硅電池吸收較表面制備單層減反層電池的吸收大大增強(qiáng)，在部分波段甚至超過Yablonovitch界限，這主要源于多種共振模式即Mie共振，F(xiàn)abry-Perot共振以及導(dǎo)模共振的共同作用。其中，Mie共振激發(fā)于SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)內(nèi)部；Fabry-Perot共振源于入射光在Si吸收層上表面（SiNx減反層）與其下表面（Ag電極）之間的來回作用所形成的駐波振蕩；導(dǎo)模共振則是源于作為光柵的SiNx周期性納米結(jié)構(gòu)，可實現(xiàn)入射光到Si波導(dǎo)層的相位匹配耦合，使得吸收層內(nèi)部呈周期性的電場分布。除此之外，電池內(nèi)部在仿真波段還存在衍射模式，該模式與入射光在織構(gòu)化減反層表面的多次反射有關(guān)［14-16］；當(dāng)[λ]＞900 nm后，晶硅電池吸收率迅速下降至0（圖6），即波長大于吸收限的光無法被吸收，而表面制備減反結(jié)構(gòu)（單層減反層或納米減反結(jié)構(gòu)）的晶硅電池則可在對應(yīng)模式的作用下拓寬吸收范圍。相較表面制備SiNx單層減反層的晶硅電池而言，表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的電池在上述4種模式的共同作用下具有更高的光吸收，在某些波段仍可達(dá)到接近18%的吸收率，以此進(jìn)一步證明該結(jié)構(gòu)的高效陷光作用，為其實際應(yīng)用于晶硅電池奠定理論基礎(chǔ)。

3 結(jié) 論

基于時域有限差分方法對不同形貌介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)織構(gòu)化表面的超薄晶硅太陽電池進(jìn)行理論模擬分析。研究表明，相較納米柱結(jié)構(gòu)，納米圓臺結(jié)構(gòu)具有更好的表面抗反射能力。對于納米圓臺結(jié)構(gòu)，在高度和周期一定的條件下，[d/D]在一定范圍內(nèi)的變化對電池表面減反效果的影響不大，該種性能為實際制備介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)帶來了較大的工藝容差。以此為基礎(chǔ)，進(jìn)一步研究表面制備SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)的超薄晶硅電池在不同入射波長下的電場強(qiáng)度分布。結(jié)果顯示：對于電池減反層部分，SiNx納米圓臺結(jié)構(gòu)可將大部分入射光陷于其內(nèi)部并進(jìn)一步引導(dǎo)至吸收層。SiNx納米圓臺之間的大部分反射光也因二次或多次反射效應(yīng)再次進(jìn)入結(jié)構(gòu)內(nèi)部，從而進(jìn)一步提升其表面陷光能力。對于電池吸收層部分，基于Mie共振、Fabry-Perot共振、導(dǎo)模共振和衍射模式的共同作用，該超薄晶硅太陽電池對入射光的吸收能力大大增強(qiáng)，在部分波段甚至超過Yablonovitch界限。綜上，介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的寬譜減反及陷光能力，通過引入該結(jié)構(gòu)可進(jìn)一步提高超薄晶硅及其他類太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率。

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RESEARCH ON ANTIREFLECTION AND LIGHT TRAPPING

PROPERTIES FOR DIELECTRIC NANOSTRUCTURES ON

ULTRATHIN CRYSTALLINE SILICON SOLAR CELLS

Wang Yanyan1，2，Qian Min1，Jiang Xiaohui3，Zhang Ruiying2，Wu Xuemei4

（1. School of Optical and Electronic Information， Suzhou City University， Suzhou 215104， China；

2. Division of Nanodevices and Related Materials， Suzhou Institute of Nano-tech and Nano-bionics， Chinese Academy of Sciences， Suzhou 215123， China；

3. Suzhou Institute of Metrology， Suzhou 215128， China；

4. School of Physical Science and Technology， Soochow University， Suzhou 215006， China）

Keywords：antireflection coatings； light absorption； FDTD methods； dielectric nanostructures； ultrathin c-Si solar cells