王云良 顏學慶

1) (北京科技大學數理學院,北京 100083)

2) (北京大學,核物理與核技術國家重點實驗室,北京 100871)

3) (北京懷柔激光加速創(chuàng)新中心,北京 101407)

4) (山西大學,極端光學協同創(chuàng)新中心,太原 030006)

強激光與固體密度等離子體作用產生的阿秒脈沖具有強度高、脈寬短等優(yōu)勢,因此吸引了很多研究者的注意.由于超快過程的泵浦探測技術需要的是一個孤立的阿秒脈沖,因此本文重點討論了相對論強激光與固體密度等離子體作用產生孤立阿秒脈沖的幾種物理機理.最近的幾個代表性工作表明,強激光與固體密度等離子體作用還可以產生脈寬更短、強度更高的半周期阿秒脈沖.半周期孤立阿秒脈沖在對原子、固體中的電子進行超快的非對稱操縱或探測等方面具有重要的應用,因此本文對半周期阿秒脈沖產生的理論機制、實驗可行性、標定測量、及應用前景進行了深入的討論.

1 引言

根據不確定關系,在微觀領域空間尺度越小,微觀粒子的波動性越明顯,能量不確定度越大,相應的物理過程時間尺度越小.由玻爾的半經典理論可知,氫原子中基態(tài)電子在圓形軌道上角位移為1 弧度的時間為原子單位時間,約為24 as (1 as=10-18s),那么氣體或固體中原子的核外電子動力學時間尺度在阿秒量級.因此,阿秒脈沖在原子、分子、納米結構中電子的超快動力學探測[1-6]、阿秒非線性光學[7-9]、單發(fā)全息成像[10]等方面具有重要的應用.

激光與物質相互作用可以產生高次諧波,如果高次諧波間滿足特定的相位匹配條件,那么各諧波之間就可以相干疊加,形成一個短脈寬、高強度的脈沖,這是目前產生阿秒脈沖的主要方法.激光與氣體靶相互作用產生高次諧波的理論是著名的半經典三步模型[11].實驗上通過激光與稀有氣體的相互作用已經可以成功地產生孤立阿秒脈沖[12,13].然而,為了避免氣體被完全電離,驅動激光的強度有一定的限制,一般要小于 1 015W/cm2,因此也限制了輸出高次諧波的強度及產生的光子能量,從而限制了脈沖寬度進一步縮短.目前激光與稀有氣體作用產生的孤立阿秒脈沖的峰值功率可以達到吉瓦,脈沖能量可以到微焦[9].高次諧波是典型的非線性光學過程.如果進一步提高光強,非線性效應可以進一步增強.當激光強度達到相對論光強時,需要研究強激光與等離子體作用產生阿秒脈沖的新機制和規(guī)律.研究強激光與固體密度等離子體相互作用產生高次諧波輻射問題時,對激光強度沒有限制,即便是在需要考慮量子電動力學效應的超高強激光驅動情況下,依然可以產生阿秒脈沖[14].激光強度越高,非線性效應越強,高次諧波的高頻成份占比越大,諧波相干疊加后產生的阿秒脈沖寬度會越短.強激光與固體密度等離子體作用產生的阿秒脈沖寬度可以短到10 as 以下,峰值功率可以到百太瓦量級[15],光強可以達到 1 022W/cm2甚至更高[16].強激光和固體密度等離子體作用產生的阿秒脈沖可以滿足泵浦探測技術的要求,甚至有望產生光子能量達到兆電子伏量級的仄秒脈沖[17].

因此,由激光等離子體相互作用產生的高次諧波光源不僅在頻譜范圍上高于傳統同步輻射光源,而且可以控制其偏振方向[18],是一種超高強度、超短脈寬(阿秒乃至仄秒)的極紫外或X 射線相干光源.這種性質優(yōu)異的光源可以幫助我們以史無前例的時間分辨率來研究超快動力學過程,乃至開啟原子核內部仄秒物理過程的研究.在不久的將來,激光等離子體相互作用產生的高次諧波脈沖將會是最明亮的極紫外光源之一.如何提高高次諧波的級數,并提高諧波的強度,以得到脈寬短、強度高的阿秒脈沖是如今高次諧波輻射領域的研究目標之一[19-25].

強激光與固體密度等離子體作用產生高次諧波的物理機理主要有相干尾場輻射、相對論振蕩鏡輻射、相干同步輻射、相干韌致輻射等.在非相對論激光強度下(a0＜1),相干尾場輻射是高次諧波產生的主要成因(a0=eE0/meω0c是激光的歸一化振幅,其中e,me,c分別是電子電量、電子質量和真空中的光速,E0和ω0分別是激光的振幅和圓頻率).相干尾場輻射是指當一束激光斜入射至具有一定密度梯度分布的等離子體時,在等離子體的反射方向會輻射出高次諧波.它的形成可以用布魯奈爾電子(Brunel electrons)的集體運動激發(fā)等離子體電子密度振蕩來解釋[26,27].布魯奈爾電子是被激光激發(fā)離開等離子體后,在電場中經過加速后以一定的速度返回等離子體,并在等離子體中維持該速度前進的電子.這些電子可以形成一團密度極高,厚度小至幾納米的高速運動的電子納米團簇,它將激發(fā)所經之處的局域等離子體振蕩,進而以類似于共振吸收逆過程的方式輻射出電磁波.顯然,相干尾場輻射的諧波最高級數受限于等離子體振動的本征頻率,即受到等離子體密度的影響.

當a0≥1 時,相對論振蕩鏡機制在高次諧波的產生過程中占主導地位[28-34].在這種情況下,等離子體表面的電子團簇以相對論速度做振蕩,并像一面鏡子一樣反射入射的激光脈沖.由于該鏡子以相對論速度振蕩,反射光將伴隨著顯著的多普勒頻移.Baeva,Gordienko,Pukhov 等理論提出了反射光強度和諧波級數之間的冪律關系I ∝n -8/3,其截止頻率與相對論因子有關ωr∝γ3.該模型假設等離子體中存在一個明顯反射點,電磁場可以被等效地認為是在該點處發(fā)生了全反射,明顯反射點邊界條件是相對論振蕩鏡理論模型的基礎.后續(xù)的實驗證實了該理論模型的預言[35,36].

相干尾場輻射模型和相對論振蕩鏡模型還不足以解釋激光與等離子體作用產生高次諧波過程中的全部現象.研究發(fā)現,在a0?1 時輻射出的阿秒脈沖的強度會超過入射激光脈沖強度,顯然這不是激光被等離子體反射能夠解釋的.同時這在理論上也意味著相對論振蕩鏡模型中的邊界條件“明顯反射點”假設失效了.Brügge 和Pukhov[37]提出了一種新的理論模型來解釋以上現象,稱為相干同步輻射.其物理機理如下: 當相對論強度的激光入射至等離子體時,真空-等離子體界面處的電子會在電場作用下周期性地形成高密度電子團簇,并被迅速加速至接近光速,同時在激光橫向場的作用下獲得橫向加速度.這樣一團縱向速度接近光速,并具有橫向速度變化的超密納米電子片能夠產生強烈的同步輻射.Brügge 和Pukhov 的模型指出,相干同步輻射的輻射頻譜是以-4/3 或-6/5 (取決于橫向電流在穩(wěn)相點的泰勒展開結果)的冪律衰減的,輻射的截止頻率由電子納米團簇的相對論因子決定.相比相對論振蕩鏡機制的-8/3 冪律衰減輻射頻譜,相干同步輻射冪律譜衰減得更為平緩.根據傅里葉合成阿秒脈沖的原理,更寬的頻譜對應著時域上更窄的脈沖.因此有望通過相干同步輻射機制獲得強度更高、脈寬更窄的阿秒脈沖[38-40].

激光和等離子體的作用過程是高度非線性的,電子既有可能獲得加速,也有可能被減速.因此電子也可以在減速過程中通過韌致輻射的方式輻射出阿秒脈沖.文獻[41]發(fā)現,波破發(fā)生以后電子的縱向動量迅速減小,這時韌致輻射在電子的輻射過程中起主導作用.這里對電子起減速作用的是電荷分離產生的靜電場.

當強激光與固體密度等離子體作用時,線偏振激光的有質動力正比于[ 1-cos(2ω0t) ].有質動力驅動靶表面或者相對論電子片做相對論振蕩,其振蕩頻率是激光脈沖頻率的2 倍.因此,每半個激光周期就會產生一個納米電子團簇,相應地輻射出一個阿秒脈沖,得到的是一個阿秒脈沖串.但是,一個孤立的阿秒脈沖對于泵浦探測技術等應用來說是必要的.另外,一個孤立的半周期阿秒脈沖在原子、分子、固體中的電子動力學的不對稱操作探測中有重要應用.基于高次諧波合成阿秒脈沖的原理,在進行濾波時需要進行低頻截斷,而高次諧波中低頻成份的能量占比較大,濾波會造成較大的能量損失.那么,不需要濾波而直接產生阿秒脈沖的機制是非常值得研究的.因此本文的第2 節(jié)重點討論強激光與固體密度等離子體作用產生大振幅孤立阿秒脈沖的研究進展,對其中幾個代表性的物理機理進行詳細的分析和討論.第3 節(jié)著重討論直接產生相對論強度的半周期阿秒脈沖的物理機理.第4 節(jié)給出向透射方向加速的相對論電子片形成的物理模型.第5 節(jié)進行總結和討論.

2 孤立阿秒脈沖產生的物理機理

2.1 孤立阿秒脈沖產生的偏振門機制

偏振門機制首先是在研究激光與氣體靶作用產生孤立阿秒脈沖時提出的[42-44],后來又發(fā)展了干涉偏振門方案[45,46].Baeva 等[47]的先驅性研究工作表明,偏振門機制對超強激光與固體密度等離子體作用產生高次諧波的控制也同樣有效.Yeung等[48]第一次在實驗上直接證實了相干同步輻射機制中入射激光的橢偏度和高次諧波強度的關系.如圖1 所示,當入射激光的強度不變而橢偏度逐漸增大時,透射方向高次諧波的產生將會受到極其顯著的抑制.當驅動激光是圓偏振時,高次諧波幾乎被完全抑制.

圖1 (a)實驗裝置示意圖;(b),(c)高次諧波輻射強度隨橢偏度的變化趨勢[48]Fig.1.(a) Sketch of the experimental setup;(b),(c) high-order harmonic generation varies with the ellipticity of the driven laser pulse reported in Ref.[48].

這里簡要介紹高次諧波效率隨橢偏度的增加而降低的物理機理.當超強激光垂直作用于固體密度等離子體表面時,電子受到垂直于靶表面的力主要是v ×B,該力的振蕩分量也主要來自于v ×B.由于圓偏振激光強度包絡是慢變的,所以不論是振幅還是力的方向在一個激光周期內都是恒定的,這會導致電子缺乏縱向上的振蕩運動,從而無法形成納米電子團簇,因此相干同步輻射被抑制.同樣地,在相對論振蕩鏡機制中,圓偏振激光正入射情況下的高次諧波輻射也幾乎完全被抑制[30].因而,不論是相干同步輻射機制,還是相對論振蕩機制,都可以通過控制入射激光脈沖的偏振態(tài),來控制高次諧波的輻射強度[49,50].

如果能夠控制驅動激光脈沖的偏振態(tài),使之僅在單個周期內呈現線偏振,而在其余時間均為圓偏振,就可以實現僅在激光脈沖呈現線偏振態(tài)的周期內產生阿秒脈沖.這就是孤立阿秒脈沖產生的偏振門機制.下面較為詳細地介紹一種偏振門方案.該方案直接利用一對雙折射晶體實現偏振態(tài)的控制[51].如圖2 所示,第一個雙折射晶體的光軸方向與激光的線偏振方向夾角為45°.當線偏振激光通過第一個雙折射晶體后分解成尋常光(o 光)和非尋常光(e 光).讓第一個雙折射晶體的厚度取某些特殊值,以使得o 光和e 光的相位差為 (2n+1)π/2,即第一個雙折射晶體是n階四分之一波片.由于o 光和e 光在雙折射晶體中的速度不一樣,在通過第一個晶體后二者之間有了一個時間延遲 δt=L/ve-L/vo,其中vo和ve分別是o 光和e 光的速度,L是第一個晶體的厚度.第二塊晶體是一個 0 階的四分之一波片,它的光軸方向在o 光和e 光的偏振方向之間,與o 光和e 光的夾角都是45°.當o 光和e 光穿過第二個雙折射晶體后,都變成了圓偏振光,但是二者的重疊部分則變成線偏振光.顯然線偏振部分脈沖持續(xù)時間主要取決于第一塊雙折射晶體的厚度.

圖2 由兩塊雙折射晶體組成的時變橢圓度脈沖產生方案[51]Fig.2.Scheme for generating a pulse with time-varying ellipticity with quartz plate and λ/4 plate[51].

Yeung 等[52]提出了另一種新穎的偏振門方案來控制相對論強度激光的偏振狀態(tài),并將其成功應用在了相對論振蕩鏡機制上,其物理機理如圖3 所示: 兩束非共線但平行傳播的具有一定時間延遲的線偏振激光脈沖,通過具有兩個正交光軸的四分之一波片后,分別變成了具有一定時間延遲的左旋圓偏振光和右旋圓偏振光,它們在聚焦以后會在一定的空間和時間上重疊,在重疊的時間段里變成了線偏振光.實驗證實了這種偏振門的方案對諧波譜的控制是有效的,如果采用更短的激光脈沖有可能得到單個孤立的阿秒脈沖.

圖3 非共線偏振門控方案示意圖.具有正交光軸的四分之一波片將兩個具有時間延遲的線偏振激光脈沖分別轉換為左旋和右旋圓偏振激光脈沖.這些脈沖在焦點處的重疊部分形成線偏振光[52]Fig.3.Sketch of the noncollinear polarization gating method.A split quarter wave plate with orthogonal optical axes converts two delayed linearly polarized half beam pulses into left and right circularly polarized pulses.These pulses overlap at focus and create a linear gate[52].

但是最近的研究表明,在某些特定的靶條件下圓偏振激光并不總是抑制高次諧波的產生,用低對比度的圓偏振激光壓縮具有較長預等離子體的靶可以增強等離子體諧波的輻射[53].激光脈沖斜入射時的高次諧波產生效率與橢偏度的依賴關系與垂直入射時的情況也是相反的.考慮兩個振幅相同、偏振方向正交的線偏振激光脈沖,橢偏度定義為ε=tan(?/2),其中?是兩個偏振正交的激光脈沖的相位差.當相位差為 π 的整數倍時,合成脈沖的橢偏度為 0,當相位差為 π/2 時,合成脈沖的橢偏度為1.模擬結果顯示,在斜入射情況下,橢偏度越高電子納米團簇越容易形成,電子的相空間分布越規(guī)律[54].如圖4 所示,盡管斜入射情況下不同波段的諧波效率的最小值對應的橢偏度有所不同,但是諧波效率在橢偏度為 1 時都達到最大值,而且其最小值和最大值可以差三個數量級.因此在斜入射情況下,也可以通過偏振門方案產生一個孤立的阿秒脈沖.與正入射情況不同,在斜入射情況下一束線偏振激光通過一個四分之一波片之后就可以實現偏振門方案.偏振方向與光軸的夾角為45°,產生的o 光和e 光在交疊部分合成圓偏振,這就形成了線偏振-圓偏振-線偏振的脈沖,當該脈沖斜入射等離子體時,可以只在圓偏振部分產生一個孤立的阿秒脈沖[54].

圖4 在不同諧波波段內,諧波產生效率與驅動激光橢偏度的關系[54]Fig.4.Harmonic generation efficiency varies with the driving laser ellipticity for different harmonic ranges[54].

2.2 雙色激光驅動產生孤立阿秒脈沖機制

雙色激光脈沖的組合可以提高阿秒脈沖的品質.通過調節(jié)雙色激光脈沖的相位差、能量占比、偏振方向、脈寬等參數可以優(yōu)化阿秒脈沖的強度和孤立性,其規(guī)律在氣體靶[55-65]及固體靶[66-68]中都進行了大量的研究.當雙色激光脈沖與固體密度等離子體作用時,即便是加入少量的倍頻光,阿秒脈沖的強度與只有基頻激光時相比也可以增加10 倍以上[68].

最近的研究表明,基頻激光與倍頻激光組合的驅動脈沖與納米薄膜靶作用可以產生一個孤立的阿秒脈沖[69].這種雙色激光脈沖產生孤立阿秒脈沖的機制很大程度上取決于它的獨特波形.如圖5所示,在相位差為 π 的情況下,雙色激光脈沖強度具有強弱交替的波形.在強周期中,脈沖波形變得更陡峭,上升和下降都更快.而在弱周期中,在大約0.4 個周期的時間段內,脈沖的強度接近不變.當激光的弱周期部分與靶相互作用時,有質動力較小,電子并沒有被整體推出靶外,所以無法形成致密的相對論電子片.而當強周期激光與靶相互作用時,由于有質動力較大,幾乎把所有電子都推出靶外,所以整個電子團簇感受到的離子施加的靜電場力幾乎是相同的,但是激光的有質動力是指數衰減的,因此整個電子團簇后沿的電子比前沿的電子感受的合力大,當后沿電子趕上前沿電子時,整個電子團簇被壓縮成致密的相對論電子片.因此,只有在這個強周期內,才能形成致密的相對論納米電子片,以同步輻射方式輻射出一個孤立的阿秒脈沖.

圖5 (a)單色和雙色驅動激光脈沖的波形;(b)單色和(c)雙色驅動激光脈沖兩種情況下產生的阿秒脈沖對比[69]Fig.5.(a) Temporal intensity of one color and two color laser pulses;(b),(c) generated attosecond pulses for two cases[69].

2.3 基于燈塔機制的阿秒脈沖產生方案

孤立阿秒脈沖除了以上在時間上分離的方案,還可以在空間上進行分離.飛秒激光脈沖波前具有時空耦合特性,也就是脈沖的空間分布將隨時間變化,其中比較具有代表性的時空耦合是波前旋轉.在啁啾脈沖放大技術中,如果光柵不能保證嚴格平行,產生的強激光脈沖就會發(fā)生脈沖前沿傾斜,其物理機理如圖6 所示[70].由于入射角和衍射角不相等,脈沖中光線的光程隨橫向坐標的變化而變化,脈沖前沿和波前不再重合(如圖6(a)所示),因此脈沖中電場最大值所形成的直線相對波前是傾斜的(如圖6(b)所示).這種帶有脈沖前沿傾斜的激光脈沖聚焦以后具有空間啁啾特點(如圖6(c)所示).對空間進行傅里葉變換以后,波前方向隨時間是旋轉變化的(如圖6(d)所示).如果給定了脈寬τ和發(fā)散角θ,那么波前旋轉的最大速度為θ/2τ.可以做如下理解: 脈沖的光線大約掃過的最大角度為發(fā)散角θ,而所需的最短時間是激光的脈寬τ.因此發(fā)散角越大,脈寬越短,飛秒激光脈沖波前旋轉的速度就越大.

圖6 飛秒激光的脈沖前沿傾斜和波前旋轉的物理機理示意圖[70]Fig.6.Pulse-front tilt and wave-front rotation in the chirped-pulse-amplification laser[70].

雖然這種波前旋轉對強場物理來說是需極力避免的效應,但是具有適度波前旋轉的激光脈沖可以產生不同散射角的阿秒脈沖,而且在每一個特定的角度上都只有一個孤立的阿秒脈沖,這就是孤立阿秒脈沖產生的燈塔機制.這種燈塔方案產生孤立阿秒脈沖的機制可以在相對論振蕩鏡機制中實現[70-72].圖7 所示的研究結果表明,波前旋轉速度越大,阿秒脈沖在空間不同的角度上分離得越好[70].圖7 第一行表示旋轉速度為 0,這時阿秒脈沖在角度上沒有分開;第二行表示旋轉角速度為最大值一半的情況,阿秒脈沖在角度上開始分開;第三行表示最大旋轉角速度的情況，阿秒脈沖在角度上完全分開了,而且在激光脈沖入射方向上得到了強度最高的孤立阿秒脈沖,顯然這非常有利于實驗的操作.對基于阿秒脈沖泵浦和阿秒脈沖探測的方案來說,這是非常簡單有效的孤立阿秒脈沖產生方案.

圖7 相對論振蕩鏡模型下,不同波前旋轉角速度對應的阿秒脈沖空間分離效果[70]Fig.7.Results of the relativistic oscillating mirror model for the attosecond lighthouse effect with different rotation velocity[70].

2.4 基于雙靶的孤立阿秒脈沖產生方案

強激光與雙靶作用的研究在相干同步輻射、相干湯姆遜散射、康普頓散射等過程中具有重要的意義[73,74].最近,徐新榮等[15]提出了基于雙靶的孤立的阿秒脈沖產生的電容器靶機制.如圖8 所示,當激光脈沖與第一層超薄靶作用時,把電子幾乎完全推出形成相對論飛鏡,這個電子片穿過第二層靶以后就發(fā)散消失.這個過程類似于電容器的充電過程,使第一層靶帶正電.當從第一層靶透射的激光脈沖與第二層靶作用時,通過有質動力和庫侖力的共同作用,可以從第二層靶形成一個向反射方向加速的相對論電子片.當來自于第二層靶的電子片到達第一層靶時,相當于完成了放電過程，輻射出一個孤立的阿秒脈沖.

圖8 孤立阿秒脈沖產生的電容器靶方案 (a)電容器靶的充電過程;(b)電容器靶的放電過程[15]Fig.8.Scheme of a single attosecond pulse generation by an intense laser irradiating a capacitor-nanofoil target: (a) Formation of relativistic flying electrons sheets from first target;(b) relativistic electron sheet from the second target for enhanced coherent synchrotron emission of attosecond pulse[15].

3 孤立半周期阿秒脈沖產生的物理機理

半周期激光脈沖的電場矢量是單極性的,可以對原子、固體中的電子進行非對稱操縱或探測[75-78].實驗上已經得到了不同波段的半周期激光脈沖[79-82].強激光與固體密度等離子體作用可以產生脈寬更短、強度更高的半周期阿秒脈沖.本節(jié)將著重討論強激光與固體密度等離子體作用產生半周期阿秒脈沖的幾個重要的物理機理.這幾個機制的共同點是不需要濾波,也不需要偏振門技術,在透射方向可以直接得到半周期的阿秒脈沖,避免了諧波能量在濾波過程中的損失.

3.1 基于雙靶的半周期阿秒脈沖產生機制

少周期激光與雙薄膜靶作用可以產生超強的半周期阿秒脈沖[83],其物理機理如圖9 所示.當沿z方向偏振的強激光脈沖斜入射到第一層透明靶作用時,由于激光的有質動力遠大于電荷分離場的靜電力,可以把大部分電子推出靶外,形成一個超薄的相對論電子片(圖9 中的綠色長方形表示從第一層靶推出的電子片).當該相對論電子片和透射激光脈沖一起斜入射到第二個不透明靶上時,激光脈沖被反射而相對論電子片繼續(xù)穿透第二層靶.在這個穿透過程中,由于激光在第二層靶反射時產生了橫向踢效應(transverse kick),所以相對論電子片獲得了y方向的橫向動量p y=mctanθ,其中θ是斜入射激光的入射角.因此相對論電子片產生了一個橫向電流J y=-evyne,從而輻射出一個半周期的p 偏振阿秒脈沖(沿y方向偏振).在電子片穿透第二層靶以后,由于激光的振幅a z為 0,根據廣義動量守恒,電子的動量分量p z也為 0 .可見第二層反射靶對轉換電子的動量方向起到了至關重要的作用.此后,電子的橫向動量方向不再改變,因而輻射出一個半周期的阿秒脈沖.

圖9 激光斜入射雙靶產生阿秒脈沖方案示意圖Fig.9.Scheme of attosecond pulse generation for the laser oblique irradiating double target.

3.2 長脈沖激光與三層靶作用產生半周期阿秒脈沖

3.1節(jié)介紹的雙靶機制輻射阿秒脈沖的過程本質上是相干同步輻射機制,激光脈沖在第二層靶被反射時產生的瞬時橫向反作用效應是該雙靶機制的關鍵[83],該效應后來被實驗所證實[84].該實驗和上述理論工作的區(qū)別在于實驗中的電子片是由兩個靶之間的稀薄等離子體產生的.因為理論工作[83]要求的脈寬為 3 個周期,強度超過 1 019W/cm2,對比度超過 1 010等激光脈沖條件超出了該實驗室激光器的性能,所以在實驗中采用了三層靶方案,即在兩層固體靶之間充滿稀薄等離子體[84].實驗中第一個靶的作用是對入射激光脈沖上升沿進行整形,使其上升沿變得非常陡峭.當具有陡峭上升沿的脈沖與雙靶之間的稀薄等離子體相互作用時,產生了相對論電子片.激光脈沖和這個相對論電子片到達第二層靶以后,接下來發(fā)生的物理過程和理論研究的過程完全一樣.如圖10 所示,實驗比較了單靶、雙靶、正入射、斜入射等情況下諧波輻射強度的區(qū)別,結果證明斜入射雙靶的諧波強度是最大的,而正入射時諧波輻射效率非常低,與理論研究結論一致[84].

圖10 (a)實驗測得輻射譜,NSF 表示正入射單靶,OSF 表示斜入射單靶,NDF 表示正入射雙靶,ODF 表示斜入射雙靶;(b)用厚度為50 nm 的鋁膜進行濾波的譜,這里只給出了不同靶條件下相對振幅的大小;(c)離軸與軸上的諧波強度之比,用 5 0 nm 斜入射單靶的數據進行了歸一化[84]Fig.10.(a) Experimental spectra in the range of 18—400 eV.(b) Spectra are recorded behind a 5 0 nm Al filter without calibration.They give only relative amplitudes for different target geometry,but not the actual shape of the spectra.(c) Ratio of off-axis to onaxis intensity,normalized to the case of OSF at 50 nm[84].

3.3 基于氣體靶與固體靶組合的半周期阿秒脈沖

與激光斜入射雙靶類似,激光與氣體靶與固體靶組合作用方案也能產生半周期阿秒脈沖.如圖11所示,在兩個特殊設計的氣體靶室中間傾斜放置了一個平面薄膜靶[85].p 偏振的長脈沖激光(沿y方向線偏振激光)首先與氣體靶作用,激光脈沖前沿經過與稀薄等離子體相互作用后獲得陡峭的上升沿,使得入射的長周期激光脈沖演變?yōu)榻咏A躍波形的脈沖.該陡峭的上升沿在稀薄等離子中可以產生一個超薄的相對論電子片.該電子片的形成依賴于激光脈沖在第一個氣體靶室內的演化和激光脈沖初始的高強度.該相對論電子片繼續(xù)向前運動,當它穿過斜放的平面薄膜靶時,輻射出一個半周期的阿秒脈沖.在激光傳播方向與薄膜靶的夾角為45°的情況下,相對論電子片的橫向動量將從Py/mec～a降低到P y/mec～tanθ.電 子的縱向動量有明顯的增加.與前述激光斜入射雙靶不同的是[83,84],阿秒脈沖也是p 偏振的.該阿秒脈沖具有相位穩(wěn)定、高度準直等品質,還有非常大的橫向尺度,因此它的峰值功率可以達到 2 .1 TW,脈沖總能量 為 0 .6 mJ,相當于入射激光脈沖總能量的 3.3×10-5倍.薄膜靶右側的氣體靶室用來探測阿秒脈沖.

圖11 多周期激光入射氣體-固體組合靶產生半周期阿秒脈沖機制[85]Fig.11.Scheme of half-cycle attosecond pulse emission and detection for relativistic multi-cycle laser pulse irradiating gas-foil target[85].

3.4 半周期阿秒脈沖的級聯輻射機制

單周期激光與臨界密度等離子體相互作用的規(guī)律與長脈沖激光的情況有所不同,因為它只有一個周期,所以一般只能產生兩個相對論電子片.第一個電子片產生的第一個阿秒脈沖作用在第二個電子片上輻射出第二個阿秒脈沖,這就是半周期阿秒脈沖產生的級聯輻射機制[86].如圖12 所示,當單周期激光正入射等離子體時,在前半個周期電子被激光的有質動力推向等離子體內部,形成電子的堆積(如圖12(a) 所示),然后又被電荷分離場拉回來形成了高密度的相對論電子片(稱為電子片I).相對論電子片I 以同步輻射方式輻射出第一個阿秒脈沖(如圖12(b)所示).當電子片I 向反射方向運動到等離子體的左邊界時,電荷分離場將改變方向,這導致電子片I 右側那些較為彌散的電子改變方向,向等離子體內部加速,形成了第二個相對論電子片(稱為電子片II)(如圖12(c)所示).在電子片I 產生的阿秒脈沖的拖尾的作用下,第二個電子片輻射出第二個阿秒脈沖(如圖12(d)所示).因為第二個阿秒脈沖是在第一個阿秒脈沖的級聯作用下產生的,因此具有更強的高頻成分,使得第二個阿秒脈沖脈寬可以到10 as 以下.另外,由于拖尾場的方向是恒定的而且時間極短,因此電子片II輻射出一個半周期阿秒脈沖[86].

圖12 半周期阿秒脈沖的產生機制 (a)—(d)電子片的形成過程及相應的阿秒脈沖輻射的級聯過程;(e)電子密度的時空演化圖[86]Fig.12.Generation mechanism of a sub-10 as half-cycle pulse: (a)—(d) Formation of the electron sheets and the attosecond pulse generation step by step;(e) spatial-temporal evolution of the electron density[86].

電子片I 和電子片II 有時被分別稱為主電子片和次級電子片.次級電子片是向透射方向加速運動的,它的存在是比較普遍的.如果是多周期的強激光與等離子體相互作用,如前所述會產生阿秒脈沖串.阿秒脈沖串中的每個脈沖都包含有兩個主要的頻率成分: 高頻成分的亞脈沖由主電子片產生,低頻成分的亞脈沖由次級電子片產生.兩個亞脈沖之間的時間間隔是 1 30 as[87].因此如何分離兩個電子片,使得它們產生的脈沖在時間上能有足夠的延遲,是產生脈寬低于 1 0 as 的關鍵.在前述的單周期驅動激光條件下做到了這一點,使主電子片和次級電子片分別向反射方向和透射方向運動,它們輻射的阿秒脈沖在空間和時間上也就完全分開了[86].

3.5 基于微結構靶的半周期阿秒脈沖

特殊的微結構靶也可以產生半周期阿秒脈沖.微結構靶結構如圖13 所示.第一層厚度為2 nm,密度為 9 50nc;第二層厚度為250 nm,密度為 5 0nc;第三層厚度為30 nm,密度為 1 50nc,其中nc是等離子體的臨界密度.雙色激光脈沖的歸一化振幅分別為a01=40.0 和a02=44.4 .相應的光強分別為3.42×1021W/cm2及 4 .22×1021W/cm2.這些參數是通過粒子模擬得到的最佳值,實際上這些參數在相當大的區(qū)間內,該機制都是非常有效的[88].

圖13 強激光與三層微結構靶作用產生阿秒脈沖的示意圖[88]Fig.13.Schematic of an attosecond pulse (AP) generated by the interaction of intense laser pulse with a microstructured foil[88].

當強激光脈沖垂直入射該微結構靶時,主要產生了三個相對論電子片(見圖14)[88].電子片A 來自第一層靶,電子片B 和C 來自第二層靶.雖然阿秒脈沖是由來自第二層的電子片B 輻射的,但是第一層靶的存在起到了至關重要的作用,主要體現在以下幾個方面: a)高密度的第一層靶提供了非常強的庫侖場,避免了電子片B 中部分電子逃逸,保存了其大電量的特點,從而可以輻射出強度高達1021W/cm2的阿秒脈沖;b)電子片A 和C 在和電子片B 相遇以后向反射方向加速運動,這就提供了電荷補償效應,使得電子片B 可以被持續(xù)加速到超相對論速度,因此電子片B 的相干同步輻射譜更加平緩 (ω-8/7),高頻成分的占比更大;c)由于高密度第一層靶的存在,其產生的超強靜電場把電子片A 和C 向反射方向加速,保證了只有一個電子片對透射阿秒脈沖輻射有貢獻,因此可以得到一個孤立的半周期阿秒脈沖.

圖14 (a)雙色激光合成脈沖的波形;(b)透射方向產生的半周期阿秒脈沖的電場波形;(c)阿秒脈沖強度分布波形,脈寬為 5 as ;(d)電子數密度的時空演化過程.圖中電子片B 用綠色點線標出,電子片A 和C 用藍色點線標出[88]Fig.14.(a) Spatial profile of normalized electric field of the driving two-color laser pulses;(b) normalized electric field of an attosecond pulse in transmission direction;(c) attosecond pulse has a FWHM of about 5 as ;(d) spatiotemporal evolution of the normalized electron number density.The trajectory of electron sheet B is marked by a green dotted line and the trajectory of electron sheets A and C are represented by blue dotted lines[88].

3.6 基于三色激光脈沖驅動的半周期阿秒脈沖

三色激光脈沖與薄膜固體靶作用可直接產生半周期阿秒脈沖[16].三色激光脈沖的獨特波形是輻射孤立阿秒脈沖的關鍵.如圖15(b)所示,除了在三色激光脈沖的上升沿和下降沿中非常弱的周期外,還有一個比基頻激光脈沖上升和下降更快的大振幅振蕩周期.當圖15(b)中藍色點線標記的三色激光脈沖的最強振蕩周期與靶體相互作用時,經過兩次大振幅的相對論鋸齒形振蕩后,這些電子在洛倫茲力和庫侖力的共同作用下自組織形成致密納米電子片A.但是在透射方向產生阿秒脈沖的并不是納米電子片A.從圖15(a)所示的納米電子片A 的結構來看,在A 的右側有一些分布相對彌散的電子,由于這部分電子縱向動量較小,在洛侖茲力的作用下改變原有的運動軌跡,朝靶后方向運動并會聚成為另一個納米電子片B.而電子片A 恰好相反,在激光有質動力的作用下,又開始向反射方向運動,并在空間上發(fā)散直至消失.因此,最終只有一個電子片B 對透射方向的阿秒脈沖輻射有貢獻,可以輻射出一個孤立的半周期阿秒脈沖.如圖15(c)所示,該機制產生了一個超高振幅的半周期阿秒脈沖,其光強可以達到 8 .2×1022W/cm2,脈寬可以低至 3 .5 as .

圖15 (a)電子密度的時空演化圖;(b)三色激光合成脈沖的波形;(c)產生的半周期阿秒脈沖,脈寬為7 as[16]Fig.15.(a) Spatiotemporal evolution of the normalized electron number density;(b) waveform of the normalized electric field from the three-color laser pulses before it interacts with the foil;(c) generated half-cycle attosecond pulse in the transmission direction.The left inset shows a unipolar profile and the right inset shows a close-up of the attosecond pulse having a FWHM of about 7 as[16].

3.7 半周期阿秒脈沖的實驗可行性、標定測量、及應用前景

下面簡要地討論以上半周期阿秒脈沖方案的可行性.從以上幾種半周期阿秒脈沖的產生機制來看,少周期激光是非常有利于半周期阿秒脈沖輻射的[16,83,86,88].如果是長脈沖激光,則需要對脈沖前沿進行整形,以獲得足夠陡峭的上升沿[84,85].得益于光學參量啁啾脈沖放大技術以及等離子體技術的發(fā)展,激光的對比度大于 1 010.另一方面,薄膜壓縮技術也有可能產生脈寬為2 fs 的近單周期激光[89].隨著激光技術的進一步發(fā)展,有望能滿足以上幾個機制中對激光技術的要求.另一個規(guī)律是,在透射方向獲得了半周期阿秒脈沖.在反射方向一般得不到半周期阿秒脈沖,這是因為激光對它的橫向擾動方向不是恒定的,而且在向反射方向加速運動時對反射驅動激光也難以避免產生多普勒效應.所以上面討論的幾個機制大多青睞于少周期激光輻照薄膜靶.類金剛石靶(diamondlike carbon,DLC)的相關技術可以實現3 nm 及以上厚度的薄膜靶制備,結合離子刻蝕方法,基本能夠實現以上幾種機制所需靶的密度和厚度[90,91].

利用阿秒脈沖進行超快過程的時間分辨測量的前提是阿秒脈沖本身的脈寬必須首先確定下來.如果系統的響應時間比脈沖的寬度小,泵浦探測的自相關技術可以用來確定脈沖的寬度.光學自相關技術一般基于雙光子過程,而雙光子相互作用截面隨光子能量的提高而降低.因此自相關測量技術一般適用于10 eV 以下的光子阿秒脈沖寬度的測量[92].

從上面討論的幾個半周期阿秒脈沖輻射機制來看,脈寬可以達到10 as 以下,脈沖中心頻率對應的光子能量一般都大于10eV .因此光學自相關技術不適合用來標定這種超短脈沖.這里簡要介紹一種全光學的測量技術,該技術類似于條紋相機中電子條紋的概念,可以用來直接表征這種超短的阿秒脈沖[42,93].這種全光學的測量技術的優(yōu)點是系統可以響應阿秒脈沖的快速振蕩的電場,而不僅僅是響應脈沖的包絡.其原理是通過幾乎瞬時的光發(fā)射過程,把被測量的阿秒脈沖轉換成自由電子,這些自由電子可以是光電子或者俄歇電子.在光電子發(fā)射的瞬間,電子從光脈沖獲得了動量.考慮一個線偏振的光脈沖,電子獲得的動量平行于光矢量,進而改變了電子的能量.在不同的角度觀測,電子的能量分布是不一樣的.如果是在光矢量方向觀測,那么光脈沖的光矢量會使得電子能量增加或降低,電子能量隨時間的改變與光脈沖的光矢量隨時間的變化是實時同步的.在光脈沖的半個周期中,電子能量從最小值掃到最大值.這種時間到能量的映射是可以達到阿秒時間分辨率的[94].

半周期電磁脈沖可以用來研究一維半導體量子線和超晶格、雙量子點、半導體和石墨烯量子環(huán)中的自旋動力學[76],它可以對低維電子系統中電荷及其自旋動力學進行相干控制.半周期阿秒脈沖可以在半導體的異質結處激發(fā)反轉對稱性破壞從而導致Rashba 自旋-軌道相互作用[95].半周期光脈沖還可以控制輻射特性,而輻射光譜編碼了電子系統及其動力學的某些信息,通過輻射光譜可以探測小量子系統中超快過程的動力學.半周期脈沖驅動量子系統(如納米結構)發(fā)出的光具有新奇的性質,比如可以在超快的時間尺度上控制輻射光的圓偏振度[96].

4 相對論超密納米電子片的形成機制

在阿秒脈沖的相干同步輻射機制中,相對論納米電子片的產生是至關重要的.向反射方向加速運動的相對論電子片形成機制已經非常清楚了.這里重點討論向透射方向加速運動的電子片的形成機制和物理模型.在研究三色激光脈沖與薄膜固體靶作用產生半周期阿秒脈沖的工作中,本文作者建立了透射方向加速運動的相對論電子片形成的物理模型[16].其他工作中透射相對論電子片的形成機制也可以借鑒該模型進行理解和討論.從數值模擬結果可以看出,相對論振蕩是向透射方向加速的電子片形成的主要機制.激光等離子體動力學可由下面的動量方程來描述:

電場強度a x、磁場強度B y、速度(v x,v z)分別用meωLc/e,meωL/e和c來進行歸一化,而時間t通過λL/c進行歸一化.其中me是電子質量,ωL是激光的圓頻率,c是真空中的光速,λL是激光的波長.靜電場可以寫為

式中Zi代表的是離子的電荷數.對未擾動離子數密度n i0和電子數密度ne都通過nc進行了歸一化.其中空間坐標x通過λL進行歸一化,時間坐標t通過TL進行歸一化.假設離子在少周期驅動激光脈沖的作用下保持靜止,那么靜電場對時間的導數為

在納米電子片的形成過程中,電子可以被視為流體,滿足流體的連續(xù)性方程

經過化簡,得到了電子的相空間關系為

相空間關系給出了坐標x(t) 和動量p x(t) 之間的函數關系.對不同的初始條件p x0和p z,像空間和電子軌跡都依賴于初始條件.假設橫向激光磁場和電子的橫向動量在納米束形成過程中保持不變,則可以得到電子片B 在任意時刻的空間坐標為

方程(6)的數值解可以清楚地給出電子片的形成過程(如圖16(a)所示),其中4 個電子的初始條件為:pz=-2.5,p x=-7.5,-7.6,-7.7,-7.8,dpx/dt=110,109,108,107 .圖16(b)可用于解釋電子納米束的分散過程.其中4 個電子的初始條件為:p z=-4,px=-10,-9.5,-9,-8.5,dpx/dt=100,102,104,106 .這些初始條件來自于粒子模擬的結果[16].造成電子片分散的主要原因是激光場對電子片A 中不同空間位置電子的洛倫茲力和電子的縱向速度有很大的不同.可以看出該理論模型與納米電子束形成過程和分散過程的模擬結果符合較好.

圖16 從理論模型得到的 x -t 平面上的電子軌跡 (a)電子片會聚的理論模型結果;(b)電子片發(fā)散的理論模型結果[16]Fig.16.Electron trajectory in the x -t plane from the analytical model: (a) Nanobunching model for explaining the convergence mechanism of electrons;(b) model for explaining the divergence mechanism of electron nanobunch[16].

5 結論

強激光與固體密度等離子體相互作用產生的阿秒脈沖寬度可以短到10 as 以下,峰值功率可以到百太瓦量級,光強可以達到 1 022W/cm2甚至更高.因此強激光和固體密度等離子體作用產生的阿秒脈沖可以滿足泵浦探測技術的要求,甚至有望產生光子能量達到兆電子伏量級的仄秒脈沖,從而開啟原子核內部仄秒物理過程的研究.因此,本文重點論述了強激光與固體靶作用產生孤立阿秒脈沖的幾個重要機制,包括偏振門機制、雙色激光脈沖機制、燈塔機制、雙靶機制等.對每一種機制的物理原理進行了較為詳細的討論.

半周期阿秒脈沖的脈寬更短,可以提高泵浦探測的時間分辨率.另一方面,半周期阿秒脈沖可以在半導體的異質結處激發(fā)反轉對稱性破壞,還可以對低維電子系統中電荷及其自旋動力學進行相干控制.因此本文又專門討論了強激光與固體密度等離子體作用產生半周期阿秒脈沖的幾個重要物理機制,主要包括雙薄膜靶機制、三層靶機制、氣體靶與固體靶組合機制、級聯輻射機制、特殊的微結構靶機制、三色激光脈沖驅動機制等.通過高次諧波濾波合成阿秒脈沖時需要進行低頻截斷,而高次諧波的能量主要集中在低頻部分,因此濾波會損失諧波的大部分能量.這幾個機制的共同點是不需要濾波即可在透射方向直接產生半周期的阿秒脈沖.

阿秒科學是未來幾年最為重要的研究方向之一,阿秒脈沖產生的新機制、新物理是阿秒科學不斷向前發(fā)展的基礎.強激光與固體密度等離子體相互作用產生的阿秒脈沖是一種超高強度、超短脈寬(阿秒乃至仄秒)的極紫外或X 射線相干光源,對它的研究具有十分重要的意義.