師全林,王立鵬,余功碩,梁建峰,姜文剛,解 峰,張小林

(西北核技術(shù)研究所,西安710024)

通過(guò)裂變核的消失量或裂變過(guò)程中裂變產(chǎn)物的生成量均可計(jì)算出核材料的裂變?nèi)己摹Ｓ昧炎儺a(chǎn)物的生成量計(jì)算裂變?nèi)己臅r(shí)要用到裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù),通常采用實(shí)驗(yàn)室測(cè)量數(shù)據(jù)的評(píng)價(jià)結(jié)果。實(shí)驗(yàn)室測(cè)定裂變產(chǎn)額時(shí),中子注量率一般不超過(guò)1014cm-2·s-1,而核爆炸時(shí)中子注量率可能超過(guò)1030cm-2·s-1,實(shí)驗(yàn)室測(cè)定的產(chǎn)額數(shù)據(jù)能否適用于超高中子注量率下裂變?nèi)己牡挠?jì)算一直是廣為關(guān)注的問(wèn)題之一。錢晶等[1]研究建立了考慮中子參加反應(yīng)的裂變產(chǎn)物中子反應(yīng)及衰變的網(wǎng)絡(luò)方程,考察了熱中子誘發(fā)235U裂變時(shí)裂變產(chǎn)物核隨時(shí)間的變化關(guān)系,指出是否考慮中子與裂變產(chǎn)物的核反應(yīng)對(duì)裂變產(chǎn)物核的數(shù)量隨時(shí)間的變化關(guān)系影響顯著,在該文獻(xiàn)的計(jì)算條件下147Nd累積產(chǎn)額的變化達(dá)到了13%。馮晶等[2-3]建立了一個(gè)簡(jiǎn)化的強(qiáng)中子場(chǎng)模型,計(jì)算了(n, γ) 和(n, 2n)反應(yīng)引起鏈產(chǎn)額的變化,認(rèn)為鏈產(chǎn)額的相對(duì)變化率并不顯著。

本文探討了不同中子注量率和裂變?nèi)己纳疃认聝煞N方法計(jì)算的裂變?nèi)己慕Y(jié)果的差異及原因,評(píng)價(jià)裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)的適用性。

1 裂變?nèi)己牡膬煞N計(jì)算方法

1.1 通過(guò)裂變核的消失量來(lái)計(jì)算裂變?nèi)己?/h3>

裂變核在中子場(chǎng)的作用下會(huì)發(fā)生裂變和俘獲等多種中子核反應(yīng),核子數(shù)N隨時(shí)間變化關(guān)系的微分方程可表示為

(1)

其中：φ為中子注量率;σa為表觀消失截面,是指裂變核通過(guò)裂變、俘獲及2n等中子核反應(yīng)“消失”和“產(chǎn)生”的總截面,與各核反應(yīng)的截面和核材料的同位素組成等因素相關(guān)。如對(duì)于235U,表觀消失截面與其裂變、俘獲、2n等中子核反應(yīng)截面、234U的(n, γ)截面及236U的(n, 2n)截面等相關(guān),可近似表示為

(2)

若中子注量率φ為常數(shù),則式(1)的解為

N=N0·e-φ·σa·t

(3)

其中,N0為裂變核的初始核子數(shù)。t時(shí)刻發(fā)生裂變的核子數(shù)Nf可表示為

(4)

考慮到Nf(t=0)=0的邊界條件,式(4)的解為

(5)

裂變?nèi)己膞定義為發(fā)生裂變反應(yīng)的核數(shù)與裂變核初始總數(shù)的比,表示為

(6)

由式(6)可知,裂變?nèi)己呐c中子注量率、裂變核的表觀消失截面與裂變截面及中子作用時(shí)間相關(guān),最大值為σf/σa,通常小于1。如熱中子作用下的235U,其裂變截面和俘獲截面分別為585 b和98.7 b,若表觀消失截面主要為裂變截面和俘獲截面之和,則235U裂變?nèi)己牡淖畲笾禐?.86。當(dāng)裂變?nèi)己男∮谧畲笾禃r(shí),裂變?nèi)己娜Q于中子注量率和中子作用時(shí)間的乘積,中子作用時(shí)間與裂變?nèi)己闹g的關(guān)系可表示為

(7)

裂變核的消失量可通過(guò)測(cè)定中子作用前后核材料同位素含量的變化獲得。利用式(6)計(jì)算裂變?nèi)己臅r(shí),截面的不確定度直接影響裂變?nèi)己牡臏?zhǔn)確性,特別是中子能譜較復(fù)雜時(shí),譜平均截面不易準(zhǔn)確計(jì)算。但某些裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額對(duì)中子能譜的變化不敏感,用裂變產(chǎn)物的生成量來(lái)計(jì)算裂變?nèi)己臅r(shí)可減小中子能譜變化帶來(lái)的不確定度。

1.2 通過(guò)裂變產(chǎn)物的生成量來(lái)計(jì)算裂變?nèi)己?/h3>

裂變核在中子場(chǎng)作用下生成裂變產(chǎn)物i,核子數(shù)的變化主要考慮通過(guò)裂變核反應(yīng)按其產(chǎn)額生成、衰變消失及中子核反應(yīng)消失3個(gè)方面。裂變產(chǎn)物i通過(guò)中子核反應(yīng)消失的截面也用表觀消失截面σa, i來(lái)表示,它主要與該裂變產(chǎn)物的中子俘獲截面、2n截面、與該裂變產(chǎn)物質(zhì)量數(shù)相近的裂變產(chǎn)物數(shù)及其中子核反應(yīng)截面相關(guān)。裂變產(chǎn)物i的核子數(shù)Ni可表示為

(8)

其中：λi為i的衰變常數(shù);Yi為i的裂變產(chǎn)額?？紤]到Ni(t=0)=0的邊界條件,式(8)的解可表示為

(9)

若實(shí)驗(yàn)測(cè)定中子作用結(jié)束時(shí)刻裂變產(chǎn)物的核子數(shù)Ni后,可求得中子作用結(jié)束時(shí)刻的裂變數(shù),表示為

(10)

根據(jù)裂變?nèi)己牡亩x可用裂變產(chǎn)物法求得燃耗,表示為

(11)

當(dāng)σa>>λi/φ+σa,i且(λi+φ·σa,i)·t≈0時(shí),式(11)與式(6)的結(jié)果是一致的,但若上述條件不滿足,則兩種方法的計(jì)算結(jié)果會(huì)出現(xiàn)差異。

2 中子注量率的影響評(píng)估

本文通過(guò)解析方程的計(jì)算來(lái)討論不同中子注量率情況下兩種方法計(jì)算的裂變?nèi)己?計(jì)算中裂變核的表觀消失截面取1 b,該截面由裂變核的裂變截面和俘獲截面構(gòu)成,分別取0.8 b和0.2 b。

2.1 低中子注量率下的裂變?nèi)己?/h3>

根據(jù)式(11),低中子注量率條件可認(rèn)為是滿足φ<<λi/σa,i的實(shí)驗(yàn)條件。對(duì)于半衰期為1 a的裂變產(chǎn)物,衰變常數(shù)為2.2×10-8s-1,若消失截面為1 b量級(jí),則中子注量率小于1016cm-2·s-1時(shí)可認(rèn)為是低中子注量率條件。通常實(shí)驗(yàn)室條件下,對(duì)半衰期小于數(shù)年的裂變產(chǎn)物而言,中子注量率小于1014cm-2·s-1時(shí),可認(rèn)為是低中子注量率條件。在該條件下,若裂變產(chǎn)物與裂變核的表觀消失截面相當(dāng),則式(11)可近似表示為

(12)

由式(12)可知,裂變?nèi)己闹慌c裂變產(chǎn)物的衰變常數(shù)和裂變核的表現(xiàn)消失截面、裂變截面等核數(shù)據(jù)相關(guān)。低中子注量率條件下不同方法計(jì)算的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系如圖1所示。由圖1可見(jiàn),當(dāng)中子作用時(shí)間較短,裂變?nèi)己淖銐蛐r(shí),用不同半衰期的裂變產(chǎn)物及其裂變產(chǎn)額計(jì)算的裂變?nèi)己呐c用核反應(yīng)截面計(jì)算的裂變?nèi)己囊恢?但當(dāng)中子作用時(shí)間足夠長(zhǎng),裂變?nèi)己淖銐虼髸r(shí),用裂變產(chǎn)物產(chǎn)生量計(jì)算的裂變?nèi)己牡陀谟昧炎兒讼Я坑?jì)算的裂變?nèi)己?且裂變產(chǎn)物的半衰期越長(zhǎng),產(chǎn)生偏差所需的中子作用時(shí)間越長(zhǎng)。

上述差異的原因不難理解。低中子注量率條件下,燃耗較高時(shí),再增大燃耗需很長(zhǎng)時(shí)間。當(dāng)中子作用時(shí)間遠(yuǎn)超過(guò)裂變產(chǎn)物的半衰期時(shí),裂變產(chǎn)物的生成達(dá)到了飽和狀態(tài),數(shù)量不再增加,因此用與時(shí)間無(wú)關(guān)的裂變產(chǎn)額計(jì)算的裂變?nèi)己牟辉僭龃?導(dǎo)致兩種方法計(jì)算的燃耗差異越來(lái)越大。

2.2 高中子注量率下的裂變?nèi)己?/h3>

根據(jù)式(11),高中子注量率條件可認(rèn)為是滿足φ>>λi/σa,i的實(shí)驗(yàn)條件。當(dāng)裂變產(chǎn)物的表觀消失截面約為1 b且其半衰期為1 s時(shí),中子注量率大于1024cm-2·s-1時(shí)可認(rèn)為是高中子注量率條件。在1030cm-2·s-1高中子注量率條件下,對(duì)于半衰期大于1 s的裂變產(chǎn)物,與中子反應(yīng)截面相比,λi/φ為可忽略的小量,則式(11)可近似表示為

(13)

顯然式(13)計(jì)算的裂變?nèi)己呐c裂變產(chǎn)物的半衰期無(wú)關(guān),主要取決于裂變核和裂變產(chǎn)物的表觀消失截面。高中子注量率下不同方法計(jì)算的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系如圖2所示。

圖2 高中子注量率下不同方法計(jì)算的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系

由圖2可見(jiàn),當(dāng)裂變產(chǎn)物的表觀消失截面相對(duì)于裂變核越小,裂變?nèi)己牡挠?jì)算結(jié)果越一致。表1為不同消失截面下兩種方法計(jì)算裂變?nèi)己牡南鄬?duì)偏差。

表1 不同消失截面下兩種方法計(jì)算裂變?nèi)己牡南鄬?duì)偏差(1- xfp /x)

由表1可知,裂變產(chǎn)物相對(duì)于裂變核的表觀消失截面越小,裂變?nèi)己脑降?兩種方法計(jì)算的結(jié)果越一致;當(dāng)裂變?nèi)己母哂?0%時(shí),若裂變產(chǎn)物的消失截面比靶核消失截面的一半還要高時(shí),則用裂變產(chǎn)物計(jì)算的裂變?nèi)己囊陀?%以上,必須進(jìn)行修正。

綜上,無(wú)論中子注量率高低,只要裂變?nèi)己淖銐蛐?不同方法計(jì)算的裂變?nèi)己目偸且恢碌?。?dāng)裂變?nèi)己淖銐虼髸r(shí),用式(11)比用式(6)計(jì)算的裂變?nèi)己钠?但偏低的原因不同,低中子注量率條件下,主要是由于短壽命裂變產(chǎn)物的生成量達(dá)到了飽和;高中子注量率條件下,主要是由于裂變產(chǎn)物通過(guò)中子核反應(yīng)有一定量的“消失”。

3 模擬計(jì)算

第2節(jié)并未針對(duì)具體核素采用評(píng)價(jià)的核數(shù)據(jù)來(lái)做定量分析,下面用燃耗計(jì)算程序針對(duì)重要裂變產(chǎn)物進(jìn)行計(jì)算分析。CINDER90是一款典型的裂變?nèi)己挠?jì)算程序,利用自帶的核數(shù)據(jù)庫(kù)可計(jì)算出中子輻照下材料中的核素總量[4]。設(shè)熱中子注量率分別為1×1014cm-2·s-1和1×1030cm-2·s-1,在保持中子注量率不變的條件下,鈾材料中兩種中子注量率下235U和部分裂變產(chǎn)物的核子數(shù)密度隨時(shí)間的變化關(guān)系如圖3所示。由圖3可見(jiàn),低中子注量率條件下,235U的核子數(shù)密度要經(jīng)過(guò)很長(zhǎng)的時(shí)間才會(huì)顯著減小,裂變產(chǎn)物87Kr,88Kr,147Nd,144Ce的核子數(shù)密度先增大,隨后進(jìn)入平衡狀態(tài),最后隨235U核子數(shù)密度的下降而降低;高中子注量率條件下,裂變產(chǎn)物隨中子作用時(shí)間延長(zhǎng)成線性增長(zhǎng),隨著235U核子數(shù)密度的下降而下降。這與前面的定性分析完全一致。

(a)φ=1×1014 cm-2·s-1

(b)φ=1×1030 cm-2·s-1

根據(jù)235U核子數(shù)密度變化情況可知CINDER90的計(jì)算中235U的消失截面為 766 b。235U的裂變截面取656 b,根據(jù)不同時(shí)刻235U的核子數(shù)密度與初始密度的差即可得到用235U的消失量計(jì)算的裂變?nèi)己?。利用裂變產(chǎn)物的核子數(shù)密度除以相應(yīng)的產(chǎn)額再除以235U的初始核子數(shù)密度,即可得到用裂變產(chǎn)物生成量計(jì)算的235U裂變?nèi)己摹５椭凶幼⒘柯蕳l件下由于中子作用的時(shí)間很長(zhǎng),裂變產(chǎn)額采用累積產(chǎn)額;高中子注量率條件下則由于中子作用時(shí)間很短,裂變產(chǎn)額采用獨(dú)立產(chǎn)額,計(jì)算中采用的裂變產(chǎn)物核數(shù)據(jù)如表2所列。

表2 計(jì)算中采用的裂變產(chǎn)物核數(shù)據(jù)

利用CINDER90程序計(jì)算得到兩種中子注量率下不同方法計(jì)算的235U裂變?nèi)己?如圖4所示。由圖4可見(jiàn),低中子注量率條件下計(jì)算的裂變?nèi)己呐c圖1的結(jié)果類似,高中子注量率條件下的計(jì)算結(jié)果與圖2中裂變產(chǎn)物表觀消失截面的最小結(jié)果類似,這說(shuō)明各裂變產(chǎn)物的表觀消失截面不大,比235U小很多。各裂變產(chǎn)物計(jì)算的裂變?nèi)己挠胁町?主要是由于其獨(dú)立產(chǎn)額不準(zhǔn)確。

(a)φ=1×1014 cm-2·s-1

(b)φ=1×1030 cm-2·s-1

由高注量率下的計(jì)算結(jié)果可知裂變產(chǎn)物的消失截面很小,故高中子注量率下實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額的修正較小。低中子注量率下,忽略裂變產(chǎn)物的消失截面,按照兩種方法計(jì)算的裂變?nèi)己膽?yīng)該一致的原則,引入與中子作用時(shí)間相關(guān)的實(shí)驗(yàn)裂變產(chǎn)額,表示為

(14)

利用式(14)計(jì)算各裂變產(chǎn)物的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額隨時(shí)間的變化關(guān)系,根據(jù)裂變產(chǎn)物數(shù)量,計(jì)算得到的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系如圖5所示。由圖5可見(jiàn),當(dāng)裂變?nèi)己妮^高時(shí),根據(jù)不同裂變產(chǎn)物數(shù)量計(jì)算給出的裂變?nèi)己妮^一致;裂變?nèi)己妮^低時(shí),不同裂變產(chǎn)物的差異則主要來(lái)自其獨(dú)立產(chǎn)額占累積產(chǎn)額的份額及前驅(qū)母體半衰期的差異。

圖5 根據(jù)裂變產(chǎn)物數(shù)量,計(jì)算得到的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系

4 結(jié)論

本文針對(duì)裂變?nèi)己挠?jì)算中低中子注量率條件下實(shí)驗(yàn)測(cè)量和評(píng)價(jià)的裂變產(chǎn)額能否應(yīng)用于高中子注量率條件下裂變?nèi)己牡挠?jì)算問(wèn)題,開展了定性分析和數(shù)值模擬計(jì)算。結(jié)果表明,裂變?nèi)己氖怯绊憯?shù)據(jù)適用性的重要因素。在低燃耗下,用中子作用結(jié)束時(shí)刻裂變產(chǎn)物的產(chǎn)生量和評(píng)價(jià)的裂變產(chǎn)額計(jì)算的裂變?nèi)己?與采用裂變核的消失量計(jì)算的裂變?nèi)己囊恢?且燃耗越高差異越大,但產(chǎn)生差異的原因有所不同：低中子注量率條件下,主要原因是短壽命裂變產(chǎn)物的生成量達(dá)到了飽和;高中子注量率條件下,主要原因是裂變產(chǎn)物通過(guò)中子核反應(yīng)有一定量的“消失”。裂變產(chǎn)物相對(duì)于裂變核的消失截面越大,高燃耗下兩種方法計(jì)算的燃耗偏差越大。根據(jù)CINDER90計(jì)算的結(jié)果,裂變產(chǎn)物的消失截面比裂變核的消失截面小很多,高燃耗下兩種方法計(jì)算的燃耗偏差不大。

因此,實(shí)驗(yàn)室條件下測(cè)定的裂變產(chǎn)額及其評(píng)價(jià)結(jié)果適用于高中子注量率條件下裂變?nèi)己牡挠?jì)算,但當(dāng)裂變?nèi)己妮^高時(shí),須仔細(xì)評(píng)估裂變產(chǎn)物和裂變核消失截面的相對(duì)大小。