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        混合工質(zhì)臨界溫度和臨界壓力預(yù)測

        2023-02-23 11:21:24鄭利文田中允鄭文科宓曉光姜益強(qiáng)
        煤氣與熱力 2023年2期
        關(guān)鍵詞:臨界壓力臨界溫度工質(zhì)

        鄭利文, 田中允, 鄭文科, 陳 杰, 宓曉光, 姜益強(qiáng)

        (1.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 建筑學(xué)院 寒地城鄉(xiāng)人居環(huán)境科學(xué)與技術(shù)工業(yè)和信息化部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 黑龍江 哈爾濱 150090;2.中海石油氣電集團(tuán)有限責(zé)任公司, 北京 100028)

        1 概述

        當(dāng)流體壓力和溫度超過特定值時(shí),會(huì)進(jìn)入超臨界狀態(tài)。這個(gè)特定的壓力和溫度就是臨界壓力和臨界溫度。流體在超臨界狀態(tài)下不再有氣體和液體的界限,與標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的氣體和液體相比,其密度和液體在同一數(shù)量級,黏度與氣體相近,擴(kuò)散系數(shù)和液體相近[1-3]。在臨界點(diǎn)附近,流體的物性參數(shù)會(huì)發(fā)生比較劇烈的變化,因此確定流體的臨界溫度和臨界壓力尤為重要。

        對于混合工質(zhì)的臨界參數(shù),PENG等[4]很早就提出了利用雙參數(shù)狀態(tài)方程和吉布斯自由能判據(jù)結(jié)合的方法進(jìn)行計(jì)算,這種計(jì)算方法是利用解析的方法求解。由于近幾年計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展,圖像識別等計(jì)算機(jī)技術(shù)被廣泛用于識別兩相流流態(tài)等復(fù)雜研究中[5]。張楠等[6]提出使用徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法對臨界狀態(tài)參數(shù)進(jìn)行預(yù)測,該方法使用的S-R-K狀態(tài)方程[7]和P-R狀態(tài)方程[8]的形式較復(fù)雜,計(jì)算過程較繁瑣。為快速預(yù)測混合工質(zhì)的臨界參數(shù),往往利用經(jīng)驗(yàn)公式或者經(jīng)驗(yàn)公式與狀態(tài)方程相結(jié)合的方法,預(yù)測出臨界溫度和臨界比體積,再根據(jù)狀態(tài)方程預(yù)測出相應(yīng)的臨界壓力。因此,為保證快速預(yù)測的準(zhǔn)確性,經(jīng)驗(yàn)公式的預(yù)測效果尤為重要。與其他熱力學(xué)參數(shù)相比,混合工質(zhì)的臨界溫度和臨界壓力不是純工質(zhì)參數(shù)按照摩爾分?jǐn)?shù)的線性加權(quán)。為預(yù)測混合工質(zhì)的臨界溫度和臨界壓力,許多學(xué)者提出了相應(yīng)的經(jīng)驗(yàn)公式,Redlich等[9-10]在這方面做了許多研究,對關(guān)聯(lián)式進(jìn)行了準(zhǔn)確性評價(jià)[11]。Li等[12]、Chueh等[13]分別提出不包含、包含相關(guān)系數(shù)的經(jīng)驗(yàn)公式,He等[14]在文獻(xiàn)[13]基礎(chǔ)上用摩爾分?jǐn)?shù)替換表面分?jǐn)?shù),提出新的方法。一些學(xué)者也提出了根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果擬合出的含相關(guān)系數(shù)的經(jīng)驗(yàn)公式[15-16],Teja等[17]在Wilson公式基礎(chǔ)上擴(kuò)充了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),修正了參數(shù)。

        本文將文獻(xiàn)[12-15、17]中的5個(gè)臨界溫度預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式分別稱為Li溫度公式、Chueh溫度公式、He溫度公式、Grieves溫度公式、Wilson溫度公式,將文獻(xiàn)[14、17]中的2個(gè)臨界壓力預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式分別稱為He壓力公式、Wilson壓力公式。使用這些公式,分別預(yù)測6種二元工質(zhì)的臨界溫度和臨界壓力。

        本文量符號θj、Tcj、xj、pcj中的j與i意義相同,因此對這幾個(gè)量不再單獨(dú)說明;量符號θj的計(jì)算方法與θi相同,因此計(jì)算公式不再單獨(dú)給出。

        2 5個(gè)臨界溫度預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式

        ① Li溫度公式

        (1)

        式中Tcm——混合工質(zhì)臨界溫度,K

        m——混合工質(zhì)中工質(zhì)數(shù)量

        φi——工質(zhì)i的體積分?jǐn)?shù)

        Tci——工質(zhì)i的臨界溫度,K

        (2)

        式中xi——工質(zhì)i的摩爾分?jǐn)?shù)

        vci——工質(zhì)i的臨界比體積,m3/kg

        Li溫度公式優(yōu)點(diǎn)是較簡單,沒有引入相關(guān)系數(shù),直接通過各工質(zhì)的臨界參數(shù)得到混合工質(zhì)的臨界溫度;不依賴實(shí)驗(yàn)結(jié)果,任意二元工質(zhì)臨界溫度都可通過該公式得到,對于二元以上的多元工質(zhì)也有較好的預(yù)測效果。缺點(diǎn)是僅依靠經(jīng)驗(yàn),對于烴類化合物與CO混合工質(zhì)或烴類化合物與CO2混合工質(zhì)預(yù)測效果不佳。

        ② Chueh溫度公式

        (3)

        式中θi——工質(zhì)i的表面分?jǐn)?shù)

        τij1——Chueh溫度公式中工質(zhì)i與工質(zhì)j的相關(guān)系數(shù),即二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù),τij1=τji1且τii1=0

        θi計(jì)算式為:

        (4)

        τij1既可以從文獻(xiàn)[13]中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)查得,又可以通過下列公式計(jì)算得到。

        (5)

        (6)

        (7)

        式中ΦT、δT——中間計(jì)算參數(shù)

        A、B、C、D、E——實(shí)驗(yàn)得到隨工質(zhì)種類變化的常量,見文獻(xiàn)[18-19]

        該經(jīng)驗(yàn)公式增加了二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù),由實(shí)驗(yàn)得到。對于分子相差較大的二元工質(zhì)預(yù)測效果不佳。后來Najafi等[18-19]將該公式適用范圍擴(kuò)展到了205種混合工質(zhì),并通過修正系數(shù)提升了預(yù)測精度。

        ③ He溫度公式

        He等對Chueh溫度公式進(jìn)行了改進(jìn),簡化了計(jì)算過程,提出He溫度公式[14]:

        (8)

        式中τij2——He溫度公式中的二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù)

        式中τij2的計(jì)算方法與τij1相同,只是實(shí)驗(yàn)參數(shù)A、B、C、D、E取值與τij1計(jì)算中的取值不同,也可在文獻(xiàn)[14]中查得。He溫度公式比Chueh溫度公式提高了預(yù)測的準(zhǔn)確性。該公式對于大多數(shù)有機(jī)物混合工質(zhì)都有較好的預(yù)測效果,但對于含甲烷的混合工質(zhì)預(yù)測偏差大于其他有機(jī)物的混合工質(zhì)。對于常見氣體混合工質(zhì)以及常見氣體與有機(jī)物的混合工質(zhì),混合工質(zhì)中純工質(zhì)的相容性會(huì)對結(jié)果有較大影響。

        ④ Grieves溫度公式

        (9)

        式中τij3——Grieves溫度公式中的二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù),可在文獻(xiàn)[15]中查得

        τij3僅與2種純工質(zhì)的臨界溫度相關(guān),查詢較簡單。加入第3種工質(zhì),并不影響二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù),因此對于三元工質(zhì),將引入6個(gè)二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù)。

        ⑤ Wilson溫度公式

        (10)

        式中C——實(shí)驗(yàn)常數(shù),為-2 500

        τij4——Wilson溫度公式中的二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù)

        τij4由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到,可在文獻(xiàn)[17]中查得。該公式能夠很好地預(yù)測混合工質(zhì)的臨界溫度,但是其二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù)由實(shí)驗(yàn)得到,由于實(shí)驗(yàn)的工質(zhì)有限,該方法適用范圍有限。

        3 2個(gè)臨界壓力預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式

        ① He壓力公式

        (11)

        式中pcm——混合工質(zhì)臨界壓力,MPa

        pci——純工質(zhì)i的臨界壓力,MPa

        kij1——He壓力公式的二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù)

        kij1計(jì)算見下列公式:

        (12)

        (13)

        (14)

        式中Ψp、δp——中間計(jì)算參數(shù)

        A0、B0、C0、D0、E0——實(shí)驗(yàn)得到隨工質(zhì)種類變化的常量,見文獻(xiàn)[14]

        ② Wilson壓力公式

        (15)

        式中kij2——Wilson壓力公式的二元工質(zhì)相關(guān)系數(shù)

        kij2可在文獻(xiàn)[17]中查得。

        4 經(jīng)驗(yàn)公式預(yù)測效果評價(jià)指標(biāo)

        選取均方根誤差I(lǐng)RMSE和平均絕對值相對偏差I(lǐng)MARD作為評價(jià)各經(jīng)驗(yàn)公式預(yù)測效果的評價(jià)指標(biāo),評價(jià)指標(biāo)值越小,說明經(jīng)驗(yàn)公式預(yù)測效果越好。

        ① 均方根誤差

        均方根誤差計(jì)算見下式,當(dāng)計(jì)算臨界溫度均方根誤差時(shí),IRMSE、Xpre,i、Xexp,i單位為K;當(dāng)計(jì)算臨界壓力均方根誤差時(shí),IRMSE、Xpre,i、Xexp,i單位為MPa。

        (16)

        式中IRMSE——均方根誤差,K或MPa

        t——參與計(jì)算的數(shù)據(jù)點(diǎn)數(shù)量

        Xpre,i——第i個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的計(jì)算值,K或MPa

        Xexp,i——第i個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的實(shí)驗(yàn)值,K或MPa

        ② 平均絕對值相對偏差

        平均絕對值相對偏差計(jì)算公式為:

        (17)

        式中IMARD——平均絕對值相對偏差

        5 預(yù)測結(jié)果與分析

        5.1 已知條件

        傳統(tǒng)的氟氯烴類物質(zhì)在制冷循環(huán)中有很好的效果,但其破壞臭氧層,因此在制冷行業(yè)中將被逐漸取代。需要尋找合適的替代品,要求其對環(huán)境影響小,具有較低的臭氧消耗潛值和全球變暖潛值。二氧化碳作為天然的化合物,對環(huán)境和臭氧層的影響較小并且不可燃,較為安全。但是其在制冷循環(huán)中排氣壓力高、循環(huán)效率低,如果將二氧化碳與其他制冷劑混合,可能會(huì)滿足人們對制冷劑的需求。因此本文選擇6組二元工質(zhì),利用上述5個(gè)臨界溫度預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式、2個(gè)臨界壓力預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式對其臨界溫度和臨界壓力進(jìn)行預(yù)測,并與實(shí)驗(yàn)值[20-22]進(jìn)行對比。6組二元工質(zhì)為CO2+C3H8、CO2+n-C4H10、C3H8+n-C4H10、CO2+R1234yf (四氟丙烯)、CO2+R1234ze(E)(反式1,3,3,3-四氟丙烯)、R32(二氟甲烷)+R125(五氟乙烷),+表示2種工質(zhì)混合。

        預(yù)測臨界溫度和臨界壓力所用的純工質(zhì)臨界參數(shù)見表1,這些物性參數(shù)由Refprop軟件提供,用到的其余參數(shù)可在相應(yīng)文獻(xiàn)中查得。Wilson溫度公式和Wilson壓力公式不適用于CO2+R1234yf、CO2+R1234ze(E)、R32+R125臨界溫度和臨界壓力的預(yù)測。

        表1 純工質(zhì)臨界參數(shù)

        5.2 預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值曲線對比

        針對這6組二元工質(zhì),當(dāng)某組中某純工質(zhì)摩爾分?jǐn)?shù)變化時(shí),分別預(yù)測出二元工質(zhì)的臨界溫度和臨界壓力,并將預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行對比,見圖1、2。從圖1、2能夠直觀看出各經(jīng)驗(yàn)公式預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值的接近程度。

        圖1 二元工質(zhì)臨界溫度預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值對比

        圖2 二元工質(zhì)臨界壓力預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值對比

        5.3 預(yù)測效果分析

        為客觀評價(jià)各經(jīng)驗(yàn)公式的預(yù)測效果,計(jì)算得到各二元工質(zhì)臨界溫度、臨界壓力的均方根誤差和平均絕對值相對偏差,見表2、3。

        表2 二元工質(zhì)臨界溫度預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值的IRMSE和IMARD

        表3 二元工質(zhì)臨界壓力預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值的IRMSE和IMARD

        從表2可以看出,對于C3H8+n-C4H10、R32+R125二元工質(zhì)的臨界溫度,5個(gè)臨界溫度預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式都能取得較好的預(yù)測效果。Li溫度公式對2組有機(jī)物二元工質(zhì)臨界溫度預(yù)測效果較好,但對4組CO2和有機(jī)物的二元工質(zhì)預(yù)測效果不佳,這是由于CO2和有機(jī)物的摩爾質(zhì)量相差較大,導(dǎo)致預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值相差較大。Chueh溫度公式對CO2+C3H8、CO2+n-C4H10、C3H8+n-C4H10、R32+R125的預(yù)測效果很好,平均絕對值相對偏差均在1.5%以內(nèi),但對于CO2+R1234yf、CO2+R1234ze(E)的預(yù)測結(jié)果有較大偏差,對于分子相差較大的二元工質(zhì)預(yù)測效果不佳。He溫度公式對C3H8+n-C4H10、R32+R125的預(yù)測效果較好,但對于2種純工質(zhì)相容性不好的二元工質(zhì),預(yù)測會(huì)產(chǎn)生較大偏差。此外,由于甲烷性質(zhì)研究不夠明確,當(dāng)二元工質(zhì)含有甲烷時(shí),其預(yù)測也會(huì)產(chǎn)生偏差。Wilson溫度公式對CO2+C3H8、CO2+n-C4H10、C3H8+n-C4H10的預(yù)測效果較好,但其比較依賴實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),能預(yù)測的工質(zhì)有限,無法對CO2+R1234yf、CO2+R1234ze(E)、R32+R125進(jìn)行預(yù)測。5個(gè)臨界溫度預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式中,Grieves溫度公式的總體預(yù)測效果最佳,對于6組二元工質(zhì),均方根誤差均在8 K以下,平均絕對值相對偏差均在2%以下。Grieves溫度公式預(yù)測也會(huì)因二元工質(zhì)中含有甲烷產(chǎn)生偏差,并且要求對于不含甲烷的二元工質(zhì),其純工質(zhì)的臨界溫度比應(yīng)為1.0~2.4;對于含甲烷的二元工質(zhì),其純工質(zhì)的臨界溫度比應(yīng)為1.5~3.3。

        從表3可以看出,2個(gè)臨界壓力預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式對C3H8+n-C4H10的預(yù)測效果較好,平均絕對值相對偏差均在1%左右。除C3H8+n-C4H10外,其他二元工質(zhì)臨界壓力的平均絕對值相對偏差均在3.5%以上,說明2個(gè)臨界壓力預(yù)測經(jīng)驗(yàn)公式對這5種二元工質(zhì)預(yù)測效果不理想。預(yù)測效果會(huì)由于二元工質(zhì)不同產(chǎn)生較大差別。

        6 結(jié)論

        ① 在對二元工質(zhì)臨界溫度預(yù)測中,Grieves溫度公式預(yù)測效果最好,但要求對于不含甲烷的二元工質(zhì),其純工質(zhì)的臨界溫度比應(yīng)為1.0~2.4;對于含甲烷的二元工質(zhì),其純工質(zhì)的臨界溫度比應(yīng)為1.5~3.3。Chueh溫度公式對于除CO2+R1234yf和CO2+R1234ze(E)以外的4組二元工質(zhì)預(yù)測效果很好,對于分子相差較大的二元工質(zhì)預(yù)測效果不佳。Li溫度公式在二元工質(zhì)中2種純工質(zhì)的摩爾質(zhì)量相差較大時(shí)預(yù)測效果不佳,適用于有機(jī)物二元工質(zhì)。He溫度公式在2種工質(zhì)相容性不好或當(dāng)1種工質(zhì)為甲烷時(shí)預(yù)測效果較差。Wilson溫度公式受實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)限制,能預(yù)測的工質(zhì)有限。

        ② He壓力公式和Wilson壓力公式,除了對C3H8+n-C4H10二元工質(zhì)臨界壓力預(yù)測效果較好外,對其他二元工質(zhì)臨界壓力的預(yù)測效果不理想。Wilson壓力公式受實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)限制,能預(yù)測的工質(zhì)有限。

        ③ 在對混合工質(zhì)臨界溫度和臨界壓力進(jìn)行預(yù)測時(shí),應(yīng)根據(jù)工質(zhì)種類和預(yù)測精度要求選擇合適的經(jīng)驗(yàn)公式。

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