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        利用廢舊高分子聚合物資源化制備碳氮復合光催化材料的研究

        2023-02-08 01:49:04袁考祥
        當代化工研究 2023年1期
        關(guān)鍵詞:管式氮化三聚氰胺

        *袁考祥

        (1.中船勘察設(shè)計研究院有限公司 上海 200063 2.上海中船勘院巖土工程有限公司 上海 200063)

        1.引言

        高分子聚合物是指由鍵重復連接而成的高分子量化合物,具有很多其它材料所不具備的優(yōu)異性能,在新型材料、軍工、航空、航天、化工、建筑和日化用品等各個領(lǐng)域得到了廣泛的應用[1]。日益増多的廢棄高分子材料己成為城市垃圾的重要來源,產(chǎn)生的白色污染嚴重影響了人類社會和生態(tài)環(huán)境。聚合物中含有大量的碳元素,因此,將廢舊聚合物轉(zhuǎn)變成高附加值的碳材料,是一種新型的廢舊聚合物回收途徑,不僅緩解了廢舊聚合物對環(huán)境造成的壓力,而且制備的碳材料或碳基復合材料在諸多領(lǐng)域具有重要應用[2-5]。

        石墨相氮化碳(Graphite Carbon Nitride,GCN)是由具有三嗪結(jié)構(gòu)的三聚氰胺、三聚氰氯等原料制得,具有獨特的電子結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的理化性質(zhì)。但是,石墨相氮化碳的結(jié)構(gòu)近似于二維石墨烯,是一種層間堆疊結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)導致石墨相氮化碳材料的比表面積較低,從而限制了石墨相氮化碳應用于更加廣泛的領(lǐng)域[6-7]。

        本研究以三聚氰胺和廢舊塑料瓶為原料,采用高溫熱解法碳化,制得多孔碳材料,同時引入石墨相氮化碳,既可以將高分子聚合物循環(huán)再利用,獲得高附加值的碳材料,還可以破壞石墨相氮化碳本身的層間堆疊結(jié)構(gòu),提高復合材料的光催化降解效率,制備出性能更加優(yōu)異的三維多孔碳氮復合材料。并對復合材料進行XRD、SEM、PL和ESR等表征,探究復合材料的光催化降解抗生素性能,分析得出光催化降解抗生素性能最優(yōu)異的復合材料的配比。

        2.材料制備方法

        (1)石墨相氮化碳的制備

        使用電子天平準確稱取一定量的三聚氰胺,放置在帶蓋的坩堝舟內(nèi),放入小型管式爐中,設(shè)定管式爐條件為:升溫速率2℃/min、升溫終點550℃、保溫溫度550℃、保溫時間240min。在空氣氣氛、常溫的反應條件下,開啟管式爐。待高溫炭化反應結(jié)束、管式爐溫度重新降至室溫后,取出坩堝舟,此時坩堝舟內(nèi)固體為較硬的淡黃色固體,將固體放入研缽研磨成粉末狀,即為石墨相氮化碳。將高溫熱解碳化獲得的石墨相氮化碳樣品命名為GCN。

        (2)不同配比復合材料的制備

        將華潤怡寶飲料(中國)有限公司生產(chǎn)的怡寶飲用純凈水瓶,剪切為邊長約為2mm×2mm的方形PET碎片,用蒸餾水清洗2~3次后再用酒精沖洗2~3次,將清洗后的碎片于100℃恒溫干燥箱中干燥1h,即可獲得潔凈的PET碎片。

        使用電子天平準確稱取1.0g PET碎片倒入20mL無水甲醇溶液中。為獲得PET與石墨相氮化碳質(zhì)量比為1:1的復合材料,稱取2.0448g三聚氰胺。將準確稱取的三聚氰胺與KOH水溶液和含有PET混合溶液在50mL燒杯中混合均勻,室溫下用磁力攪拌器攪拌30min、超聲30min、85℃水浴加熱3h,反應結(jié)束后,將樣品用蒸餾水少量多次地清洗并過濾2~3次,然后放入100℃恒溫干燥箱干燥12h,獲得干燥的均勻混合的固體原料。將該原料放置在帶蓋的坩堝舟內(nèi),放入小型管式爐中,設(shè)定管式爐條件為:升溫速率2℃/min、升溫終點550℃、保溫時間240min、保溫溫度550℃。在空氣氣氛、常溫的反應條件下,開啟管式爐。待高溫炭化反應結(jié)束、管式爐溫度重新降至室溫后,取出坩堝舟,取出坩堝舟中固體放入研缽研磨成粉末狀,即為PET與石墨相氮化碳質(zhì)量比為1:1的多孔復合材料。將該樣品命名為PET/GCN-1:1。按上述步驟制得不同配比的復合材料。

        (3)復合材料對四環(huán)素水溶液光催化降解性能的研究

        ①20mg/L四環(huán)素水溶液的配置

        使用電子天平準確稱取10.0001g四環(huán)素固體,倒入100mL蒸餾水中,用玻璃棒攪拌、混合均勻后,將溶液轉(zhuǎn)移至500mL容量瓶中。用蒸餾水沖洗玻璃棒和燒杯2~3次,并將沖洗液全部轉(zhuǎn)移至容量瓶內(nèi)。最后用蒸餾水將容量瓶內(nèi)的溶液定容至容量瓶的刻度線處,即可獲得濃度為20mg/L的四環(huán)素水溶液。

        ②光催化降解四環(huán)素水溶液實驗

        A.暗反應階段

        用電子天平分別準確稱取40.0000mg的2~8號樣品,放入已經(jīng)標記為1~7號的石英管內(nèi)。使用20mL的移液管,向7支石英管中分別移取40mL 20mg/L的四環(huán)素水溶液,向每支石英管內(nèi)放入一個攪拌子,然后蓋上塞子,放入光化學反應儀,打開磁力開關(guān),調(diào)整攪拌子轉(zhuǎn)速為300r/min,觀察石英管內(nèi)攪拌子為正常攪拌狀態(tài),即可關(guān)閉光化學反應儀門,開始暗反應。暗反應時長為2h。需要注意:在暗反應結(jié)束前30min,需提前打開水冷系統(tǒng)。

        B.光反應階段

        2h的暗反應結(jié)束后,打開光化學反應儀門,先用1mL的移液槍分別從7支石英管中移取3mL溶液,放入7支5mL小試管內(nèi),記為0h,避光保存。然后將汞燈放入冷井,關(guān)閉光化學反應儀門,打開汞燈開關(guān),即為開始光催化反應。此后,每隔半小時取樣3mL,取樣6次,分別記為0.5h、1h、1.5h、2h、2.5h和3h。需要注意的是:取樣時必須關(guān)閉汞燈,取樣完成、關(guān)閉光化學反應儀門后才可重新打開汞燈;所有取出的溶液樣品都必須避光保存;為保證檢測結(jié)果的準確度,應在光催化反應完成后立即進行溶液吸光度的檢測。

        3.結(jié)果與分析

        (1)XRD表征分析

        圖1中所示配比為3:1的復合材料在2θ=27.4°特征峰處有明顯特征峰,對應了氮化碳的主特征峰,反映了氮化碳的層間堆疊結(jié)構(gòu)[8]。此外,XRD表征圖的分析結(jié)果顯示,其他峰為氰酸鉀和疊氮化鉀等鉀元素的化合物。這是因為在復合材料的制備中,使用了氫氧化鉀水溶液,因此生成了一些鉀元素的化合物,這些化合物溶于水,復合材料在清洗后才被用于光催化研究,所以雜峰對應的物質(zhì)不會對光催化性能有影響。四組復合材料的特征峰,從上至下有減弱的趨勢,這說明隨著加入PET的比例不同,復合材料中氮化碳的層間堆疊結(jié)構(gòu)會發(fā)生變化,復合材料中氮化碳的片層結(jié)構(gòu)可能在減少。配比為2:1的復合材料在2θ=27.4°處特征峰最弱,這說明該組材料的層間結(jié)構(gòu)被破壞的最多。

        圖1 不同配比復合材料的XRD圖

        (2)SEM表征分析

        從圖2的(a)可以觀察到GCN多為塊狀結(jié)構(gòu),石墨相氮化碳表面沒有孔狀結(jié)構(gòu),比表面積較低。從圖2的(b)可以看到,配比為1.5:1的復合材料表面出現(xiàn)了比GCN材料表面更小的塊狀結(jié)構(gòu),復合材料的比表面積有所增大[9]。從圖2的(c)可以看到,配比為2:1的復合材料表面形成了明顯的孔狀結(jié)構(gòu),孔系比較發(fā)達,達到了破壞石墨相氮化碳的片層結(jié)構(gòu)的目的。

        圖2 不同材料的SEM圖

        (3)BET表征分析

        圖3的圖為孔徑分布圖,圖中可以觀察到,配比為2:1的復合材料中存在大量介孔結(jié)構(gòu)(2~50nm),一部分孔徑接近微孔(0~2nm),說明復合材料中成功引入了大量介孔結(jié)構(gòu),孔系發(fā)達。BET的檢測報告顯示,配比為2:1的復合材料,平均孔徑為4.287nm,比表面積達到了35m2/g,相對于純氮化碳的表面積,具有明顯的提升。加入PET后復合材料的比表面積提升,可能是因為PET高溫炭化的過程中,水蒸氣、二氧化碳或空氣都可以與碳發(fā)生化學反應,產(chǎn)生氣體并溢出,使得碳表面形成大量的孔隙,產(chǎn)生了多孔碳,破壞了石墨相氮化碳本身的片層結(jié)構(gòu),在材料表面形成了更發(fā)達的孔狀結(jié)構(gòu)。比表面積的增大可以為光催化反應提供更多的活性位點,從而提升復合材料的光催化降解性能。

        圖3 PET:GCN=2:1復合材料的BET表征圖

        (4)復合材料光催化降解效率的分析

        圖4為不同配比復合材料對四環(huán)素水溶液光催化降解效率圖。橫坐標表示光反應時間,縱坐標表示光催化降解的效率。

        圖4 不同配比復合材料對四環(huán)素的光催化降解效率圖

        從圖4可以看出,隨著時間的推移,復合材料對四環(huán)素的光催化降解效率逐漸增加。其中,配比為2:1的復合材料對四環(huán)素水溶液的光催化降解作用最為明顯、光催化降解效率最高,可以達到87.75%。

        4.結(jié)論

        通過高溫熱解碳化的方式,制備PET與三聚氰胺均勻混合的復合材料,為石墨相氮化碳引入多孔結(jié)構(gòu),獲得了多項性能更加優(yōu)異的復合材料,實現(xiàn)了廢舊高分子聚合物的高值利用。通過對復合材料的光催化性能和多種表征的分析,得到以下結(jié)論:(1)廢舊高分子聚合物可以通過高溫熱解碳化的方式,直接轉(zhuǎn)化為高附加值的多孔碳材料,這為高分子聚合物的循環(huán)再利用提供了一種效益更高且綠色可行的方法。(2)PET和三聚氰胺混合后,能夠獲得分布均勻的復合材料。(3)GCN的引入增大了復合材料的比表面積,使得復合材料獲得了更多的活性位點,同樣達到了提升材料光催化降解性能的效果。分析比較可知,當PET與石墨相氮化碳質(zhì)量比為2:1、在可見光下反應2.5h時,復合材料的光催化降解率最高,達到了87.75%。

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