李文媛，付鑫鵬，姚聰，申彥鑫，趙欣瑞，付喜宏*，寧永強

（1.中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所發(fā)光學(xué)及應(yīng)用國家重點實驗室，吉林 長春 130033；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049）

1 引 言

自從1960年第一臺激光器發(fā)明以來，人們一直致力于探索新的激光增益介質(zhì)以及新的激光器結(jié)構(gòu)，推動了激光器行業(yè)的迅速發(fā)展。光學(xué)諧振腔作為激光產(chǎn)生的基本要素之一，為增益介質(zhì)受激發(fā)射提供光反饋，是影響激光品質(zhì)的重要因素。隨著光學(xué)加工技術(shù)和微納制造技術(shù)的發(fā)展，光學(xué)諧振腔的體積越來越小，光學(xué)微腔應(yīng)運而生。光學(xué)微腔一般是指至少有一個維度的尺寸在光波長量級的微型光學(xué)諧振腔。光學(xué)微腔體積小、集成度高、能在空間和時間維度上約束光場，提高腔內(nèi)光與物質(zhì)相互作用強度?；诠鈱W(xué)微腔的激光器在傳感和微波光子學(xué)等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[1-4]。

目前廣泛研究的微腔結(jié)構(gòu)有：法布里-珀羅（F-P）腔、光子晶體（PCC）腔和回音壁模式（WGM）微腔。F-P腔通常由前后兩個反射鏡構(gòu)成，被廣泛應(yīng)用于各種類型激光器中，但其存在體積較大、品質(zhì)因子（Q）較低的問題。PCC腔是在光子晶體中引入缺陷點形成的光場限制結(jié)構(gòu)，Q值較大，但穩(wěn)定性較差。回音壁模式（WGM）微腔兼具F-P腔的穩(wěn)定性和PCC腔的高Q值，腔內(nèi)可獲得高能量密度的光場，經(jīng)其構(gòu)建的微腔激光器能夠?qū)崿F(xiàn)低閾值激光激射[5]。

近年來，基于WGM微腔激光器的研究主要聚焦于微腔形態(tài)和增益材料的選擇，以及微腔結(jié)構(gòu)的設(shè)計幾方面。微腔主體形態(tài)從液體到固體的多樣性[6-7]、低維材料體系等對增益介質(zhì)的擴(kuò)充[8-9]以及對增益介質(zhì)和微腔耦合結(jié)構(gòu)的探索等研究[10-12],為人們能夠獲得低閾值且小體積的WGM激光器提供了更多機(jī)會。

2013年，楊蘭等系統(tǒng)介紹了WGM激光的發(fā)展脈絡(luò)[13]，之后有關(guān)WGM激光的研究大多是基于單一微腔主體材料或基于單一微腔結(jié)構(gòu)進(jìn)行的[14-15]。隨著科技的不斷進(jìn)步，各種新興材料和新穎結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)為微腔激光器的發(fā)展注入了新鮮血液。為更好地了解WGM微腔激光器的發(fā)展歷程，本文對幾類典型的WGM激光器的發(fā)展進(jìn)行簡單梳理。從表面張力作用形成的液滴微腔出發(fā)，依次對基于稀土摻雜的玻璃微腔、半導(dǎo)體微腔等低閾值WGM激光器及其應(yīng)用進(jìn)行介紹，最后對WGM激光器的未來發(fā)展趨勢進(jìn)行了展望。

2 WGM微腔

回音壁模式最初是Rayleigh發(fā)現(xiàn)的，用于解釋聲學(xué)現(xiàn)象[16]。從幾何角度來看，在圓形束縛模式下，聲波在其中不斷進(jìn)行反射，由于界面光滑導(dǎo)致束縛邊界對聲波的吸收和散射極小，這種反射不斷重復(fù)，將聲波傳播得很遠(yuǎn)。光波相較于聲波來說波長更短，因此，用于囚禁光波的WGM微腔尺寸可縮小至微米甚至亞微米量級。

2.1 微腔激光器特性參數(shù)

2.1.1 諧振條件

對于WGM微腔來說，光在散射或吸收之前，沿著靠近表面的赤道軌道循環(huán)很長時間[17]，如圖1所示。光在其中發(fā)生諧振的條件為[18]：

圖1 WGM微腔對光的全反射機(jī)制示意圖Fig.1 Schematic diagram of total internal reflection by WGM microcavity

其中n為折射率，R為諧振腔半徑，m為諧振次數(shù)（m是整數(shù)），λ是諧振波長。WGM光學(xué)微腔內(nèi)光場在滿足表面全反射條件下圍繞曲型腔內(nèi)壁形成了閉合穩(wěn)定傳播模式，提供增益介質(zhì)受激發(fā)射的諧振反饋。

2.1.2 品質(zhì)因子和模式體積

光學(xué)微腔對光在時間上的限制作用以品質(zhì)因子Q描述，在空間上的局域作用以模式體積Vm描述。一些重要的激光特性都取決于微腔的品質(zhì)因子，如激光線寬、光子壽命、激射閾值等[19]。

Q值表征了微腔對能量的儲存能力，定義為[20]：

其中，Qrad表示輻射損耗，Qabs表示吸收損耗，Qsca表示散射損耗，Qcoup表示耦合損耗。Q越大，微腔對光的限制作用越強，所得到的WGM激光線寬越窄，激射閾值越低。品質(zhì)因子Q還有另一種表達(dá)形式：

E2表示微腔內(nèi)儲存的能量,E1表示每個振蕩周期諧振腔損耗的能量。由公式（3）可知Q越大，諧振腔的能量存儲損耗比越大。

微腔品質(zhì)因子Q與激光半高全寬WFWHM的關(guān)系為：

其中，λ表示激射光波長，由公式（4）可知，隨著微腔Q值增大，微腔對光的限制作用越強，所得到的WGM激光線寬越窄。

模式體積Vm表征了微腔對電磁場的空間約束能力，定義為[20]：

其中ρ=εE2為光場能量密度。微腔模式體積越小，相同能量的光引起的局部電磁場強度越大，腔內(nèi)光與物質(zhì)的相互作用就越強。

2.1.3 Purcell因子

Purcell提出自發(fā)輻射不是物質(zhì)的固有獨立屬性，它受到物質(zhì)所處環(huán)境的影響，是物質(zhì)與場相互作用的結(jié)果，可以通過對外場進(jìn)行控制來調(diào)控物質(zhì)的發(fā)光屬性[21]。根據(jù)費米黃金定則，可推演Purcell因子的表達(dá)式為：

2.1.4 激光閾值

激光閾值一般定義為實現(xiàn)激光振蕩的最低能量密度，是評估激光器性能的重要指標(biāo)。激光閾值時泵浦速率（Cth）的表達(dá)式如下：

公式中等號右邊第一項代表透明泵浦速率，僅與腔內(nèi)增益原子數(shù)有關(guān)，其中NA是腔內(nèi)與激射模發(fā)生相互作用的總增益粒子數(shù)，vsp是激發(fā)態(tài)總自發(fā)發(fā)射速率。第二項代表額外泵浦速率，與腔光子衰減速率（vc）和自發(fā)輻射進(jìn)入到激射模式的耦合系數(shù)（β）有關(guān)。由公式（7）可知，通過提高諧振腔的Q值，減小vc，可降低激光器閾值。此外，微腔可以使自發(fā)輻射由無限多個連續(xù)模式變成趨于量子化的少數(shù)幾個模式，加強自發(fā)輻射光子之間的相干性。這少數(shù)幾個模式與增益耦合，其中某個模式直接由自發(fā)輻射模式轉(zhuǎn)變成激射模式，使β值提高4～5個數(shù)量級。一般大尺寸諧振腔激光器的β值為10-5量級，而微腔激光器可以把β值提高至接近于1[22-23]，即絕大多數(shù)自發(fā)輻射光子都進(jìn)入一個激射模式，實現(xiàn)遠(yuǎn)低于大尺寸激光器的激光輸出閾值。

2.2 微腔的輸入輸出光耦合

WGM微腔的尺寸較小且諧振模式被束縛在腔內(nèi)，如果直接將光照射進(jìn)入微腔效率極低，因此，想要將光充分地耦合進(jìn)入微腔需借助特定的設(shè)備或耦合器件。目前主要采用全反射器件產(chǎn)生的倏逝波進(jìn)行耦合。該耦合方法要求WGM微腔的倏逝場與耦合器件的倏逝場產(chǎn)生重疊，并滿足一定的相位匹配條件。如圖2所示，將光耦合進(jìn)入WGM微腔的常見方式有：垂直/傾角波導(dǎo)耦合[24]、集成波導(dǎo)耦合[25]、棱鏡耦合及錐形光纖耦合等[26-27]。其中比較成熟的為錐形光纖耦合和棱鏡耦合，錐形光纖的耦合效率甚至能夠達(dá)到99%[28]。

圖2 將光耦合進(jìn)入微腔中幾種常見的耦合方式。（a）垂直/傾角波導(dǎo)耦合系統(tǒng)；（b）集成波導(dǎo)耦合系統(tǒng)；（c）棱鏡耦合系統(tǒng)；（d）錐形光纖耦合系統(tǒng)。Fig.2 Several common ways of coupling light into microcavity.（a）Vertical/inclined waveguide coupling system.（b）Integrated waveguide coupling system.（c）Prism coupling system.（d）Tapered fiber coupling system.

3 WGM微腔激光器

近年來，人們對回音壁模式微腔的研究已逐步深入。研究人員一般采用增益介質(zhì)進(jìn)行涂覆的方式或直接用其構(gòu)建微腔。微腔的幾何結(jié)構(gòu)從最開始的微球結(jié)構(gòu)，演變出了微盤、微氣泡、微毛細(xì)管及微瓶等。圖3（a）～（e）是幾種常見的回音壁模式微腔的幾何形狀。

圖3 （a）微球；（b）微盤；（c）微氣泡；（d）微毛細(xì)管；（e）微瓶。Fig.3（a）Microsphere.（b）Microdisk.（c）Microbubble.（d）Microcapillary.（e）Microbottle.

3.1 液滴微腔

液滴微腔由液體表面張力形成，表面張力使微腔趨近于完美的球形，如圖4（d）所示，這種微球理論上能夠提供很高的Q值，從而得到較低閾值的激光發(fā)射。米-德拜散射提出，當(dāng)散射顆粒度遠(yuǎn)大于波長時，散射光強對波長的依賴性不強。為對該理論進(jìn)行實驗驗證，1977年，Ashkin和Dziedzic首次提出用液滴作為光學(xué)諧振腔[20]。由于液滴的表面張力，液滴諧振腔的理想幾何結(jié)構(gòu)為表面光滑的球形，因此光學(xué)損耗較低。當(dāng)液滴的直徑接近入射光的波長時，它們充當(dāng)Mie散射的中心。在實驗中他們觀察到了一系列規(guī)則的尖銳光學(xué)共振，這一共振行為為米氏散射理論提供了實驗驗證。

圖4 （a）～（c）微氣泡的制備［31］；（d）液滴微腔懸掛在纖維頂端的圖片［18］；（e）硅基板上制備的芯片級玻璃微球殼［39］；（f）硅片上制備出Er3+摻雜的SiO2環(huán)形微腔［48］。Fig.4（a）-（c）Preparation process of microbubbles［31］.（d）Droplet microcavity hanging on the top of fiber［18］.（e）Chip grade glass microsphere shell blown on silicon substrate［39］.（f）Er3+doped SiO2 ring microcavity is prepared on the silicon chip［48］.

1984年，Tzeng等在連續(xù)波激光器（514.5 nm）泵浦的直徑為60μm的含羅丹明6G(R6G)乙醇液滴中，首次觀察到液滴中的激光發(fā)射[29]。液滴的液-氣界面作為光學(xué)微腔，其全內(nèi)反射為選定波長處的形態(tài)相關(guān)共振提供了較高的光反饋，導(dǎo)致該微腔具有較高的Q值，激光發(fā)射表現(xiàn)出較低的閾值，閾值泵浦強度約為35 W/cm2。1986年，錢士雄教授將這種相關(guān)共振歸于WGM[30]，首次提出了液滴WGM激光器的概念，在含有羅丹明590和羅丹明640的乙醇液滴中觀察到低閾值激光發(fā)射。

液滴作為光學(xué)微腔在發(fā)展的過程中存在一些問題，如液體蒸發(fā)速度快、尺寸和形狀控制不好、輸出耦合到波導(dǎo)元件的效率低等[31]，嚴(yán)重阻礙了液滴激光器發(fā)展成為實用設(shè)備。

針對液滴形狀控制不好及液滴激光器穩(wěn)定性差等問題，研究人員提出了光流體概念[32]，將光學(xué)和流體技術(shù)的優(yōu)勢相結(jié)合，由此衍生出的光流體激光器具有較好的穩(wěn)定性和兼容性。2011年，Lee等展示了一種基于極薄壁熔融石英微氣泡的準(zhǔn)液滴光流體環(huán)形諧振腔激光器[31]。如圖4（a）～（c）所示，在CO2激光照射下對玻璃毛細(xì)管加壓形成氣泡，當(dāng)氣泡內(nèi)充滿液體時，微氣泡和液體系統(tǒng)形成準(zhǔn)液滴，此時大量的WGM激模式駐留在液體內(nèi)部。由于熔融石英吸收損耗很小，可以忽略不計，微氣泡諧振腔的Q值主要受液體吸收影響，該結(jié)構(gòu)為腔內(nèi)物質(zhì)提供足夠的光反饋，實現(xiàn)了閾值低至300 nJ/mm2的激光發(fā)射。

上述液滴微腔大都是利用染料作為增益介質(zhì)，染料作為增益介質(zhì)的最大問題就是染料的光漂白，使其在重復(fù)測量以及高功率泵浦時應(yīng)用受限[33]。隨著研究的不斷深入，研究人員嘗試用聚合物代替染料解決該問題[34]。2018年，Tang等利用共軛聚合物作為增益材料，得到的光流體激光器閾值低至7.8μJ/cm2，線寬約為0.1 nm，與尼羅紅染料相比，共軛聚合物顯著提高了激光的光穩(wěn)定性[35]。

由生物材料制備的WGM微腔激光器被認(rèn)為在生物傳感領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用潛力。熒光蛋白是制備光學(xué)微腔時常用的生物提取材料[36]，但在生物材料中提取熒光蛋白成本很高。Nguyen等發(fā)現(xiàn)低成本、易獲得的蛋清可作為生物材料激光微腔[37]，其主要成分卵清蛋白具有高折射率，保證了微腔的高Q值，經(jīng)染料摻雜后的蛋清激光器的閾值約為2.5μJ。

3.2 固體微腔

制備液滴微腔所需設(shè)備的復(fù)雜性以及液滴的不可重復(fù)使用性，極大地阻礙了基于液滴微腔的回音壁模式激光器的實際應(yīng)用。一般來說，基于固體材料的諧振腔比液滴微腔更容易制備，在保證高Q值的同時還可以重復(fù)使用。因而目前WGM光學(xué)微腔的研究大多都基于固體材料，包括玻璃材料和半導(dǎo)體材料等。

3.2.1 稀土摻雜的玻璃材料微腔

玻璃材質(zhì)的微球可形成Q值高達(dá)108的微腔[38]，圖4（e）為硅基板上制備的芯片級玻璃微球殼[39]。這種微球本身不是光學(xué)增益介質(zhì)，需要額外引入優(yōu)異的發(fā)光材料，如稀土離子[40]、量子點或者染料分子[41-42]。稀土離子作為一種非常重要的激活離子，將其摻入激光工作物質(zhì)可為激光發(fā)射提供增益[43-45]，在固體激光器領(lǐng)域具有非常重要的地位。稀土基晶體材料具有良好的光學(xué)性質(zhì)，相對于其他材料具有聲子能量低、發(fā)射截面大、激光閾值低等獨特優(yōu)勢。Garrett等將這種優(yōu)勢應(yīng)用到WGM激光中，于1961年，在Sm∶CaF2基回音壁腔中觀察到受激輻射現(xiàn)象[7]，測得的泵浦閾值約為20 W/cm2。

在實際研究及應(yīng)用過程中，晶體材料生長條件苛刻、加工難度高、不易于微腔成型。而玻璃材料具有長程無序、短程有序的結(jié)構(gòu)，易于制備及加工，是替代晶體的良好材料，可以選擇不同的玻璃基質(zhì)來滿足如高稀土摻雜濃度、低聲子能量等不同要求。

3.2.1.1 稀土摻雜的氧化物玻璃材料微腔

氧化物玻璃包括硅酸鹽玻璃、硼酸鹽玻璃、碲酸鹽玻璃、鍺酸鹽玻璃、磷酸鹽玻璃等。其中硅酸鹽玻璃主要是指由高純SiO2組成的非晶態(tài)玻璃。在早期的研究過程中，受到玻璃材料物化穩(wěn)定性及加工工藝的限制，回音壁模式微腔大部分只由純SiO2玻璃材料加工制備。二氧化硅材料無法直接發(fā)光，通過不同的稀土離子摻雜可在不同波段實現(xiàn)低閾值的回音壁模式微腔激光器[46]。

1996年，Sandoghdar等制備出摻 雜Nd3+的SiO2玻璃微球腔[47]，通過棱鏡耦合的方式實現(xiàn)了1 065～1 090 nm波段的多模回音壁模式激光輸出，閾值泵浦功率為200 nW。2003年，Yang等采用溶膠-凝膠法在硅片上制備出Er3+摻雜的SiO2環(huán)形微腔激光器，如圖4（f）所示，實現(xiàn)了1 550 nm附近的閾值泵浦功率低至34μW的單模激光輸出[48]。2007年，Ostby等采用溶膠凝膠法制備出Yb3+摻雜的玻璃微球激光器[49]，通過光纖耦合在1 042 nm處得到了閾值低至1.8μW的單模激光輸出。之后，摻雜其他稀土離子的回音壁模式激光也相繼被報道[50-51]。

為拓寬單一離子的發(fā)光波段，稀土離子共摻也被用于激光發(fā)射，Dong等將Er3+/Yb3+共摻的磷酸鹽玻璃涂覆在SiO2微球上[52]，采用接觸式光纖耦合在1 550 nm處實現(xiàn)了閾值泵浦功率低至30μW的單模激光器。2018年，Li等制備的Er3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃微球激光器在1 544.43 nm處實現(xiàn)了單模激光發(fā)射[53]，閾值為163μW。2019年，Li等采用錐形光纖耦合法制備的Tm3+/Ho3+共摻碲酸鹽玻璃微球激光器在1 494.9 nm處實現(xiàn)單模激光發(fā)射[54]，激光閾值功率小于1.5 mW。2019年，Qin等制備了Er3+/Tm3+共摻雜碲酸鹽玻璃微球激光器[55]，在紅光、綠光以及1.9μm處實現(xiàn)了激光發(fā)射，其中1.9μm處的閾值功率為1.5 mW。實驗中發(fā)現(xiàn)，在離子摻雜微腔中，發(fā)光依賴于主體材料的聲子能量，主體材料的聲子能量越低，越有利于發(fā)光，更容易實現(xiàn)激光發(fā)射。

3.2.1.2 稀土摻雜的氟化物玻璃材料微腔

以氧化物玻璃為主體的微球腔具有高聲子能量和低稀土摻雜濃度等特點，導(dǎo)致光轉(zhuǎn)換效率不高。而稀土離子在可見波段和中紅外波段的輻射躍遷非常依賴于基質(zhì)的低聲子能量環(huán)境。氟化物玻璃具有很低的聲子能量，被認(rèn)為是優(yōu)良的稀土離子摻雜基質(zhì)。

1996年，Miura等首次成功制備了摻雜稀土離子的氟化物玻璃微球激光器[56]，他們將Nd3+摻入氟化物玻璃中，采用空間光耦合的方式在1 051 nm和1 334 nm處實現(xiàn)了激光發(fā)射，泵浦閾值分別低至5 mW和60 mW。在通常使用的石英玻璃等氧化物玻璃中，激光在1 340 nm附近振蕩非常困難[56]，而使用氟化物玻璃進(jìn)行1 340 nm附近的低閾值激光發(fā)射被證明是可行的。

ZBLAN（ZrF4-BaF2-LaF3-AlF3-NaF）是一種常用的氟酸鹽玻璃，具有低聲子能量（565 cm-1）的特性，在中紅外光纖激光器中得到了廣泛的研究[57]。2014年，Deng等 制備了摻Er3+的ZBLAN玻璃微 球激光器[58]，圖5（a）是該微球的光學(xué)顯微鏡圖像，他們采用錐形光纖耦合實現(xiàn)了第一個連續(xù)波泵浦的室溫中紅外WGM微激光系統(tǒng)，該系統(tǒng)能夠在波長2.7～2.8μm工作。在λ＞2μm波段，硅基玻璃材料由于光吸收強烈而不適用，氟酸鹽玻璃材料彌補了該波段內(nèi)玻璃材料的空白。但ZBLAN玻璃的化學(xué)穩(wěn)定性往往較差，限制了ZBLAN玻璃器件的實際應(yīng)用[59]。相比之下，ZBYA(ZrF4-BaF2-YF3-AlF3)氟化物玻璃比ZBLAN玻璃具有更好的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性。2019年，Zhao等通過錐形光纖耦合，首次在～2.0μm處實現(xiàn)了Tm3+摻雜的ZBYA氟化物玻璃微球激光器[60]，激光器閾值為4.5 mW。

圖5 （a）Er∶ZBLAN微球的光學(xué)顯微鏡圖像［58］；（b）WGM的微柱激光［70］；（c）微盤和微環(huán)激光的俯視掃描電鏡圖像［75］。Fig.5（a）Optical microscope image of the ZBLAN glass microsphere［58］.（b）Lasing of micropillar WGM［70］.（c）Top-view SEM images of micro-disk and micro-ring laser accordingly［75］.

3.2.1.3 復(fù)合玻璃材料微腔

為使玻璃主體材料兼具低聲子能量和高穩(wěn)定性，復(fù)合玻璃材料微腔也得到了廣泛的研究。2012年，Guo等采用復(fù)合微球摻雜系統(tǒng)，將Er3+摻雜進(jìn)氟化物玻璃和碲酸鹽玻璃組成的復(fù)合微球系統(tǒng)中，制備了氟碲酸鹽玻璃微球激光器[61]。該微球激光器表現(xiàn)出了良好的穩(wěn)定性，在～2.7μm處實現(xiàn)了激光發(fā)射。2019年，Wang等制備了摻Nd3+的氟硅酸鹽復(fù)合玻璃微球激光器[62]，該激光器兼具了氟化物玻璃的低聲子能量和硅酸鹽玻璃的穩(wěn)定性特點，通過錐形光纖耦合，在1 056～1 071 nm波長范圍內(nèi)實現(xiàn)單模和多模激光，激光閾值低至1.5 mW。

3.2.2 半導(dǎo)體材料微腔

在玻璃材質(zhì)的微球腔激光器的發(fā)展過程中，將增益材料加入微腔中比較困難。為滿足器件小型化的發(fā)展需求，WGM微腔的研究從球形玻璃微腔轉(zhuǎn)向更緊湊的平面結(jié)構(gòu)，如微盤、微環(huán)[63]。半導(dǎo)體材料通常與周圍材料有較大的折射率對比度，能對處于其中的光進(jìn)行很好的限制，是平面WGM微腔制備中最常用的材料。

3.2.2.1 半導(dǎo)體量子阱材料

量子阱微盤結(jié)構(gòu)具有高折射率對比度，能很大程度上將光學(xué)模式限制在微盤內(nèi)，與量子阱增益重合。由于微盤的模式體積足夠小，基本上只有一個模式在空間和光譜上與量子阱發(fā)射重疊[64]，容易得到單模WGM激光輸出。

1992年，McCall等提出了基于InP/InGaAsP的微盤激光器[64]，采用InGaAsP量子阱為該激光器提供了光學(xué)增益，在1.3μm和1.5μm處獲得了閾值泵浦功率低于100μW的單模激光輸出。2004年，Haberer等制備了蘑菇形的GaN/InGaN微盤激光器[65]，采用光電化學(xué)刻蝕法進(jìn)行底切制備獨立的微盤，替代傳統(tǒng)濕法刻蝕的微盤腔，解決了藍(lán)寶石襯底較低折射率導(dǎo)致的垂直光限制較差的問題。在10 K溫度下，于418.2 nm處觀察到了激光出射，閾值為12.1 W/cm2。2006年，Adele等利用高質(zhì)量的小直徑微盤，減少耦合到量子阱的模式數(shù)量，實現(xiàn)了首個室溫GaN微盤激光器，其閾值低于當(dāng)時報道的其他同類微盤激光器[66]。2018年，Moiseev等制備了InGaAsN/GaAs量子阱微盤激光器，是室溫下首個發(fā)光波段在1.2μm處的微盤激光器[67]。2021年，F(xiàn)u等利用高質(zhì)量的同質(zhì)外延膜和先進(jìn)的微加工工藝，制備了高質(zhì)量的InGaN/GaN多量子阱微盤激光器[68]，在436.8 nm的主激射波長下，測量得到了～5.2 mJ/cm2的閾值。他們對比了GaN和Si作襯底的微盤激光器的激光閾值和Q值，發(fā)現(xiàn)GaN襯底的低位錯密度使激光器激射閾值顯著降低。該微盤還支持電致發(fā)光，但Q值明顯降低，仍需研究人員進(jìn)一步改進(jìn)方案。

3.2.2.2 半導(dǎo)體量子點材料

除了量子阱微盤，量子點微盤結(jié)構(gòu)也是半導(dǎo)體微腔的研究重點。量子點微盤結(jié)構(gòu)結(jié)合了小模式體積和零維電子態(tài)密度的特點，增益更高進(jìn)而更容易實現(xiàn)超低閾值激射。同樣，在量子點微腔結(jié)構(gòu)中也只有少數(shù)腔模位于量子點增益譜內(nèi)，容易實現(xiàn)激光的單模輸出[69]。2000年，Michler等通過分子束外延在GaAs襯底上生長了（In，Ga）As量子點微盤激光器[69]，在900～990 nm的波長范圍內(nèi)實現(xiàn)了激光激射，閾值泵浦密度為20～200 W/cm2。2010年，Jaffrennou等在嵌入了三個自組裝InAs量子點的高質(zhì)量GaAs/AlAs微柱中實現(xiàn)了激光發(fā)射[70]。如圖5（b）所示，微柱基座與傳統(tǒng)微盤諧振腔面積一樣大，相比于之前直徑更小的半導(dǎo)體基座支撐的空氣包覆結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)提供了更好的散熱，在5 K的溫度下，實現(xiàn)了激光發(fā)射，閾值泵浦功率7 mW。2018年，Lebedev等通過濕法化學(xué)刻蝕制備了InP/GaInP量子點微盤腔[71]，實現(xiàn)了1μW閾值的室溫激光激射。2011年，Mao等制備了支持電注入的苯丙環(huán)丁烯包覆的InGaAs量子點微盤激光器，在室溫下1 064 nm處實現(xiàn)了激光出射，其中直徑為6.5μm的微盤激光器的閾值電流為0.45 mA[72]。電注入的微腔激光器易于集成，利于作為微納光源應(yīng)用于片上集成領(lǐng)域。

圓盤諧振腔中有源區(qū)的中心部分實際上不與位于腔外邊界附近的高Q值WGM光場相互作用。有源區(qū)的中心部分消耗一定部分的泵浦功率，而不產(chǎn)生激光。因而WGM環(huán)形諧振腔結(jié)構(gòu)有望在微腔激光器中實現(xiàn)更低的激射閾值[73-74]。2021年,Lin等在硅晶片上制備超低閾值InP材料WGM微環(huán)激光器[75]，圖5（c）為他們制備的微盤和微環(huán)激光的俯視掃描電鏡圖像。室溫光泵浦下在直徑為0.8μm的微盤和外徑1.8μm、內(nèi)徑1.2μm的微環(huán)激光器中觀察到單模激光，在900～960 nm閾值分別為12μJ/cm2和45μJ/cm2。與 微盤相比，他們將微環(huán)激光器較高的閾值歸結(jié)為微環(huán)較小的增益面積及內(nèi)外壁粗糙導(dǎo)致的高損耗。同時發(fā)現(xiàn)與縮小微盤諧振腔直徑不同，減小微環(huán)激光器的微環(huán)寬度可以實現(xiàn)單模激光。

3.2.2.3 鈣鈦礦材料

鈣鈦礦材料有較強的激子結(jié)合能，其作為增益介質(zhì)，增益系數(shù)高達(dá)3 200 cm-1[76]，確保了低閾值光泵浦下產(chǎn)生足夠的增益和有效的光反饋。通過改變鹵素成分，可以調(diào)節(jié)光電特性，從而實現(xiàn)不同波段的光譜發(fā)射，發(fā)光范圍覆蓋了可見光和近紅外波段[77]。2014年，Xing等首次報道了雜化鈣鈦礦薄膜中的受激輻射現(xiàn)象[78]，由此拉開了鈣鈦礦激光發(fā)展的序幕。同年，南洋理工大學(xué)研究人員報道了第一個基于WGM的鈣鈦礦激光[79]。研究人員利用兩步化學(xué)氣相沉積法合成了多邊形的鈣鈦礦薄片，通過飛秒光泵浦，在室溫近紅外波段實現(xiàn)了激光發(fā)射，閾值約為37μJ/cm2。在不同基底上，鈣鈦礦薄片激光的閾值和激光峰波長幾乎沒有變化，在片上集成光電子領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。2017年，Cegielski等首次實現(xiàn)了鈣鈦礦激光器與氮化硅波導(dǎo)的集成[80]，通過將鈣鈦礦溶液旋涂到二氧化硅微環(huán)內(nèi)，形成了WGM微腔，實現(xiàn)了激光發(fā)射，激光閾值為19.6μJ/cm2。

3.2.2.4 二維半導(dǎo)體材料

二維材料是一種厚度僅僅具有單個或者多個原子層、依靠層間的范德瓦爾斯力堆疊而成的層狀材料。自機(jī)械剝離法獲得單層石墨烯以來[8]，二維材料獲得了快速發(fā)展。憑借原子級別的厚度和表面無懸掛鍵等特殊性能，二維材料在開發(fā)高集成度、納米級和低能耗的芯片級激光器上頗具潛力。與多數(shù)三維體材料半導(dǎo)體的載流子帶-帶躍遷發(fā)光機(jī)制不同，二維材料以激子發(fā)光占主導(dǎo)。由于介電屏蔽作用減小、強量子限域效應(yīng)及較大的載流子有效質(zhì)量，單層二維材料具有很強的激子結(jié)合能，使激子能夠在室溫下穩(wěn)定存在。二維材料的薄原子層對光限制能力差，通過借助微腔對光場的強限制作用，可實現(xiàn)腔內(nèi)量子體系（激子）和量子化光場（光子）之間的相互耦合[81]，該耦合能夠增強激子的自發(fā)熒光輻射，降低激光閾值[82-83]。這為光腔量子電動力學(xué)研究激子與特定邊界條件下量子化場之間的相互作用提供了一個完美平臺。

石墨烯作為最早被發(fā)現(xiàn)的二維材料，其與WGM微腔的耦合得到了研究。早期基于六邊形橫截面的ZnO微棒和GaN都實現(xiàn)了WGM激射[84-86]。但由于微腔尺寸的減小，光學(xué)損耗急劇增加，研究人員采用等離激元耦合來解決該問題。傳統(tǒng)金屬涂覆的WGM微腔被發(fā)現(xiàn)可以支持等離子體模，但這種結(jié)構(gòu)通常有較大的歐姆接觸。單層石墨烯中具有高度受限的等離激元[87-88]，被用來代替涂覆WGM腔的金屬，加強腔內(nèi)光與物質(zhì)的相互作用[89-90]。

基于此，Jiang等提出了一種由單層石墨烯覆蓋的六邊形截面ZnO微棒組成的雜化等離激元WGM微腔[91]。具體結(jié)構(gòu)如圖6（a）～（b）所示，與純ZnO微腔相比，石墨烯包覆的ZnO微腔對光的限制作用得到明顯改善，腔內(nèi)全內(nèi)反射作用得到增強。Li等在ZnO微棒上覆蓋單層石墨烯，在紫外波長處獲得了單模激光[92]，微腔激射閾值從覆蓋前的800 kW/cm2降低到覆蓋后的600 kW/cm2。Baek等于2013年將石墨烯置于直徑8μm的GaN微盤 上，實現(xiàn)了激光發(fā)射[93]，閾值為250 kW/cm2。

圖6 （a）石墨烯單層涂層氧化鋅六邊形微棒示意圖［91］；（b）沿石墨烯與氧化鋅界面激發(fā)的表面等離激元示意圖［91］；（c）過渡金屬二硫化物的原子組成結(jié)構(gòu)示意圖；（d）單層WS2微盤光腔結(jié)構(gòu)示意圖［11］；（e）采用二維MoS2實現(xiàn)的微球/微盤光腔結(jié)構(gòu)示意圖［12］；（f）MoS2/微球激光工作原理圖［94］；（g）四種不同球體尺寸的MoSe2/微球光腔結(jié)構(gòu)示意圖［95］。Fig.6（a）Schematic diagram of graphene monolayer coated ZnO hexagonal microrod［91］.（b）Excitation of surface plasmons along the interface between graphene and ZnO[91].（c）Schematic of atomics structure of TMDC MX2.（d）Schematic image of a monolayer WS2 microdisk laser[11].（e）Schematic configuration of the coupled microsphere/microdisk optical cavity with the incorporation of 2D MoS2[12].（f）The principle diagram of MoS2/microsphere laser operation[94].（g）Design of the MoSe2/microsphere WGM cavities with four different sphere sizes[95].

在上述石墨烯覆蓋的WGM微腔結(jié)構(gòu)激光器的研究中，石墨烯沒有帶隙不能作為增益介質(zhì)，僅僅利用其高折射率的特性增強WGM微腔的腔內(nèi)全反射，以此降低相關(guān)WGM激光器的閾值。隨著具有帶隙的新型二維材料，如過渡金屬二硫化物（TMDC）、黑磷（BP）等相繼被發(fā)現(xiàn)，二維材料微腔激光器又得到了進(jìn)一步的發(fā)展。

TMDC一 般用分子式MX2來表示，其中M代表過渡金屬，X代表硫族元素，其原子結(jié)構(gòu)如圖6（c）所示[9]。TMDC具有自然帶隙，其電導(dǎo)可以在“開或關(guān)”之間切換，與BP相比其化學(xué)性質(zhì)更加穩(wěn)定，更適合制造發(fā)光設(shè)備。單層TMDC的激子結(jié)合能（～500 meV）遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了其室溫?zé)釘_動（26 meV）,使激子能在室溫下穩(wěn)定存在，為實現(xiàn)基于二維材料的室溫激子激光提供了機(jī)會。

基于TMDC材料的WGM激光主要是通過對光腔的設(shè)計和優(yōu)化完成的，最終得以在低閾值下實現(xiàn)激射。2015年，張翔等將單層WS2嵌入兩個介電層Si3N4和氫倍半硅氧烷（HSQ）之間，使WGM微腔產(chǎn)生的共振與WS2的增益譜重疊[11]。如圖6（d）所示，夾層結(jié)構(gòu)提供了比直接轉(zhuǎn)移到頂部高30%的光學(xué)限制因子，并對WS2進(jìn)行了很好的保護(hù)。在10 K溫度下，實現(xiàn)了612.2 nm的二維材料激子型激光發(fā)射，激光閾值5 W/cm2。同樣在2015年，Salehzadeh等首次在室溫下實現(xiàn)了二維層狀材料激光[12]。如圖6（e）所示，他們將機(jī)械剝離得到的四層MoS2嵌入到SiO2微盤和獨立的微球之間，這種獨特的微腔耦合結(jié)構(gòu)為四層MoS2提供了更強的光學(xué)限制，在600～800 nm處實現(xiàn)了閾值為5μW的激光激射。2018年，張青等采用化學(xué)氣相沉積法代替?zhèn)鹘y(tǒng)的機(jī)械剝離法得到高質(zhì)量的單層MoS2薄膜，如圖6（f）所示，通過將該膜與SiO2微球耦合,在77～400 K溫度范圍內(nèi)，于664 nm處實現(xiàn)了閾值為32～580 W/cm2的激光發(fā)射[94]。2020年，本課題組通過將不同直徑的SiO2微球和單層MoSe2耦合，在750～875 nm波段處實現(xiàn)了室溫下激光發(fā)射的模式調(diào)諧[95]，閾值約為107～215 W/cm2，其光腔結(jié)構(gòu)如圖6（g）所示。目前基于TMDC的WGM激光器均為多模各向同性輸出，通過進(jìn)一步改進(jìn)WGM腔體結(jié)構(gòu)，利用激子的新奇物理特性，有望進(jìn)一步提升基于TMDC材料的WGM激光器輸出性能。

3.3 WGM微腔激光器性能比較

表1列出了上述幾種材料制備的典型WGM激光器的相關(guān)參數(shù)。通過比較可知，由表面張力形成的液滴WGM微腔擁有比大多數(shù)固體WGM微腔更高的Q值（107～108量級），可通過使用不同的染料或聚合物在所需波段處實現(xiàn)低閾值的WGM激光。但染料作為增益介質(zhì)的光漂白及液滴微腔的不穩(wěn)定性等問題仍然存在，影響了基于液滴微腔的WGM激光器的應(yīng)用?；诠腆w微腔的WGM激光器有微盤、微球、微環(huán)等多種結(jié)構(gòu)，并具有良好的環(huán)境穩(wěn)定性，可根據(jù)應(yīng)用場景和需求的不同來選擇合適的微腔結(jié)構(gòu)和增益介質(zhì)材料。由于微腔制備工藝的局限性，固體微腔的品質(zhì)因子往往比液滴微腔差，其中稀土摻雜的玻璃微球激光器的Q值可達(dá)105～107量級，半導(dǎo)體量子阱、量子點結(jié)構(gòu)的Q值大多數(shù)為103～104量級，鈣鈦礦材料以及二維材料微腔由于散射損耗過大的問題，Q值甚至只能達(dá)到數(shù)百。

表1 幾種典型WGM激光器的相關(guān)參數(shù)Tab.1 Parameters of several typical WGM lasers

4 WGM激光器的應(yīng)用

4.1 超高靈敏傳感

光學(xué)微腔周圍介質(zhì)折射率的變化會導(dǎo)致WGM的光譜偏移，如果能分辨出這些光譜的WGM偏移，就有可能檢測到低濃度的生物分子。在生物傳感應(yīng)用中，必須避免生物樣品的光損傷，因此實現(xiàn)低激光閾值尤為重要?；谝旱挝⑶坏幕匾舯谀Ｊ郊す馄鞒四軌蛱峁┹^低的激光閾值，另一個優(yōu)點在于有良好的生物相容性。液滴微腔介質(zhì)可以容易地與分子和亞微米顆?；旌希缟锓肿?，將其作為增益介質(zhì)，利用腔內(nèi)的場增強效應(yīng)直接探測分子相互作用，提高了探測靈敏 度[6]。如圖7（a）所 示,以R6G為增益介質(zhì)的WGM激光器通過波長漂移和強度變化進(jìn)行傳感，進(jìn)行折射率變化測量[1]。圖7（b）所示為通過內(nèi)吞作用將熒光WGM微珠吸收到細(xì)胞質(zhì)中實現(xiàn)細(xì)胞內(nèi)光學(xué)微諧振器的活細(xì)胞內(nèi)激光[2]。

圖7 （a）以R6G為增益介質(zhì)的WGM激光器，通過波長漂移和強度變化進(jìn)行傳感，進(jìn)行折射率變化測量；（b）通過內(nèi)吞作用將熒光WGM微珠激光吸收到細(xì)胞質(zhì)中實現(xiàn)細(xì)胞內(nèi)光學(xué)微諧振器的活細(xì)胞內(nèi)激光；（c）微波調(diào)控光子分子的耦合微環(huán)諧振腔［100］。Fig.7（a）The refractive index change of WGM laser with R6G as gain medium is measured.（b）Lasing within live cells containing intracellular optical microresonators.（c）Coupled microring resonators for microwave controlled photonic molecules［101］.

基于固體W G M微腔的傳感原理和液滴微腔有所不同。固體微腔把大多數(shù)的光限制在其電介質(zhì)內(nèi)，只有微弱的倏逝場與外部樣品相互作用，能夠?qū)φ凵渎省囟?、壓力、磁場等微小環(huán)境變化做出良好反應(yīng)[3]。通過識別W G M光譜的模式轉(zhuǎn)移、模式展寬和模式劈裂即可實現(xiàn)對上述參數(shù)的測量[96]。如Z hang等制備的芯片級玻璃微球腔激光器表現(xiàn)出高溫度靈敏度（～1.8 G H z·K-1），可作為超高靈敏度溫度傳感器[45]。M artin等制備的N d3+摻雜的硅酸鋇微球激光器的壓力靈敏度為6.5×10-4G P a-1，高于傳統(tǒng)的紅寶石壓力傳感器[97]。

WGM激光器除了用于上述提到的生物傳感和一些物理參量的傳感外，還可用于基于強度變化原理的傳感器?；趶姸茸兓膫鞲衅黛`敏度相較基于模式移動的傳感器更加依賴于WGM微腔的Q值。2012年，Sun等實現(xiàn)了對兩種不同序列的DNA進(jìn)行檢測[98]，他們將DNA樣品和探針作為激光增益介質(zhì)的一部分，雖然兩種被探測的DNA之間的熱力學(xué)差異僅僅能夠引起激光增益系數(shù)的微小變化，但WGM微腔的強光學(xué)反饋可以將這種微小變化放大到足以可探測的范圍。根據(jù)激光的閾值可以分辨兩種DNA的差異，探測的分辨率比為240∶1，比基于熒光探測的分辨率高大約兩個數(shù)量級。

4.2 微波光子學(xué)

微波光子學(xué)主要研究利用光電子學(xué)的方法實現(xiàn)對微波、毫米波信號的產(chǎn)生、處理和轉(zhuǎn)換的問題。利用高品質(zhì)因子WGM微腔可實現(xiàn)微波源、微波濾波器、微波信號調(diào)制器等應(yīng)用功能。早在2001年，Cohen等就對WGM微腔中的光電效應(yīng)進(jìn)行了理論研究。之后，他們利用LiNbO3晶體制備了高Q值的微盤腔，將37.9 GHz微波信號上轉(zhuǎn)換到1.55μm的通信光波段[99]。2015年，郭長磊等報道了基于微球布里淵激光器的可調(diào)諧微波源，在11 GHz和22 GHz附近微波信號調(diào)諧范圍分別為40 MHz和20 MHz[4]。2019年，Xie等 制 備 的 片上受激布里淵散射微波光子濾波器，改善了布里淵增益過程引起的放大噪聲，當(dāng)波導(dǎo)損耗從0.5 dB/cm變化到0.1 dB/cm，噪聲系數(shù)從28 dB減小到24 dB[100]。

4.3 片上集成

集成光子學(xué)回路是類比集成電路的一種包含多個光子學(xué)功能器件的片上集成結(jié)構(gòu)，是片上光互聯(lián)和寬帶集成光計算的重要基礎(chǔ)?；匾舯诠鈱W(xué)微腔具有高品質(zhì)因子，而具有很長的腔內(nèi)光子壽命(超過百納秒)，是一個天然的光子存儲器。Zhang等制備了一對具有兩個不同能級的鈮酸鋰微環(huán)諧振腔[101]，如圖7（c）所示，通過外部微波激發(fā)進(jìn)行控制，證明了光的頻率和相位可以被編程的微波信號精確控制，通過外部調(diào)控實現(xiàn)任意讀取和寫入操作，在片上集成應(yīng)用中有巨大潛能。2021年，Chen等制備的摻Er3+鈮酸鋰微盤激光器能夠在1 530 nm和1 560 nm處產(chǎn)生激光發(fā)射，實現(xiàn)了通信波段的片上可集成光源[102]。

5 結(jié)論和展望

WGM微腔內(nèi)光場在滿足表面全反射條件下圍繞曲型腔內(nèi)壁形成了閉合穩(wěn)定傳播模式，能夠提供增益介質(zhì)受激發(fā)射的諧振反饋，具有較大的品質(zhì)因子與較小模式體積，經(jīng)其構(gòu)造的激光器展現(xiàn)出了低閾值、窄線寬的特點，受到了研究人員的廣泛關(guān)注。本文從WGM微腔激光器的特性參數(shù)和耦合方式出發(fā)，介紹了包括液滴微腔、玻璃微腔、半導(dǎo)體材料微腔等在內(nèi)的幾種典型WGM微腔激光的研究結(jié)果以及相關(guān)應(yīng)用場景。

從目前的研究結(jié)果來看，基于液滴微腔的WGM激光器擁有更高的品質(zhì)因子，可達(dá)107～108量級，能夠為腔內(nèi)增益介質(zhì)提供更強的光反饋，以實現(xiàn)低閾值的WGM激光器。但液滴微腔環(huán)境穩(wěn)定性較差，在一定程度上降低了激光器的性能，限制了液滴WGM激光器的實際應(yīng)用。未來可通過設(shè)計合適的液滴封裝及固定方式，提升激光器的穩(wěn)定性?；诠腆w微腔的WGM激光器相對液滴微腔來說結(jié)構(gòu)更加靈活，性能更加穩(wěn)定，但由于制備工藝的限制，微腔質(zhì)量較差，品質(zhì)因子相對較小。其中稀土摻雜的玻璃微球激光器的Q值比液滴微腔低一個數(shù)量級，半導(dǎo)體量子阱、量子點結(jié)構(gòu)的Q值比液滴微腔低4～5個數(shù)量級，鈣鈦礦材料以及二維材料微腔Q值甚至只能達(dá)到數(shù)百。如何通過對固體材料組分的合理控制以及對微腔結(jié)構(gòu)熱處理方式的準(zhǔn)確調(diào)控，有效降低由于邊緣散射效應(yīng)帶來的不良損耗，實現(xiàn)激射閾值更低、波長更靈活、模式更可控、制備更簡單、成本更低廉的激光輸出，是未來WGM微腔激光器領(lǐng)域的發(fā)展方向之一。此外，目前對于WGM微腔激光器的研究集中在對單個器件或功能的探索上，提升光學(xué)微腔的集成度，將各種不同結(jié)構(gòu)、不同材料、不同性能的激光器件集成在一起，滿足不同應(yīng)用場景的需求，實現(xiàn)效率更高、體積更小、性能更穩(wěn)定的光學(xué)系統(tǒng)也將成為未來發(fā)展趨勢之一。各種類型的WGM微腔激光器具有巨大的應(yīng)用潛力，其優(yōu)異的性能能夠滿足超高靈敏傳感、微波光子學(xué)和片上集成等諸多應(yīng)用需求，相信隨著研究的不斷深入及微納加工技術(shù)的發(fā)展，更多的WGM微腔激光器將走出實驗室，服務(wù)于社會生產(chǎn)生活。

本文專家審稿意見及作者回復(fù)內(nèi)容的下載地址：http://cjl.lightpublishing.cn/thesisDetails#10.37188/CJL.20220236.