沈 福，張 貞，侯 杰，蔣 婧，劉新華

(1.中國輻射防護研究院，太原 030006；2.廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心，廣州 510300；3.生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082)

0 引言

為嚴格控制核設(shè)施氣載放射性污染物通過煙囪或管道向大氣環(huán)境的排放，各有核國家都對煙囪或管道中氣載放射性排放物(放射性氣溶膠和放射性氣體)的取樣和監(jiān)測給予了高度重視，對取樣方法和監(jiān)測方法作出技術(shù)規(guī)范，制定了相應(yīng)的技術(shù)標準[1-8]。就取樣方法而言，美國1969年制定了ANSI N13.1—1969《核設(shè)施氣載放射性物質(zhì)的取樣導則》。國際標準化組織(ISO)以此標準為藍本，于1975年制定了相應(yīng)的國際標準ISO 2889—1975《氣載放射性物質(zhì)取樣的一般原則》。標準對核設(shè)施煙囪或管道排放的取樣監(jiān)測做了技術(shù)規(guī)范，提供了一定的技術(shù)導則。國內(nèi)過去主要執(zhí)行的核設(shè)施煙囪排放物的取樣監(jiān)測標準依據(jù)為ISO 2889—1975。美國于1999年對原標準ANSI N13.1—1969在內(nèi)容上做了重大修改，提出了定量化的版本《核設(shè)施煙囪和管道中氣載放射性物質(zhì)釋放的取樣與監(jiān)測》，編號ANSI/HPS N13.1—1999。2011年ANSI N13.1—2011發(fā)布，相對1999版本做了部分修訂，相應(yīng)的國際標準以美國1999年發(fā)布的標準作為參照發(fā)布了ISO 2889—2010，我國2016年制定了NB/T 20374—2016《核電廠煙囪的氣載放射性物質(zhì)取樣標準》，混合特性采用ISO 2889—2010要求。標準主要變化差異可見表1。

表1 新、老標準部分主要內(nèi)容對比

1 原理方法

1.1 取樣位置及代表性

典型的國內(nèi)核設(shè)施通常在排風管設(shè)置取樣頭，如圖1所示的取樣位置。過去對于取樣認知有限，大多數(shù)錯誤地認為只要使用通氣的管路隨意放置在排風筒或者風道上，連通就可獲取樣品，使得許多核設(shè)施設(shè)置的取樣位置隨意性強，除了放置在排風筒或者風道上外，還有設(shè)于煙囪底部的，這種方式有可能導致無法有效獲取放射性氣溶膠樣品。

80、90年代后期部分核設(shè)施運營單位取樣參照ISO 2889—1975，按照定性混合均勻方式即采用國內(nèi)常稱謂的“二八原則”確定采樣位置，如圖1中所示的出口距離與取樣高度關(guān)系。

圖1 排放控制測量及其取樣位置示意

隨著ISO 2889—2010標準的發(fā)布，取樣代表性由定性要求變?yōu)槎吭u估指標，其中5項混合均勻定量化指標決定著取樣系統(tǒng)的設(shè)置和結(jié)構(gòu)方式，是代表性實施的關(guān)鍵條件，具體內(nèi)容見表2。取樣混合特性有四種檢驗方式：(1)現(xiàn)場測試、(2)比例模型測試、(3)建模數(shù)值分析、(4)綜合方法?，F(xiàn)場測試方法是用符合現(xiàn)場和標準要求的相應(yīng)測試物質(zhì)測試煙囪取樣代表性的方法，受限于產(chǎn)生大量的10 μm氣溶膠的技術(shù)難度和高昂的成本，未見有開展完整的現(xiàn)場實驗測試；比例模型測試是采用合理比例建立比例模型開展測試的研究，這種方法存在物化代表性差、比例模型合理性難以驗證、實驗存在安全風險、耗資巨大等不足；建模數(shù)值分析方法是一種采用計算機技術(shù)分析評估取樣代表性的方法，無實驗風險操作、可同時運行多項內(nèi)容的優(yōu)勢使該方法在相關(guān)領(lǐng)域取得了較大的發(fā)展，但存在整數(shù)離散計算機系統(tǒng)處理實數(shù)物理系統(tǒng)、解法受軟硬件以及物理因素錯誤而導致結(jié)果錯誤等問題；綜合方式是使用上述兩種或以上方法相互結(jié)合優(yōu)化降低實施難度和成本的方法。本文主要采用建模數(shù)值方法開展研究，對研究設(shè)施開展ISO 2889—2010混合特性的定量化工作，為提高計算正確性、合理性采用超深度機器學習技術(shù)(啟用Graphene系統(tǒng)超深度機器學習模塊)介入降低計算機系統(tǒng)處理實數(shù)物理系統(tǒng)，最后使用實驗進行驗證。

表2 ISO 2889—2010中關(guān)于取樣混合特性的要求

1.2 煙囪概況

本次取樣為某一核動力排放系統(tǒng)，如圖2所示，系統(tǒng)有3條匯流風道1、2、3直接排入主煙囪，3條風道總排風量20 000 m3，各自占比分別為39%、12.5%、48.5%，3條風道前設(shè)置有初、中、高多級過濾系統(tǒng)。主煙囪通過單出口排放到大氣中。煙囪高度為25 m，截面為矩形，大小2.25 m×1.95 m。3條風道煙囪在5 m以下。取樣位置(見圖2)根據(jù)過去ISO 2889—1975和“二八”原則設(shè)于上述風道匯流上端18 m處(文中18 m處均指此位置)，該位置位于混合后的8.6倍水利直徑處滿足ISO 2889—2010按照定性混合均勻定性要求，同時符合“二八”原則。

圖2 煙囪排放系統(tǒng)示意圖

1.3 放射性核素

根據(jù)ISO 2889—2010要求，結(jié)合核動力排放而言，其成分復雜多樣，需要綜合考慮多種典型核素與物理化學形態(tài)，結(jié)合文獻[1]有關(guān)探討問題，核動力設(shè)施中放射性碘的排放監(jiān)測是必須給以考慮的內(nèi)容。由劑量計算因子的相對大小可以看出[1,5]，在“碘類”排放的各同位素中，131I所占的劑量份額最大，因此考慮用131I核素，放射性物質(zhì)源項計算僅介紹放射性甲基碘和單質(zhì)碘情況。

1.4 數(shù)值建模分析軟件與方法

研究對象的流體尺度范圍內(nèi)滿足質(zhì)量守恒定律，計算原理見式(1)：

(1)

式中，ρ為質(zhì)量；u為體積。

研究系統(tǒng)動量守恒定律，在三維空間X、Y、Z三個方向的相應(yīng)動量守恒方程如下式：

(2)

(3)

(4)

式中，p是流體微元上的壓力；τxx、τxy和τxz是因分子粘性作用而產(chǎn)生的作用在微元體表面上的粘性應(yīng)力的分量；u、v、w為速度矢量；Fx、Fy和Fz是微元體上的受力。

模擬計算系統(tǒng)能量守恒，其表達式為：

(5)

式中，cp為比熱容；T為溫度；k為流體的傳熱系數(shù)；sT為粘性耗散項。

目前從數(shù)學模型計算方法而言，主要有直接數(shù)學法(DEM)、有限元插值法、有限體積法以及蒙特卡洛等方法求解。因為實際情況復雜，流體領(lǐng)域Start-CD、Fluent、CFX等商業(yè)化軟件雖然在航空、化學、內(nèi)燃機能源等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用基礎(chǔ)，但其根本源于有限元方法，且大多使用經(jīng)驗數(shù)據(jù)，對于人員的使用經(jīng)驗具有較高的要求，無論哪個環(huán)節(jié)缺乏，均可能無法建立正確模型，從而無法獲得正確有效的結(jié)果。

而Graphene軟件源于原子、分子動力計算分析方法，廣泛應(yīng)用于處理各種材料學物理化學問題，不僅可以使用蒙特卡洛方法，同時加入有限元處理方法，通過專用接口，還可以調(diào)用通用商業(yè)有限元計算軟件與其協(xié)作處理問題。軟件支持CPU、GPU、XPU、量子計算模擬機等，新版本加入了多種人工智能、及超深度人工智能機器學習技術(shù)等，可以根據(jù)寬泛的計算處理機架構(gòu)自我調(diào)整算法、和多處理機協(xié)作，對于建模和計算也具有自我完善能力，進一步降低對使用人員對于交叉領(lǐng)域知識深度和廣度的要求，極大促進建模、計算分析的正確性和可靠性。本文采用了Graphene軟件做計算分析，計算了設(shè)施中氣流流動和放射性物質(zhì)在其中的流動行為，按照標準分析評估了氣旋角、氣流速度、放射性碘氣體、10 μm放射性碘氣溶膠的情況。計算時尺寸和風量參數(shù)見1.2節(jié)煙囪概況，計算溫度為25°，氣溶膠顆粒為AMAD10 μm粒子，核素見1.3節(jié)放射性核素。

2 計算分析結(jié)果

2.1 氣旋角

根據(jù)原理方法建模，計算得到18 m處的氣旋角分布如圖3所示，圖中最大氣旋角為6.5°，小于20°，滿足ISO 2889—2010標準要求。

圖3 18 m處氣旋角分布情況

2.2 氣流速度COV

氣流COV的計算通過如圖4示意的滿足老標準混合均勻性的10 m處氣流分布情況，按等面積1種位置和24種隨機抽樣的位置方式，每次抽取位于內(nèi)部2/3面積的區(qū)域25種位置進行速度COV統(tǒng)計[1,7,9]，可得到如圖5示意的10 m處速度COV情況，圖中紅線以下表示滿足ISO 2889—2010標準要求，紅線以上表示不滿足，結(jié)果表明10 m處氣流速度情況除第20種情況的COV小于20%外，其余24種情況下均無法滿足標準要求，說明該取樣位置氣流速度COV無法滿足標準要求。

圖4 10 m處速度分布情況示意

圖5 10 m處25種位置速度分布COV情況

通過Graphene計算，同10 m處的氣流COV計算與處理流程，得到核動力設(shè)施排放煙囪18 m高處速度COV，具體數(shù)值列于表3。由結(jié)果可見該核動力設(shè)施18 m處速度的COV為8.01%～11.54%，滿足ISO 2889—2010標準要求。

表3 18 m高度25種衡量下速度COV結(jié)果

2.3 氣體濃度COV

參照標準將風道1按照氣流COV衡量方式選擇25種位置(編號點1～25，且位于內(nèi)部2/3面積的區(qū)域)分別注入放射性甲基碘(131I)，結(jié)果如圖6所示，其中某點注入情況濃度歸一化結(jié)果見圖7。經(jīng)過分析得到風道1的25種位置注入甲基碘(131I)后其放射性活度濃度COV值列于表4。

圖6 18 m處甲基碘濃度分布情況

圖7 風道1的某個點注入甲基碘后濃度分布歸一化情況

本文僅對風道1做概述介紹。由表4可見，COV變化最大僅為111.68%，但根據(jù)圖7可見這些情況下的氣體取樣濃度差異可達2個數(shù)量級，氣體濃度分布的影響不可忽視。

表4 18 m處甲基碘(131I)氣體濃度COV

2.4 氣體最大濃度差

參照標準將風道1按照氣流COV衡量方式選擇25種位置分別注入放射性I-131的甲基碘后，按照標準計算得到風道1分別注入放射性I-131的甲基碘氣體后濃度最大偏差值列于表5。

表5 甲基碘(131I)濃度最大偏差

2.5 氣溶膠COV

參照標準將風道1按照氣流COV衡量方式選擇25種位置(編號點1～點25，且位于內(nèi)部2/3面積的區(qū)域)分別注入AMAD10 μm放射性I-131氣溶膠，軟件可根據(jù)需要生成所需AMAD氣溶膠，也可默認通過物理化學參數(shù)得到相應(yīng)物化環(huán)境的氣溶膠，本次實驗則根據(jù)標準要求選擇AMAD為10 μm的放射性氣溶膠。經(jīng)過計算分析，得到風道1分別注入AMAD10 μm放射性I-131氣溶膠在18 m高度的濃度，歸一化后如圖8所示，圖9為25種位置的其中一種情況。隨后按照標準計算得到風道1的分別注入AMAD10 μm放射性I-131氣溶膠后的濃度COV，結(jié)果顯示18 m處該核動力設(shè)施AMAD為10 μm放射性氣溶膠濃度COV無法滿足標準，具體結(jié)果列于表6。

圖8 風道1 25種位置分別注入AMAD 10 μm放射性 I-131氣溶膠18 m濃度衡量情況

由表6可見，雖然COV最大僅133.88%，但根據(jù)圖9可見，某種情況下設(shè)置不當，放射性氣溶膠取樣濃度差異可達3～4個數(shù)量級甚至更大，放射性氣溶膠取樣受分布影響差異巨大，即混合特性明顯影響取樣。由本文的氣流10 m與18 m的COV情況可見，在下風4～5倍管徑處不僅會出現(xiàn)氣體與氣溶膠無法滿足標準要求的情況，氣流的氣旋或者速度也極有可能無法滿足取樣要求。同時也可以發(fā)現(xiàn)，個別如10 m處第20種情況的測試到混合特征速度參數(shù)符合要求但實際不滿足的情況。這種情況會誤認為滿足標準要求。此類問題未考慮實際測試的單一性、測試質(zhì)量、以及工況變化性、監(jiān)測取樣等影響，最終多因素放大取樣誤差，導致取樣監(jiān)測數(shù)個量級的差異。為此，標準要求執(zhí)行的證明必須是充分的，否則個例滿足但實際運行不滿足標準將導致核能安全執(zhí)行成為虛無。同時也說明該標準執(zhí)行的檢查與驗證必須是充分的，否則極易出現(xiàn)個例替代實際情況導致各種超排的事故或問題。

表6 風道1的25種位置分別注入AMAD 10 μm放射性I-131氣溶膠18 m處濃度COV

圖9 風道1的某點注入AMAD 10 μm放射性I-131氣溶膠18 m濃度衡量情況

2.5 驗證

驗證時采用圖1所示設(shè)置取樣系統(tǒng)，基于Graphene異構(gòu)超算，使用Fluent、CFX、Graphnene建模計算分析和實驗測試了18 m處的情況，結(jié)果如表7所示，可見氣流和氣旋幾個程序間計算結(jié)果一致性較好，差異小于10%。4項分析結(jié)果顯示Graphene結(jié)果與實驗結(jié)果更為接近，且更符合偏安全考慮。

表7 計算與實驗結(jié)果

氣溶膠方面使用了文獻[10]方法產(chǎn)生的AMAD值為10(±2)μm球形氣溶膠實驗[10]驗證了計算。圖1所示設(shè)置取樣系統(tǒng)使用Start-CD、Fluent、CFX、Graphnene建模計算分析，評估AMAD值為10 μm氣溶膠沉積情況，結(jié)果列于表8。

表8 計算與實驗結(jié)果

由表8可見，Graphene計算可以得到煙囪取樣流出物氣溶膠沉積，結(jié)果與實驗一致性較好，同時反應(yīng)出實驗無法發(fā)生100%的10 μm粒子，存在小粒子透過率過高使得實驗過濾大于理論值的情況；而Start-CD 、Fluent、 CFX在案例中采用數(shù)千萬網(wǎng)格到上億網(wǎng)格均無法計算出排放系統(tǒng)中取樣系統(tǒng)10 μm氣溶膠沉積情況?？梢奊raphene采用超深度機器學習人工智能更具適用性。

3 結(jié)論與探討

本文依據(jù)ISO 2889—2010對符合ISO 2889—1975混合均勻要求和“二八”原則設(shè)置的取樣位置煙囪的主要混合均勻性參數(shù)進行了評估研究，針對某一核動力設(shè)施風道1，對氣旋、速度、排放放射性I-131甲基碘和氣溶膠碘COV、氣體最大濃度差和氣溶膠COV做了分析，分析結(jié)果見表9。可見氣旋和速度指標滿足要求，但放射性氣體COV、最大濃度差、氣溶膠COV均無法滿足要求。

表9 依據(jù)ISO 2889—2010某核動力設(shè)施風道1相關(guān)的煙囪混合特性分析結(jié)果

從研究結(jié)果可見，僅使用老標準ISO 2889—1975混合均勻要求和采用“二八”原則，混合特性不滿足是存在的，且這種滿足量化指標差異非常明顯。其主要原因有混合距離不足，也存在設(shè)施混合能力不足導致其混合特性無法滿足混合均勻性要求。為有效控制排放，避免設(shè)置位置不當甚至混合無法滿足要求，對目前眾多相關(guān)設(shè)施依據(jù)標準以本文實例方法開展具有針對性的混合特性評估是必要的。同時標準執(zhí)行應(yīng)避免個別測試得出混合特征參數(shù)符合要求而實際不滿足的情況。

本文研究結(jié)果顯示Graphene作為取樣代表性分析軟件，其結(jié)果與實驗結(jié)果更為接近，相較對比軟件更具適用性，結(jié)果更為符合輻射防護偏安全設(shè)計的原則。本文研究也顯示采用老標準混合均勻處濃度COV均在一個數(shù)量級以內(nèi)，但不同點位的濃度差異存在2～5個數(shù)量級的情況，可見定量化的混合均勻性是確保取樣代表性的不可缺失的先決條件。

按照標準在現(xiàn)場實施以獲得確保質(zhì)量的數(shù)據(jù)可能需要開展十萬余次以上的測試，而且需要開展較高活度開放性放射性物質(zhì)實驗，影響范圍大，存在較高的風險。即使采用比例模型方式進行驗證，以目前條件針對該核動力設(shè)施較完善的測試所花的時間在數(shù)年級別，花費高，輻射風險大。在計算科學發(fā)達的條件下，采用高性能計算分析評估煙囪混合特性，為取樣代表性提供支撐，可以提高效率，降低業(yè)內(nèi)人員輻射危害。

感謝北京聚睿核科技有限公司為本文實現(xiàn)與完成提供的計算硬件環(huán)境及Graphene軟件等研究材料，同時感謝Graphene團隊技術(shù)支持。