高 雅 劉 楊 呂佳佩

(中國環(huán)境科學研究院環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，國家環(huán)境保護化學品生態(tài)效應(yīng)與風險評估重點實驗室，環(huán)境健康風險評估與研究中心，北京 100012)

由于工業(yè)和經(jīng)濟發(fā)展的需要，化石燃料大規(guī)模使用，在全球范圍內(nèi)引發(fā)了煤煙型污染、光化學煙霧污染、酸沉降等各種類型的大氣污染事件。隨著燃料結(jié)構(gòu)和污染源的變化，大氣污染問題變得更加復(fù)雜多樣，二次污染加劇，復(fù)合型污染日趨嚴重。在污染范圍上，也從城市和局部污染發(fā)展成了區(qū)域性污染，甚至是全球性污染。

空氣質(zhì)量模型是研究大氣污染物的時空分布特征和預(yù)測大氣環(huán)境質(zhì)量的重要手段之一，在環(huán)境規(guī)劃與管理領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。目前，已經(jīng)有多種成熟的空氣質(zhì)量模型成功應(yīng)用于大氣污染物擴散模擬過程中。選用合適的空氣質(zhì)量模型應(yīng)充分考慮污染源類型、污染物特征、地形和氣象條件等多種因素。本研究著重總結(jié)了不同尺度下的典型空氣質(zhì)量模型及其應(yīng)用研究進展，以期為使用者選擇空氣質(zhì)量模型，推動空氣質(zhì)量模型的進一步研究和應(yīng)用提供參考。

1 空氣質(zhì)量模型發(fā)展歷程

空氣質(zhì)量模型是建立在梯度傳送理論、統(tǒng)計理論和相似理論等科學理論的基礎(chǔ)上，運用氣象學原理及數(shù)學方法模擬污染物在大氣中輸送、擴散、反應(yīng)和清除等過程的模型，主要用于分析大氣污染物時空演變規(guī)律、機理和成因。自20世紀70年代以來，空氣質(zhì)量模型發(fā)展主要經(jīng)歷了3個階段。

(1) 20世紀70—80年代，基于質(zhì)量守恒定律的箱式模型、基于湍流擴散統(tǒng)計理論的高斯模型和拉格朗日軌跡模型是第一代空氣質(zhì)量模型，在模擬大氣物理化學參數(shù)時采用簡單線性化機制，適合用于惰性大氣污染物長期平均濃度的模擬。其中的高斯模型具有結(jié)構(gòu)簡單、對輸入數(shù)據(jù)要求低、運算速度快等優(yōu)點，是第一代空氣質(zhì)量模型中應(yīng)用最為廣泛的模型。然而，第一代空氣質(zhì)量模型無法對大氣污染物的相互影響或相互轉(zhuǎn)化進行處理，因此難以解決復(fù)合型污染模擬問題。

(2) 20世紀80—90年代，大氣邊界湍流與擴散的研究取得一定突破，由此形成了以歐拉網(wǎng)格模型為主的第二代空氣質(zhì)量模型，第二代空氣質(zhì)量模型使用了更貼近實際的大氣擴散公式，增加了復(fù)雜的氣象模式、非線性反應(yīng)機制，擴大了模擬范圍，具備了三維和時變功能，在光化學煙霧和酸沉降模擬中應(yīng)用較多。

(3) 20世紀90年代后期，美國環(huán)境保護署(USEPA)研發(fā)出了以CMAQ模型為代表的第三代空氣質(zhì)量模型，這是一種多模塊、多尺度網(wǎng)格嵌套的三維歐拉網(wǎng)絡(luò)模型，解決了前兩代模型無法模擬復(fù)合型污染的問題[1-2]。突破了前兩代模型只能針對單一污染物或單相污染物的情況，考慮了實際大氣中不同污染物之間的物理化學反應(yīng)過程，以及污染物間的相互轉(zhuǎn)化和相互影響。

近年來，將機器學習和人工智能植入到空氣質(zhì)量模型中使其能夠更好地處理非線性問題和交互關(guān)系、獲得更好的精確度的研究日益增多[3]，這為空氣質(zhì)量模擬和預(yù)測提供了新的便利，有可能推動新一代空氣質(zhì)量模型的誕生。

2 不同尺度下的典型空氣質(zhì)量模型及其應(yīng)用

2.1 中小尺度模型

中小尺度模型均屬于第一代空氣質(zhì)量模型，以AERMOD模型、ADMS模型、CALPUFF模型為代表，以高斯煙羽(煙團)公式為基礎(chǔ)來模擬近地層大氣中污染物遷移擴散的物理化學過程，具有算法簡易、操作性強、基礎(chǔ)數(shù)據(jù)要求低、運算速度快等優(yōu)點，缺點是適用尺度小，難以適用于二次污染物的模擬。AERMOD模型、ADMS模型和CALPUFF模型均被列為我國《環(huán)境影響評價技術(shù)導(dǎo)則 大氣環(huán)境》(HJ 2.2—2018)中的推薦模型。

2.1.1 AERMOD模型

USEPA聯(lián)合美國氣象學會研發(fā)出的AERMOD模型為穩(wěn)態(tài)封閉型高斯模型，一般可用于模擬點源、面源、體源等排出的一次污染物的小時平均、日平均和長期平均濃度在50 km范圍內(nèi)的分布和傳輸，在農(nóng)村和城市地區(qū)都適用。

AERMOD模型包括3個模塊：AERMOD擴散模塊、AERMET氣象預(yù)處理模塊和AERMAP地形預(yù)處理模塊[4]。AERMET氣象預(yù)處理模塊為AERMOD擴散模塊提供參數(shù)化行星邊界層(PBL)需要的氣象數(shù)據(jù)，AERMAP地形預(yù)處理模塊為AERMOD擴散模塊提供預(yù)測點網(wǎng)格。AERMOD模型的優(yōu)點有：(1)在對流層和平流層中均能進行模擬；(2)考慮了煙羽的抬升和浮力以及煙羽彎曲過程；(3)能在各類地形上預(yù)測；(4)能處理建筑物尾跡。AFZALI等[5]利用AERMOD模型預(yù)測了馬來西亞柔佛州工業(yè)區(qū)多個工業(yè)源排放的SO2、NO2和可吸入顆粒物(PM10)，預(yù)測和監(jiān)測濃度之間有很好的一致性。CLAGGETT[6]利用AERMOD模型預(yù)測高速公路附近的污染物濃度，能夠較好地模擬近路邊污染物濃度情況。

2.1.2 ADMS模型

ADMS模型是以英國劍橋環(huán)境研究中心(CERC)為主研發(fā)的一種三維高斯模型，它包括ADMS-Screen、ADMS-Industrial、ADMS-Roads、ADMS-EIA和ADMS-Urban 5個子模型，將最新的大氣邊界層和大氣擴散理論應(yīng)用到空氣污染物的擴散中，適用于50 km范圍內(nèi)的模擬[7]。ADMS模型除了可以模擬點源、線源、面源和體源排放出的污染物濃度分布外，還可以處理建筑物下洗、干濕沉降等場景。

ADMS模型與其他模型的不同之處在于其使用了最小莫寧-奧布霍夫長度和邊界結(jié)構(gòu)的最新大氣理論，對邊界層特征參數(shù)定義得更加準確，并且在不穩(wěn)定條件下采用高斯概率密度函數(shù)及小風對流模式，可以更貼切地描述大氣擴散過程，提高污染物濃度計算結(jié)果的準確性[8]。RIGHI等[9]利用ADMS-Urban預(yù)測了城市交通相關(guān)污染物的擴散情況，結(jié)果顯示該模型預(yù)測值與監(jiān)測值有良好一致性。HEIST等[10]評估發(fā)現(xiàn)，AERMOD模型和ADMS模型的模擬結(jié)果與監(jiān)測結(jié)果相似度很高。

2.1.3 CALPUFF模型

20世紀80年代末，美國Sigma公司研究開發(fā)了CALPUFF模型，包括氣象模塊CALMET、拉格朗日煙團擴散模塊CALPUFF和后處理及可視化模塊CALPOST 3個主體部分，以及一系列對常規(guī)氣象、地理數(shù)據(jù)進行預(yù)處理的程序。CALPUFF模型采用的是三維非穩(wěn)態(tài)拉格朗日軌跡模型，與高斯模型相比算法更簡易，在模擬50 km以上的長距離污染物傳輸方面也表現(xiàn)出較好的適應(yīng)性。CALPUFF模型是非常適合用于模擬能見度情況、放射性核素遷移擴散情況、區(qū)域大氣環(huán)境容量情況、區(qū)域重點行業(yè)大氣污染物排放情況等。

CALPUFF模型的優(yōu)點體現(xiàn)在：(1)能模擬一些非穩(wěn)態(tài)情況，如靜小風、熏煙、環(huán)流等；(2)雖然AERMOD模型、ADMS模型、CALPUFF模型均可模擬揮發(fā)性有機物(VOCs)一次污染情況，但只有CALPUFF模型可模擬VOCs生成二次有機氣溶膠的情況；(3)能夠評估二次顆粒物濃度；(4)可以利用氣象中尺度模型MM5的網(wǎng)格風場作為觀測數(shù)據(jù)；(5)適用于粗糙、復(fù)雜地形。CHOI等[11]借助CALPUFF模型模擬了美國墨西哥邊界地區(qū)由于農(nóng)作物燃燒而產(chǎn)生的粗顆粒物污染問題以及對空氣質(zhì)量造成的影響。GHANNAM等[12]將MM5與CALPUFF模型進行耦合，用于評估地形復(fù)雜的沿海城市地區(qū)空氣質(zhì)量，發(fā)現(xiàn)模擬結(jié)果非常接近監(jiān)測結(jié)果。

2.2 綜合區(qū)域尺度模型

近年來，綜合區(qū)域尺度模型在重大科學研究、環(huán)境影響評價以及環(huán)境管理與決策等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用[13]。由于綜合區(qū)域尺度大氣污染情況非常復(fù)雜，各種污染物之間存在復(fù)雜的物理化學反應(yīng)以及相態(tài)之間的轉(zhuǎn)變，簡單的中小尺度模型無法對其進行模擬。CAMx模型、CMAQ模型、NAQPMS模型和WRF-Chem模型是典型的綜合區(qū)域尺度模型，它們在模擬O3、顆粒物、能見度、酸雨甚至氣候變化等各種復(fù)雜空氣質(zhì)量問題和區(qū)域復(fù)合空氣污染問題方面發(fā)揮了巨大作用。

2.2.1 CAMx模型

CAMx模型是由美國ENVIRON公司開發(fā)的針對O3、SO2、顆粒物和霧霾天氣過程的綜合區(qū)域光化學空氣質(zhì)量模型。它可以通過求解每個網(wǎng)格中各污染物的物理化學反應(yīng)方程來模擬有毒有害氣體、顆粒物在空氣中的運輸、反應(yīng)及干濕沉降等過程，適用于城市尺度及更大的區(qū)域尺度[14]。CAMx模型具有顆粒物源識別(PSAT)、O3源識別(OSAT)、多重嵌套及彈性嵌套、網(wǎng)格煙羽(PiG)、敏感性分析和反應(yīng)示蹤等功能。CAMx模型可以免費使用，操作靈活、計算高效，對基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和操作人員技術(shù)性要求低，但模擬準確性高，因此受到使用者的廣泛好評。

CAMx模型在O3、顆粒物、SO2等污染物的來源分析方面應(yīng)用最為廣泛。李浩[15]使用CAMx模型解析2013年長三角地區(qū)的光化學污染事件中上海市、蘇州市等地環(huán)境中O3的主要來源，結(jié)果顯示夏季工業(yè)生產(chǎn)過程中工業(yè)鍋爐和窯爐排放的VOCs是高濃度O3的主要前體物。HUANG等[16]利用CAMx模型模擬了北京市供暖季節(jié)的SO2濃度，結(jié)果顯示北京市城區(qū)的供熱排放源和其他工業(yè)排放源是主要的SO2排放源。

2.2.2 CMAQ模型

CMAQ模型是USEPA開發(fā)的第三代空氣質(zhì)量模型的典型代表。20世紀90年代以來，該模型一直不斷完善和發(fā)展，憑借其比較全面的大氣污染物化學反應(yīng)和傳輸機制廣泛應(yīng)用于科研、業(yè)務(wù)模擬中。CMAQ模型通常包括排放清單處理模塊、中尺度氣象模塊和通用多尺度空氣質(zhì)量模塊3部分，其中通用多尺度空氣質(zhì)量模塊是整個模型的核心，排放清單處理模塊為通用多尺度空氣質(zhì)量模塊提供污染源的大小、位置和時間變化信息，中尺度氣象模塊則為通用多尺度空氣質(zhì)量模塊提供基礎(chǔ)的網(wǎng)格氣象數(shù)據(jù)。

該模型的優(yōu)點在于：(1)包含污染源排放、氣象處理和化學轉(zhuǎn)化等功能，可以同時模擬O3、顆粒物以及其他有毒有害污染物等從城市到區(qū)域尺度的污染過程和行為；(2)利用了高性能計算、模塊化設(shè)計、可視化技術(shù)等多種最新計算機技術(shù)，使得模擬更高效、更精確。但它基礎(chǔ)數(shù)據(jù)需求量極大、模型結(jié)構(gòu)非常復(fù)雜，需要多學科專業(yè)人員配合。LI等[17]利用CMAQ模型模擬了中國典型地區(qū)(華北平原、長三角、珠三角和成渝地區(qū))交通運輸對細顆粒物(PM2.5)的影響，發(fā)現(xiàn)北京市、天津市和上海市的PM2.5濃度水平相對較低，交通運輸是PM2.5的主要來源。BUONOCORE等[18]應(yīng)用CMAQ模型評價了位于美國大西洋中部地區(qū)的一組電廠產(chǎn)生的PM2.5、NOx、SO2對公眾健康的影響，結(jié)果顯示SO2對公眾健康的影響最大。

2.2.3 NAQPMS模型

NAQPMS模型是中國科學院大氣物理研究所開發(fā)的集多污染類型和多尺度為一體的三維歐拉網(wǎng)格空氣質(zhì)量模型。它集成了多尺度空氣質(zhì)量數(shù)值模擬技術(shù)、多元同化反演技術(shù)、集成預(yù)報技術(shù)和精細溯源追蹤技術(shù)，可以對1～2周內(nèi)的空氣質(zhì)量進行精確預(yù)報，還具備追蹤污染物來源、實時同步監(jiān)測數(shù)據(jù)和計算大氣環(huán)境容量等功能，目前在我國空氣質(zhì)量預(yù)報領(lǐng)域應(yīng)用較多。NAQPMS模型的優(yōu)點在于：(1)能夠同時對上百個變量進行分析，并能分析變量敏感性和不確定性；(2)考慮了大氣復(fù)合污染中多種污染物之間的非線性關(guān)系，集成了蒙特卡洛不確定性分析和集合卡爾曼濾波同化算法，解決了二次污染物和前體物協(xié)同處理的難題。陳學舜等[19]利用NAQPMS模型模擬了北京市冬季新粒子的形成情況，發(fā)現(xiàn)人為的VOCs會促進顆粒物的形成。GE等[20]在改進NAQPMS模型的基礎(chǔ)上模擬了中國部分地區(qū)的酸沉降和濕沉降的源與受體之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)華東和華中地區(qū)對其他地區(qū)的濕沉降有重要影響，西南和東北地區(qū)的酸沉降總量已經(jīng)達到或超過其環(huán)境容量。

2.2.4 WRF-Chem模型

WRF-Chem模型是美國最新開發(fā)的區(qū)域大氣動力學與化學耦合的模型，集成了WRF模型與Chem模型的優(yōu)勢。WRF模型具有多個動態(tài)核心，是集數(shù)值天氣預(yù)報、大氣模擬、數(shù)據(jù)同化于一體的模型，主要可用于大氣環(huán)境模擬、天氣研究、氣象預(yù)報等，并且還可以為CMAQ模型、CMAx模型、ADMS模型和CALPUFF模型等提供氣象場[21]。WRF-Chem模型全面考慮了大氣物理和大氣化學過程，包括污染物的排放、傳輸、化學轉(zhuǎn)化和干濕沉降等。WRF-Chem模型的優(yōu)點在于：解決了空氣質(zhì)量模型建模時化學過程獨立于氣象過程的問題，實現(xiàn)了氣象過程與化學過程在時間和空間上的完全耦合。LIU等[22]使用 WRF-Chem模型對南京市發(fā)生的重度氣溶膠污染事件中PM2.5的垂直剖面進行模擬，結(jié)果表明，模擬的地面氣象和空氣質(zhì)量與監(jiān)測結(jié)果吻合度較好，模型在白天對流條件下合理地捕獲了PM2.5的垂直剖面形狀，但在夜間的模擬效果還有待提高。WANG等[23]利用WRF-Chem模型很好地模擬了四川省18個城市的PM2.5濃度和O3日最大8 h濃度。

2.3 全球尺度模型

全球尺度模型主要模擬全球尺度的大氣污染物長距離傳輸及化學反應(yīng)，可以與衛(wèi)星遙感資料結(jié)合反演近地面大氣污染物濃度，對于一次污染物和二次污染物都可以進行模擬。目前應(yīng)用較多的全球尺度空氣質(zhì)量模型有MOZART模型和GEOS-Chem模型等。

MOZART模型是由美國國家大氣研究中心、地球物理流體動力學實驗室和馬克斯-普朗克氣象研究所聯(lián)合開發(fā)的一類全球化學輸運模型(CTM)。該模型的分辨率為1.9°×2.5°(約190 km×250 km)。MOZART模型可以模擬對流、邊界層傳輸、表面排放、光化學和干濕沉降等過程[24]。

GEOS-Chem模型由哈佛大學研發(fā)，是目前空氣質(zhì)量模型中最受關(guān)注的全球化三維模型之一，已被廣泛應(yīng)用于與大氣化學和空氣質(zhì)量相關(guān)的研究課題[25-26]。該模型的分辨率為2.0°×2.5°(約200 km×250 km)，在模擬PM2.5和O3污染事件中發(fā)揮過較大作用，而且還可評估健康影響[27-28]。

3 展 望

近年來，空氣質(zhì)量模型發(fā)展迅速，各類空氣質(zhì)量模型在大氣污染研究領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[29-33]。大氣污染影響因素眾多、過程復(fù)雜，空氣質(zhì)量模型是大氣污染研究的重要工具，它建立在科學的理論和假設(shè)基礎(chǔ)上，用數(shù)值方法模擬大氣中污染物的傳輸、擴散、化學轉(zhuǎn)化和去除過程，具有廣闊的應(yīng)用前景。以下幾個方面將是未來空氣質(zhì)量模型研究的重要方向：

(1) 地球系統(tǒng)無縫預(yù)測的實現(xiàn)

無縫預(yù)測是未來的一種前瞻性預(yù)測方式，適用于所有空間和時間尺度，可以實現(xiàn)從監(jiān)管和政策分析到理解大氣化學和物理復(fù)雜相互作用的全方位應(yīng)用。無縫至少體現(xiàn)在兩個方面，首先在過程尺度上，可以實現(xiàn)氣象因素和大氣成分在模型內(nèi)的耦合，一個在線的、全耦合的、涵蓋多尺度的、多種類的、多過程的空氣質(zhì)量模型是現(xiàn)階段世界范圍內(nèi)預(yù)測發(fā)展的方向；其次從時間和空間尺度上考慮，模型應(yīng)能夠在多個時間或空間分辨率下連續(xù)使用。

(2) 污染源排放清單的標準化

我國的污染源排放清單還呈“多樣化”局面，不同部門公布的污染源排放數(shù)據(jù)存在偏差，部分數(shù)據(jù)如污染源普查、環(huán)境統(tǒng)計、總量減排核查等數(shù)據(jù)還不能完全公開使用。污染源排放清單的標準化是未來空氣質(zhì)量模型應(yīng)用中非常關(guān)鍵的環(huán)節(jié)，當前應(yīng)積極推進多源數(shù)據(jù)高精度排放清單的標準化研究，并重視排放清單的多維度驗證和不確定性分析。

(3) 多平臺觀測數(shù)據(jù)和資料的共享

由于空氣質(zhì)量的觀測方法和指標有限，在模擬地形和氣象條件復(fù)雜的空氣污染事件時現(xiàn)有觀測數(shù)據(jù)有時較難對關(guān)鍵性參數(shù)進行有效率定，因此實現(xiàn)實時的多平臺觀測數(shù)據(jù)和資料共享，將是改進空氣質(zhì)量模型的有效方法。在空氣質(zhì)量模擬過程中，應(yīng)加大研究模擬數(shù)據(jù)與地面觀測數(shù)據(jù)、衛(wèi)星數(shù)據(jù)等多平臺數(shù)據(jù)和資料的結(jié)合手段。

(4) 人工智能、機器學習方法的融合

目前，許多國內(nèi)外學者將人工智能、機器學習方法融合到了空氣質(zhì)量模型中，這對實現(xiàn)空氣質(zhì)量多尺度、高精度時空預(yù)報以及結(jié)果可視化具有重要意義。例如，通過深度學習方法揭示污染物間的非線性特征；結(jié)合復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)理論劃分污染物水平分區(qū)；使用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)檢索污染物排放量；利用機器學習實現(xiàn)對空氣質(zhì)量演變趨勢的準確分析。

(5) 法規(guī)化空氣質(zhì)量模型的建設(shè)

我國的環(huán)境空氣質(zhì)量模型法規(guī)化還處于起步階段，目前僅有部分主流模型具有法規(guī)化地位，在HJ 2.2—2018中被推薦。應(yīng)盡快建立空氣質(zhì)量模型法規(guī)化認證制度和體系，規(guī)范法規(guī)化空氣質(zhì)量模型的應(yīng)用，在對歐美國家先進的模型進行法規(guī)化的同時也要促進我國自主研發(fā)的模型法規(guī)化。

(6) 新一代大氣污染防治科技體系的構(gòu)建

通過對空氣質(zhì)量模型的研究與應(yīng)用，構(gòu)建起新一代大氣污染防治科技體系，做到環(huán)境質(zhì)量改善與氣候變化應(yīng)對協(xié)同、PM2.5和O3污染治理協(xié)同。