劉 暢，郝 丹

(1.遼寧省生態(tài)環(huán)境事務(wù)服務(wù)中心，遼寧 沈陽 110000；2.中科三清科技有限公司，北京 101500)

1 引言

近年來遼寧省黨和政府高度重視大氣污染防治工作，將其作為改善民生、推動(dòng)生態(tài)文明建設(shè)的重要內(nèi)容。遼寧自2014年(臭氧年均值為144 μg/m3)以來，臭氧污染天數(shù)呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，至2017年達(dá)到歷史高點(diǎn)(臭氧年均值為157 μg/m3)，2018年恢復(fù)至2014年水平后，2019年又惡化反彈(臭氧年均值為151 μg/m3)，2020年出現(xiàn)下降趨勢(shì)(臭氧年均值為146 μg/m3)，2021年持續(xù)下降(臭氧年均值為131 μg/m3)。雖然近幾年臭氧年均值呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，但其作為首要污染物的天數(shù)日益增多，治理臭氧污染工作迫在眉睫。臭氧污染不是直接排放的污染物，其與PM2.5相比更具隱蔽性，其形成與氣象條件密切相關(guān)，高溫、低濕和高光輻射強(qiáng)度氣象條件有助于臭氧污染生成[1，2]。同時(shí)研究發(fā)現(xiàn)，近地面臭氧濃度過高不僅損害人體健康，還會(huì)影響農(nóng)作物正常生長，導(dǎo)致產(chǎn)量下降，嚴(yán)重影響生產(chǎn)生活安全[3～5]。臭氧的污染防治管理是一個(gè)長期、動(dòng)態(tài)、復(fù)雜的過程，因此需要實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)、實(shí)時(shí)分析結(jié)果的支撐，而臭氧污染成因和對(duì)策的基礎(chǔ)研究項(xiàng)目得到的是靜態(tài)的工作成果，只能提供方向性的建議，無法支撐日常的臭氧精細(xì)化管控和達(dá)標(biāo)管理要求。因此國內(nèi)外研究學(xué)者利用空氣質(zhì)量模型結(jié)合區(qū)域性污染源排放清單，針對(duì)臭氧形成過程、傳輸情況進(jìn)行模擬分析，對(duì)臭氧污染貢獻(xiàn)進(jìn)行量化，分析臭氧區(qū)域性特征，得出具有針對(duì)性的量化研究成果[6，7]。

臭氧來源解析通常采用的方法包括受體模型法和數(shù)值模式法，其中受體模型是我國城市臭氧來源解析研究中最常用的手段。受體來源解析基于大量的受體信息，利用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法分析受體各組分的時(shí)間/空間變化趨勢(shì)，以主成分分析-多元線性回歸(PCA-MLR)[8]、正定矩陣因子分析模型(PMF)[9]、Unmix等因子分析類模型[10]為代表。此外，化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)也是受體源解析常用的受體模型[11]。上述模型在國內(nèi)外源解析研究工作中有廣泛的應(yīng)用，其中，CMB模型、PMF模型和Unmix模型是美國環(huán)保署(USPEA)官方推薦的法規(guī)模型。在傳統(tǒng)受體模型的基礎(chǔ)上，國內(nèi)外很多研究者針對(duì)不同模型的特點(diǎn)，研發(fā)并建立了新型受體模型。Zheng等[12]提出了分子標(biāo)志物-CMB源解析技術(shù)(MM-CMB)，利用分子標(biāo)識(shí)物作為污染源標(biāo)識(shí)組分，分析了二次有機(jī)源的貢獻(xiàn)。2009年，史國良等[13]建立了PMF-CMB和NCPCRCMB復(fù)合受體模型，以期解決共線性源類問題。此外，受體模型雖能定量解析污染源貢獻(xiàn)，但無法確定污染源可能來向。為解決這一問題，Polissar等[14]將PMF模型結(jié)果和后軌跡模型結(jié)合，建立了PSCF模型，能定性判斷污染源的潛在來向。在此基礎(chǔ)上，Tian等[15]將該技術(shù)發(fā)展，通過加入概率加權(quán)算法，將PMF模型和后軌跡模型結(jié)合，定量計(jì)算了各污染源在不同來向上的貢獻(xiàn)。當(dāng)前，數(shù)值模式法常用的空氣質(zhì)量模型有美國的CMAQ[16]和CAMx、德國的EURAD[17]、瑞典的MAQS[18]、中國的NAQPMS(嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng))[19]等。我國沈勁使用NAQPMS模型研究了廣東省與典型城市不同季節(jié)的臭氧來源情況，并根據(jù)研究結(jié)果提出了減輕廣東的臭氧污染的建議：實(shí)施臭氧消峰行動(dòng)，即在夏秋季節(jié)嚴(yán)控珠三角地區(qū)的臭氧前體物排放，特別是珠三角中部廣州、佛山與東莞等城市的排放要重點(diǎn)控制。同時(shí)強(qiáng)化與周邊省份的協(xié)同減排[20]。

臭氧管理平臺(tái)選用FNL資料(全球資料數(shù)據(jù)，每隔6 h一次的1°×1°的格點(diǎn)數(shù)據(jù))作為WRF模式的初邊界條件為空氣質(zhì)量模式NAQPMS(嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量模式系統(tǒng))提供氣象驅(qū)動(dòng)場(chǎng)，從源排放開始對(duì)各種物理、化學(xué)過程進(jìn)行污染源類別分析、地域污染物質(zhì)定量追蹤，分析輸送過程及區(qū)域污染排放貢獻(xiàn)率。臭氧管理平臺(tái)是國內(nèi)首次構(gòu)建動(dòng)態(tài)臭氧來源解析及決策指揮系統(tǒng)，基于靜態(tài)研究成果數(shù)值模型、超級(jí)站觀測(cè)數(shù)據(jù)、氣象數(shù)據(jù)等科學(xué)技術(shù)手段固化成動(dòng)態(tài)的臭氧來源解析、污染過程評(píng)估等模型，最終形成決策指揮模塊。其可全面提升臭氧污染防治能力，對(duì)城市臭氧污染現(xiàn)狀和特征進(jìn)行深入研究，科學(xué)分析排放源特征、臭氧生成敏感性提供有利數(shù)據(jù)支撐同時(shí)實(shí)現(xiàn)了臭氧監(jiān)測(cè)預(yù)警、溯源分析、決策評(píng)估及案例庫等功能為最終緩解城市臭氧污染提供有力決策支撐。

2 排放清單

根據(jù)國家制定的統(tǒng)一大氣污染物排放清單編制技術(shù)規(guī)范，建立滿足數(shù)值預(yù)報(bào)、情景模擬和減排措施制定等工作需要的遼寧省大氣污染源排放清單動(dòng)態(tài)管理模塊，此模塊部署在臭氧管理平臺(tái)上。大氣污染源排放清單動(dòng)態(tài)管理模塊包括全省不同城市排放總量(表1)，根據(jù)不同排放源類型融合GIS技術(shù)動(dòng)態(tài)展示不同污染物排放量的時(shí)空分布特征，支持分城市、分污染源進(jìn)行分析展示(圖1)功能，系統(tǒng)兼?zhèn)浣y(tǒng)計(jì)全省、目標(biāo)城市中不同污染源對(duì)某項(xiàng)污染目標(biāo)指數(shù)的貢獻(xiàn)量，并通過餅圖、柱狀圖兩種形式展示貢獻(xiàn)占比情況，支持根據(jù)最新的污染源排放活動(dòng)水平、社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平、第二次國家污染源普查數(shù)據(jù)等進(jìn)行全省大氣污染源清單的動(dòng)態(tài)更新，滿足動(dòng)態(tài)源排放清單的需求。

圖1 遼寧污染源排放清單動(dòng)態(tài)展示頁面

根據(jù)清單中數(shù)據(jù)(表1)使用mreapi進(jìn)行時(shí)間、空間、物種分配，時(shí)間分辨率為1 h、網(wǎng)格精度為1 km×1 km。利用GIS空間分析技術(shù)繪制遼寧省區(qū)域范圍內(nèi)污染源網(wǎng)格圖譜。繪制大氣污染物網(wǎng)格中污染源包括化石燃料固定燃燒源、工藝過程源、移動(dòng)源、溶劑試用源、農(nóng)業(yè)源、揚(yáng)塵源、存儲(chǔ)運(yùn)輸源、生物質(zhì)燃燒源、廢物處理源、其他排放源，污染物指標(biāo)分別是SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、CO的網(wǎng)格化排放量。依據(jù)各污染物網(wǎng)格化圖譜可實(shí)現(xiàn)直觀、多層次、縱向到底、橫向到邊了解各區(qū)域污染物排放情況，有針對(duì)性對(duì)區(qū)域特征污染物進(jìn)行大氣污染解析，找到問題癥結(jié)，精準(zhǔn)施策，提出針對(duì)性管控建議，提高環(huán)境監(jiān)管效力，為應(yīng)對(duì)大氣污染防治挑戰(zhàn)，奠定了重要工作基礎(chǔ)。

表1 2016年遼寧省不同城市各污染物排放總量 t/a

3 臭氧溯源分析

臭氧管理平臺(tái)污染源追蹤技術(shù)流程(圖2)從源排放開始對(duì)各種物理、化學(xué)過程進(jìn)行分源類別、分地域的質(zhì)量追蹤，可以跟蹤污染物來源，分析輸送過程及區(qū)域污染排放貢獻(xiàn)率(圖3)。此方法有機(jī)的結(jié)合了傳統(tǒng)源解析和氣象追溯各自的特點(diǎn)，通過在線追蹤，減小非線性過程誤差，同時(shí)也不需要對(duì)模擬過程進(jìn)行多次設(shè)定，可大大節(jié)約計(jì)算時(shí)間。該方法已被多次應(yīng)用于污染物的區(qū)域或城市間輸送定量評(píng)估，也是中國環(huán)境保護(hù)部確定的3種污染來源解析方法之一。

圖2 追蹤技術(shù)流程

圖3 某日遼寧臭氧污染各行業(yè)源占比及區(qū)域貢獻(xiàn)占比

污染來源解析與去向追蹤技術(shù)的核心問題是實(shí)時(shí)在線追蹤污染物生、消演變的各個(gè)過程。以污染物A(如SO2、O3、BC、一次PM2.5等)為例，A用生成地來標(biāo)記，來自頂層、側(cè)邊界和初始條件的A也作標(biāo)記。計(jì)算已標(biāo)記污染物(AT)占所有來源的A總量百分比。AT在每個(gè)格點(diǎn)中的百分比可以用下列公式表示：

(1)

式(1)中,i和j分別代表第i個(gè)地理源區(qū)和第j個(gè)格點(diǎn)；FAT表示在j格點(diǎn)上i區(qū)域排放產(chǎn)生的AT所占的比例；Pij代表j格點(diǎn)中i區(qū)域通過化學(xué)反應(yīng)的A總生成量，如果j格點(diǎn)包含在被追蹤的i源區(qū)里面，則Pij的計(jì)算方法和先前的計(jì)算方法相同，否則Pij=0(j格點(diǎn)在i區(qū)域之外)；(Mij)dif+adv+conv表示由平流、擴(kuò)散和對(duì)流運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致的從相鄰格點(diǎn)流入的AT，通過流入通量和下一個(gè)格點(diǎn)里的i區(qū)域AT產(chǎn)生量的比例來計(jì)算；A代表所計(jì)算的模式網(wǎng)格中的污染物濃度。

通過以上算法，臭氧管理平臺(tái)中對(duì)目標(biāo)城市后向污染溯源以動(dòng)態(tài)演變形式展出，選擇時(shí)間區(qū)域進(jìn)行逐小時(shí)動(dòng)態(tài)污染氣團(tuán)流動(dòng)展示，并通過混合單粒子拉格朗日綜合軌跡模式，采用層次聚類算法自動(dòng)識(shí)別污染氣團(tuán)軌跡的簇?cái)?shù)，達(dá)到最優(yōu)化聚類的目標(biāo)，從而獲得與實(shí)況最為接近的輸送通道軌跡，為了更全面地展示后向軌跡的宏觀分布特征，對(duì)不同高度的后向軌跡均進(jìn)行了模擬和結(jié)果呈現(xiàn)(圖4)。

圖4 不同高度污染氣團(tuán)后向軌跡模擬

根據(jù)某日超級(jí)站OFP數(shù)據(jù)為例(表2)分析本地臭氧生成潛勢(shì)，定量展示(圖5)本地區(qū)各排放物種對(duì)臭氧污染生成的貢獻(xiàn)，及生成各物種的排放源，從而為有針對(duì)性地降低臭氧污染指明方向，提供技術(shù)支撐。

圖5 超級(jí)站OFP分析

表2 某日超站分析數(shù)據(jù) μg/m3

4 決策評(píng)估

臭氧管理平臺(tái)根據(jù)臭氧污染預(yù)報(bào)數(shù)值進(jìn)行模擬分析，結(jié)合臭氧來源解析各區(qū)域貢獻(xiàn)占比及各行業(yè)對(duì)此次臭氧污染過程貢獻(xiàn)占比分析，按照受體不同和貢獻(xiàn)占比不同分為一般管控區(qū)和重點(diǎn)管控區(qū)，制定有針對(duì)性的減排措施。建立臭氧污染控制情景，利用NAQPMS空氣質(zhì)量模型進(jìn)行情景模擬，定量評(píng)估不同污染物減排措施對(duì)臭氧污染的控制效果(表3)。根據(jù)空氣質(zhì)量模式NAQPMS預(yù)報(bào)結(jié)果，進(jìn)行減排情景模擬，結(jié)合NAQPMS-OSAM解析結(jié)果鎖定重點(diǎn)管控的來源、行業(yè)(表4)，針對(duì)臭氧污染城市采取多級(jí)措施，實(shí)現(xiàn)情景模擬的自動(dòng)化運(yùn)行。對(duì)于提前進(jìn)行污染管控，為臭氧污染達(dá)標(biāo)規(guī)劃和治理政策提供重要技術(shù)支撐，為遼寧省臭氧污染防治工作提供重要的參考建議。

表3 不同措施對(duì)臭氧污染的控制效果

表4 目標(biāo)城市臭氧污染重點(diǎn)管控企業(yè) t/a

5 案例庫

臭氧的污染防治管理具有長期性、動(dòng)態(tài)性、復(fù)雜性，每一次污染過程的成因和來源隨著時(shí)間、地點(diǎn)和氣象因素的不同而不同。臭氧管理平臺(tái)案例庫存儲(chǔ)歷年臭氧污染過程氣象數(shù)據(jù)，污染過程持續(xù)時(shí)長，污染等級(jí)，組分分析，減排比例等信息，形成污染案例，為精準(zhǔn)防治臭氧污染提供數(shù)據(jù)支撐。

續(xù)表3

案例庫中將歷年臭氧污染過程與臭氧污染貢獻(xiàn)占比進(jìn)行結(jié)合分析，將污染過程分為本地污染貢獻(xiàn)占比為主外省污染貢獻(xiàn)占比為輔；外省污染貢獻(xiàn)占比為主本地污染貢獻(xiàn)占比為輔兩類。經(jīng)案例數(shù)據(jù)分析，得出當(dāng)本地排放污染物對(duì)臭氧污染貢獻(xiàn)占比為主時(shí)，依據(jù)各城市EKMA曲線確定NOx、VOCs控制區(qū)，采取合理減排比例在臭氧發(fā)生采取污染減排，為削減城市O3污染的提供策略。

6 結(jié)論

臭氧管理平臺(tái)依據(jù)各污染物網(wǎng)格化圖譜可實(shí)現(xiàn)直觀、多層次、縱向到底、橫向到邊地了解各區(qū)域污染物排放情況，有針對(duì)性地對(duì)區(qū)域特征污染物進(jìn)行大氣污染解析，找到問題癥結(jié)，精準(zhǔn)施策，提出針對(duì)性管控建議，提高環(huán)境監(jiān)管效力，為應(yīng)對(duì)大氣污染防治工作，奠定了重要基礎(chǔ)。

臭氧管理平臺(tái)定量分析本地區(qū)各排放物種對(duì)臭氧污染生成的貢獻(xiàn)，從而為有針對(duì)性的降低臭氧污染指明方向。采用層次聚類算法自動(dòng)識(shí)別各污染氣團(tuán)軌跡的簇?cái)?shù)，達(dá)到最優(yōu)化聚類的目標(biāo)，從而獲得與實(shí)況最為接近的輸送通道提供技術(shù)支撐。

臭氧管理平臺(tái)案例庫存儲(chǔ)歷年臭氧污染過程氣象數(shù)據(jù)，污染過程持續(xù)時(shí)長，污染等級(jí)，組分分析，減排比例等信息，形成污染案例。依據(jù)各城市EKMA曲線確定NOX、VOCs控制區(qū)，采取合理減排比例在臭氧發(fā)生前采取污染減排，為削減城市O3污染的提供策略。