張弘揚，廉 影，李 陽，馬鵬輝

(河北工程大學機械與裝備工程學院，河北 邯鄲 056038)

0 前 言

鎂和鎂合金具有比強度和比剛度高、鑄造性能好和易于回收利用等優(yōu)點，在汽車、航天和通信等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用[1，2]。但由于大多數(shù)鎂合金是密排六方晶體結(jié)構(gòu)，滑移系少，室溫下難以塑性變形和成型加工，限制了此類材料在實際工程中的應(yīng)用[3]。研究表明，晶粒細化是有效改善鎂合金塑性，提高其強度的方法[4，5]。在眾多晶粒細化方法中攪拌摩擦加工(Friction stir processing，F(xiàn)SP)由于能實現(xiàn)材料的強韌化，并且具有節(jié)能環(huán)保、優(yōu)質(zhì)高效的特點而備受關(guān)注[6]。

FSP技術(shù)是從攪拌摩擦焊(Friction stir weiding，F(xiàn)SW)基礎(chǔ)上發(fā)展起來的一種新型固相連接技術(shù)[7，8]。在熱機攪拌的作用下，晶粒被拉長破碎，破碎的晶粒隨后發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，實現(xiàn)材料組織的細化[9，10]。此外，F(xiàn)SP技術(shù)還可以消除材料縮孔、疏松等缺陷，實現(xiàn)組織均勻化和致密化，進而顯著改善金屬材料的性能[11]。FSP過程中冷卻介質(zhì)也會影響材料的性能，常規(guī)空氣自然冷卻條件由于摩擦熱散失較慢，給合金長大留下了充足的時間，造成晶粒尺寸依然較大，材料性能提升還有很大潛力。

針對上述情況，Mishra等[12]研究指出在金屬加工過程中采用某種冷卻手段，可以在一定程度上抑制晶粒長大，提高其強度和韌性，為了得到晶粒更加細小、力學性能更好的金屬材料，近年來出現(xiàn)水下攪拌摩擦加工(Submerged friction stir processing，SFSP)技術(shù)。Rathinasuriyan等[13]對AZ31鎂合金在水下、冷卻油和鹽水溶液中進行攪拌摩擦加工，結(jié)果表明：在冷卻介質(zhì)的幫助下，晶粒尺寸更小、組織更致密。Fang等[14]研究了鑄態(tài)AZ91鎂合金經(jīng)空冷和SFSP后微觀組織和力學性能的演化，指出水冷工藝條件下晶粒更加細化，力學性能顯著提高，可見SFSP技術(shù)具有廣闊的應(yīng)用前景。

本文總結(jié)對比了鑄態(tài)AZ系鎂合金空冷和水下FSP后顯微組織和力學性能的改變規(guī)律，歸納了超塑性變形過程中材料的變形、失效機制，指出SFSP AZ系鎂合金未來的研究方向。

1 攪拌摩擦加工技術(shù)

作為一種新型綠色表面強化加工技術(shù)，攪拌摩擦加工具有細化表面晶粒、提高力學性能，消除制造缺陷與制備表面復合材料等用途[15]。與高壓扭轉(zhuǎn)[16]、等通道角擠壓[17]等嚴重塑性變形加工相比，攪拌摩擦加工以摩擦熱作為熱源，具有綠色環(huán)保、能量利用率高等優(yōu)點[18]。其工作原理見圖1[5]，加工過程中，攪拌針在壓力下緩慢嵌入待加工材料，直至軸肩與材料表面緊密接觸，高速旋轉(zhuǎn)的攪拌頭沿著加工路徑緩慢前行，劇烈攪拌使待加工件發(fā)生嚴重塑性形變，晶粒破碎并發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，從而細化晶粒尺寸和改善材料力學性能。根據(jù)加工區(qū)域變形程度和溫度的不同，攪拌摩擦加工區(qū)分為攪拌區(qū)(Stir zone，SZ)、熱機械影響區(qū)(Thermal mechancical affected zone，TMZA)、熱影響區(qū)(Heat affected zone，HAZ)、和母材(Base material，BM)4個區(qū)域。

圖1 攪拌摩擦加工原理圖及攪拌頭示意圖[5]

FSP工藝參數(shù)包括攪拌頭參數(shù)和加工過程參數(shù)。攪拌頭參數(shù)包括攪拌針形狀和尺寸等；加工過程參數(shù)包括加工道次、冷卻速率、加工速度、軸肩下壓量等。攪拌頭的形狀和尺寸會直接影響加工質(zhì)量，Patle等[19]使用不同形狀的攪拌頭對AZ91鎂合金進行加工，發(fā)現(xiàn)錐形螺紋的攪拌頭由于提供了更大的剪切力使得焊縫表面更加致密光滑。Yu等[20]對攪拌頭轉(zhuǎn)速和加工速度進行研究，發(fā)現(xiàn)攪拌頭轉(zhuǎn)速和加工速度會影響加工區(qū)熱輸入進而影響晶粒尺寸。Navazani等[21]通過改變旋轉(zhuǎn)速度研究AZ31鎂合金組織與性能的影響,結(jié)果表明旋轉(zhuǎn)速度越大，晶粒生長明顯，材料硬度較低，選擇合適的工藝參數(shù)尤為重要。

2 鎂合金水下攪拌摩擦加工

本文主要對AZ系鎂合金展開研究綜述，由于鑄態(tài)鎂合金熱塑性較差，變形加工較困難，因此消除鑄造缺陷、改善合金性能極其關(guān)鍵。Darras等[22]在空氣、熱水、冷水中攪拌摩擦加工AZ31鎂合金，加工后晶粒尺寸分別為18.9，15.9，13.3 μm(如圖2)。顯然，在浸水條件下晶粒更加細化，呈現(xiàn)等軸狀，組織更加致密。同時水的溫度影響晶粒尺寸，水溫越低，晶粒尺寸越小。

圖2 鑄態(tài)AZ31鎂合金和FSP攪拌區(qū)的顯微組織[22]

Bhadouria等[23]采用FSP和SFSP處理AZ91鎂合金后發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過FSP后，攪拌區(qū)發(fā)生塑性變形和動態(tài)再結(jié)晶，晶粒α - Mg基體明顯細化且由于攪拌頭劇烈攪拌作用，粗大的第二相β - Mg17- Al12由原始網(wǎng)狀變?yōu)轭w粒狀均勻分布在基體中。水的冷卻使熱輸入峰值溫度持續(xù)時間短且下降更快，減緩或者抑制了再結(jié)晶晶粒長大，因此SFSP攪拌區(qū)晶粒尺寸小于空冷攪拌區(qū)尺寸。柴方等[24]以SFSP處理AZ91鎂合金得到了相似結(jié)論，但又發(fā)現(xiàn)熱機影響區(qū)的材料由于攪拌頭的劇烈攪拌發(fā)生塑性形變，晶粒被拉長為纖維狀，其晶粒尺寸大于攪拌區(qū)晶粒尺寸，相比于空氣中，SFSP熱機械影響區(qū)組織更加細小。熱影響區(qū)材料只受到熱循環(huán)而沒有受到攪拌頭的機械作用，故組織和母材相似但明顯粗化，SFSP材料的熱影響區(qū)域由于水的冷卻作用，晶粒尺寸與母材相當，沒有發(fā)生明顯變化。

Arora等[25]在鎂合金的FSP中發(fā)現(xiàn)攪拌區(qū)的顯微硬度高于母材， 他認為這是由于FSP后攪拌區(qū)組織更加細小且第二相破碎溶解均勻分布在基體中強化了材料力學性能。Shahnam等[26]以水下攪拌摩擦加工處理AZ31鎂合金得到了相似結(jié)論，但發(fā)現(xiàn)SFSP表面超細晶組織區(qū)域(UFG region)硬度更高(如圖3)。這是由于水的冷卻作用使加工峰值溫度降低，攪拌區(qū)晶粒尺寸減小，組織更加均勻、致密。王快社等[27]研究了空氣中、水下、干冰酒精混合液對AZ31鎂合金組織性能的影響，發(fā)現(xiàn)加工后晶粒尺寸分別為3.9，3.0，1.8 μm，晶粒尺寸依次減小，細化晶粒效果依次增強，但水下攪拌摩擦加工后材料硬度最高。Bhadouria等[23]以SFSP處理AZ91鎂合金后指出與常規(guī)攪拌摩擦加工AZ91鎂合金和母材(Parent material，PM)相比，被水下攪拌摩擦加工(Submerged friction stir processed, SFSPed)后的試樣表面顯微硬度在三者中最高，在常規(guī)空冷條件下攪拌摩擦加工(Normal friction stir processed, NFSPed)后的試樣次之。SFSP加工后AZ91鎂合金粗大的第二相β - Mg17- Al12破碎、 溶解與基體結(jié)合牢固，晶粒細化， 攪拌區(qū)的硬度提高， 對磨損的抵抗作用增強，抗磨損性能大幅度提高(如表1)，延長了材料使用壽命，進一步擴大了鎂合金在汽車、 航天等領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。

圖3 空氣中和水下攪拌摩擦加工AZ31合金的硬度分布[26]

表1 AZ91鎂合金晶粒尺寸、顯微硬度、磨損率和COF值[23]

Ma等[28]提出增加攪拌摩擦加工道次可以進一步細化材料的晶粒尺寸。朱戰(zhàn)民等[29]等以60 mm/min的加工速度和450 r/min攪拌頭轉(zhuǎn)速在材料不同位置分別進行2道次、4道次、7道次加工，加工后晶粒平均尺寸分別為4.3，4.8，4.6 μm。研究表明只增加加工道次這一工藝參數(shù)并不能進一步細化晶粒，因為動態(tài)再結(jié)晶受到變形溫度、變形速率、變形程度等因素的影響，加工道次的增多雖會增加鎂合金變形積累程度，但同時熱輸入引起晶粒長大的效果與晶粒細化的效果基本相同而相互抵消，晶粒并沒有得到進一步細化，但攪拌區(qū)組織更加均勻。魯志龍等[30]對鑄態(tài)AZ91鎂合金進行了3種不同工況條件下2道次攪拌摩擦加工，即2次空氣中，1次水下1次空氣、2次水下，研究表明2道次水下攪拌摩擦加工可以得到尺寸更加細小、組織更加均勻的等軸狀晶粒(如圖4)。

圖4 鑄態(tài)AZ91鎂合金的原始組織和多道次攪拌摩擦加工后攪拌區(qū)的顯微組織[30]

Luo等[31]采用雙道次水下攪拌摩擦加工處理AZ61鎂合金，研究表明：單道次和雙道次SFSP合金的平均晶粒尺寸分別為5.2 μm和4.6 μm。雙道次SFSP合金硬度和單道次FSFP合金硬度基本持平或略有增加(如圖5)，但雙道次SFSP合金的伸長率顯著提高至(37.2±4.3)%?？梢园l(fā)現(xiàn)單道次和雙道次SFSP鎂合金顯微硬度較母材均有所提高，這是因為SFSP使攪拌區(qū)晶粒細化。根據(jù)Hall - petch公式：σs=σ0+kd-1/2(其中σs為屈服應(yīng)力，σ0為晶格對位錯運動的阻力，k為應(yīng)力集中系數(shù),d為平均晶粒尺寸)可以發(fā)現(xiàn)，屈服強度與晶粒尺寸成反比，晶粒尺寸越小，屈服強度越大。晶粒越細小，單位體積內(nèi)晶粒越多，晶界面越多。晶界面一旦增多，阻滯發(fā)生位錯的地方越多，當遇到外力變形時同樣的變形量可以分散到更多晶粒當中，故攪拌區(qū)強度提高。除此之外晶粒越小，組織越致密，孔洞、成分偏析等缺陷被消除，有利于提高材料硬度。

圖5 AZ61合金SFSP宏觀形貌和不同道次SFSP下的維氏顯微硬度分布[31]

3 水下攪拌摩擦加工鎂合金的超塑性

超塑性是指材料在拉伸過程中表現(xiàn)出異常高的延伸率也不產(chǎn)生斷裂的性能。研究表明細小的等軸晶粒和良好的高溫穩(wěn)定性是獲得超塑性的必要條件。鎂合金因為晶粒粗大而難以獲得超細晶，如果將鎂合金的微觀組織細化到納米級，將能進一步提升鎂合金的超塑性。

傳統(tǒng)材料的超塑性都是在高溫或者低應(yīng)變速率下獲得，Mabuchi等[32]指出當材料組織細化時，可以在低溫或者高應(yīng)變速率下獲得良好的超塑性。喬柯等[33]攪拌摩擦加工AZ31鎂合金時發(fā)現(xiàn)當應(yīng)變速率為1×10-2s-1時，在溫度為300，350，400 ℃條件下材料的伸長率均大于200%，表明FSP制備的超細晶鎂合金具有良好的高應(yīng)變速率超塑性。Cavaliere等[34]在研究FSP AZ91鎂合金時發(fā)現(xiàn)合金在250～300 ℃溫度期間時伸長率較高，具有良好的低溫超塑性。CHAI等[35]對比鑄態(tài)AZ91 FSP和SFSP發(fā)現(xiàn)：攪拌摩擦加工和水下攪拌摩擦加工后AZ91鎂合金抗拉強度和伸長率較母材均有提高，且水下攪拌摩擦加工AZ91合金在623 K應(yīng)變速率2×10-2s-1時伸長率高達990%，具有優(yōu)異的高應(yīng)變速率超塑性，但攪拌摩擦加工AZ91合金在623 K應(yīng)變速率2×10-2s-1時伸長率為158%，在此條件下不具備高應(yīng)變率超塑性?？梢园l(fā)現(xiàn)由于SFSP AZ91鎂合金攪拌區(qū)更加均勻、致密，組織呈更加細小的等軸晶粒，在拉伸過程中所有晶粒均勻受力變形，因此可以在較高的應(yīng)變速率下獲得較高的延伸率，有效提升鎂合金的超塑性，從而使鎂合金可更加廣泛地得到工程應(yīng)用。

研究表明晶界滑移是鎂合金超塑性變形的主要原因[36]。Wei等[37]在研究AZ91鎂合金超塑性變形過程中指出當激活能范圍在92.7～238.1 kJ/mol之間時，AZ91鎂合金就會滑移變形。當激活能大于晶界擴散激活能時，晶界擴散控制的晶界滑移為主要變形機制，而應(yīng)力會集中在晶界三叉區(qū)域或第二相顆粒附近阻止晶界滑移，如晶界需要進一步滑移需要協(xié)調(diào)變形機制(如位錯滑移、位錯蠕變等)來釋放集中應(yīng)力，當激活能大于晶格擴散激活能時，晶界滑移轉(zhuǎn)變?yōu)榘殡S位錯蠕變協(xié)調(diào)的晶界滑移。相比于空冷條件下，水下攪拌摩擦加工晶界擴散激活能和晶格擴散激活能更低。余琨等[38]研究表明在較低的溫度下，晶界滑移是主要的超塑性變形機制；當溫度升高時，激活能增加，伴隨位錯蠕變的晶界滑移為主要變形機制。超塑性失效的原因是在晶界滑移過程中，材料表面出現(xiàn)微孔，微孔聚集形成孔洞，孔洞沿晶界長大導致材料斷裂。圖6為不同加工條件下AZ91鎂合金拉伸斷口形貌[24]。母材斷口上有明顯的解理面，是典型的脆性斷裂。FSP和SFSP后斷口有著大量的韌窩和撕裂棱，為微孔聚合型韌性斷裂。

圖6 拉伸試樣斷口形貌[24]

4 結(jié)論與展望

攪拌摩擦加工可以使鑄態(tài)鎂合金晶粒細化，增加其硬度、伸長率和抗拉強度，而水下攪拌摩擦加工可以制備組織更加細小均勻、力學性能更好的材料。經(jīng)過2道次攪拌摩擦加工后，鎂合金顯微組織和力學性能進一步優(yōu)化和提高，2道次水下攪拌摩擦加工尤為明顯，綜上所述SFSP比FSP擁有更加廣闊的發(fā)展前景。SFSP可以獲得具有高應(yīng)變速率超塑性和低溫超塑性的鎂合金，晶界滑移是主要的超塑性變形機制。國內(nèi)外學者已經(jīng)對水下攪拌摩擦加工和多道次水下攪拌摩擦加工鎂合金進行了詳細研究，然而，還需在以下方面進一步探討：

(1)冷卻介質(zhì)溫度影響晶粒尺寸。但是否冷卻介質(zhì)溫度有臨界值，還是溫度越低，晶粒尺寸越小，仍有待研究。

(2)攪拌摩擦加工的劇烈攪拌作用會使材料內(nèi)部存留殘余應(yīng)力，影響材料性能。通過某種措施消除殘余應(yīng)力，如：熱處理是否會對材料力學性能產(chǎn)生影響還有待明確。

(3)FSP和SFSP后材料力學性能的提高大多人認為是由于晶粒細化、致密化，是否存在其它強化機制如位錯強化和固溶強化、析出強化等還有待研究。

(4)低溫超塑性可以降低能量需求，防止表層的晶粒長大，然而大部分鎂合金超塑性都在高溫下獲得，在高溫下材料容易氧化，所以需進一步研究SFSP鎂合金低溫超塑性的獲得。

(5)SFSP作為一種新型綠色表面強化加工技術(shù)可以提高材料表面的力學性能，但SFSP后材料的亞表面(次表面)微觀組織和力學性能相比表面如何有待研究。