趙旭輝，王含月，張付海，朱余

(安徽省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，安徽 合肥 230071)

安徽省地處江淮區(qū)域，位于中國的南北分界地區(qū)，從北向南大致可分為淮河以北區(qū)域(皖北地區(qū)，包括宿州、淮北、蚌埠、阜陽、淮南和亳州)、江淮之間區(qū)域(皖中地區(qū)，包括合肥、六安、滁州和安慶)以及長江以南區(qū)域(皖南地區(qū)，包括黃山，蕪湖，馬鞍山，銅陵、宣城和池州)，地勢平坦的皖北地區(qū)極有利于大氣污染物由北向南傳輸擴散，皖南地區(qū)又起到了地形阻擋的作用，大氣污染物容易在江淮中部和沿江區(qū)域堆積滯留，位于皖南地區(qū)的本地污染在不利氣象條件下又難以向外界稀釋擴散，容易加重局部地區(qū)的大氣污染程度[27]。2016年以來，安徽省持續(xù)加強煙花爆竹禁燃限燃管理規(guī)定和措施，這對緩解煙花爆竹燃放對空氣質(zhì)量影響起到了關(guān)鍵作用，但目前尚無非禁燃區(qū)(部分城郊和農(nóng)村)煙花爆竹燃放對江淮地區(qū)城區(qū)空氣質(zhì)量的定量影響研究?，F(xiàn)對江淮地區(qū)(以安徽為例)2022年春節(jié)期間空氣質(zhì)量受煙花爆竹燃放的影響特征進行了系統(tǒng)分析，并量化估算重點時段和重點區(qū)域煙花爆竹燃放對PM2.5濃度升高的貢獻量和貢獻率，以期為區(qū)域大氣污染精準(zhǔn)防控提供技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

1.2 分析儀器

元素分析采用EHM—X100型大氣金屬在線分析儀(江蘇天瑞儀器股份有限公司)；陰陽離子分析采用URG9000D色譜儀(美國Thermo Fisher公司)；碳質(zhì)組分分析采用Model 4 EC/OC分析儀(美國Sunset公司)，時間分辨率為1 h；顆粒物垂直監(jiān)測(消光系數(shù)和退偏振比)采用GBQ L—01型單波長雙通道激光雷達(合肥中科光博量子科技有限公司)，時間分辨率為1 min。

1.3 分析方法

趙偉[7]、張琴[22]、Ravindra等[28]研究發(fā)現(xiàn)，煙花爆竹燃放對PM2.5、PM10、SO2和NO2濃度的影響較大，對CO濃度的影響相對較小。Wang等[13]研究發(fā)現(xiàn)，煙花爆竹燃放排放的一次源顆粒物主要為細顆粒物，SO2和NO2主要在粗顆粒物上通過均相和非均相反應(yīng)生成硫酸鹽、硝酸鹽等二次離子；而大氣主要污染物中CO濃度相對穩(wěn)定，受煙花爆竹燃放的影響較小[11]。因此以CO作為參照氣體，基于ρ(PM2.5)/ρ(CO)法分析煙花爆竹燃放對PM2.5的貢獻量和貢獻率。計算公式見式(1)和式(2)[12, 29]。

(1)

η=M/ρPM×100%

(2)

2 結(jié)果與討論

2.1 春節(jié)期間空氣質(zhì)量分布特征

2.1.1 總體情況

2022年春節(jié)期間，除淮北、宿州、滁州、馬鞍山、銅陵和黃山市外，安徽省其余10個地級市的主城區(qū)均出現(xiàn)了短時重污染過程，其中六安、淮南和阜陽3個城市分別出現(xiàn)5，3，2 h的嚴(yán)重污染，污染過程呈現(xiàn)影響范圍較大、持續(xù)時間較長、污染程度較重的顯著特征。從除夕15:00開始，受煙花爆竹集中燃放的影響，長三角、東北、華中等區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量快速變差，安徽省淮南、馬鞍山、蚌埠等城市的空氣質(zhì)量在長三角區(qū)域范圍內(nèi)率先變差；至除夕凌晨左右，全省空氣質(zhì)量以中度—重度污染為主。初一上午，在強東南風(fēng)(風(fēng)速>4.0 m/s)影響下，全省空氣質(zhì)量自東北向西南逐步好轉(zhuǎn)；至初一17:00，空氣質(zhì)量基本轉(zhuǎn)為以良為主。宣城主城區(qū)共出現(xiàn)1 d日均中度污染，阜陽、淮南和蕪湖主城區(qū)各出現(xiàn)2 d日均輕度污染，淮北、亳州、宿州、蚌埠、六安、馬鞍山、銅陵、池州和安慶主城區(qū)各出現(xiàn)1 d日均輕度污染，未出現(xiàn)重度及以上日均污染天。2022年污染天數(shù)均集中于除夕至初一，比2021年增加8 d，但比2019和2020年分別減少了68.0%和60.0%。

從主要環(huán)境空氣質(zhì)量參數(shù)水平分析來看，2022年春節(jié)期間全省PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度分別為53和71 μg/m3，同比2021年分別升高了10.4%和10.9%，但比2019—2021年春節(jié)期間平均質(zhì)量濃度分別降低了19.7%和12.3%。其中除夕至初一，全省PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度分別為78和112 μg/m3，同比2021年分別升高了66.0%和89.8%；與2019—2021年除夕至初一的氣態(tài)污染物濃度相比，2022年NO2、CO平均質(zhì)量濃度分別下降了11.1%和22.2%，O3日最大8 h平均質(zhì)量濃度升高了17.6%，SO2質(zhì)量濃度則基本持平，但SO2、NO2、CO和O3日最大8 h平均質(zhì)量濃度較2021年同期分別增加了28.6%，6.7%，16.7%和16.0%(表1)。

表1 2019—2022年除夕至初一安徽省環(huán)境空氣質(zhì)量參數(shù)統(tǒng)計① μg/m3

煙花爆竹集中燃放的顯著影響可從2個方面對比分析。首先，比2019年同期環(huán)境質(zhì)量有所好轉(zhuǎn)，比2020和2021年同期顯著反彈。例如，2022年集中燃放時段PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的質(zhì)量濃度同比分別上升141.7%，165.6%，42.9%，46.2%，14.3%，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2的質(zhì)量濃度上升速率同比分別升高0.9，2.2，5.3，0.9倍，CO上升速率則同比持平；與2019年相比，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的質(zhì)量濃度分別下降28.8%，22.5%，23.1%，20.1%，38.5%。其次，2022年除夕前一日至初二，全省平均溫度<3.0 ℃，平均相對濕度為50%～60%，風(fēng)速較低(<3.0 m/s)，大氣擴散條件變化較小；與初一晚上至初二上午的同時段(19:00—次日10:00)相比，集中燃放時段的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的質(zhì)量濃度分別上升146.8%，128.2%，25.0%，72.7%，60.0%，除CO質(zhì)量濃度上升速率保持不變且較小外，PM2.5、PM10、SO2、NO2上升速率均有所升高(表2)。此外，與非集中燃放時段相比，集中燃放時段的O3質(zhì)量濃度下降了22.2%，可能與NOX增加的滴定作用有關(guān)[3]。

表2 2019—2022年安徽省春節(jié)期間環(huán)境質(zhì)量參數(shù)統(tǒng)計①

目前，春節(jié)期間污染物的變化特征已成為研究熱點。劉姣姣等[12]研究表明，2019年春節(jié)期間重慶市實施禁燃措施后，PM2.5和PM10的平均質(zhì)量濃度同比分別下降22.5%和18.7%；郝天依等[26]研究發(fā)現(xiàn)，2016—2017年春節(jié)期間，天津市集中燃放煙花爆竹導(dǎo)致PM10、PM2.5和SO2平均質(zhì)量濃度漲幅較大，分別達到305，178和80 μg/m3，且PM10、PM2.5日變化曲線的波動性較非春節(jié)期間顯著增強；呂文麗等[20]發(fā)現(xiàn)，2019年保定市在集中燃放煙花爆竹期間，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的平均質(zhì)量濃度比非集中燃放期間分別增加1.3，1.0，1.1，0.4和0.02倍，與本研究結(jié)論相近?？傮w上，2022年春節(jié)期間環(huán)境空氣質(zhì)量顯著好于2019—2021年平均水平，說明實施煙花爆竹禁燃限燃政策對區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量的改善起到積極效果(圖1)；2022年春節(jié)期間空氣質(zhì)量比2021年有所變差，可能與部分區(qū)域煙花爆竹燃放形勢依然嚴(yán)峻有關(guān)，2022年除夕至初一上午出現(xiàn)的低溫(1.7 ℃)、小風(fēng)(<1.3 m/s)、高濕(83%～100%)等不利氣象條件也起到重要促進作用。

圖1 2019—2022年春節(jié)期間安徽省PM2.5和PM10小時質(zhì)量濃度變化

2.1.2 除夕至初一煙花爆竹影響的空間分布

受煙花爆竹集中燃放影響，2022年除夕至初一期間安徽省主城區(qū)重度及以上污染時間累計達到61 h，累積輕度及以上污染時間比2019，2020，2021年分別減少52.6%、增加56.5%、增加157.1%。整體上，重度及以上污染累計時間以及PM2.5峰值均呈現(xiàn)皖北>皖中>皖南的空間分布特征(表3)。

表3 2019—2022年除夕至初一城市污染情況統(tǒng)計

由表3可見，阜陽、六安、淮南市的PM2.5峰值(分別達到304，288，286 μg/m3)顯著高于其他城市，且均高于2019年(分別高40.1%，13.1%，82.2%)、2020年(分別高26.7%，38.3%，33.0%)、2021年(分別高75.7%，266.7%，172.4%)；各城市PM2.5峰值出現(xiàn)的時間段均是除夕夜間至初一上午，這與煙花爆竹集中燃放的活躍時間基本一致。滁州、黃山、銅陵等市的PM2.5峰值(100，110，130 μg/m3)則低于其他城市，PM2.5峰值較2019年分別降低43.8%，3.5%，56.2%，但較2021年分別升高9.9%，26.6%，2.4%，峰值出現(xiàn)的時間主要集中在初一上午。綜上所述，除夕至初一期間，安徽省受煙花爆竹集中燃放的影響呈現(xiàn)出皖北和皖中大于皖南的空間特征，煙花爆竹集中燃放的環(huán)境效應(yīng)依然存在，顆粒物濃度峰值較高、影響范圍較廣的嚴(yán)峻形勢尚未得到根本改善。

2.2 煙花爆竹集中燃放對典型城市顆粒物組分的影響

ρ(PM2.5)/ρ(PM10)表示PM2.5質(zhì)量濃度在PM10質(zhì)量濃度中的占比，在春節(jié)期間，全省該值約為71%。其中，集中燃放時段的ρ(PM2.5)/ρ(PM10)為65%～75%，均值為71%；非集中燃放時段的ρ(PM2.5)/ρ(PM10)為53%～85%，均值為73%。表明在非集中燃放期間，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)的波動性較大，且PM10質(zhì)量濃度比集中燃放期下降62.7%，其下降幅度略大于PM2.5(62.1%)。因此，粗顆粒物的質(zhì)量濃度受煙花爆竹集中燃放的影響略大于細顆粒物。

合肥市地處江淮之間，且在秋冬季容易出現(xiàn)高濕靜穩(wěn)天氣，已經(jīng)成為長三角區(qū)域污染相對較重的城市之一[30]；淮北市位于淮北平原地區(qū)，空氣質(zhì)量易受京津冀、河南和山東等地區(qū)的污染傳輸影響[31]；此外，合肥和淮北市的顆粒物組分監(jiān)測體系相對較為完善，因此選取合肥和淮北市分別作為江淮之間和淮北平原區(qū)域的城市代表，分析煙花爆竹集中燃放對大氣顆粒物組分的影響特征。

圖2 2022年春節(jié)期間不同時段合肥市和淮北市PM2.5組分占比

表4 2019—2022年除夕至初一合肥市PM2.5中各組分占比 %

圖3 2022年春節(jié)期間合肥市和淮北市氣象參數(shù)

圖4 2022年春節(jié)期間合肥市和淮北市PM2.5組分質(zhì)量濃度和占比時序

與非集中燃放時段相比，合肥市和淮北市集中燃放時段金屬元素占比分別上升13.0%和6.9%，漲幅明顯高于水溶性離子。例如，淮北市初一00:00 和08:00金屬元素質(zhì)量濃度分別為17和11 μg/m3，占比由非燃放時段的11.4%分別增加至21.7%和16.0%，表明顆粒物組分中金屬元素的濃度極易受煙花爆竹燃放影響。

2.3 煙花爆竹燃放對顆粒物垂直分布的影響

受南北氣候和地形地貌差異的影響，安徽省污染傳輸影響自北向南逐漸減弱，自北向南選取阜陽市太和縣(皖北)、合肥市(皖中)、宣城市涇縣(皖南)為例，分析煙花爆竹燃放對大氣顆粒物垂直分布和傳輸沉降的影響特征。

2022年除夕至初一顆粒物光學(xué)特性見圖5(a)—(c)。由圖5(a)可見，2022年除夕至初一，太和縣空氣質(zhì)量經(jīng)歷了一次從良至嚴(yán)重污染的過程，垂直監(jiān)測顯示，此次污染過程主要受多輪次污染傳輸疊加本地?zé)熁ū袢挤诺纫蛩赜绊憽３?6:00—12:00期間1.2 km高度的細顆粒污染氣團(消光系數(shù)為0.65～0.82 km-1，退偏振比<0.1)和除夕14:00—20:00期間1.0～1.6 km高度的浮塵氣團(消光系數(shù)為0.21～0.25 km-1，退偏振為0.25～0.27)是顆粒物本底濃度偏高的主要因素。除夕19:00—21:00期間的本地?zé)熁ū窦腥挤藕?1:00—23:00期間的傳輸沉降氣團(消光系數(shù)為0.26～0.36 km-1，退偏振比為0.20～0.27)導(dǎo)致空氣質(zhì)量快速惡化。地面站數(shù)據(jù)顯示，除夕18:00空氣質(zhì)量為良，20:00轉(zhuǎn)輕度污染，21:00轉(zhuǎn)中度污染，22:00已達重度污染。初一凌晨后，隨著邊界層高度由日間的1.8 km進一步降低至夜間的0.6 km，顆粒物濃度持續(xù)累積升高，尤其是10:00前后，近地面出現(xiàn)了明顯的短時煙花爆竹集中燃放現(xiàn)象(消光系數(shù)可達1.0 km-1，退偏振比為0.1左右)，導(dǎo)致顆粒物濃度進一步升高，PM2.5質(zhì)量濃度于初一10:00達到峰值(480 μg/m3)。

由圖5(b)可見，合肥市空氣質(zhì)量同樣經(jīng)歷了一次從優(yōu)至重度污染的過程。除夕18:00前，0.15 km 以下消光系數(shù)為0.10～0.55 km-1，退偏振比<0.05，日間近地面以球形細顆粒物為主，空氣質(zhì)量以優(yōu)良為主。除夕18:00后至初一凌晨03:00，在煙花爆竹集中燃放和高空污染氣團(除夕夜間至初一上午，消光系數(shù)偏高，在0.4～1.2 km 高度出現(xiàn)大面積細顆粒污染氣團傳輸沉降現(xiàn)象)沉降的疊加影響下，0.15 km以下消光系數(shù)逐漸升高，最高可達1.13 km-1，退偏振比<0.05，說明該時段近地面依舊以球形細顆粒物為主，顆粒物濃度顯著增加。至初一04:00后，大氣邊界層抬升至1.2 km以上，擴散條件好轉(zhuǎn)，1.2 km以下消光系數(shù)逐漸減小至0.15 km-1，但退偏振比快速升高至0.16左右，表明該時段合肥市受到了粗粒子的傳輸沉降影響，近地面顆粒物類型由球形細顆粒物轉(zhuǎn)變?yōu)椴灰?guī)則的粗顆粒物，細顆粒物污染逐漸清除，周邊郊區(qū)和農(nóng)村高空燃放的煙花爆竹可能會通過傳輸影響合肥主城區(qū)空氣質(zhì)量。

圖5 2022年除夕至初一太和縣、合肥市和涇縣的顆粒物光學(xué)特性

由圖5(c)可見，涇縣處于皖南山區(qū)，空氣污染主要由初一上午大面積的污染傳輸疊加本地?zé)熁ū竦纫蛩卦斐?。除夕日間，0.15 km以下消光系數(shù)分布在0.1 km-1左右，退偏振比<0.05，說明日間近地面以球形細顆粒物為主，顆粒物濃度低于宣城、阜陽和合肥等地級市主城區(qū)。除夕17:00至初一06:00，近地面消光系數(shù)呈現(xiàn)逐漸升高趨勢(初一06:00達0.5 km-1)，該現(xiàn)象出現(xiàn)時間稍晚于太和縣和合肥市。初一06:00之后，隨著1.4 km高度下球形細顆粒物污染氣團(退偏振比在0.05左右)的沉降疊加影響，近地面顆粒物濃度進一步升高。地面站顯示，初一10:00空氣質(zhì)量迅速變?yōu)橹卸任廴荆?1:00達重度污染，之后進入非集中燃放期，近地面污染逐漸緩解，特別是22:00后降水對空氣質(zhì)量的改善起到關(guān)鍵作用。

綜上，不利氣象條件下，本地?zé)熁ū袢挤暖B加污染傳輸影響是造成城區(qū)空氣質(zhì)量顯著惡化的主要原因；本地及周邊煙花爆竹的燃放可導(dǎo)致近地面細顆粒物濃度迅速升高，郊區(qū)和農(nóng)村區(qū)域煙花爆竹高空燃放排放的顆粒物可以通過短距離區(qū)域傳輸從而加劇城區(qū)空氣污染。

2.4 煙花爆竹燃放對PM2.5濃度的貢獻率

目前，ρ(PM2.5)/ρ(CO)比值法一般可以應(yīng)用于煙花爆竹燃放對PM2.5質(zhì)量濃度的定量估算，例如劉姣姣等[12]研究發(fā)現(xiàn)，2018年重慶市主城區(qū)集中燃放期間對PM2.5的平均貢獻率為60%，自2019年實施禁燃措施后對PM2.5的平均貢獻率<5%?，F(xiàn)采用ρ(PM2.5)/ρ(CO)法對全省16個城市主城區(qū)和59個縣(市)在集中燃放時段煙花爆竹的燃放影響進行了系統(tǒng)分析，全省59個縣(市)PM2.5均值和峰值高于地級市城區(qū)的縣域分別為37和36個(圖6)。由圖6可見，2022年除夕至初一，煙花爆竹集中燃放對全省峰值時刻PM2.5質(zhì)量濃度的絕對貢獻量為4～701 μg/m3，平均值達159 μg/m3，峰值時刻PM2.5的絕對貢獻量和貢獻率均呈現(xiàn)皖中>皖北>皖南的特征；集中燃放時段PM2.5質(zhì)量濃度的絕對貢獻為8～332 μg/m3，平均值達79 μg/m3，PM2.5絕對貢獻量和貢獻率同樣呈現(xiàn)皖中>皖北>皖南的特征。其中，舒城縣(332 μg/m3)、界首市(295 μg/m3)、碭山縣(231 μg/m3)的PM2.5絕對貢獻量顯著高于其他縣域，燃放煙花爆竹對3個縣域PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻率均>70%。從城區(qū)污染物濃度基本低于周邊縣域的空間分布特征看，城區(qū)的禁燃措施具有一定的污染削峰作用，但大片農(nóng)村和郊區(qū)的煙花爆竹集中燃放同樣會導(dǎo)致被其包圍的城區(qū)空氣質(zhì)量迅速惡化。2022年，全省16個城市主城區(qū)和59個縣(市)基本全部實施煙花爆竹禁燃限燃措施，但大部分郊區(qū)和農(nóng)村地區(qū)尚無禁限要求，導(dǎo)致禁限區(qū)面積總體來說相對較小，政策覆蓋人群有限(春節(jié)假期農(nóng)村人口相對較多)，局地性的煙花爆竹禁燃措施作用具有明顯的局限性，煙花爆竹集中燃放對環(huán)境空氣質(zhì)量的影響依然顯著。

圖6 2022年除夕至初一75個主城區(qū)和縣(市)煙花燃放對PM2.5濃度的貢獻

選取舒城縣作為集中燃放對PM2.5質(zhì)量濃度影響較大的城市代表，渦陽縣作為影響較小的城市代表，具體分析煙花爆竹燃放對城區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度變化的影響過程。集中燃放時段，煙花爆竹燃放對舒城縣的PM2.5小時平均質(zhì)量濃度影響顯著高于渦陽縣，渦陽縣和舒城縣PM2.5平均質(zhì)量濃度分別增加4和333 μg/m3，煙花爆竹對PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻率分別為5.5%和70.6%，見圖7(a)(b)。除夕20:00舒城縣PM2.5質(zhì)量濃度(890 μg/m3)達到嚴(yán)重污染水平，煙花爆竹的燃放對峰值時刻的PM2.5質(zhì)量濃度絕對貢獻量達到704 μg/m3(貢獻率為79.0%)，這與Kong等[2]發(fā)現(xiàn)煙花爆竹對南京PM2.5質(zhì)量濃度貢獻率約60.1%的研究結(jié)論相近。渦陽縣PM2.5的質(zhì)量濃度受集中燃放影響雖然較小，同樣導(dǎo)致PM2.5質(zhì)量濃度增加1 μg/m3(貢獻率達到0.9%)。受煙花爆竹燃放時間和程度的影響，一般煙花爆竹燃放排放的PM2.5質(zhì)量濃度達到峰值之后會急劇衰減，對不同城市的持續(xù)影響時間顯著不同，例如舒城縣煙花爆竹燃放的持續(xù)影響時間顯著長于渦陽縣。綜上，不同區(qū)域的煙花爆竹燃放影響差異顯著，可能主要與城建區(qū)、郊區(qū)和附近農(nóng)村的燃放情況有關(guān)，主城區(qū)的禁燃措施對于空氣質(zhì)量改善起到了關(guān)鍵作用，同時需要加強城市周邊區(qū)域的煙花爆竹燃放管控措施。

圖7 2022年除夕至初一煙花爆竹燃放對渦陽縣和舒城縣PM2.5濃度的影響

3 結(jié)論

(1)實施煙花爆竹禁燃限燃政策后，安徽省2022年春節(jié)期間環(huán)境空氣質(zhì)量整體上顯著好于2019—2020年平均水平；受不利氣象條件和煙花爆竹集中燃放的疊加影響，2022年環(huán)境空氣質(zhì)量比2021年有所變差，煙花爆竹燃放對環(huán)境的影響依然呈現(xiàn)顆粒物濃度峰值較高、影響范圍較廣的嚴(yán)峻形勢。

(3)煙花爆竹燃放對大氣顆粒物的垂直分布和傳輸沉降過程產(chǎn)生顯著影響，燃放排放主要以球形細顆粒物為主；不利氣象條件下的本地?zé)熁ū袢挤暖B加周邊污染傳輸影響是造成主城區(qū)空氣質(zhì)量顯著惡化的主要原因。

(4)煙花爆竹集中燃放對安徽省16個城市主城區(qū)和59個縣(市)峰值時刻PM2.5質(zhì)量濃度的絕對貢獻為4～701 μg/m3，平均值達159 μg/m3；集中燃放時段PM2.5質(zhì)量濃度的絕對貢獻為8～332 μg/m3，平均值達79 μg/m3；煙花爆竹燃放對PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻量和貢獻率呈現(xiàn)皖中>皖北>皖南的分布特征。主城區(qū)的禁燃措施對于春節(jié)假期空氣質(zhì)量的改善起到了關(guān)鍵作用，同時需要加強城市周邊區(qū)域的煙花爆竹燃放管控措施。