禹言芳，賀媛媛，孟輝波，姚云娟，吳劍華

沈陽(yáng)化工大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，遼寧省高效化工混合技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，遼寧 沈陽(yáng) 110142

在反應(yīng)結(jié)晶過(guò)程、沉淀過(guò)程和聚合過(guò)程等化工過(guò)程中[1-4]，混合是提高產(chǎn)品生產(chǎn)效率、改善產(chǎn)品質(zhì)量的重要過(guò)程之一[5-7]。隨著現(xiàn)代流場(chǎng)測(cè)試技術(shù)以及計(jì)算流體力學(xué)的發(fā)展，對(duì)快速混合過(guò)程的研究成為了化學(xué)工程領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[8-9]。

近年來(lái)，在T 型撞擊流反應(yīng)器[10-12]、螺旋盤管反應(yīng)器[13]、旋轉(zhuǎn)盤反應(yīng)器[14]和管式填料反應(yīng)器[15-16]等不同反應(yīng)器內(nèi)的微觀混合被廣泛研究。Bourne 等[17-18]在轉(zhuǎn)子-定子混合器中，選擇快速?gòu)?fù)雜的重氮偶聯(lián)反應(yīng)作為實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)其相關(guān)流動(dòng)特性進(jìn)行研究，將實(shí)驗(yàn)測(cè)得的產(chǎn)品分布與微混合模型的預(yù)測(cè)結(jié)果進(jìn)行比較，推導(dǎo)出湍流耗散率與轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速的關(guān)系。Guichardon 等[19-21]闡述了以碘化物和碘酸鹽的氧化還原反應(yīng)為工作體系，量化化學(xué)反應(yīng)器和混合器中的微混合現(xiàn)象。向陽(yáng)等[22-26]在旋轉(zhuǎn)填料床內(nèi)對(duì)1-萘酚與對(duì)氨基苯磺酸重氮鹽的耦合反應(yīng)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)和模擬驗(yàn)證，當(dāng)兩種反應(yīng)物溶液的體積流量比較小時(shí)，微觀混合主要受液體初始宏觀分布的影響。楊蕾等[27-28]對(duì)轉(zhuǎn)速為3 000～6 800 r/min 的連續(xù)高速分散混合器內(nèi)的微觀混合特性進(jìn)行了研究，結(jié)果表明離集指數(shù)隨轉(zhuǎn)速增加而下降。Ba?dyga 等[29-30]提出利用2,2-二甲氧基丙烷水解反應(yīng)研究轉(zhuǎn)子-定子反應(yīng)器內(nèi)的傳質(zhì)與微觀混合，其混合效率均隨著轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速的增加而降低。聶傲等[31]研究發(fā)現(xiàn)在不等徑撞擊流反應(yīng)器內(nèi)，撞擊速度從7.01 m/s 增大到14.9 m/s時(shí)微觀混合效果增強(qiáng)。Liu 等[32]對(duì)同軸混合器在黏性體系中的實(shí)驗(yàn)研究表明，在靠近內(nèi)葉輪位置處進(jìn)料并增大進(jìn)料速率更有利于微觀混合。

Fang 等[33]研究了Kenics 靜態(tài)混合器（KSM）在雷諾數(shù)（Re）為66～1 020 的微觀混合效率，隨著Re的增大，微觀混合效率提高。靜態(tài)混合器由于其結(jié)構(gòu)緊湊、混合性能好、生產(chǎn)效率高和能耗低[34]，在傳熱和化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中被廣泛應(yīng)用[35]。Meng 等[36]在Re為4 000～30 000 時(shí)研究發(fā)現(xiàn)Lightnin 靜態(tài)混合器（LSM）的傳熱性能優(yōu)于KSM。Regner 等[37]采用流體體積法（VOF）研究液體黏度在0.003～51.200 Pa·s的混合性能，發(fā)現(xiàn)液體黏度差越大，混合性能越差。反應(yīng)器內(nèi)的微觀混合效果是影響產(chǎn)品質(zhì)量的關(guān)鍵因素之一，掌握Lightnin 靜態(tài)混合器內(nèi)微觀混合特性有利于豐富靜態(tài)混合強(qiáng)化理論和拓展工業(yè)化應(yīng)用。

關(guān)于LSM 內(nèi)微觀混合性能的相關(guān)報(bào)道較少，本工作采用碘化物-碘酸鹽體系，分析LSM 內(nèi)湍動(dòng)能、湍流耗散率及旋流強(qiáng)度等特點(diǎn)，考察入口H+濃度、入口H+和、I-及緩沖溶液的體積流量比和入口尺寸等因素對(duì)LSM 內(nèi)微觀混合特性的影響。

1 數(shù)值模擬

1.1 物理模型

圖1 是LSM 物理模型，共有12 個(gè)元件，每個(gè)元件的長(zhǎng)徑比為1.5，厚度為0.002 m，相鄰的兩個(gè)元件呈90°交錯(cuò)排布。圓管總長(zhǎng)為0.84 m，直徑D 為0.04 m，進(jìn)口段（li）與出口段（lo）均為0.06 m。

圖1 LSM 物理模型Fig.1 The physical model of LSM

1.2 數(shù)值模型

為分析LSM 內(nèi)湍流快速反應(yīng)的微觀混合特性，采用不可壓縮模型，忽略重力和輻射的影響進(jìn)行模擬。計(jì)算域的連續(xù)性、動(dòng)量、能量和組分輸運(yùn)等方程如下：

連續(xù)性方程：

式中：ρ為密度，kg/m3；ui為速度的第i個(gè)分量，m/s；xi為空間位置向量的第i個(gè)分量，m。

動(dòng)量方程：

式中：F為界面力源項(xiàng)，N；αi為第i相體積分?jǐn)?shù)，%；t為時(shí)間，s；g為重力加速度，m/s2；p為靜壓，Pa；μ是分子黏度，Pa·s；I是單位張量，N/m2；?為梯度；ζ為應(yīng)力張量，Pa。

能量方程：

式中：Dj,m為混合物中各組分的質(zhì)量擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；μt為湍流黏度，Pa·s；Sct為施密特?cái)?shù)，Sct為0.7[38]。

式中：Mw,j為各組分的分子量；Rj,r為反應(yīng)r中各組分生成或消耗的摩爾速率，mol/(L·s)。

式中：Gk和Gω分別為湍流動(dòng)能的生成項(xiàng)和比耗散率的生成項(xiàng)，W/m3；Γk和Γω分別為湍流動(dòng)能的有效擴(kuò)散系數(shù)和比耗散率的有效擴(kuò)散系數(shù)，Pa·s；Yk和Yω別為湍流動(dòng)能的耗散項(xiàng)和比耗散率的耗散項(xiàng)，W/m3；Dω為交叉擴(kuò)散項(xiàng)，W/m3；Sk和Sω分別為湍流動(dòng)能的自定義源項(xiàng)和比耗散率的自定義源項(xiàng)，W/m3。

公式（9）和公式（10）的SSTk-ω湍流模型考慮了湍流剪切力的傳遞，使得該模型適用于更廣泛的流動(dòng)類型。Meng 等[36]將SSTk-ω湍流模型與其他模型相比較，該模型能得到更精確的計(jì)算結(jié)果。因此，本工作采用SSTk-ω湍流模型進(jìn)行計(jì)算。

1.3 平行競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)體系

碘化物-碘酸鹽的平行競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)體系是由法國(guó)學(xué)者Fournier 等[39-40]提出，能夠考察反應(yīng)體系的微觀混合性能。該體系如下：

公式（11）為瞬時(shí)反應(yīng)，公式（12）為快速反應(yīng)，采用的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)詳見(jiàn)文獻(xiàn)[40]。理想條件下，注入硼酸根離子時(shí)，H+會(huì)立即與硼酸根發(fā)生反應(yīng)，只發(fā)生第一階段的化學(xué)反應(yīng)。當(dāng)混合不完全時(shí)，第一階段快速反應(yīng)后，在第二階段H+會(huì)與I-和IO3-反應(yīng)生成I2，接著I2與I-反應(yīng)生成副產(chǎn)物 I3-。因此，可以選擇I2作為衡量流體微觀混合狀態(tài)的重要參數(shù)[41]。為了表征微觀混合效率，定義離集指數(shù)（XS）為：

式中：VA為溶液H+的流動(dòng)速度，m/s；VB為溶液IO3-、I-和緩沖溶液的流動(dòng)速度，m/s；Y為參加第二階段反應(yīng)消耗的H+的量與所加入H+的總量之比；YST為完全離集狀態(tài)下的Y值；[I2]，[3I-]，[H+]0，[I3O-]0和[23H BO-]0（下標(biāo)0 指入口濃度）分別為各種物質(zhì)的濃度，mol/L。XS為0 時(shí)完全混合，表示混合效果最好；XS為1 時(shí)完全離集，表示混合效果最差；當(dāng)0＜XS＜1 時(shí)，表示部分離集。

1.4 邊界條件

采用計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)（CFD）軟件ANSYS Fluent V16.1 進(jìn)行數(shù)值計(jì)算。如圖1 所示，以面積之比為1:1 的同心圓入口方式，inlet-1 通入反應(yīng)溶液A（H+）和inlet-2 通入反應(yīng)溶液B（IO3-、I-和緩沖溶液）。為了使液體充分?jǐn)U展，入口設(shè)置為用戶自定義函數(shù)（UDF）速度入口[42]。設(shè)置每種物料的濃度采用入口邊界條件中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，濃度見(jiàn)表1。出口設(shè)置為outflow。管壁面和內(nèi)置葉片均采用無(wú)滑移邊界條件，壓力速度耦合采用Phase Coupled SIMPLE。梯度方程采用Least Squares Cell Based，動(dòng)量方程采用一階迎風(fēng)格式，湍動(dòng)能方程、耗散率方程及其余項(xiàng)均采用二階迎風(fēng)格式。

表1 反應(yīng)物濃度Table 1 The concentration of the reactants

本工作采用碘化物-碘酸鹽平行競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)?？紤]到計(jì)算的準(zhǔn)確性和精確度，在穩(wěn)態(tài)計(jì)算時(shí)物理量的收斂精度設(shè)置的是10-6，能量方程設(shè)置的是10-8。

1.5 網(wǎng)格無(wú)關(guān)性和模型有效性驗(yàn)證

網(wǎng)格疏密程度會(huì)影響計(jì)算結(jié)果。為保證計(jì)算精度的同時(shí)提高計(jì)算效率，選用多面體網(wǎng)格[39-40]，部分網(wǎng)格結(jié)構(gòu)如圖2 所示。

圖2 網(wǎng)格結(jié)構(gòu)Fig.2 Structure diagram of grid

選用5 種網(wǎng)格尺寸分別為0.9，0.8，0.7，0.6 和0.5 mm，對(duì)應(yīng)的網(wǎng)格數(shù)目分別是1 029 081，1 316 897，1 733 980，2 356 268 和2 766 835。在Re為4 000，[H+]0分別為1 mol/L 和2 mol/L 的條件下，軸向距離（z）與混合元件長(zhǎng)度（l）的比值（z/l）為1 截面I2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)（w）如圖3 所示。圖3 顯示，隨著網(wǎng)格數(shù)目的增加，I2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)出現(xiàn)逐漸平穩(wěn)的趨勢(shì)。與最多的網(wǎng)格數(shù)目相比，其他四種網(wǎng)格I2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)在[H+]0為1 mol/L 和2 mol/L 時(shí)的最大相對(duì)誤差分別為0.42%和1.18%?？紤]到計(jì)算的準(zhǔn)確率和效率，采用網(wǎng)格數(shù)目為2 356 268 進(jìn)行計(jì)算。

圖3 網(wǎng)格無(wú)關(guān)性驗(yàn)證Fig.3 Grid independence verification

為了驗(yàn)證數(shù)值模型的有效性，與楊海健[43]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較，結(jié)果如圖4 所示。在[H+]0為0.16 mol/L，反應(yīng)物流量為1.75 L/min 的條件下，選取沿反應(yīng)器軸向分布的XS分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為55.69%，數(shù)值模擬計(jì)算的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為61.85%，二者相差6.16%。結(jié)果表明，數(shù)值模型計(jì)算得到的離集指數(shù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好。

圖4 模型有效性驗(yàn)證Fig.4 Validation of model

2 結(jié)果與討論

2.1 LSM 內(nèi)流場(chǎng)分析

圖5 為Re為4 000 時(shí)LSM 空管段及前兩個(gè)元件內(nèi)三維流場(chǎng)分布云圖。

圖5 流場(chǎng)內(nèi)云圖分布Fig.5 Contours distribution in flow field

從圖5（a）的湍動(dòng)能（TKE）分布可以看出，元件的有效分割使得流體在初始位置處被分成兩股流體，且在靠近元件位置處湍動(dòng)能較大。在相鄰混合單元的交叉處則被分割為四股流體，隨著旋流元件結(jié)構(gòu)的變化，靠近元件處較大的湍動(dòng)能向壁面處擴(kuò)散，主流速度在離心力的作用下產(chǎn)生按一定規(guī)律運(yùn)動(dòng)的反向?qū)ΨQ渦流。由圖5（b）的湍流耗散率（ε）分布可知，湍流耗散率沿著軸向逐漸衰減，說(shuō)明湍動(dòng)能攜帶并傳遞的能量減小，微混合在分子尺度上由動(dòng)能轉(zhuǎn)化為內(nèi)能的能力降低。由圖5（c）H+濃度分布圖可知，H+的濃度沿軸向位置呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢(shì)，伴隨著元件的剪切作用H+被分成兩股充分接觸反應(yīng)。由圖5（d）I2濃度分布圖可知，中間產(chǎn)物I2的濃度隨著軸向位置先增大后減小并達(dá)到逐漸平穩(wěn)狀態(tài)。

LSM 內(nèi)不同雷諾數(shù)時(shí)的湍流耗散率如圖6 所示。由圖6 可知，隨著雷諾數(shù)的增大湍流耗散率增大。說(shuō)明隨著反應(yīng)物流動(dòng)速度的增大，分子運(yùn)動(dòng)的速率加快，微觀混合特性顯著。從圖中可以看出，z/l為0 時(shí)湍流耗散率隨雷諾數(shù)的增大而增大，湍流耗散率在Re為7 000 時(shí)比Re為3 000 時(shí)增大了13.24 倍；z/l為1 時(shí)，湍流耗散率增大19.22 倍；在z/l大于2 時(shí)，湍流耗散率隨雷諾數(shù)的增大呈現(xiàn)逐漸平穩(wěn)的趨勢(shì)；湍流強(qiáng)度隨著雷諾數(shù)的增加而增大，當(dāng)z/l為1 時(shí)湍流耗散率增大倍數(shù)高于其在z/l為0 時(shí)；而在同一雷諾數(shù)下的湍流衰減過(guò)程中，隨著混合距離的增加湍流耗散率逐漸減弱。由于湍流強(qiáng)度增加，湍流動(dòng)能增大，而湍流耗散率是由湍流動(dòng)能轉(zhuǎn)化為分子運(yùn)動(dòng)動(dòng)能。

圖6 湍流耗散率隨雷諾數(shù)的變化Fig.6 Changes of turbulent dissipation rate with Reynolds number

2.2 旋流強(qiáng)度

為衡量流體經(jīng)過(guò)左右旋元件后旋轉(zhuǎn)程度的強(qiáng)弱，旋流數(shù)（S）被用來(lái)表征其流體流轉(zhuǎn)的旋流強(qiáng)度，其定義為周向動(dòng)量矩與軸向動(dòng)量矩的比值，柱坐標(biāo)系下（對(duì)應(yīng)圖1 直角坐標(biāo)系）的公式為：

式中，uz為軸向速度，m/s；uθ為切向速度，m/s；R為管半徑，m；r為徑向坐標(biāo)，m。

圖7 為不同雷諾數(shù)和不同截面的旋流強(qiáng)度變化圖。由圖7（a）旋流強(qiáng)度隨軸向位置的變化情況可看出，由于靜態(tài)混合器內(nèi)左旋-右旋的排布方式，其切向速度的方向呈現(xiàn)出規(guī)律性，使旋流強(qiáng)度在接觸元件后沿流程呈現(xiàn)出周期性分布。旋流強(qiáng)度隨著雷諾數(shù)的變化并不明顯，這說(shuō)明螺旋流的發(fā)展階段主要是由其結(jié)構(gòu)控制的。

圖7（b）為Re為4 000 時(shí)旋流強(qiáng)度隨徑向位置變化情況，由于元件的左右旋向使其在r/R為0.2時(shí)，在z/l為1 和3 截面處的旋流強(qiáng)度與z/l為2 和4 截面處呈現(xiàn)對(duì)稱分布趨勢(shì)。同一軸截面時(shí)，旋流強(qiáng)度由管中心區(qū)到壁面區(qū)的趨勢(shì)先增大后減小。隨著混合距離的增加，旋流強(qiáng)度呈現(xiàn)出逐漸增大的趨勢(shì)，且其最大的峰值隨著徑向位置的增大逐漸右移，這表明旋流元件產(chǎn)生渦流時(shí)渦心在逐漸向壁面移動(dòng)。

圖7 旋流強(qiáng)度變化Fig.7 Swirling intensity variation diagram

2.3 軸向位置離集指數(shù)的分布

圖8 為不同氫離子濃度下離集指數(shù)（XS）沿反應(yīng)器軸向位置分布情況，XS值越小則混合效果越好。在Re為4 000，z/l為2，入口氫離子濃度為2，1 和0.5 mol/L 時(shí)的XS依次減小，分別為空管段XS的95.71%，95.69%和95.64%。這種變化表明在經(jīng)歷前兩個(gè)元件的切割作用后，液體的高度分散使得混合效果增強(qiáng)。z/l為2～8 時(shí)XS的下降趨勢(shì)逐漸平緩，而在z/l大于8 后XS的趨勢(shì)幾乎平穩(wěn)。這說(shuō)明在LSM 內(nèi)發(fā)生快速反應(yīng)的位置主要集中在兩股反應(yīng)物的初始接觸區(qū)域。

對(duì)于不同的氫離子濃度，XS表現(xiàn)出相同的分布規(guī)律。不同雷諾數(shù)的XS隨軸向位置的增加而減小，根據(jù)圖8（b）發(fā)現(xiàn)z/l為1 處與空管段對(duì)比XS減小了78.21%～79.42%；在z/l為2 處與空管段對(duì)比發(fā)現(xiàn)，XS減小了95.65%～96.18%。由此可見(jiàn)，LSM 元件對(duì)流體進(jìn)行有效分割，極大地增強(qiáng)微觀混合。隨著雷諾數(shù)的增大，XS逐漸緩慢增大混合效果減弱。這是因?yàn)樵诟呃字Z數(shù)的條件下，較高的湍動(dòng)能與湍流耗散使得流體運(yùn)動(dòng)中分子的無(wú)序運(yùn)動(dòng)更強(qiáng)烈，體積流量的增大加速流體前進(jìn)導(dǎo)致兩股反應(yīng)物之間充分接觸的時(shí)間相對(duì)減少。

2.4 氫離子濃度對(duì)離集指數(shù)的影響

由于氫離子濃度不同時(shí)XS軸向分布具有差異性，模擬了5種不同的氫離子濃度時(shí)XS的分布情況，結(jié)果見(jiàn)圖9。由圖9（a）可知，隨著氫離子濃度的增大，XS逐漸減小，表明LSM 內(nèi)的微觀混合效果明顯增強(qiáng)。相比氫離子濃度為0.25 mol/L 時(shí)的混合效果，其他4 個(gè)氫離子濃度下的混合效果依次增強(qiáng)了49.2%，74.5%，87.2%和93.6%。這是因?yàn)殡S著氫離子濃度的增大，單位體積內(nèi)的反應(yīng)物分子數(shù)量增加，能量較高的活化分子數(shù)量也增加，且隨混合距離的增加旋流強(qiáng)度逐漸增大使分子之間發(fā)生碰撞的機(jī)會(huì)增加，導(dǎo)致反應(yīng)速率加快使得LSM 內(nèi)的微觀混合特性增強(qiáng)。

圖9 不同氫離子濃度時(shí)的離集指數(shù)分布Fig.9 Distribution of segregation index at different hydrogen ions concentrations

氫離子濃度對(duì)LSM 內(nèi)的微觀混合效果表現(xiàn)出明顯的差異性。因在LSM 內(nèi)的微觀混合特性主要體現(xiàn)在前兩個(gè)元件內(nèi)，故選擇前兩個(gè)元件內(nèi)XS的平均值為局部離集指數(shù)進(jìn)行曲線擬合得到不同濃度下XS的變化規(guī)律，因此混合器總體混合的效果關(guān)系可用局部離集指數(shù)來(lái)表示。圖9（b）為XS隨氫離子濃度的擬合曲線，擬合關(guān)系式為：

2.5 入口尺寸對(duì)離集指數(shù)的影響

Re為4 000 和[H+]0為1 mol/L 時(shí)氫離子濃度的軸向分布如圖10 所示。由圖10 可知，入口尺寸[氫離子入口直徑（d）與管徑（D）的比值（d/D）]的大小可以改變氫離子濃度的流動(dòng)分布情況。入口尺寸在d/D為0.175 和0.35 時(shí)的混合程度不及d/D為0.7，通過(guò)較小的直徑進(jìn)入管道使得含氫離子的流體與溶液B反應(yīng)的流體相對(duì)較少，故不能表現(xiàn)出良好的均勻性。結(jié)合圖11（a）可更加明確地看出，d/D為0.175 時(shí)，由于入口尺寸太小，離集指數(shù)在z/l為1 出現(xiàn)突變?cè)龃笫沟没旌闲Ч儾?；而在d/D為0.35 和0.8 時(shí)XS都高于d/D為0.7。因此，在d/D為0.7 時(shí)可以達(dá)到良好的分布效果。

圖10 氫離子云圖分布Fig.10 The contours distribution of hydrogen ions

圖11 不同入口尺寸及不同氫離子濃度的離集指數(shù)分布Fig.11 The segregstion index distribution of different inlet sizes and hydrogen ion concentrations

入口尺寸越大表明進(jìn)入反應(yīng)器內(nèi)的氫離子越多，足夠多的氫離子與溶液B 充分接觸且氫離子流體的增多提升了流體的湍動(dòng)能及旋流強(qiáng)度使反應(yīng)更加充分，XS明顯變小。在z/l大于3 后，XS的趨勢(shì)則大致相同。d/D為0.7 時(shí)，相比到第三個(gè)元件的混合效果，經(jīng)歷一組元件后的混合效果增強(qiáng)78.9%。這表明影響微觀混合效果的位置依然主要集中在靜態(tài)混合器內(nèi)的前兩個(gè)元件。其他氫離子濃度條件下的最佳入口尺寸的情況如圖11（b）所示，從圖中可以看出在d/D小于0.7 或小于0.7，微觀混合效果均減弱，d/D為0.7 時(shí)相比其他3 種尺寸兩股反應(yīng)溶液能更充分接觸混合。因此，選取d/D為0.7 是最佳氫離子入口尺寸。

2.6 體積流量比對(duì)離集指數(shù)的影響

基于正交原理的XS數(shù)值模擬結(jié)果如表2 所示。對(duì)XS的正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行極差分析，雷諾數(shù)、入口H+濃度、入口尺寸的極差分別為0.134，0.144 和0.303。從極差的計(jì)算結(jié)果得到影響微觀混合效果從大到小依次為入口尺寸、入口H+濃度和雷諾數(shù)。因此選擇入口尺寸d/D為0.7，分析了不同體積流量比對(duì)XS的影響。

表2 離集指數(shù)數(shù)值模擬結(jié)果Table 2 Numerical simulation results of segregation index

圖12 為不同體積流量比（VB/VA）下，離集指數(shù)沿LSM 內(nèi)的軸向分布。從圖12 可以看出，隨著體積流量比的增大，離集指數(shù)呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢(shì)，相比VB/VA為4 時(shí)的混合效果，VB/VA為6，8，10 和12 時(shí)的混合效果分別提高了6.7%，10%，12%和13.3%。這是因?yàn)楫?dāng)溶液的體積流量增大時(shí)LSM 內(nèi)流體的湍動(dòng)能及湍流耗散程度相應(yīng)增大，兩股反應(yīng)物之間的碰撞程度變得劇烈，有利于流體微團(tuán)尺寸的減小，從而提高反應(yīng)器內(nèi)的微觀混合效果。

圖12 不同體積流量比時(shí)XS 軸向分布Fig.12 Axial distribution of XS under different volume flow ratios

3 結(jié) 論

采用碘化物-碘酸鹽平行競(jìng)爭(zhēng)體系對(duì)LSM 內(nèi)的微觀混合特性進(jìn)行研究，基于流場(chǎng)內(nèi)湍動(dòng)能、湍流耗散率和旋流強(qiáng)度等參數(shù)，考察了氫離子濃度、入口尺寸和體積流量比等對(duì)XS的影響，以及XS沿管內(nèi)軸向的分布，得到以下結(jié)論：

a）LSM 內(nèi)湍動(dòng)能由管中心區(qū)向壁面擴(kuò)散，旋流強(qiáng)度隨混合距離的增加逐漸增大，且其最大峰值隨徑向位置的增加逐漸向右移動(dòng)。這表明元件在產(chǎn)生一對(duì)反向渦流的同時(shí)，渦心逐漸向壁面移動(dòng)。

b）XS沿LSM 的軸向逐漸減小，表明微觀混合效果逐漸增強(qiáng)。與空管段對(duì)比發(fā)現(xiàn)，在z/l為1 時(shí)XS減小78.21%～79.42%；在z/l為2 時(shí)XS減小95.65%～96.18%；在z/l為2～8 時(shí)XS趨于平緩并在之后達(dá)到穩(wěn)定，表明發(fā)生微觀混合效果主要集中在前兩個(gè)元件。

c）Re為4 000 時(shí)，氫離子濃度為0.5，1，2 和4 mol/L 相比氫離子濃度為0.25 mol/L 時(shí)，混合效果依次增強(qiáng)了49.2%，74.5%，87.2%和93.6%。

d）隨著氫離子的入口尺寸逐漸增大，兩股反應(yīng)物的接觸空間增大，微觀混合效果先增強(qiáng)后減弱，最佳結(jié)構(gòu)尺寸是d/D為0.7。對(duì)雷諾數(shù)、入口H+濃度、入口尺寸進(jìn)行正交設(shè)計(jì)，得到影響微觀混合效果從大到小依次為入口尺寸，入口H+濃度和雷諾數(shù)。

e）隨著體積流量比的增大，微觀混合性能提高。體積流量比為6，8，10 和12 相比流量比為4時(shí)，混合效果分別提高了6.7%，10%，12%和13.3%。