楊杰， 董靜， 宋洲,2， 楊成梅， 劉田， 周順超， 胡核， 黃聰

(1.湖北省地質(zhì)實驗測試中心， 湖北 武漢 430034；2.資源與生態(tài)環(huán)境地質(zhì)湖北省重點實驗室(湖北省地質(zhì)局)， 湖北 武漢 430034；3.湖北華祥地質(zhì)環(huán)境檢測科技有限公司， 湖北 武漢 430000)

中國鉛鋅礦產(chǎn)資源較為豐富[1]，但鉛鋅礦床主要為中小型，且礦石組分復(fù)雜，通常伴生Cu、Cd、As等重金屬元素[2]，礦業(yè)活動過程中這些重金屬元素通過地表徑流、風力傳送和雨水淋濾等方式擴散到周邊河流、土壤，繼而下滲到地下水，造成周邊土壤重金屬污染[3-5]，甚至引發(fā)糧食安全問題[6-8]，因此客觀評價尾礦庫周邊農(nóng)田土壤和農(nóng)作物污染狀況對后期尾礦庫監(jiān)管、土壤污染防治和安全利用有著重要的指導(dǎo)意義。

目前，土壤重金屬污染評價方法有很多，按照評價對象不同，分為土壤單獨評價法和土壤農(nóng)-作物系統(tǒng)復(fù)合評價法兩大類，兩者區(qū)別在于土壤-農(nóng)作物復(fù)合評價法考慮土壤作為農(nóng)作物賴以生存的環(huán)境要素，將土壤和農(nóng)作物有機聯(lián)系起來綜合評價，而前者僅對土壤自身評價。土壤單獨評價法發(fā)展成熟，主要有單因子污染指數(shù)法[9-10]、內(nèi)梅羅污染指數(shù)法[11]、潛在生態(tài)風險指數(shù)法[12-13]、地累積指數(shù)法[14-15]、富集因子法[16]、模糊數(shù)學法[17-18]、灰色聚類法[19-20]、層次分析法[21-22]等，其中，應(yīng)用最廣泛的是單因子污染指數(shù)法、地累積指數(shù)法以及潛在生態(tài)風險指數(shù)法。土壤-農(nóng)作物復(fù)合評價法發(fā)展相對較晚，但隨著《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風險管控標準(試行)》(GB 15618—2018)正式實施，該標準以確保農(nóng)作物質(zhì)量安全為主要目標，農(nóng)用地土壤污染評價由單一的土壤監(jiān)測轉(zhuǎn)變成土壤和農(nóng)產(chǎn)品協(xié)同監(jiān)測，復(fù)合評價法很有必要。目前土壤-農(nóng)作物復(fù)合評價法應(yīng)用最廣泛的有王玉軍等[23]提出的綜合質(zhì)量影響指數(shù)法[24-26]和美國USEPA開發(fā)的健康風險評價法[27-30]。

位于湖北西部村莊的某銅鉛鋅礦主要礦物成分有閃鋅礦、方鉛礦、黃銅礦、斑銅礦、黃鐵礦及白鐵礦，礦區(qū)開采時間長，且由于歷史原因污染防治設(shè)施落后，銅鉛鋅尾礦成分及鎘、砷等伴生元素可能會排放到環(huán)境中，對周圍居民生活、農(nóng)田種植帶來風險，迄今為止該尾礦庫周邊農(nóng)田土壤重金屬污染現(xiàn)狀和對人體的健康風險尚不明晰。基于此，本文選取尾礦庫周邊農(nóng)田土壤和水稻為研究對象，分析土壤和水稻中8項重金屬的污染狀況，并采用潛在生態(tài)風險指數(shù)法對周邊農(nóng)田土壤重金屬污染程度進行評價，通過適合中國公民的人體健康風險評價模型評估土壤和水稻重金屬的人體健康風險，綜合評價了尾礦庫對周圍環(huán)境造成的影響，為該尾礦庫周邊農(nóng)田生態(tài)環(huán)境保護、生態(tài)農(nóng)業(yè)建設(shè)和可持續(xù)發(fā)展提供科學依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

該銅鉛鋅尾礦庫位于湖北省西部村莊，地處沮漳河中下游，大巴山脈東麓，荊山山脈以南，是鄂西山地向江漢平原的過渡地帶。所在地區(qū)屬丘陵地貌，以南北向低緩丘陵及沖溝為主。區(qū)內(nèi)地勢北高南低，海拔2600～4500m，高差懸殊，地形坡度較陡，多懸崖絕壁。區(qū)內(nèi)無常流性地表水體，地表水系不發(fā)育，多為小型沖溝、堰塘及小水庫等，主要為大氣降水補給，通過地表徑流由高到低向堰塘、水庫及沖溝排泄。區(qū)內(nèi)屬亞熱帶季風性濕潤氣候，四季分明，雨熱同季，風向季節(jié)性變化較大，冬季多偏北風，夏季多偏南風，春秋兩季則偏東風。研究區(qū)所在鄉(xiāng)鎮(zhèn)常駐人口約6萬人，區(qū)內(nèi)村民居住分散。區(qū)內(nèi)地表植被發(fā)育多為松樹及灌木。土地利用以林地、草地、園地和耕地等農(nóng)業(yè)用地為主。主要農(nóng)作物為水稻、玉米、小麥和蔬菜等。研究區(qū)銅鉛鋅礦尾礦庫建成于1986年，2015年關(guān)閉后成為無主尾礦庫，庫區(qū)堆積總庫容約9.5萬方，寬50～140m，長約400m，屬于山谷型尾礦庫，庫區(qū)滲濾液收集后匯入南面下游的滲濾液收集池，后進入地表排水系統(tǒng)。

2 實驗部分

2.1 樣品采集

根據(jù)研究區(qū)農(nóng)田分布情況，總體按100m×100m網(wǎng)格布設(shè)監(jiān)測點，尾礦庫下游南面和緊鄰的東面500m范圍內(nèi)農(nóng)田加密布點，按50m×50m網(wǎng)格設(shè)置，共計布設(shè)50個監(jiān)測點，同步采集土壤樣品和水稻稻穗樣品，采集表層土壤(深度為0～20cm)和水稻稻穗樣品各55組(各含10%的平行樣)。采樣點位分布如圖1。

土壤樣品采樣按照《土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 166—2004)進行，每個土壤監(jiān)測點土壤樣品為該網(wǎng)格范圍內(nèi)隨機5個點位的混合樣，表層土壤采樣深度為0～20cm。采樣時去除土壤樣品中的礫石、動植物殘渣以及肥料團塊等雜物，每件樣品大于2kg。同時現(xiàn)場用GPS記錄采樣點位置信息，填寫采樣記錄。水稻稻穗采樣參照《農(nóng)、畜、水產(chǎn)品污染監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(NY/T 398—2000)執(zhí)行，于收獲期采集水稻籽實，采樣點位與對應(yīng)的土壤點位保持一致，在同一田塊不同位置采集的稻穗等量混勻組成一個混合樣品(1kg)。

圖1 研究區(qū)及采樣點位分布圖Fig.1 Map of sampling points distribution and the location of the study area

2.2 樣品測試和質(zhì)量控制

土壤樣品經(jīng)室溫風干后研磨，過100目標準篩，再消解后上機測試。電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(X2型，美國ThermoFisher公司)測定Cd、Pb、Cu、Ni、Cr、Zn，檢測依據(jù)《區(qū)域地球化學樣品分析方法 第5部分：鎘含量測定 電感耦合等離子體質(zhì)譜法》(DZ/T 0279.5—2016)、《區(qū)域地球化學樣品分析方法 第3部分：鋇、鈹、鉍等15個元素量測定 電感耦合等離子體質(zhì)譜法》(DZ/T 0279.3—2016)、《區(qū)域地球化學樣品分析方法 第2部分：氧化鈣等27個成分量測定 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法》(DZ/T 0279.2—2016)，檢出限分別為0.021、0.5、0.6、0.6、0.2、0.03mg/kg；原子熒光光譜法(AFS-8500型，北京海光)測定As和Hg，檢測依據(jù)《土壤和沉積物汞、砷、硒、鉍、銻的測定 微波消解/原子熒光法》(HJ 680—2013)、《土壤質(zhì)量 總汞、總砷、總鉛的測定 原子熒光法 第1部分：土壤中總汞的測定》(GB/T 22105.1—2008)，檢出限分別為0.01mg/kg、0.002mg/kg；酸度計(PHS-3C型，上海雷磁)測定土壤樣品pH值，檢測依據(jù)《土壤 pH值的測定 電位法》(HJ 962—2018)。

水稻稻穗經(jīng)脫粒后于70℃恒溫烘箱烘干，脫殼粉碎后消解，再上機測試。電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(X2型，美國熱電)測定Cd、Pb、Cu、Ni、Cr、Zn，檢測依據(jù)《食品安全國家標準 食品中多元素的測定》(GB 5009.268—2016)，檢出限分別為0.002、0.02、0.05、0.2、0.05、0.5mg/kg；原子熒光光譜法(AFS-3100，北京海光)測定As和Hg，檢測依據(jù)《食品安全國家標準 食品中總砷及無機砷的測定 第一篇 總砷的測定 第二法 氫化物發(fā)生原子熒光光譜法》(GB 5009.11—2014)、《食品安全國家標準 食品中總汞及有機汞的測定 第一篇 食品中總汞的測定 第一法 原子熒光光譜分析法》(GB 5009.17—2014)，檢出限分別為0.003、0.0005mg/kg。

所有樣品檢測均按照規(guī)范要求進行全過程質(zhì)量控制，每批次樣品插入10%比例的空白樣、平行樣(水稻樣品比例為100%)以及國家一級有證標準物質(zhì)試驗，平行試驗相對誤差小于20%，有證標準物質(zhì)均在推薦值范圍內(nèi)，數(shù)據(jù)質(zhì)量可靠。全部樣品測試工作在湖北省地質(zhì)實驗測試中心化學分析室完成，所有檢測項目均通過國家CMA計量認證。

2.3 評價方法、模型和數(shù)據(jù)整理

通過單項污染指數(shù)法和潛在生態(tài)風險指數(shù)法評價該銅鉛鋅尾礦庫周邊農(nóng)田土壤污染狀況，采用美國環(huán)境保護署(USEPA)開發(fā)的健康風險評估模型評估土壤和水稻中重金屬人體健康風險。

2.3.1潛在生態(tài)風險指數(shù)法

潛在生態(tài)風險指數(shù)法是1980年瑞典科學家Hakanson從沉積學角度提出的評價重金屬污染程度和潛在生態(tài)危害的一種方法[31]。該方法除了考慮重金屬的含量之外，還將重金屬的生態(tài)效應(yīng)、環(huán)境效應(yīng)和毒性聯(lián)系，突出污染較嚴重、毒性較強的重金屬的作用，采用具有可比的、等價指數(shù)分級法進行評價。其表達式為：

2.3.2重金屬健康風險評價模型

本研究采用美國USEPA開發(fā)的健康風險評價模型對銅鉛鋅尾礦庫周邊土壤-水稻系統(tǒng)進行健康風險評價，模型計算公式具體如表1所示。

CRi為致癌重金屬i的單項健康風險指數(shù)；CDIij為重金屬i第j種暴露途徑日均暴露量；SFij為致癌重金屬i第j種暴露途徑的斜率系數(shù)；TCR為致癌重金屬通過3種途徑的總致癌風險。當CR或TCR≤1×10-6時，認為不存在致癌風險或風險較小，風險可忽略不計；當CR或TCR>1×10-6時，認為存在較高的致癌風險。HQi為非致癌重金屬的單項健康風險指數(shù)，RfDij為非致癌重金屬i第j種暴露途徑的參考劑量，HI為8種重金屬通過3種途徑的總非致癌風險。HI值低于1可認為對敏感人群不存在風險，HI值大于1可認為超過人體健康可接受閾值，不可接受。各參數(shù)含義見表2，數(shù)值見表3。各參數(shù)數(shù)值主要來源于《建設(shè)用地土壤污染風險評估技術(shù)導(dǎo)則》(HJ 25.3—2019)和前人研究成果[34]。

表1 健康風險評價模型計算公式

表2 健康風險評價暴露參數(shù)

表3 重金屬不同暴露途徑參考計量(RfD)和致癌斜率因子(SF)

2.3.3數(shù)據(jù)整理和分析

數(shù)據(jù)整理和分析采用Excel 2016和Origin 2018(OriginLab公司，美國)完成，研究區(qū)采樣點分布圖采用Arcgis 10.2(ERSI公司，美國)軟件繪制完成。

3 結(jié)果與討論

3.1 農(nóng)田土壤重金屬污染特征

尾礦庫周邊農(nóng)田土壤pH值范圍為4.97～8.15，其中pH≤5.5點位僅1個，5.57.5點位15個，整體呈中性。土壤重金屬結(jié)果見表4，8項重金屬As、Cd、Cu、Pb、Zn、Hg、Ni、Cr均值分別為12.3、0.76、46.2、68.1、182、0.057、33.9、74.8mg/kg。與湖北省土壤背景值[32]相比，Cd、Cu、Pb、Zn四個重金屬元素平均含量分別是背景值的4.41、1.50、2.55和2.17倍，顯著高于背景值，As、Ni、Cr含量與背景值含量基本相當，Hg含量低于背景值，表明部分點位土壤中As、Hg、Ni和Cr四種元素含量受土壤母質(zhì)影響較大。將50個采樣點位的pH值和對應(yīng)的土壤重金屬含量與《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風險管控標準(試行)》(GB 15618—2018)中篩選值比較，Ni、Cr和Hg均未超標，As、Cd、Cu、Pb、Zn點位超標率分別為4%、20%、8%、8%、10%，Cd超標率最高。

表4 研究區(qū)土壤重金屬含量和pH值結(jié)果統(tǒng)計

表5 研究區(qū)水稻重金屬含量特征

對研究區(qū)土壤重金屬超標點位空間分布情況分析發(fā)現(xiàn)，超標區(qū)主要集中分布在尾礦庫下游300m范圍內(nèi)農(nóng)田，且隨著農(nóng)田與尾礦庫的距離增加，土壤重金屬含量也逐漸降低，表明土壤重金屬污染程度在逐漸減輕。地表徑流、風力傳送和雨水淋濾是主要擴散方式，考慮到當?shù)仫L向季節(jié)性變化較大，冬季多偏北風，夏季多偏南風，而超標區(qū)集中在尾礦庫南面滲濾池下游，尾礦庫北面上游農(nóng)田土壤重金屬含量均不超標，這在一定程度上說明土壤重金屬的污染可能與尾礦庫滲濾液的泄漏有關(guān)。尾礦庫滲濾液中含有大量重金屬，在自然降雨的作用下極易通過地表徑流向下游擴散，從而造成周邊土壤重金屬含量超標[17]。尾礦庫周邊農(nóng)田土壤Cd、Cu、Pb、Zn、As重金屬均存在環(huán)境風險，Cd元素最突出，需重點關(guān)注農(nóng)產(chǎn)品的Cd污染風險。

3.2 農(nóng)田水稻重金屬污染特征

研究區(qū)尾礦庫周邊農(nóng)田水稻重金屬含量結(jié)果見表5，鑒于《食品安全國家標準 食品中污染物限量》(GB 2762—2017)未給出Cu、Zn和Ni元素的標準限量，本研究僅對水稻中As、Cd、Pb、Hg、Cr元素的污染狀況進行評價，50個水稻點位中有7個重金屬含量超過標準限值，超標率14%，且超標元素均為Cd，最大超標倍數(shù)為9.39倍，其他元素均不超標，這可能與水稻對Cd具有較強的富集能力有關(guān)。研究區(qū)種植的水稻Cd易超標，存在糧食安全風險，在中國南方其他地區(qū)也發(fā)現(xiàn)水稻Cd超標較高的現(xiàn)象[35-36]。有研究表明與其他谷類作物相比，水稻具有更強的Cd積累能力，而作為主要糧食作物之一的水稻也是經(jīng)膳食攝入Cd的主要來源，因此水稻Cd超標對人體具有較高的健康風險[37]。

在空間分布上，5個水稻Cd超標點位集中分布在尾礦庫下游300m范圍內(nèi)，與土壤重金屬高含量區(qū)分布基本一致；隨著與尾礦庫距離增加，水稻Cd含量降低。本研究區(qū)為丘陵地貌，以南北向低緩丘陵及沖溝為主，地勢相對平緩處有稻田分布，中間間隔有地勢較高的林地，由此推測降雨和地表徑流對尾礦庫的侵蝕和沖刷是造成下游農(nóng)田土壤重金屬污染的主要原因。

研究區(qū)土壤污染評價結(jié)果與農(nóng)作物污染評價結(jié)果并不完全一致，可能由于土壤中重金屬具有隱蔽性和滯后性等特點，如果僅以土壤中重金屬的風險等級劃分污染風險區(qū)和污染管控區(qū)，可能無法與農(nóng)作物的污染風險區(qū)對應(yīng)，說明僅依靠土壤污染風險管控標準(GB 15618—2018)開展農(nóng)田土壤-農(nóng)作物系統(tǒng)的污染評價可能存在偏差，應(yīng)當結(jié)合農(nóng)作物生物效應(yīng)開展復(fù)合評價。

3.3 農(nóng)田土壤-水稻重金屬相關(guān)性分析

元素含量的相關(guān)性分析可以判定不同元素是否來自相同污染源，有研究表明來自相同污染源的重金屬之間的相關(guān)性較大[38]。研究區(qū)50個土壤采樣點重金屬含量相關(guān)性分析結(jié)果表明(圖2)，土壤中As、Cd、Cu、Pb、Zn和Ni六種元素含量之間均存在極顯著正相關(guān)關(guān)系(p<0.01)，說明土壤中的As、Cd、Cu、Pb、Zn和Ni六種元素具有明顯的同源性[39]，由于該尾礦庫為銅鉛鋅尾礦庫，As和Cd為伴生元素，故推測土壤中As、Cd、Cu、Pb、Zn和Ni六種重金屬元素均來源于尾礦庫。由于當?shù)仫L向季節(jié)性變化較大，冬季多偏北風，夏季多偏南風，而重金屬超標點位幾乎全部分布在尾礦庫下游，尾礦庫上游農(nóng)田土壤重金屬含量均不超標，可初步推測尾礦庫揚塵不是主要污染途徑，是尾礦庫滲濾液泄漏，通過地表徑流的途徑擴散。而土壤中的Hg和Cr元素與其他幾種重金屬元素之間相關(guān)性較弱，且均與湖北省土壤元素背景值相近[32]，推測這兩種元素來源于土壤母質(zhì)。

對水稻與土壤中重金屬含量進行相關(guān)性分析的結(jié)果表明(圖2)，水稻與土壤中對應(yīng)的As、Cd、Cu、Pb、Zn、Ni和Cr七種元素含量均具有一定的正相關(guān)關(guān)系，且水稻中的Cd、Cu、Zn三種元素具有顯著正相關(guān)關(guān)系，說明水稻富集的重金屬元素主要來源于土壤，并且與其他元素相比，水稻對土壤Cd、Cu、Zn三種元素具有較高的富集能力，導(dǎo)致水稻中這三種元素的含量相對較高。

3.4 農(nóng)田土壤重金屬潛在生態(tài)風險評價

利用潛在生態(tài)風險指數(shù)法評價研究區(qū)農(nóng)田土壤的生態(tài)風險，從評價結(jié)果(表6)可知，8項重金屬平均富集系數(shù)由大到小依次為：Cd(4.41)>Pb(2.55)>Zn(2.17)>Cu(1.50)>As=1.00>Ni(0.91)>Cr(0.87)>Hg(0.72)，表明Cd、Pb、Zn、Cu四個元素顯著富集，這與尾礦庫主要污染元素相符，進一步說明尾礦庫周邊農(nóng)田土壤重金屬主要來源于尾礦庫。尾礦庫在降雨、地表徑流以及風化等自然因素作用下會導(dǎo)致重金屬等污染物向周圍環(huán)境中不斷擴散，從而增加尾礦庫周邊土壤中重金屬的潛在生態(tài)風險[40]。

表6 農(nóng)田土壤不同重金屬富集系數(shù)和潛在生態(tài)風險(Ei)評價結(jié)果

土壤中8項重金屬的單項潛在生態(tài)風險平均值由大到小依次為：Cd(132)>Hg(28.7)>Pb(12.8)>As(10.0)>Cu(7.52)>Ni(4.54)>Zn(2.17)>Cr(1.74)，其中Cd單項潛在生態(tài)風險指數(shù)(RI)均值最大，達強風險等級(80

綜合潛在生態(tài)風險RI平均值為200，處于中度風險。整體上研究區(qū)農(nóng)田土壤78%采樣點重金屬潛在生態(tài)風險為輕微，14%點位處于中度生態(tài)風險，2%點位處于強生態(tài)風險和很強生態(tài)風險，4%點位處于極強生態(tài)風險(圖3)。潛在生態(tài)風險主要集中在尾礦庫下游農(nóng)田。因此，尾礦庫生態(tài)環(huán)境監(jiān)測需重點關(guān)注Cd元素的生態(tài)風險，以防止Cd污染進一步擴散。

圖3 農(nóng)田土壤重金屬潛在生態(tài)風險等級分布Fig.3 Class distribution of ecological risk of heavy metals in farmland soil

3.5 農(nóng)田土壤和水稻健康風險評價

利用健康風險評價模型對尾礦庫周邊農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)進行評價，結(jié)果見表7。單一重金屬不同暴露途徑的致癌風險CR平均值(表7)由大到小依次均為：經(jīng)口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入，且皮膚接觸和呼吸吸入途徑比經(jīng)口攝入的風險小約10倍，即經(jīng)口攝入是致癌風險的主要途徑。土壤重金屬總致癌風險TCR平均值為3.50×10-5大于可接受水平(10-6)，全部點位土壤總致癌風險大于可接受水平，說明該區(qū)域整體存在土壤重金屬致癌風險。圖4a顯示四種致癌重金屬元素的單項TCR平均值由大到小為：As>Cd>Pb>Ni，As和Cd致癌風險貢獻較大，貢獻平均值分別為85.7%和11.7%，兩者貢獻之和占比超過95%。

對單一重金屬不同暴露途徑的非致癌風險，HQ值大小依次均為：經(jīng)口攝入>呼吸吸入>皮膚接觸，即經(jīng)口攝入也是非致癌風險的主要途徑。研究區(qū)土壤重金屬總非致癌風險HI平均值為1.74，最大值為10.1，50個點位中有49個點位HI值大于1，說明研究區(qū)普遍存在重金屬非致癌風險。由圖4b可知8種重金屬元素HQ平均值由大到小為：As>Pb>Cr>Ni>Cd>Cu>Zn>Hg。比較各元素非致癌風險貢獻值(圖5)，發(fā)現(xiàn)As為主要貢獻元素，其次是Pb。值得注意的是，As和Pb在部分點位HI值異常高，且大于1，說明位于尾礦庫下游距離滲濾池較近的農(nóng)田非致癌風險較高，應(yīng)引起足夠的重視。

表7 農(nóng)田土壤和水稻中不同暴露途徑重金屬致癌風險和非致癌風險

圖4 研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬健康風險評價結(jié)果

圖5 研究區(qū)農(nóng)田土壤中重金屬非致癌風險貢獻值Fig.5 Non-carcinogenic risk contributions of varied metals in farmland soil from the study area

根據(jù)研究結(jié)果證實，不同重金屬經(jīng)口攝入普遍是皮膚接觸和呼吸吸入的10倍，經(jīng)口攝入是主要的暴露途徑，這與前人研究結(jié)果基本一致[41]，因此要關(guān)注與當?shù)赝寥乐亟饘僦苯酉嚓P(guān)的農(nóng)作物中的重金屬含量，避免同一暴露途徑下土壤和農(nóng)作物中重金屬累計攝入，降低對人體健康的影響。本研究在評估農(nóng)田土壤健康風險的基礎(chǔ)上進一步評估了農(nóng)作物攝入途徑對人體的健康風險。當?shù)鼐用褚运緸橹饕澄?，本文食物暴露途徑主要考慮水稻的攝入。研究區(qū)水稻重金屬總致癌風險TCR平均值為3.92×10-6，略大于可接受水平(10-6)，幾乎全部點位TCR值大于可接受水平，說明該區(qū)域水稻重金屬整體存在致癌風險。三種致癌重金屬元素的單項致癌風險CR平均值由大到小為:Cd>As>Pb，Cd和As元素CR值大于可接受水平，Pb元素小于可接受水平。與土壤重金屬三類攝入途徑相比，水稻攝入途徑的TCR值與呼吸吸入和皮膚接觸途徑相當，占經(jīng)口攝入途徑的1/10。非致癌風險方面，水稻重金屬HI平均值為0.028，所有點位HI值全部小于1。與土壤重金屬三類攝入途徑相比，水稻攝入途徑的HQ值與呼吸吸入途徑相當。

4 結(jié)論

本文以鄂西某銅鉛鋅尾礦庫為研究對象，調(diào)查其周邊農(nóng)田土壤和水稻中8項重金屬分布，采用單項指數(shù)法和潛在生態(tài)風險指數(shù)法評價其污染狀況，并進一步評估了土壤-水稻系統(tǒng)的健康風險。結(jié)果表明：①研究區(qū)土壤As、Cd、Cu、Pb、Zn存在超標，其中Cd超標率20%最大；水稻中重金屬僅Cd超過食品安全國家標準限值，超標率14%。②土壤中重金屬有相同的來源，尾礦庫滲濾液泄漏是可能的污染源；水稻與土壤重金屬含量具有一定的正相關(guān)性，其中Cd元素相關(guān)性最好，可能由于水稻對土壤Cd吸收能力強。③研究區(qū)農(nóng)田土壤Cd、Pb、Zn、Cu顯著富集，Cd富集系數(shù)達4.41；研究區(qū)整體處在中度生態(tài)風險，6%點位具有極強潛在生態(tài)風險。④研究區(qū)全部點位土壤總致癌風險大于可接受水平，存在重金屬致癌風險，As和Cd風險較大；幾乎全部點位總非致癌風險大于可接受水平，8種重金屬中有且僅有As元素的單項非致癌風險大于可接受水平，As為主要貢獻元素，其次是Pb和Cr。研究區(qū)幾乎全部點位水稻總致癌風險大于可接受水平，水稻中重金屬整體存在致癌風險，最大貢獻來自Cd元素；所有點位水稻總非致癌風險全部在可接受水平內(nèi)。

綜合認為，該尾礦庫周邊農(nóng)田土壤和水稻已受到重金屬污染，存在一定的生態(tài)風險，對當?shù)鼐用窠】翟斐傻娘L險值得足夠重視，尤其是對Cd元素，應(yīng)優(yōu)先控制。