李萌，孟鑫，胡錦銘，程靜靜，毛桂林，2

（1 江蘇師范大學 物理與電子工程學院，江蘇 徐州 221116）

（2 江蘇省先進激光材料與器件重點實驗室，江蘇徐州 221116）

0 引言

全固態(tài)鈦寶石深紫外可調(diào)諧激光器具有穩(wěn)定性好、結構緊湊、導熱效率高、可調(diào)諧范圍寬等優(yōu)點，通過非線性光學倍頻方法產(chǎn)生的鈦寶石深紫外可調(diào)諧激光，與傳統(tǒng)的寬譜光源加單色儀產(chǎn)生的可調(diào)諧光相比，具有能量高、指向性好、單色性好等優(yōu)點，是進行紫外吸收光譜分析的優(yōu)質(zhì)光源，尤其是在210～250 nm 實現(xiàn)了連續(xù)可調(diào)諧輸出，可進行分子雙共軛鍵分析［1-4］。

由于全固態(tài)鈦寶石深紫外可調(diào)諧激光器具有良好的應用價值，所以一直以來都是人們研究的熱點。2001 年，中科院西安光機所以鈦寶石激光為基頻光，利用LBO 晶體產(chǎn)生二次諧波，而后再利用BBO 晶體，以和頻的方法產(chǎn)生三次諧波，在中心波長為280 nm 處，得到2 mW 的激光，重復頻率為100 MHz［5］。2006 年，德國弗勞恩霍夫激光技術研究所，以鈦寶石激光為基頻光，利用BBO 倍頻技術，四次諧波實現(xiàn)了189～255 nm的可調(diào)諧輸出，最高功率達50 mW［6］。2007 年，中國科學院物理研究所開發(fā)了一套深紫外可調(diào)諧鈦寶石激光系統(tǒng)，重復頻率為10 Hz，基頻波段為780～840 nm，單脈沖能量達到360 mJ，利用LBO 晶體二倍頻，然后再利用BBO 晶體以基頻與二次諧波和頻的方式產(chǎn)生三次諧波，最后再利用BBO 晶體以基頻與三次諧波和頻的方式產(chǎn)生四次諧波，最終得到了195～210 nm 的可調(diào)諧波段，紫外單脈沖能量最高可達到10 mJ［7］。2013 年，北京理化所研發(fā)了一種可調(diào)諧深紫外皮秒激光器，采用兩塊BBO 晶體為二次諧波晶體相互補償，以減輕走離效應的影響，又以KBBF 晶體作為四次諧波晶體，實現(xiàn)了175～210 nm 的深紫外可調(diào)諧輸出，最高功率達5 mW［8］。2017 年，哈爾濱工業(yè)大學以鈦寶石晶體為增益介質(zhì)產(chǎn)生基頻光，以BBO 作為二次諧波晶體，實現(xiàn)了370～427 nm 的可調(diào)諧激光輸出，重復頻率為5 Hz，在395 nm 處獲得最大脈沖能量16 mJ，二次諧波轉換效率達15.4%［9］。雖然近些年全固態(tài)鈦寶石深紫外可調(diào)諧激光器的研究取得了長足的進步，但是紫外激光的功率和倍頻轉換效率仍有提高的空間，紫外激光的可調(diào)諧帶寬可以擴展至更寬的范圍。

鈦寶石激光器波長調(diào)諧方法通常有兩種，一是通過Lyot 濾波器、雙折射濾波片和Etalons 標準具來調(diào)諧，Lyot 濾波器多用于光纖激光器的線寬壓縮與波長調(diào)諧，具有插入損耗低、大消光比和可控波長間距等優(yōu)點［10-13］。雙折射濾波片和Etalons 標準具，在可調(diào)諧激光器的波長調(diào)諧和線寬壓縮的過程中，多采用多片雙折射濾波片與Etalons 標準具組合使用的方式，這種方法可以實現(xiàn)較寬譜段和較窄線寬的可調(diào)諧激光輸出［14］。另一常用方法是采用光柵來構建諧振腔，進行選頻。這種方法相較于第一種，具有調(diào)諧譜段寬、結構簡單、維護方便等優(yōu)點，線寬通常在5 GHz 以內(nèi)，滿足紫外波段光譜吸收測試需求［15-17］。通常光柵調(diào)諧結構分為直腔和折疊腔。2012 年，中國科學院物理研究所開發(fā)了一種高功率窄線寬的鈦寶石激光系統(tǒng)，采用基于光柵的鈦寶石折疊諧振腔，通過棱鏡系統(tǒng)擴束，轉動光柵實現(xiàn)選頻和線寬壓縮，光柵刻線數(shù)為1 200/mm，腔長為250 mm，并與放大器相結合，實現(xiàn)了780～820 nm 激光的可調(diào)諧輸出，在790 nm 處線寬小于0.4 pm，在22 W 的527 nm 泵浦源激光的作用下，實現(xiàn)了最高功率為6.5 W 的鈦寶石激光輸出［18］。相較于上述系統(tǒng)，開發(fā)了一種基于光柵直腔結構的鈦寶石基頻腔，通過棱鏡系統(tǒng)擴束，轉動光柵實現(xiàn)選頻和線寬壓縮，腔長為180 mm，采用美國Horiba 公司定制的高反射率介質(zhì)膜光柵，尺寸為40 mm×60 mm，光柵密度為1 600/mm，在750～1 050 nm 波段，光柵的反射率大于98%。相比于折疊腔，直腔結構簡單緊湊、易于調(diào)試，腔長較短使得腔內(nèi)縱模較少；大尺寸、高刻線密度光柵，使得鈦寶石激光的調(diào)諧范圍更寬、線寬更窄。最后獲得了760～1 000 nm 的可調(diào)諧激光，經(jīng)過計算激光線寬優(yōu)于3 GHz。直接利用光柵構建諧振腔，需要考慮光柵的損傷閾值，當激光能量較高時，容易引起光柵損傷。采用光柵加擴束棱鏡的方式能夠增大光斑面積，有效降低光柵面上的能量匯聚，減輕對光柵表面的損傷，基于此，開發(fā)了一套210～250 nm 連續(xù)可調(diào)諧的紫外激光器。

1 激光器裝置

210～250 nm 連續(xù)可調(diào)諧激光器的光路如圖1，由可調(diào)諧鈦寶石基頻光路、LBO 晶體二倍頻光路和BBO晶體四倍頻光路組成。該系統(tǒng)采用自主開發(fā)的最高輸出功率12 W 的TEM00模Nd：YLF 527 nm 激光為泵浦源，527 nm 的激光經(jīng)由M1、M2反射鏡將光路進行折疊，M1、M2表面鍍有527 nm 的高反射膜。再通過A1、A2兩個光圈，去除雜散光，經(jīng)由F1聚焦透鏡，將光束會聚，F(xiàn)1表面鍍有527 nm 的增透膜。M3反射鏡表面鍍有527 nm 的高反射膜，將527 nm 的激光進行轉折。M4鏡基片材料為K9 玻璃，采用單面鍍分光介質(zhì)膜設計，表面鍍有750～1 050 nm 的增透膜，527 nm 的高反射膜，56°角放置，對應著K9 材料的布魯斯特角，因此在腔內(nèi)不鍍膜的一面對750～1050 nm 的鈦寶石激光的損傷為零，527 nm 的激光經(jīng)過M4反射后與鈦寶石晶體相互作用，產(chǎn)生760～1000 nm 的激光。M5是輸出耦合鏡，對750～1 050 nm 波段激光的透過率為20%，M5與光柵構成激光諧振腔。BE 是擴束系統(tǒng)，腔內(nèi)光線透過M4鏡，經(jīng)過BE 擴束，以利特羅角入射到光柵上。通過光柵的色散作用，轉動光柵，將有不同波長的激光從M5透鏡輸出，輸出的基頻光經(jīng)過M6鏡，混在其中的527 nm激光被反射進入濾除。M6鏡表面鍍有527 nm 激光高反射膜和基頻光增透膜，56°角放置，對應K9 材料損失最小的布魯斯特角。M7、M8是高反射鏡，將基頻光進行折疊，F(xiàn)2是聚焦透鏡，將基頻激光光束匯聚?；l光經(jīng)過M8反射鏡后，聚焦在LBO 晶體上，產(chǎn)生二次諧波。二次諧波經(jīng)過聚焦透鏡F3，將光束聚焦到BBO 晶體上產(chǎn)生四次諧波，經(jīng)由P1、P2棱鏡系統(tǒng)色散分離基頻光、二倍頻光和四倍頻光，最終輸出210～250 nm 的四倍頻可調(diào)諧激光信號。

激光光路系統(tǒng)如圖2 所示，527 nm 泵浦源激光增益介質(zhì)（Nd：YLF）和產(chǎn)生可調(diào)諧激光的增益介質(zhì)鈦寶石都采用水循環(huán)的冷卻方式，鈦寶石表面用錫箔紙包裹放在銅水槽中。鈦寶石晶體熱透鏡效應十分微弱，遠低于Nd：YAG、Nd：YVO4等激光，在527 nm 激光泵浦的條件下，其等效熱透鏡焦距約為5 000 mm 左右。通過調(diào)節(jié)水箱溫度、水的流速，以水循環(huán)的方式帶走晶體內(nèi)部產(chǎn)生的熱量，極大地減輕了鈦寶石晶體內(nèi)部產(chǎn)生的溫度梯度，使熱透鏡效應基本可以忽略，實現(xiàn)了良好的激光模式輸出。水箱溫度最佳調(diào)制為17.5 ℃，提高了晶體的散熱效能，使可調(diào)諧激光的功率得到了較大提高。

為了提高鈦寶石基頻光的穩(wěn)定性，自主開發(fā)了一套TEM00模的高質(zhì)量527 nm 泵浦激光，其光路如圖3。采用主振蕩—功率放大（Master Oscillator Power-amplifier，MOPA）結構，種子激光的輸出功率為4.6 W，第一階放大器后的功率為8.3 W，第二階放大器后的功率為12 W。泵浦源的種子激光采用雙端端泵形式，它是以二極管激光器作為泵浦光，波長為808 nm，考慮到Nd：YLF 晶體受熱易損傷特點，單邊泵浦功率設置為50 W。采用Z 字型主諧振腔，由凹面反射鏡M1和平面腔鏡M4構成，M1的曲率為2 000 mm，M4在1 053 nm波長條件下透過率為30%。主諧振腔中采用布儒斯特型偏振片TEP 過濾掉Nd：YLF 晶體產(chǎn)生的1 047 nm光信號。Nd：YLF 晶體的尺寸為3 mm×3 mm×15 mm。采用聲光調(diào)Q 方式產(chǎn)生1 kHz 的準連續(xù)光信號。主諧振腔產(chǎn)生的1 053 nm 激光信號經(jīng)過反射鏡M5和M6后進入二級放大系統(tǒng)，放大腔也采用Z 字型，每一階放大系統(tǒng)都采用雙邊泵浦模式，單邊采用50 W 二極管泵浦，規(guī)格與主諧振腔內(nèi)泵浦光源相同。平面鏡M7、M8、M9、M10和平面鏡M2、M3一樣，透過808 nm 泵浦光，反射1 053 nm 激光。采用Z 字型結構的MOPA 系統(tǒng)具有結構緊湊、易于裝調(diào)的優(yōu)點。由于Nd：YLF 的吸收系數(shù)小于Nd：YVO4，因此有效吸收長度較長，需要更小的泵面入射角才能與泵輻射實現(xiàn)良好的重疊。較小的入射角允許在光束進入晶體的入口處使用布魯斯特角，這允許晶體沒有任何涂層。

經(jīng)過測量，527 nm 的泵浦激光在最高功率處脈寬為60 ns，4 h 內(nèi)功率穩(wěn)定性為0.3%，利用DataRay 公司的M2測試儀測試的光束質(zhì)量=1.09，=1.12，如圖4。激光束質(zhì)量主要由主諧振腔光束決定。激光束的橢圓度是由基波激光的不對稱性引起的，而基波激光的不對稱性主要來自于彎曲泵浦鏡的斜入射。斜入射的有效曲率是斜角余弦的函數(shù)，在水平方向和垂直方向上分別不同。實驗發(fā)現(xiàn)，在泵浦光束和激光束的最佳模式匹配條件下，基頻激光的光束形狀存在不對稱現(xiàn)象。

2 結果與分析

利用527 nm 的TEM00模激光作為泵浦源，在鈦寶石激光光路中，考慮到各個鍍膜光學元器件的表面損傷，通過電流調(diào)節(jié)使得泵浦源激光功率不超過6 W。在F1（f1=300 mm）聚焦透鏡作用下，527 nm 激光光斑直徑為1 mm，經(jīng)過計算，焦點處鈦寶石晶體上的光斑直徑約為100 μm。鈦寶石激光器產(chǎn)生的基頻光在760～1 000 nm 的功率為320～912 mW，重復頻率為1 kHz，如圖5（a）所示，在820 nm 處獲得最大基頻功率912 mW，隨著波長的增加，峰值功率逐漸降低，這與鈦寶石晶體在800～900 nm 處有較強的熒光譜帶有關。受限于LBO 晶體的相位匹配波段，760～830 nm 波段的基頻光無法參與倍頻。在基頻光基礎上，利用F2（f2=100 mm）聚焦透鏡將基頻光束匯聚，采用腔外二倍頻的方法，將LBO 晶體中心放置在F2透鏡的焦點處，焦點處的光斑直徑約為50 μm。若要產(chǎn)生420～465 nm 的二倍頻激光，則需將第一塊LBO 晶體放置于二倍頻晶體架中，若要產(chǎn)生465～500 nm 的二倍頻激光，則需將第二塊LBO 晶體放置于二倍頻晶體架中，兩塊LBO 晶體的倍頻產(chǎn)生了420～500 nm 的二次諧波。該晶體采用I 類相位匹配，第一塊LBO 晶體相位匹配角為θ=90°，φ=24.3°，相位匹配范圍為830～930 nm，晶體的體積為4 mm×4 mm×12 mm。第二塊LBO 晶體的相位匹配角為θ=90°，φ=16.1°，相位匹配范圍為930～1 050 nm，晶體體積為4 mm×4 mm×12 mm。LBO 晶體用作二倍頻性能優(yōu)異，但無法進行四倍頻相位匹配產(chǎn)生深紫外激光［19］。鈦寶石二倍頻激光功率為70～380 mW，如圖5（b）所示，在440 nm 處獲得最高功率380 mW，之后隨著波長的增加，二倍頻激光功率也隨基頻光功率降低而降低。圖5（a）中840～880 nm 基頻光功率變化趨勢與圖5（b）圖對應的420～440 nm 的二倍頻激光功率變化趨勢產(chǎn)生差異，這是由于不同波長的激光在二倍頻晶體中轉換效率不同而導致的，在整個可調(diào)諧基頻波長范圍內(nèi)，二倍頻轉換效率最高在880 nm 左右。

為了產(chǎn)生四倍頻的紫外可調(diào)諧激光，采用兩塊BBO 晶體作為四倍頻晶體。該晶體采用I 類相位匹配，第一塊BBO 晶體相位匹配角為θ=69.5°，φ=0°，相位匹配范圍為424～444 nm，體積為4 mm×4 mm×8 mm。第二塊BBO 晶體的相位匹配角為θ=60.5°，φ=0°，相位匹配范圍為444～500 nm，體積為4 mm×4 mm×8 mm。利用F3（f3=50 mm）聚焦透鏡將二倍頻光束匯聚，BBO 晶體中心放置于F3 透鏡焦點處，焦點處的光斑直徑約為30 μm。若要產(chǎn)生210～222 nm 的四倍頻激光，則需將第一塊BBO 晶體放置于四倍頻晶體架中，若要產(chǎn)生222～250 nm 的四倍頻激光，則需將第一塊BBO 晶體從晶體架中換下，而后將第二塊BBO 晶體放置于四倍頻晶體架中。兩塊BBO 晶體產(chǎn)生了210～250 nm 的可調(diào)諧激光，功率范圍是17～85 mW，如圖6。在220 nm 處，獲得最大功率85 mW，之后隨著波長的增加，四倍頻激光功率逐漸降低。鈦寶石激發(fā)的基頻激光通過擴束系統(tǒng)進行有效的展寬，經(jīng)過光柵進行色散，轉動光柵，只有以Littrow 角入射的激光，才能在諧振腔內(nèi)實現(xiàn)共振增強，其它頻率的激光因無法形成振蕩放大而被隱失。

二倍頻與四倍頻激光的轉換效率如圖7，二倍頻激光的轉換效率在440 nm 處最高，達到51%，如圖7（a）所示，隨后隨著激光波長的增加，轉換效率逐漸降低。四倍頻激光轉換效率在210～230 nm 波段逐漸升高，在230 nm 處轉換效率達到最大，達到33.3%，如圖7（b）所示，隨后在230～250 nm 波段轉換效率逐漸降低。

采用LBO 晶體與BBO 晶體組合實現(xiàn)了深紫外可調(diào)諧激光的輸出，輸出功率與轉換效率主要受基頻光功率影響，同時與LBO 和BBO 晶體的有效非線性系數(shù)、損傷閾值、走離角有關，存在關系

式中，deff為有效非線性系數(shù)，ω10為基波束腰半徑，P1為基頻光功率，L為晶體的長度，La為高斯光束走離長度，Lf為高斯光束的有效焦長。LBO 與BBO 晶體具有較大的有效非線性系數(shù)、較大的損傷閾值，品質(zhì)優(yōu)良、轉換效率較高［20］。走離角的影響是由于離散角的存在，而晶體的截面積有限，在整個晶體的長度中，基頻激光與二倍頻激光分離，從而影響倍頻激光的轉化效率［21］。由于轉換效率與晶體長度的平方成正比，然而LBO 晶體具有較大的走離角，為了減輕走離角對轉換效率的影響，選取了適當長度的LBO 晶體。與此同時，不同的入射角、聚焦光斑的大小，也會影響LBO 與BBO 晶體的倍頻轉化效率。因此，最終選取優(yōu)化后的F2，F(xiàn)3（f2=100 mm，f3=50 mm）透鏡組合，合理的入射角用以提高轉化效率。

在相同的實驗條件下，對系統(tǒng)輸出紫外激光信號的強度穩(wěn)定性進行了測試，實驗結果如圖8。經(jīng)過2 h峰值功率的穩(wěn)定性測試，在220 nm、230 nm、245 nm 處計算激光功率的波動性RMS，分別不超過1.5%、0.6%、1.8%。這與鈦寶石基頻光在中心波段穩(wěn)定性高于邊沿波段相一致，在激光諧振腔中，中心波段激光介質(zhì)增益高，在諧振腔內(nèi)所需的震蕩次數(shù)較少，累計的熱波動性（噪聲）較??；相反在邊沿波段，由于激光介質(zhì)的增益較低，在諧振腔內(nèi)所需的振蕩次數(shù)較多，累計的熱波動性（噪聲）就較大。由測試結果可得，整體的激光系統(tǒng)較為穩(wěn)定。

3 結論

為實現(xiàn)鈦寶石可調(diào)諧短波紫外激光的輸出，采用Nd：YLF 527 nm 的激光為泵浦源，以光柵為可調(diào)諧部件，實現(xiàn)了鈦寶石晶體光譜帶的有效激發(fā)，最終得到了740～1 000 nm 的基頻光。利用LBO 晶體進行二倍頻，BBO 晶體進行四倍頻，最終得到了210～250 nm 的紫外可調(diào)諧波段，在230 nm 得到最大轉換效率33.3%。在220 nm 處，得到最高功率為85 mW 的穩(wěn)定輸出，波動性為1.5%。該激光器可以用于短波紫外波段分子吸收光譜測試與分析。