劉 祎，周德榮,2,*, 蔡 哲，唐志偉

(1.南京創(chuàng)藍(lán)科技有限公司，江蘇 南京 211135；2.南京大學(xué) 大氣環(huán)境與綠色發(fā)展產(chǎn)業(yè)技術(shù)研究院，江蘇 南京 210093)

0 引 言

近年來，社會(huì)經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展，人口增加以及能源結(jié)構(gòu)的變化和轉(zhuǎn)型帶來的城市空氣質(zhì)量問題正受到越來越多的關(guān)注?？諝馕廴緯?huì)對(duì)人體健康、生產(chǎn)生活、交通運(yùn)輸?shù)雀鞣矫鎺聿焕绊慬1-4]，而在排放源相對(duì)穩(wěn)定的情況下，氣象條件是影響空氣質(zhì)量的重要因素[5-7]。因此，分析空氣質(zhì)量和氣象因子間內(nèi)在關(guān)系是研究城市大氣環(huán)境的重要內(nèi)容。

臭氧是現(xiàn)在人們非常關(guān)注的影響空氣質(zhì)量主要污染物之一。近年來，隨著對(duì)PM2.5污染的大力治理，以高濃度臭氧為典型特征的光化學(xué)污染問題正逐步顯現(xiàn)，近地面臭氧主要是由NOx和VOCs在光照條件下生成的二次污染物[8-10]。周亞瑞[11]等對(duì)新冠肺炎疫情期間空氣質(zhì)量影響情況進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)臭氧濃度有所升高，其中人為源減排對(duì)其平均濃度的升高貢獻(xiàn)為52.5%。與此同時(shí)，較多監(jiān)測(cè)和研究數(shù)據(jù)表明，臭氧濃度具有明顯的日變化和季節(jié)性變化特征，其濃度變化與氣象條件關(guān)系密切，晴熱少云的低濕天氣、強(qiáng)紫外線輻射以及較小的風(fēng)速，均有利于臭氧的本地生成[12-14]。此外，不同地區(qū)的臭氧污染特征和相關(guān)氣象條件變化也不盡相同。梁碧玲等[15]發(fā)現(xiàn)深圳地區(qū)夏季臭氧污染較輕，而秋冬季臭氧污染較為嚴(yán)重，高溫、充足的日照及弱風(fēng)條件下更有利于臭氧生成。余鐘奇等[5]通過分析上海市臭氧變化特征及氣象條件影響，對(duì)臭氧污染天進(jìn)行了主觀分型。劉松等[16]發(fā)現(xiàn)當(dāng)西安市區(qū)為偏南風(fēng)主導(dǎo)時(shí)，來自秦嶺的植物VOCs有利于市區(qū)的臭氧生成。王磊等[17]探究了南京地區(qū)不同季節(jié)中近地面臭氧濃度與高空、地面風(fēng)場(chǎng)的關(guān)系，并歸納了伴隨南京地區(qū)高濃度臭氧時(shí)間出現(xiàn)的8種主要天氣形勢(shì)。

隨著江蘇省臭氧污染天氣的頻發(fā)，學(xué)者們也展開了相關(guān)研究工作[6,9,18]，但多限于研究污染時(shí)段臭氧與氣象因子分布特征，或單個(gè)氣象因子對(duì)臭氧污染的影響。對(duì)于綜合分析天氣形勢(shì)并結(jié)合多氣象因子建立預(yù)測(cè)方程的研究較少。本文利用2018～2020年江蘇省臭氧污染與氣象要素?cái)?shù)據(jù)，分析夏季臭氧污染發(fā)生時(shí)氣象要素分布特征及其與臭氧濃度之間的相關(guān)性，并對(duì)臭氧污染較為嚴(yán)重的2019年進(jìn)行天氣分型，探討不同天氣類型導(dǎo)致臭氧污染的氣象機(jī)理，同時(shí)建立了夏季臭氧濃度與氣象因子預(yù)測(cè)回歸方程，以期為江蘇省大氣污染管控、空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)預(yù)警及改善提供參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)介紹

2018～2020年江蘇省空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站官網(wǎng)(http://www.cnemc.cn/)，包含臭氧、PM2.5、PM10、NO2、SO2和CO的小時(shí)濃度數(shù)據(jù)。本文中，O3_8h代表臭氧的日最大八小時(shí)滑動(dòng)平均值，是臭氧污染的重要評(píng)價(jià)指標(biāo)。

江蘇省氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)來源于中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(http://data.cma.cn/)，主要包括氣溫、氣壓、相對(duì)濕度、10 m風(fēng)向風(fēng)速、降水等要素小時(shí)觀測(cè)值。由于該氣象數(shù)據(jù)中不包括太陽輻射數(shù)據(jù)，而太陽輻射量又是影響臭氧污染的重要指標(biāo)之一，因此本文所需的太陽輻射數(shù)據(jù)來自于WRF模式模擬數(shù)據(jù)，水平空間分辨率為3 km，時(shí)間分辨率為1 h。

1.2 研究方法

(1)主觀污染天氣分型方法

污染天氣分型方法主要包括主觀和客觀天氣分型方法[5]。本文采用主觀天氣分型方法，即通過對(duì)歷史天氣圖的理解和分析，結(jié)合氣象、大氣污染等理論，總結(jié)分類出不同污染情況下的環(huán)流背景和天氣形勢(shì)特征，并具體闡明不同污染天氣類型下的氣象和污染物要素特征。本文利用該方法，歸納總結(jié)出影響江蘇省臭氧污染的不同天氣系統(tǒng)，為臭氧污染控制和提高臭氧預(yù)報(bào)預(yù)警能力有較好的輔助作用。

(2)相關(guān)性分析

采用基于數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)的方法，對(duì)江蘇省近地面臭氧污染濃度與氣象因素進(jìn)行相關(guān)性分析，最常用的相關(guān)系數(shù)為Pearson相關(guān)系數(shù)，取值-1～1，絕對(duì)值越大，說明相關(guān)性越強(qiáng)。

(3)多元線性回歸分析

多元線性回歸方法是基于因變量和自變量之間滿足線性關(guān)系的假設(shè)，建立的回歸方程。回歸方程可表示為：

y=C0+C1X1+C2X2+…+CpXp

(1)

其中y為因變量。C0，C1，C2，…,Cp，為回歸系數(shù)，可利用最小二乘法得到。X1，X2，…,Xp為自變量。本文利用多元線性回歸分析建立臭氧濃度與各氣象要素的回歸方程。

2 結(jié)果與分析

2.1 2018～2020年臭氧污染概況

經(jīng)統(tǒng)計(jì)，2018～2020年全省臭氧超標(biāo)天數(shù)分別為36、53、37 d，2018～2020年江蘇各城市臭氧月均濃度變化如圖1所示。從圖中可以看出，2019年臭氧污染較為嚴(yán)重，除1月、4月和10月外，其他月份全省臭氧平均濃度均有所升高，5月和7月濃度增幅較大，全省月平均濃度升高幅度超過20 μg/m3，而2020年臭氧污染有所減輕，月均濃度均未超過160 μg/m3，除1月、2月、4月和9月外，其他月份全省平均濃度較上年呈下降趨勢(shì)，其中6～7月降幅較大，分別下降了35 μg/m3和30 μg/m3。從各城市來看，南京、無錫、徐州、蘇州、南通、宿遷及連云港在2019年7月濃度升高幅度超過10 μg/m3，污染程度加重。

圖1 2018～2020年江蘇省各設(shè)區(qū)市O3_8h月均濃度Fig.1 The monthly average concentrations of O3_8h in various districts of Jiangsu Province from 2018 to 2020

2.2 2019年臭氧天氣分型

由上文分析可知，2019年臭氧污染較為嚴(yán)重，因此選擇2019年進(jìn)行臭氧天氣分型。由2019年江蘇省臭氧濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)可知，發(fā)生臭氧污染共53 d。從污染發(fā)生的日期來看，臭氧污染與副熱帶高壓的季節(jié)移動(dòng)有很大的關(guān)系，按照不同的天氣類型，將其劃分為5類，每種類型的天數(shù)分別為7、22、5、18、1 d。5種天氣類型的不同高度的江蘇地區(qū)氣象形勢(shì)配置、氣象要素以及對(duì)應(yīng)的臭氧濃度如表1所示。

表1 5種天氣類型下不同位勢(shì)高度氣象形勢(shì)配置、氣象要素及臭氧濃度Table 1 Weather situations in different potential height, meteorological elements and ozone concentrations for 5 typical weather types

從表中可以看出，江蘇省2019年臭氧污染發(fā)生時(shí)，日均氣溫在20.9～29.3 ℃，不同類型間差別較為明顯，而風(fēng)速和相對(duì)濕度則區(qū)別不大，地面風(fēng)速在2.4～2.8 m/s，相對(duì)濕度在57%～77%之間。下面將分別討論5種天氣類型的500 hPa、850 hPa及地面的天氣形勢(shì)特點(diǎn)。

經(jīng)統(tǒng)計(jì)總結(jié)各類型天氣形勢(shì)特征發(fā)現(xiàn)，暖平流型污染天氣主要出現(xiàn)在春季，氣溫逐漸升高，500 hPa副熱帶高壓位置偏南，580線位于福建中北部地區(qū)，江蘇地區(qū)受偏西風(fēng)氣流影響，850 hPa有明顯的暖平流，地面受高壓控制，天氣一般為晴朗或多云，增溫增濕有利于光化學(xué)反應(yīng)生成臭氧。

高壓脊型主要集中出現(xiàn)在春末夏初，天氣逐漸變得炎熱，但此時(shí)江南地區(qū)尚未進(jìn)入梅雨季節(jié)，500 hPa處于高空脊前，580線位于江蘇南部地區(qū)，850 hPa上江蘇上空有反氣旋式環(huán)流，整層大氣以下沉運(yùn)動(dòng)為主，地面以均壓場(chǎng)或者高壓控制為主，天氣一般較為晴朗，有利于臭氧生成，同時(shí)下沉運(yùn)動(dòng)也有利于高空的臭氧向近地面?zhèn)鬏敗?/p>

暖濕氣流型主要在6、7月發(fā)生，580線北抬至江蘇中部地區(qū)，850 hPa為西南氣流，江南地區(qū)進(jìn)入梅雨季節(jié)，氣候濕潤多雨，天氣較為悶熱，此時(shí)段光照條件較弱，但其垂直與水平擴(kuò)散條件較差，易造成本地臭氧堆積，形成大范圍臭氧污染。

副高控制型主要集中在江蘇受到副高控制的盛夏及夏末秋初期間，高低空均受到副熱帶高壓的影響，晴朗高溫，有利于光化學(xué)反應(yīng)生成臭氧，下沉運(yùn)動(dòng)強(qiáng)烈，高空的臭氧下傳及本地積累容易造成大范圍、長時(shí)間的臭氧污染，全年臭氧峰值也出現(xiàn)在該類型中。

臺(tái)風(fēng)影響型僅出現(xiàn)在9月7日，該類型與副高控制型較為相似，但是在西太平洋臺(tái)風(fēng)影響下，海洋上空的高濃度臭氧對(duì)東南沿海地區(qū)臭氧濃度有明顯的輸送作用，因此單獨(dú)列為一種類型。從高低空配置來看，500 hPa以高空槽影響為主，850 hPa及地面為偏東氣流，風(fēng)速較大，海洋臭氧對(duì)江蘇地區(qū)有明顯的傳輸影響。

2.3 臭氧污染與氣象因子相關(guān)性分析

氣象因素在臭氧的形成、沉降、傳輸和稀釋過程中起著重要作用，特別是在局地氣象條件下，因此，開展氣象要素與臭氧質(zhì)量濃度之間的相關(guān)分析，將有助于理解臭氧高污染產(chǎn)生的原因，這對(duì)臭氧污染天氣的預(yù)報(bào)和治理有著重要意義。

臭氧污染大多發(fā)生在夏季，因此選擇2018～2020年夏季(6～9月)開展臭氧污染與氣象因子相關(guān)性研究。經(jīng)統(tǒng)計(jì)計(jì)算得到2018～2020年夏季江蘇省臭氧超標(biāo)天O3_8h與氣象因子日均值相關(guān)性(其中氣溫為日最大值)，發(fā)現(xiàn)污染天臭氧濃度與氣溫、太陽輻射呈較強(qiáng)正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)均為0.5，與風(fēng)速呈較弱正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.4，與相對(duì)濕度呈較強(qiáng)負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)達(dá)-0.6，而與海平面氣壓負(fù)相關(guān)性較弱，相關(guān)系數(shù)為-0.2。

2.4 臭氧污染與氣象因子分布概況

2018～2020年夏季全省臭氧污染與氣象因子分布概況如下表所示。從表中可以看出2019年臭氧污染天數(shù)最高為53 d，且臭氧平均濃度最高，為196 μg/m3，各氣象要素中，海平面氣壓平均值在1 005～1 009 hPa，氣溫在24～29 ℃以內(nèi)，相對(duì)濕度在65%左右，風(fēng)速在2.2～2.7 m/s范圍內(nèi)，太陽輻射在300～335 W/m2。

進(jìn)一步地，統(tǒng)計(jì)2018～2020年夏季江蘇省臭氧污染天中各氣象因子日均值，得到其頻率分布如圖3所示，可見太陽輻射高頻值出現(xiàn)在340～360 W/m2范圍，高于夏季平均值(298 W/m2)較多；海平面氣壓集中在1 001～1 007 hPa之間，處于夏季平均水平(1 006 hPa)；氣溫主要分布在26～28 ℃，略高于夏季平均值(26 ℃)；相對(duì)濕度在65%～75%范圍偏多，其低于全省平均值(79%)；風(fēng)速集中在2.5～3.0 m/s之間，接近全省平均水平(3 m/s)。

圖3 2018～2020年夏季臭氧污染天氣象因子頻率分布直方圖Fig.3 Histogram of frequency distribution of meteorological elements during ozone pollution days in the summer from 2018 to 2020

除以上高頻值分布范圍外，在太陽輻射較低時(shí)、氣壓較高時(shí)、相對(duì)濕度較高時(shí)或風(fēng)速較高時(shí)也有臭氧污染發(fā)生。結(jié)合上文分析的臭氧天氣分型可以發(fā)現(xiàn)，在梅雨季節(jié)相對(duì)濕度較高，水平垂直擴(kuò)散條件不利，也會(huì)造成部分時(shí)段的臭氧累積。風(fēng)速較高時(shí)容易受傳輸作用影響，導(dǎo)致臭氧濃度的升高[11]。

圖2 臭氧與各氣象因子相關(guān)性(均通過顯著性檢驗(yàn)，P<0.05)Fig.2 Correlations between ozone concentrations and various meteorological elements (all passed the significance test, P<0.05)

年份臭氧污染天數(shù)臭氧平均濃度/(μg·m-3)海平面氣壓/hPa氣溫/℃相對(duì)濕度/%風(fēng)速/(m·s-1)太陽輻射/(W·m-2)2018年361751008.124.065.72.5335.02019年531961006.725.264.12.7324.22020年371721005.928.569.32.2301.3平均421811006.925.966.43.5320.2

2.5 臭氧與氣象因子回歸分析與效果檢驗(yàn)

綜上可知，臭氧污染與氣象因子關(guān)系密切，為了更好地預(yù)測(cè)不同氣象條件下臭氧污染情況，探索臭氧污染與各氣象因子的關(guān)系，且考慮到臭氧非污染天數(shù)據(jù)的加入可能會(huì)弱化臭氧高值擬合效果，因此進(jìn)一步利用2018～2020年夏季全省臭氧超標(biāo)天小時(shí)值與氣象因子建立回歸方程，得到擬合方程：

y=0.12X1+4.31X2-1.77X3+3.73X4-0.1X5

(2)

其中，y為臭氧，X1為海平面氣壓，X2為氣溫，X3為相對(duì)濕度，X4為風(fēng)速，X5為太陽輻射?；貧w方程擬合R2達(dá)0.96，且通過顯著性檢驗(yàn)(P<0.05)。隨機(jī)選擇南京2018年6月與徐州2019年9月臭氧濃度進(jìn)行回歸方程擬合效果檢驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)日變化趨勢(shì)與觀測(cè)值較為一致，其中臭氧觀測(cè)與模擬的峰谷值擬合效果均較好，擬合峰值與觀測(cè)值的小部分差異可能與本地排放及臭氧化學(xué)反應(yīng)過程有關(guān)。

圖4 臭氧與氣象因子回歸方程檢驗(yàn)(以南京和徐州為例)Fig.4 Regression equation test between ozone and meteorological elements(taking Nanjing and Xuzhou as examples)

3 結(jié) 論

(1)2018～2020年中2019年臭氧污染較為嚴(yán)重。從全省月均值來看，2019年5月和7月臭氧濃度增幅較大，而2020年臭氧污染有所減輕，月均濃度均未超過160 μg/m3，大部分月份全省平均濃度均呈下降趨勢(shì)。從各城市來看，南京、無錫、徐州、蘇州、南通、宿遷及連云港在2019年7月濃度升高幅度超過10 μg/m3，污染程度加重。

(2)針對(duì)2019年江蘇臭氧污染事件，按照不同天氣形勢(shì)對(duì)臭氧污染的影響，將臭氧污染事件發(fā)生的天氣形勢(shì)影響類型劃分為5種，分別為暖平流型、高壓脊型、暖濕氣流型、副高控制型和臺(tái)風(fēng)影響型?？傮w來看，江蘇省臭氧污染天氣類型與副熱帶高壓的季節(jié)移動(dòng)(北上、南退)有明顯關(guān)系，并且容易受到中低空西南暖濕氣流的影響，垂直方向上高空的高濃度臭氧下傳，以及海洋上高濃度臭氧輸送也是造成江蘇省臭氧污染的重要影響因子。

(3)江蘇省夏季污染天臭氧濃度與氣溫、太陽輻射呈較強(qiáng)正相關(guān)，與風(fēng)速呈較弱正相關(guān)，與相對(duì)濕度呈較強(qiáng)負(fù)相關(guān)，與海平面氣壓相關(guān)性較弱；

(4)夏季江蘇省臭氧污染天各氣象因子日均值分布顯示，太陽輻射高頻值出現(xiàn)在340～360 W/m2范圍，海平面氣壓集中在1 001～1 007 hPa之間，氣溫主要分布在26～28 ℃，相對(duì)濕度在65%～75%范圍偏多，風(fēng)速集中在2.5～3.0 m/s之間。

(5)通過臭氧濃度與氣象因子建立回歸方程，可快速預(yù)測(cè)臭氧濃度(僅考慮氣象條件)，為臭氧污染預(yù)報(bào)預(yù)警提供數(shù)據(jù)支持。