初泉麗，李多宏，陸宏，鮑家斌，張?zhí)鞂?，田川，胡洪濤，楊麗?/p>

（國家核安保技術(shù)中心，北京 102401）

無源符合中子法是通過探測自發(fā)裂變發(fā)射的中子而不是外部質(zhì)詢源誘發(fā)的中子，來確定被測源項中自發(fā)裂變钚質(zhì)量，符合中子是單個事件中同時發(fā)射的兩個或多個中子，符合中子法是非破壞性分析法的1種，它有2種方式：無源符合中子法測含钚材料和有源符合中子法測含鈾材料，在利用符合中子計數(shù)法進(jìn)行钚含量估算時，需要事先對關(guān)鍵參數(shù)（如探測效率和增殖泄漏因子等）開展全面深入研究和計算，準(zhǔn)備好關(guān)鍵參數(shù)，然后根據(jù)探測到的符合中子計數(shù)，利用相關(guān)公式計算得到钚含量。國內(nèi)于淼等人利用三維蒙卡程序研究設(shè)備外探測響應(yīng)計數(shù)和探測效率［1］。李多宏等人對AWCC的探測效率用252Cf做過測量，與出廠值一致［2］。陸宏等人也對AWCC的軸向和徑向探測效率做過驗證［3］，劉功發(fā)等人利用MCNP/3A程序計算出泄漏增殖系數(shù)［4］。本文通過MATLAB產(chǎn)生3He管探測器AWCC的MCNP輸入文件，實現(xiàn)相同結(jié)構(gòu)、不同尺寸的AWCC中子計數(shù)器的蒙卡模擬，進(jìn)行探測器效率、中子與3He反應(yīng)率以及測定含钚廢料時泄漏增殖系數(shù)M的計算。

1 研究方法

AWCC中子計數(shù)器由42根3He管探測器、聚乙烯慢化體和鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)組成，如圖1所示，能夠?qū)崿F(xiàn)含鈾或含钚樣本的測量。

圖1 AWCC中子計數(shù)器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structure diagram of AWCC neutron counter

AWCC中子計數(shù)器為一個直徑47.8 cm、高約70 cm的筒體。計數(shù)器的中央位置為測量腔室，高20.6 cm，用以放置待測樣本；在測量腔室的兩側(cè)，設(shè)置有一圈鎳反射層；在測量腔室的上、下兩端，設(shè)置有兩個Am-Li中子源；3He管探測器共有42根，分成兩圈布置在測量腔室外圍，與測量腔室以鎘內(nèi)襯隔開；單根3He管直徑為2.54 cm，高約51cm，管內(nèi)3He的壓強為4個標(biāo)準(zhǔn)大氣壓；探測器的其他位置填充聚乙烯材料，用作中子慢化體。

AWCC中子計數(shù)器具備3種工作模式［5］：1）快中子的主動測量：在該模式下，探測器具備Am-Li外中子源、聚乙烯環(huán)狀慢化體、鎳反射層、鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)，可以用以測量鈾含量較高的樣本：Am-Li外中子源產(chǎn)生的中子與樣本發(fā)生誘發(fā)裂變反應(yīng)，產(chǎn)生的高能中子經(jīng)聚乙烯慢化成為熱中子，被3He管探測器探測到；2）熱中子的主動測量：在該模式下，探測器僅帶有Am-Li外中子源，聚乙烯環(huán)狀慢化體、鎳反射層和鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)被移除，可以用于測量鈾含量較低的樣本；3）熱中子的被動測量：在該模式下，探測器的Am-Li外中子源、聚乙烯環(huán)狀慢化體、鎳反射層和鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)均被移除，可以用于測量含有240Pu等可自發(fā)裂變的同位素樣本。

在本研究中，主要對探測器的效率和含钚廢料的泄漏增殖系數(shù)M進(jìn)行模擬計算。在對探測器的效率進(jìn)行模擬時，采用252Cf標(biāo)準(zhǔn)源充當(dāng)測量樣本；因為252Cf的中子的平均能量為2.3 MeV，測量的典型能量為1.5 MeV，自發(fā)裂變中子能譜接近純裂變譜，因此適用于快中子的被動測量，即在“快中子的主動測量”模式的基礎(chǔ)上，去除Am-Li外中子源，保留聚乙烯環(huán)狀慢化體、鎳反射層和鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)：鎘內(nèi)襯用以“過濾”252Cf自發(fā)裂變產(chǎn)生的熱中子，聚乙烯則將快中子慢化到3He管可探測的能量范圍內(nèi)［6］。在對含钚廢料的泄漏增殖系數(shù)M進(jìn)行模擬時，理論上應(yīng)選用“熱中子的被動測量”模式，但由于泄漏增殖系數(shù)M僅與樣本的組成元素及其份額有關(guān)，而與探測器結(jié)構(gòu)沒有關(guān)系，因此在計算泄漏增殖系數(shù)M時，MCNP輸入卡中的探測器模型和進(jìn)行探測器效率模擬的“快中子的主動測量”模型相同，但對結(jié)果的準(zhǔn)確性并無影響。

2 MCNP輸入文件產(chǎn)生器概述

為了方便用戶使用MCNP程序?qū)WCC中子計數(shù)器進(jìn)行模擬，也為了后續(xù)結(jié)合優(yōu)化算法對AWCC中子計數(shù)器結(jié)構(gòu)進(jìn)行自動化的優(yōu)化設(shè)計，本項目采用MATLAB編寫腳本，實現(xiàn)了針對AWCC中子計數(shù)器的MCNP自動建模功能，僅需輸入結(jié)構(gòu)參數(shù)，即可快速生產(chǎn)AWCC中子計數(shù)器的MCNP輸入文件［7］。

MCNP輸入文件產(chǎn)生器由以下4部分組成：

1）Materials.xlsx：該Excel表格中存儲了MCNP建模必要的材料數(shù)據(jù)，以供INP_MAKER_AWCC.m腳本直接調(diào)用。在該版本的表格中，以Sheet表單的形式錄入了中子計數(shù)器各結(jié)構(gòu)的候選材料數(shù)據(jù)，也可按照指定格式自主添加材料。每個材料的表單名稱被命名為材料識別符，將材料識別符填入結(jié)構(gòu)參數(shù)輸入腳本Parameters_AWCC.m中materials_name數(shù)組的對應(yīng)位置，即可在生成輸入卡時引用B2單元中的材料密度以及B5右下區(qū)域的材料組分；需要說明的是，考慮到3He管中通常以4～6個標(biāo)準(zhǔn)大氣壓充入3He氣體，這會導(dǎo)致3He氣體密度的變化，因此，在3He材料數(shù)據(jù)中，添加了不同大氣壓下氣體密度的計算功能，只需要在K3單元格輸入3He內(nèi)壓即可導(dǎo)入相應(yīng)的氣體密度。

2）Parameters_AWCC.m：該MATLAB腳本為AWCC中子計數(shù)器結(jié)構(gòu)參數(shù)的輸入接口，界面如圖2所示。其主要輸入?yún)?shù)有內(nèi)襯半徑、中子計數(shù)器半徑、外襯半徑、測量腔室高度、3He管半徑、3He管有效長度和3He管個數(shù)等；輸入文件中的對應(yīng)取值為目測估算值。

圖2 Parameters_AWCC.m參數(shù)輸入界面示意圖Fig.2 Parameters_AWCC.m schematic diagram of parameter input interface

3）INP_MAKER_AWCC.m：該MATLAB腳本的主要功能為讀取輸入腳本Parameters_AWCC.m中的AWCC結(jié)構(gòu)參數(shù)并生成MCNP輸入文件。

4）run.m：該MATLAB腳本為啟動輸入文件生成器的腳本，可批量生成具有不同3He管位置分布的AWCC中子計數(shù)器MCNP輸入文件及MCNP批處理文件，為后續(xù)的優(yōu)化算法提供數(shù)據(jù)支持。其中，N_Individual為需要產(chǎn)生的輸入文件數(shù)目。

5）AWCC-HM-xxx.inp：該文件為輸入文件生成器產(chǎn)生的MCNP輸入文件，其中，“xxx”表示輸入文件編號。AWCC-HM-xxx.inp輸入文件主要可分為三大模塊：CELL CARD，描述構(gòu)成AWCC結(jié)構(gòu)的柵元；SURFACE CARD，描述組成柵元的各個曲面；DATA CARD，描述填充各柵元空間的材料、源能譜、需要用到的計數(shù)卡以及截斷數(shù)據(jù)。

在GENERAL SOURCE DEFINITION部分，輸入文件提供了兩種描述自發(fā)裂變的252Cf標(biāo)準(zhǔn)源的方法：第一種源定義方法，通過通用源定義SDEF中的SF語句，通過截面庫數(shù)據(jù)模擬自發(fā)裂變源的源強和能譜；第一種源定義方法，通過瓦特譜描述252Cf的能譜，經(jīng)測試，兩種源定義的效果是一致的，在實際操作過程中均可選用。

在TALLIES部分，對計算探測效率和泄漏增殖系數(shù)M所需要的計數(shù)進(jìn)行了定義。在探測器效率的計算中，需要使用F1計數(shù)卡計數(shù)進(jìn)出3He管有效體積的中子數(shù)；在泄漏增殖系數(shù)M的計算中，需要使用F4計數(shù)卡計數(shù)中子源柵元內(nèi)產(chǎn)生的中子數(shù)；此外，還設(shè)置了FM卡與F4卡配合使用，記錄出進(jìn)入3He管有效體積內(nèi)與3He氣體發(fā)生核反應(yīng)的中子數(shù)。

在CUT OFF部分，設(shè)置了MCNP運行停止的條件，其中NPS為模擬的粒子數(shù)，一般而言，NPS越大，模擬結(jié)果越精確，經(jīng)過測試，NPS設(shè)置為1 000 000可以以較少的計算時間代價滿足此類AWCC中子計數(shù)器模擬的精度要求。

6）run.bat：該 文 件 為MCNP批 處 理 文 件。在運行run.m文件、產(chǎn)生大量輸入文件后，將該批處理文件連同MCNP輸入文件復(fù)制到MCNP程序路徑下，點擊run.bat文件即可實現(xiàn)MCNP程序的運行。

3 結(jié)果分析

通過MCNP輸入文件產(chǎn)生器產(chǎn)生輸入文件，對AWCC中子計數(shù)器進(jìn)行模擬，其主要結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1所示。

表1 Parameters_AWCC.m輸入?yún)?shù)Table1 Parameters_AWCC.m input parameter

MCNP輸入卡建立的AWCC模型示意圖見圖3。利用該模型分別計算了探測器的探測效率和含钚廢料的泄漏增殖系數(shù)，其結(jié)果分析如下。

圖3 AWCC中子計數(shù)器MCNP模型示意圖Fig.3 Schematic diagram of MCNP model of AWCC neutron counter

3.1 探測器效率計算

在核探測領(lǐng)域，探測器的效率可分為相對效率εr和絕對效率ε兩種定義：相對效率εr為探測器記錄的粒子數(shù)占放射源4 π方向發(fā)射的總粒子數(shù)的比例［8］，即

式（1）中：Np—探測器記錄的粒子數(shù)，個；N0—放射源4π方向發(fā)射的總粒子數(shù)，個；絕對效率ε的定義為：在一定的探測條件下，中子探測器探測到的中子數(shù)與在同一時間間隔內(nèi)入射到中子探測器的中子數(shù)之比，即

式（2）中：Np—探測器記錄的粒子數(shù)，個；NI—進(jìn)入探測器有效體積或靈敏體積內(nèi)的粒子數(shù)，個。

在實際的實驗測量中，因為容易獲得標(biāo)準(zhǔn)源的源強和源強的探測器計數(shù)，所以通常采用探測器實際計數(shù)代替探測器記錄的中子數(shù)，并計算相對效率εr；在蒙卡模擬中，由于計數(shù)卡的計數(shù)結(jié)果通常是歸一化后的值，并且缺少相關(guān)截面，不能直接模擬中子與3He反應(yīng)產(chǎn)生質(zhì)子和氚核，并最終產(chǎn)生離子的整個過程，因此，在MCNP模擬中通常采用絕對效率ε，即用3He管中與3He發(fā)生反應(yīng)的中子數(shù)代替探測器記錄的粒子數(shù)［9］，其計算公式可寫為：

式中：Fin—進(jìn)入探測器有效體積內(nèi)的中子數(shù)，個；Fout—逸出探測器有效體積內(nèi)的中子數(shù)，個；Fin-Fout即為與3He氣體發(fā)生反應(yīng)的中子數(shù)，個。

在輸出文件AWCC-HM-001.out中，MCNP對3He管的3個面（圓柱側(cè)面402.1、上底面403、下底面404，如圖4所示）上進(jìn)出的中子數(shù)進(jìn)行了統(tǒng)計，結(jié)果顯示如下：

圖4 單根3He管曲面標(biāo)注Fig.4 Surface marking of single 3He pipe

進(jìn)入Surface 402.1（Surface 403～Surface 404中間段）的中子數(shù)計數(shù)，其值為8.206 82E-01；逸出Surface 402.1（Surface 403～Surface 404中間段）的中子數(shù)計數(shù)，其值為6.267 81E-01；進(jìn)入Surface 403的中子數(shù)計數(shù)，其值為4.924 23E-04；逸出Surface 403的中子數(shù)計數(shù)，其值為1.813 26E-03；逸出Surface 404的中子數(shù)計數(shù)，其值為1.796 80E-03；進(jìn)入Surface 404的中子數(shù)計數(shù)，其值為4.800 85E-04。因此，探測器的絕對效率如下所示：

對比參考文獻(xiàn)［4］，所提出的“Small，fast”模式［10］（即保留聚乙烯慢化體、鎳反射層以及鎘內(nèi)襯）下的絕對效率為24%，本次模擬計算出的探測器效率為23.27%，兩者結(jié)果相差不大，可判定模擬結(jié)果可信度較高；導(dǎo)致兩者偏差的可能來源如下：

1）參考文獻(xiàn)［4］提供的探測器效率的舍入誤差；2）參考文獻(xiàn)［4］并沒有提供完整的結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)，本次模擬所自行擬定的部分參數(shù)和選用材料，均可能引入偏差；3）參考文獻(xiàn)［4］和本次模擬對252Cf自發(fā)裂變源的描述可能存在偏差。

3.2 泄漏增殖系數(shù)M的計算

在測量含钚同位素時，238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子計數(shù)一般與钚元素的質(zhì)量成線性關(guān)系，因此可以用以標(biāo)定含钚廢料的等效質(zhì)量；然而，由于1）钚廢料一般為PuO2，238Pu衰變產(chǎn)生的α粒子與O原子可能發(fā)生（α，n）反應(yīng)；2）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子可能誘發(fā)239Pu等易裂變核素發(fā)生裂變，這都將導(dǎo)致钚廢料的中子計數(shù)與實際的钚廢料的中子質(zhì)量偏離線性關(guān)系，因此，需要對中子計數(shù)進(jìn)行修正［11］。

在上述兩種非線性影響中，中子計數(shù)誘發(fā)239Pu發(fā)生裂變產(chǎn)生的影響是主要矛盾，因此，可以通過泄漏增殖系數(shù)M，即單純的自發(fā)裂變中子計數(shù)與考慮了239Pu增殖的中子計數(shù)的比值［12］。

計算泄漏增殖系數(shù)M的思路如下：在探測器中分別放置PuO2、Pu-M和Pu-SF 3種樣本作為探測對象，計算其中子源強，其中：

1）PuO2材料表示二氧化钚PuO2，其密度為11.46 g·cm-3，成分組成如表2所示：

表2 PuO2材料成分Table 2 PuO2 material composition

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PuO2材料中產(chǎn)生的中子有3個來源：（1）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂 變產(chǎn)生的中子；（2）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子與239Pu等易裂變核素發(fā)生裂變反應(yīng)產(chǎn)生的中子；（3）238Pu等核素發(fā)生α衰變產(chǎn)生的α粒子與O元素發(fā)生（α，n）反應(yīng)產(chǎn)生的中子。

2）Pu-M材料表示二氧化钚PuO2中去除O元素后剩余的钚元素，其密度為PuO2密度的88.197 6%，成分組成如表3所示：

表3 Pu-M材料成分Table 3 Pu-M material composition

因為除去了O元素，因此Pu-M材料中產(chǎn)生的中子有兩個來源：（1）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子；（2）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子與239Pu等易裂變核素發(fā)生裂變反應(yīng)產(chǎn)生的中子。

3）Pu-SF材料表示二氧化钚PuO2中能發(fā)生自發(fā)裂變的钚同位素，其密度為PuO2密度的5.380 1%，成分組成如表4所示：

Pu-SF材料僅能通過自發(fā)裂變產(chǎn)生中子。

盡管3種材料模型的組分、密度和質(zhì)量不一，但三者的體積是相似的，因此，Pu-M與Pu-SF模型的F1計數(shù)之比即為泄漏增殖系數(shù)M。選取相同組分、不同質(zhì)量的PuO2樣本進(jìn)行計算，計算結(jié)果見表5。

表5 泄漏增殖系數(shù)Table 5 Leakage multiplication coefficient

圖5為3種材料的F1計數(shù)結(jié)果隨樣本質(zhì)量的變化曲線。由圖5可見，PuO2材料的計數(shù)結(jié)果最大，Pu-SF材料的計數(shù)結(jié)果最小，分析3種材料的中子產(chǎn)生方式，結(jié)果是合理的；PuO2材料的計數(shù)結(jié)果比Pu-M材料的計數(shù)結(jié)果略大，而Pu-M與Pu-SF的計數(shù)結(jié)果相差較大，這說明，材料發(fā)射的中子，大部分來自于自發(fā)裂變中子誘發(fā)的易裂變核素的裂變，其次是偶同位素的自發(fā)裂變，結(jié)果與實際相符；Pu-SF計數(shù)結(jié)果隨材料質(zhì)量的變化大致呈線性關(guān)系，而PuO2與Pu-M的計數(shù)結(jié)果隨材料質(zhì)量的變化呈現(xiàn)非線性關(guān)系，與參考文獻(xiàn)《含钚材料測量中的中子增殖校正和蒙特卡羅計算》相符［4］；泄漏增殖系數(shù)M的計算結(jié)果隨材料質(zhì)量的增大而增大，與參考文獻(xiàn)結(jié)果的變化趨勢一致。

4 結(jié)論

本文主要對探測器的效率和含Pu廢料的泄漏增殖系數(shù)M進(jìn)行模擬計算。主要得出以下結(jié)論：

1）參考文獻(xiàn)所提出的“Small，fast”模式（即保留聚乙烯慢化體、鎳反射層以及鎘內(nèi)襯）下的材料發(fā)射的中子，大部分來自于自發(fā)裂變中子誘發(fā)的易裂變核素的裂變，其次是偶同位素的自發(fā)裂變，結(jié)果與實際相符；

2）本次模擬的與參考文獻(xiàn)［4］中計算的系數(shù)M存在偏差，導(dǎo)致偏差的原因總結(jié)如下：從研究采用的組分?jǐn)?shù)據(jù)看，由于參考文獻(xiàn)［4］中并未給出樣品的組分?jǐn)?shù)據(jù)，本次模擬采用PNNL-15870Rev1.pdf技術(shù)文檔中的組分?jǐn)?shù)據(jù)，兩份數(shù)據(jù)之間存在的誤差導(dǎo)致了系數(shù)M的誤差；

3）從研究工具看，本次模擬采用MCNP 6中的自發(fā)裂變源SF語句、基于截面數(shù)據(jù)直接模擬自發(fā)裂變過程，而參考文獻(xiàn)采用的MCNP 3只能通過通用源卡SDEF，通過經(jīng)驗數(shù)據(jù)間接模擬自發(fā)裂變源項，這也會給系數(shù)M的計算帶來誤差。