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        四環(huán)素水生生物基準(zhǔn)及對(duì)中國(guó)部分水體的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

        2022-09-27 06:30:52劉萌碩陳浩林郝子垚王革林劉瑩瑩馬云龍王莉
        關(guān)鍵詞:敏感度基準(zhǔn)毒性

        劉萌碩,陳浩林,郝子垚,王革林,劉瑩瑩,馬云龍,王莉*

        1.鄭州大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院

        2.鄭州大學(xué)綜合設(shè)計(jì)研究院有限公司

        自1929年Fleming[1]發(fā)現(xiàn)青霉素以來(lái),世界范圍內(nèi)已經(jīng)生產(chǎn)并使用了多種抗生素來(lái)治療由病原菌引起的人類(lèi)、動(dòng)物和植物疾病[2],在過(guò)去的20年里,藥品的銷(xiāo)售和消費(fèi)在全球范圍內(nèi)增加了67%[3]。歐盟統(tǒng)計(jì)局2019年的數(shù)據(jù)顯示,中國(guó)已成為2018年歐盟最重要的抗生素出口國(guó),其出口量占?xì)W盟出口總量的23%[4]。由于抗生素的廣泛存在以及對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類(lèi)健康的潛在不利影響,抗生素污染已引起世界各地越來(lái)越多的關(guān)注[5-7]。四環(huán)素類(lèi)抗生素是一類(lèi)廣譜抗生素,自20世紀(jì)80年代首次在河水樣本中被檢測(cè)到以來(lái)[8],在中國(guó)、美國(guó)、西班牙等國(guó)家的地表水樣本中都曾多次被檢測(cè)到[9]。Kovalakova等[10]對(duì)全球四環(huán)素濃度進(jìn)行了綜述,結(jié)果顯示全球地表水中四環(huán)素濃度主要集中在3~500 ng/L,亞洲地表水中四環(huán)素濃度(主要集中在2~1 000 ng/L)高于歐洲(主要集中在5~90 ng/L)。調(diào)查顯示,中國(guó)東部地區(qū)的抗生素排放量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于西部,約為西部的6倍[11],且四環(huán)素類(lèi)抗生素在我國(guó)部分水體中的暴露濃度接近甚至超過(guò)國(guó)際獸藥協(xié)調(diào)委員會(huì)建議的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)觸發(fā)值(1 μg/L)[12]。水環(huán)境中抗生素濃度多處于ng/L~μg/L級(jí)別,該濃度對(duì)淡水藻類(lèi)、大型植物、浮游動(dòng)物和魚(yú)類(lèi)等水生生物產(chǎn)生急性毒性的可能性較小[13]。然而,如果水生生物的整個(gè)生命周期均暴露在該類(lèi)污染物下,則可能會(huì)對(duì)其繁殖、生長(zhǎng)等產(chǎn)生慢性影響。因此,在水環(huán)境中殘留的抗生素具有一定的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[10]。目前四環(huán)素的研究多集中在污染特征[9-11]、風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[10,12]等方面,如方龍飛[11]以黃浦江上游6種典型抗生素為研究對(duì)象,發(fā)現(xiàn)四環(huán)素不但是主要污染抗生素,而且檢出率最高,存在明顯生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);徐向月等[12]對(duì)四環(huán)素類(lèi)抗生素在糞便、土壤、水等環(huán)境中的暴露現(xiàn)狀及在環(huán)境中的吸附、解吸、降解等行為進(jìn)行綜述,表明了研究其環(huán)境效應(yīng)的必要性。綜合來(lái)看,目前研究很少關(guān)注四環(huán)素的水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)。

        筆者以四環(huán)素為研究對(duì)象,結(jié)合篩選出的中國(guó)淡水生態(tài)系統(tǒng)中3個(gè)營(yíng)養(yǎng)級(jí)的生態(tài)毒理數(shù)據(jù),采用毒性百分?jǐn)?shù)排序法和物種敏感度分布法推導(dǎo)了四環(huán)素的水生生物水質(zhì)基準(zhǔn),結(jié)合該水質(zhì)基準(zhǔn),采用熵值法和安全閾值法對(duì)我國(guó)部分水體的四環(huán)素暴露生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估,以期為我國(guó)地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的制定提供建議,同時(shí)為水環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)管控和水生態(tài)系統(tǒng)保護(hù)提供參考。

        1 材料與方法

        1.1 四環(huán)素毒性數(shù)據(jù)搜集、篩選

        主要利用美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局(US EPA)生態(tài)毒理數(shù)據(jù)庫(kù)(ECOTOX)進(jìn)行毒理數(shù)據(jù)搜集,運(yùn)用中國(guó)知網(wǎng)數(shù)據(jù)庫(kù)(CNKI)以及Web of Science數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行數(shù)據(jù)補(bǔ)充,將“四環(huán)素、抗生素”與“毒性、水生生物、動(dòng)物、植物、生態(tài)閾值”等關(guān)鍵詞并列后進(jìn)行檢索。生態(tài)毒理數(shù)據(jù)篩選過(guò)程主要依據(jù)4條原則:1)對(duì)受試生物、暴露時(shí)間、測(cè)量終點(diǎn)、試驗(yàn)狀態(tài)、文獻(xiàn)來(lái)源等信息表述明確、完整[14];2)選擇我國(guó)本土物種、國(guó)際通用物種對(duì)應(yīng)的數(shù)據(jù),刪除重復(fù)數(shù)據(jù)及試驗(yàn)結(jié)果相差過(guò)大的數(shù)據(jù);3)急性毒性數(shù)據(jù)選用半數(shù)致死濃度(LC50)或半數(shù)效應(yīng)濃度(EC50),慢性毒性數(shù)據(jù)選用無(wú)觀察效應(yīng)濃度(NOEC)或最低觀察效應(yīng)濃度(LOEC)[15];4)當(dāng)同物種、同終點(diǎn)有多個(gè)毒性值可用時(shí),取幾何平均值作為物種平均毒性值[16]。

        1.2 水質(zhì)基準(zhǔn)的推導(dǎo)方法

        毒性百分?jǐn)?shù)排序法是US EPA推薦的方法,該方法分別考慮了污染物的急性毒性效應(yīng)和慢性毒性效應(yīng),并用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法來(lái)推導(dǎo)基準(zhǔn)。具體步驟如下:首先獲取毒性數(shù)據(jù);之后將得到的屬平均急性值(GMAV)從低到高進(jìn)行排序,并進(jìn)行等級(jí)(R)分配,最大的GMAV的等級(jí)為N;最后計(jì)算GMAV對(duì)應(yīng)的累積概率(P),用得到的GMAV和P計(jì)算最終急性值(FAV),F(xiàn)AV的1/2即為基準(zhǔn)最大濃度(CMC)?;鶞?zhǔn)連續(xù)濃度(CCC)是最終慢性值(FCV)、最終植物值(FPV)、最終殘留值(FRV)中的最小值。計(jì)算公式參考陳麗紅等[17]的研究。

        物種敏感度分布法是HJ 831—2017《淡水水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)制定技術(shù)指南》中推薦采用的方法,該方法充分利用所獲得的毒理數(shù)據(jù),具體步驟如下:首先對(duì)數(shù)據(jù)或?qū)?shù)轉(zhuǎn)換數(shù)據(jù)進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn),若不符合正態(tài)分布應(yīng)搜集更多數(shù)據(jù);之后以種平均急性值(SMAV)的l g值為橫軸,物種的P為縱軸,通過(guò)軟件進(jìn)行模型擬合;最后通過(guò)擬合曲線得出能保護(hù)95%物種的濃度(HC5),HC5經(jīng)過(guò)一定的校正因子(一般取1~5)校正即可得出短期水質(zhì)基準(zhǔn),運(yùn)用同樣的方法計(jì)算長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)。當(dāng)慢性毒性數(shù)據(jù)不足時(shí),可采用急慢性比(ACR)推導(dǎo)長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)。

        1.3 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法

        熵值法是一種簡(jiǎn)單易行、使用范圍廣泛的半定量風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法,在選取毒性數(shù)據(jù)時(shí)未綜合考慮干擾因素的影響,具有初步的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估意義[18]。其計(jì)算公式如下:

        式中:RQ為風(fēng)險(xiǎn)熵值;MEC為測(cè)定的抗生素濃度;PNEC為預(yù)測(cè)無(wú)效應(yīng)濃度,等于EC50或LC50或NOEC與評(píng)價(jià)因子(AF,一般取1~5)的比值。

        RQ<0.01時(shí),基本無(wú)風(fēng)險(xiǎn);0.01≤RQ<0.10時(shí),為低風(fēng)險(xiǎn);0.10≤RQ<1時(shí),為中風(fēng)險(xiǎn);RQ≥1時(shí),為高風(fēng)險(xiǎn)[19]。

        安全閾值法是一種可從圖上分析污染物對(duì)水生生物影響程度的定量風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法,可直觀地估計(jì)污染物影響一定比例物種的概率,是在熵值法基礎(chǔ)上的延伸。其計(jì)算公式如下:

        式中:MOS10為安全閾值;SSD10為物種敏感度曲線中P為0.1時(shí)對(duì)應(yīng)的毒性數(shù)據(jù);ECD90為暴露濃度分布曲線中P為0.9時(shí)對(duì)應(yīng)的暴露濃度。

        MOS10>1,表明暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)重疊程度較低;MOS10<1,表明暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)重疊程度高,污染物潛在風(fēng)險(xiǎn)大[20]。曲線越靠近坐標(biāo)軸,生物受到傷害的潛在風(fēng)險(xiǎn)越小。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 毒性數(shù)據(jù)

        經(jīng)過(guò)篩選整理得到急性毒性數(shù)據(jù)12條、慢性毒性數(shù)據(jù)9條。毒性數(shù)據(jù)滿(mǎn)足HJ 831—2017中物種要求,涵蓋了水生植物/初級(jí)生產(chǎn)者、無(wú)脊椎動(dòng)物/初級(jí)消費(fèi)者、脊椎動(dòng)物/次級(jí)消費(fèi)者3個(gè)營(yíng)養(yǎng)級(jí)。急性毒性數(shù)據(jù)涵蓋了推導(dǎo)水質(zhì)基準(zhǔn)的主要生物類(lèi)群(脊索動(dòng)物、扁形動(dòng)物、節(jié)肢動(dòng)物、原生動(dòng)物、被子植物、藍(lán)藻、綠藻),慢性毒性數(shù)據(jù)涵蓋了脊索動(dòng)物、扁形動(dòng)物、節(jié)肢動(dòng)物、軟體動(dòng)物、被子植物、藍(lán)藻、綠藻等生物類(lèi)群,包括至少3門(mén)8科的生物分類(lèi)單元,且均已通過(guò)K-S正態(tài)分布檢驗(yàn)(顯著性水平大于0.05),因此由急、慢性毒性數(shù)據(jù)推導(dǎo)的水質(zhì)基準(zhǔn)較為可信[21]。選用毒性百分?jǐn)?shù)排序法、物種敏感度分布法2種方法進(jìn)行水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo),所需急性毒性數(shù)據(jù)見(jiàn)表1,慢性毒性數(shù)據(jù)見(jiàn)表2。

        由表1、表2可以看出,在急性試驗(yàn)與慢性試驗(yàn)中藻類(lèi)均為敏感物種,其原因主要在于藻類(lèi)是水生食物鏈的基礎(chǔ),其任何重大變化都會(huì)對(duì)較高的營(yíng)養(yǎng)水平產(chǎn)生強(qiáng)烈影響[34]。受試物種中均含大型溞,它是水生浮游動(dòng)物的代表,是連接水生食物鏈的重要中間體,對(duì)環(huán)境因子的變化尤為敏感,因此常被用作水生生物毒理學(xué)研究的標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試生物[35]。在急性數(shù)據(jù)的受試物種中,三角渦蟲(chóng)最不敏感,其LC50為465.111 mg/L;水蘊(yùn)草最為敏感,其EC50為0.280 mg/L。在慢性受試物種中,近頭狀偽蹄形藻最敏感,其N(xiāo)OEC為0.125 mg/L;奧里亞羅非魚(yú)最不敏感,其LOEC為94.732 mg/L。

        表 1 四環(huán)素的水生生物急性毒性值Table 1 Acute toxicity data of tetracycline for freshwater species

        表 2 四環(huán)素的水生生物慢性毒性值Table 2 Chronic toxicity data of tetracycline for freshwater species

        2.2 四環(huán)素水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)

        2.2.1 毒性百分?jǐn)?shù)排序法推導(dǎo)的基準(zhǔn)

        按照物種敏感度對(duì)四環(huán)素急性毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行排序,結(jié)果如表3所示。對(duì)四環(huán)素最敏感的4個(gè)屬分別是水蘊(yùn)草屬(P=0.077)、金魚(yú)藻屬(P=0.154)、浮萍屬(P=0.231)、衣藻屬(P=0.308)。根據(jù)表3 數(shù)據(jù)計(jì)算得到 FAV 為 122.040 μg/L,CMC 為 61.020 μg/L,即基于毒性百分?jǐn)?shù)排序法的四環(huán)素基準(zhǔn)最大濃度為61.020 μg/L。

        表 3 四環(huán)素的屬平均急性值及相關(guān)計(jì)算結(jié)果Table 3 Average acute value and related calculation results of tetracycline

        按照物種敏感度對(duì)四環(huán)素慢性毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行排序,結(jié)果如表4所示。對(duì)四環(huán)素最敏感的4個(gè)屬分別是偽蹄形藻屬(P=0.100)、微囊藻屬(P=0.200)、狐尾藻屬(P=0.300)、浮萍屬(P=0.400)。根據(jù)表 4數(shù)據(jù)計(jì)算得到FCV為5.258 μg/L。FPV是用藻類(lèi)或水生維管束植物所做的慢性試驗(yàn)得出的結(jié)果中的最小值,銅綠微囊藻的毒性值(0.150 mg/L)最小,故FPV為0.150 mg/L;FRV是最大允許組織濃度與生物富集因子的比值,由于四環(huán)素的生物富集因子較低[36],因此可忽略體內(nèi)殘留值的影響。CCC為FCV、FPV、FRV的最小值,故四環(huán)素的CCC為5.258 μg/L,即基于毒性百分?jǐn)?shù)排序法的四環(huán)素基準(zhǔn)連續(xù)濃度為5.258 μg/L。

        表 4 四環(huán)素的屬平均慢性值及相關(guān)計(jì)算結(jié)果Table 4 Average chronic value and related calculation results of tetracycline

        2.2.2 物種敏感度分布法推導(dǎo)的基準(zhǔn)

        使用Origin軟件進(jìn)行物種敏感度分布曲線推導(dǎo),在推導(dǎo)時(shí)以急性數(shù)據(jù)的對(duì)數(shù)值為橫坐標(biāo),P為縱坐標(biāo),進(jìn)行曲線擬合。分別使用SGompertz、Gaussian、Doseresp、Boltzmann模型進(jìn)行擬合,擬合曲線見(jiàn)圖1,各模型擬合參數(shù)及計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表5。

        表 5 擬合公式及相關(guān)參數(shù)Table 5 Fitting formula and related parameters

        圖 1 不同模型擬合的物種敏感度曲線Fig.1 Sensitivity curves of species fitted by different models

        上述所有模型中的決定系數(shù)較接近,為0.980左右,但SGompertz模型擬合得到的HC5與其他模型差距較大,Gaussian、Doseresp、Boltzmann模型的殘差平方和相對(duì)更小,得出的HC5也更接近,故將其平均值(123.300 μg/L)作為最終的HC5,校正因子取2[37],則基于物種敏感度分布法的四環(huán)素短期水質(zhì)基準(zhǔn)為 61.650 μg/L。

        采用物種敏感度分布法推導(dǎo)長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)時(shí),由于數(shù)據(jù)量不足,嘗試多種模型以后仍未能得到較合適的擬合結(jié)果,故采用ACR進(jìn)行長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)。根據(jù)近頭狀偽蹄形藻、大型溞、三角渦蟲(chóng)、尾草履蟲(chóng)4個(gè)物種急、慢性毒性值計(jì)算ACR,將其幾何平均值作為最終ACR(表6),計(jì)算得到ACR為13.063,與朱小奕[30]得到的四環(huán)素類(lèi)抗生素的ACR(12.68)較接近,由HC5與ACR的比值得到CCC(9.439 μg/L),即基于物種敏感度分布法的四環(huán)素長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)為9.439 μg/L。

        表 6 急慢性比率Table 6 Ratio of acute and chronic toxicity

        2.2.3 水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)結(jié)果對(duì)比分析

        GB 3838—2002《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中未包含抗生素的濃度限值。利用毒性百分?jǐn)?shù)排序法、物種敏感度分布法分別推導(dǎo)四環(huán)素的水質(zhì)基準(zhǔn),結(jié)果發(fā)現(xiàn)2種方法推導(dǎo)的水質(zhì)基準(zhǔn)雖然數(shù)量級(jí)一致,但數(shù)值存在一定差異?;诙拘园俜?jǐn)?shù)排序法的四環(huán)素基準(zhǔn)最大濃度、基準(zhǔn)連續(xù)濃度分別為61.020、5.258 μg/L,而基于物種敏感度分布法的四環(huán)素短期、長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)分別為61.650、9.439 μg/L。毒性百分?jǐn)?shù)排序法最終用于計(jì)算基準(zhǔn)的只有P接近0.05的4個(gè)屬數(shù)據(jù),很大程度上依賴(lài)于敏感物種,不能夠全面表征對(duì)整個(gè)水生生態(tài)系統(tǒng)的影響;物種敏感度分布法更多地依賴(lài)整體毒性數(shù)據(jù)對(duì)基準(zhǔn)的影響,使用的模型不同,擬合出的物種敏感度分布曲線不同,因而得出的基準(zhǔn)也可能不同。綜上,考慮到物種敏感度分布法所用有效數(shù)據(jù)較多,能降低結(jié)果的不確定性,而且推導(dǎo)出的短期水質(zhì)基準(zhǔn)(61.650 μg/L)與基準(zhǔn)最大濃度(61.020 μg/L)十分接近,因此建議采用物種敏感度分布法的推導(dǎo)結(jié)果。

        2.3 中國(guó)部分水體四環(huán)素生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

        2.3.1 基于熵值法的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

        PNEC是保護(hù)生物的安全閾值,由HC5與AF的比值計(jì)算得到[17],為保守評(píng)估四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),AF 取最大值 5[19],最終得到 PNEC為 24.660 μg/L。搜集中國(guó)多個(gè)水域的四環(huán)素濃度,主要包括長(zhǎng)江、東江、遼河、黃浦江等流域,這些水系主要涵蓋我國(guó)長(zhǎng)江流域與東北的大部分區(qū)域。將各水域四環(huán)素污染濃度的均值/中位數(shù)作為MEC,將MEC代入式(1)進(jìn)行計(jì)算,得到中國(guó)部分水體的四環(huán)素風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果(表 7)。

        由表7可以看出,四環(huán)素在我國(guó)多個(gè)水域RQ小于0.01,基本無(wú)風(fēng)險(xiǎn),僅遼河流域、貴陽(yáng)南明河分別為低風(fēng)險(xiǎn)和中風(fēng)險(xiǎn)。Bai等[42]研究發(fā)現(xiàn),遼河流域地表水環(huán)境中四環(huán)素類(lèi)抗生素的濃度普遍較低,因?yàn)樵擃?lèi)抗生素更容易吸附在沉積物表面,因此四環(huán)素在地表水環(huán)境中的風(fēng)險(xiǎn)水平較低。貴陽(yáng)南明河檢測(cè)到的四環(huán)素濃度較高,主要是因?yàn)樵谙募靖邷貢r(shí),抗生素穩(wěn)定性下降,降解速率加快;而冬季是各種疾病的高發(fā)期,用藥量增大導(dǎo)致水體中四環(huán)素濃度升高[43]。

        表 7 中國(guó)部分水體的四環(huán)素風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果Table 7 Tetracycline risk assessment result of some watersheds in China

        2.3.2 基于安全閾值法的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

        以四環(huán)素的暴露濃度為x軸,以其在我國(guó)不同水體的P為y軸,使用Doesresp作為推導(dǎo)模型,通過(guò)Origin擬合曲線,評(píng)估我國(guó)部分水體四環(huán)素的風(fēng)險(xiǎn)程度,評(píng)估結(jié)果見(jiàn)圖2。由圖2可知,當(dāng)P為0.9時(shí),四環(huán)素的暴露濃度為6.221 μg/L,物種敏感度曲線中P為0.1時(shí),對(duì)應(yīng)的毒性數(shù)據(jù)為221.091 μg/L,代入式(2)得到 MOS10為 35.539(>1),即暴露濃度與毒性數(shù)據(jù)重疊程度很低,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小。

        圖 2 我國(guó)水體四環(huán)素的暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)的累積概率分布Fig.2 Cumulative probability distribution of tetracycline exposure concentrations and toxicity data in water bodies of China

        2.3.3 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果對(duì)比分析

        采用熵值法進(jìn)行的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示,我國(guó)多數(shù)水體基本無(wú)風(fēng)險(xiǎn),僅有部分水體呈中風(fēng)險(xiǎn)或低風(fēng)險(xiǎn)水平;采用安全閾值法進(jìn)行的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示,我國(guó)水體中四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小。2種評(píng)估方法的結(jié)論存在一定差異,主要原因是熵值法更注重水體的受污染程度,而安全閾值法通過(guò)擬合曲線的方法得出代表我國(guó)淡水環(huán)境四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平。雖然安全閾值法在統(tǒng)計(jì)學(xué)上更具代表意義,但因數(shù)據(jù)量有限,且未能充分考慮水生生態(tài)環(huán)境的諸多因素對(duì)四環(huán)素分布的影響,故采用熵值法評(píng)估我國(guó)淡水水體四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)狀況。

        熵值法、安全閾值法評(píng)估結(jié)果均顯示,多數(shù)水體中四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低,該現(xiàn)象主要與四環(huán)素在弱酸和中性條件下相對(duì)穩(wěn)定和持久[44]的特性相關(guān)。我國(guó)部分水體呈弱堿性,在該條件下四環(huán)素穩(wěn)定性有所降低,且可能被吸附在沉積物中[42,45],因此大多數(shù)水體四環(huán)素的檢出濃度偏低。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示,長(zhǎng)江流域四環(huán)素風(fēng)險(xiǎn)較低,但其抗生素污染仍不容忽視。Wang等[46]對(duì)長(zhǎng)江中下游飲用水源中四環(huán)素的主要來(lái)源進(jìn)行分析,結(jié)果顯示畜禽養(yǎng)殖廢水、農(nóng)村生活污水是其主要來(lái)源,支流對(duì)四環(huán)素污染的貢獻(xiàn)也較高,有必要減少四環(huán)素的使用,并對(duì)其污染排放進(jìn)行有效控制。

        同樣是以中國(guó)部分水體為研究對(duì)象,利用熵值法進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估,張姚姚等[14]對(duì)氟喹諾酮類(lèi)抗生素進(jìn)行評(píng)估發(fā)現(xiàn),除黃河、渤海灣、大遼河中諾氟沙星呈低風(fēng)險(xiǎn)外,其他水體中該類(lèi)抗生素均無(wú)風(fēng)險(xiǎn);陳麗紅等[17]對(duì)大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素進(jìn)行評(píng)估發(fā)現(xiàn),遼河、海河、珠江呈高風(fēng)險(xiǎn),黃河、白洋淀湖、太湖呈中風(fēng)險(xiǎn);汪濤等[47]對(duì)磺胺類(lèi)抗生素進(jìn)行評(píng)估,發(fā)現(xiàn)白洋淀、渤海、河海、遼河、珠江呈中低風(fēng)險(xiǎn),其余大多數(shù)地區(qū)無(wú)風(fēng)險(xiǎn)。與氟喹諾酮類(lèi)、磺胺類(lèi)抗生素類(lèi)似,四環(huán)素也呈較低風(fēng)險(xiǎn)水平,但考慮到進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估時(shí)采用的污染物暴露濃度多為前期監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),不能及時(shí)反映當(dāng)前的污染水平,因此亟須進(jìn)行多區(qū)域、高精度的系統(tǒng)監(jiān)測(cè),以保證我國(guó)水體中抗生素保持在較低的風(fēng)險(xiǎn)水平。

        3 結(jié)論

        (1)利用毒性百分?jǐn)?shù)排序法推導(dǎo)的保護(hù)中國(guó)水生生物的四環(huán)素基準(zhǔn)最大濃度、基準(zhǔn)連續(xù)濃度分別為61.020、5.258 μg/L,利用物種敏感度分布法推導(dǎo)的短期水質(zhì)基準(zhǔn)和長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)分別為61.650、9.439 μg/L。最終采用物種敏感度分布法推導(dǎo)出的基準(zhǔn)作為保護(hù)我國(guó)水生生物的水質(zhì)基準(zhǔn)。

        (2)利用熵值法和安全閾值法對(duì)我國(guó)部分水體進(jìn)行四環(huán)素生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估,結(jié)果顯示2種方法的評(píng)估結(jié)果存在一定差異??紤]到安全閾值法評(píng)估時(shí)數(shù)據(jù)量有限,未能充分考慮水生生態(tài)環(huán)境的諸多因素對(duì)四環(huán)素分布的影響,故以熵值法的評(píng)估結(jié)果為準(zhǔn),基于該方法發(fā)現(xiàn)僅貴陽(yáng)南明河為中風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域,其余均為低風(fēng)險(xiǎn)或無(wú)風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域。

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