劉萌碩，陳浩林，郝子垚，王革林，劉瑩瑩，馬云龍，王莉*

1.鄭州大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院

2.鄭州大學(xué)綜合設(shè)計(jì)研究院有限公司

自1929年Fleming[1]發(fā)現(xiàn)青霉素以來(lái)，世界范圍內(nèi)已經(jīng)生產(chǎn)并使用了多種抗生素來(lái)治療由病原菌引起的人類(lèi)、動(dòng)物和植物疾病[2]，在過(guò)去的20年里，藥品的銷(xiāo)售和消費(fèi)在全球范圍內(nèi)增加了67%[3]。歐盟統(tǒng)計(jì)局2019年的數(shù)據(jù)顯示，中國(guó)已成為2018年歐盟最重要的抗生素出口國(guó)，其出口量占?xì)W盟出口總量的23%[4]。由于抗生素的廣泛存在以及對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類(lèi)健康的潛在不利影響，抗生素污染已引起世界各地越來(lái)越多的關(guān)注[5-7]。四環(huán)素類(lèi)抗生素是一類(lèi)廣譜抗生素，自20世紀(jì)80年代首次在河水樣本中被檢測(cè)到以來(lái)[8]，在中國(guó)、美國(guó)、西班牙等國(guó)家的地表水樣本中都曾多次被檢測(cè)到[9]。Kovalakova等[10]對(duì)全球四環(huán)素濃度進(jìn)行了綜述，結(jié)果顯示全球地表水中四環(huán)素濃度主要集中在3～500 ng/L，亞洲地表水中四環(huán)素濃度（主要集中在2～1 000 ng/L）高于歐洲（主要集中在5～90 ng/L）。調(diào)查顯示，中國(guó)東部地區(qū)的抗生素排放量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于西部，約為西部的6倍[11]，且四環(huán)素類(lèi)抗生素在我國(guó)部分水體中的暴露濃度接近甚至超過(guò)國(guó)際獸藥協(xié)調(diào)委員會(huì)建議的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)觸發(fā)值（1 μg/L）[12]。水環(huán)境中抗生素濃度多處于ng/L～μg/L級(jí)別，該濃度對(duì)淡水藻類(lèi)、大型植物、浮游動(dòng)物和魚(yú)類(lèi)等水生生物產(chǎn)生急性毒性的可能性較小[13]。然而，如果水生生物的整個(gè)生命周期均暴露在該類(lèi)污染物下，則可能會(huì)對(duì)其繁殖、生長(zhǎng)等產(chǎn)生慢性影響。因此，在水環(huán)境中殘留的抗生素具有一定的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[10]。目前四環(huán)素的研究多集中在污染特征[9-11]、風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[10,12]等方面，如方龍飛[11]以黃浦江上游6種典型抗生素為研究對(duì)象，發(fā)現(xiàn)四環(huán)素不但是主要污染抗生素，而且檢出率最高，存在明顯生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)；徐向月等[12]對(duì)四環(huán)素類(lèi)抗生素在糞便、土壤、水等環(huán)境中的暴露現(xiàn)狀及在環(huán)境中的吸附、解吸、降解等行為進(jìn)行綜述，表明了研究其環(huán)境效應(yīng)的必要性。綜合來(lái)看，目前研究很少關(guān)注四環(huán)素的水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)。

筆者以四環(huán)素為研究對(duì)象，結(jié)合篩選出的中國(guó)淡水生態(tài)系統(tǒng)中3個(gè)營(yíng)養(yǎng)級(jí)的生態(tài)毒理數(shù)據(jù)，采用毒性百分?jǐn)?shù)排序法和物種敏感度分布法推導(dǎo)了四環(huán)素的水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)，結(jié)合該水質(zhì)基準(zhǔn)，采用熵值法和安全閾值法對(duì)我國(guó)部分水體的四環(huán)素暴露生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，以期為我國(guó)地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的制定提供建議，同時(shí)為水環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)管控和水生態(tài)系統(tǒng)保護(hù)提供參考。

1 材料與方法

1.1 四環(huán)素毒性數(shù)據(jù)搜集、篩選

主要利用美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局（US EPA）生態(tài)毒理數(shù)據(jù)庫(kù)（ECOTOX）進(jìn)行毒理數(shù)據(jù)搜集，運(yùn)用中國(guó)知網(wǎng)數(shù)據(jù)庫(kù)（CNKI）以及Web of Science數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行數(shù)據(jù)補(bǔ)充，將“四環(huán)素、抗生素”與“毒性、水生生物、動(dòng)物、植物、生態(tài)閾值”等關(guān)鍵詞并列后進(jìn)行檢索。生態(tài)毒理數(shù)據(jù)篩選過(guò)程主要依據(jù)4條原則：1）對(duì)受試生物、暴露時(shí)間、測(cè)量終點(diǎn)、試驗(yàn)狀態(tài)、文獻(xiàn)來(lái)源等信息表述明確、完整[14]；2）選擇我國(guó)本土物種、國(guó)際通用物種對(duì)應(yīng)的數(shù)據(jù)，刪除重復(fù)數(shù)據(jù)及試驗(yàn)結(jié)果相差過(guò)大的數(shù)據(jù)；3）急性毒性數(shù)據(jù)選用半數(shù)致死濃度（LC50）或半數(shù)效應(yīng)濃度（EC50），慢性毒性數(shù)據(jù)選用無(wú)觀察效應(yīng)濃度（NOEC）或最低觀察效應(yīng)濃度（LOEC）[15]；4）當(dāng)同物種、同終點(diǎn)有多個(gè)毒性值可用時(shí)，取幾何平均值作為物種平均毒性值[16]。

1.2 水質(zhì)基準(zhǔn)的推導(dǎo)方法

毒性百分?jǐn)?shù)排序法是US EPA推薦的方法，該方法分別考慮了污染物的急性毒性效應(yīng)和慢性毒性效應(yīng)，并用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法來(lái)推導(dǎo)基準(zhǔn)。具體步驟如下：首先獲取毒性數(shù)據(jù)；之后將得到的屬平均急性值（GMAV）從低到高進(jìn)行排序，并進(jìn)行等級(jí)（R）分配，最大的GMAV的等級(jí)為N；最后計(jì)算GMAV對(duì)應(yīng)的累積概率（P），用得到的GMAV和P計(jì)算最終急性值（FAV），F(xiàn)AV的1/2即為基準(zhǔn)最大濃度（CMC）?；鶞?zhǔn)連續(xù)濃度（CCC）是最終慢性值（FCV）、最終植物值（FPV）、最終殘留值（FRV）中的最小值。計(jì)算公式參考陳麗紅等[17]的研究。

物種敏感度分布法是HJ 831—2017《淡水水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)制定技術(shù)指南》中推薦采用的方法，該方法充分利用所獲得的毒理數(shù)據(jù)，具體步驟如下：首先對(duì)數(shù)據(jù)或?qū)?shù)轉(zhuǎn)換數(shù)據(jù)進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn)，若不符合正態(tài)分布應(yīng)搜集更多數(shù)據(jù)；之后以種平均急性值（SMAV）的l g值為橫軸，物種的P為縱軸，通過(guò)軟件進(jìn)行模型擬合；最后通過(guò)擬合曲線得出能保護(hù)95%物種的濃度（HC5），HC5經(jīng)過(guò)一定的校正因子（一般取1～5）校正即可得出短期水質(zhì)基準(zhǔn)，運(yùn)用同樣的方法計(jì)算長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)。當(dāng)慢性毒性數(shù)據(jù)不足時(shí)，可采用急慢性比（ACR）推導(dǎo)長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)。

1.3 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法

熵值法是一種簡(jiǎn)單易行、使用范圍廣泛的半定量風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法，在選取毒性數(shù)據(jù)時(shí)未綜合考慮干擾因素的影響，具有初步的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估意義[18]。其計(jì)算公式如下：

式中：RQ為風(fēng)險(xiǎn)熵值；MEC為測(cè)定的抗生素濃度；PNEC為預(yù)測(cè)無(wú)效應(yīng)濃度，等于EC50或LC50或NOEC與評(píng)價(jià)因子（AF，一般取1～5）的比值。

RQ＜0.01時(shí)，基本無(wú)風(fēng)險(xiǎn)；0.01≤RQ＜0.10時(shí)，為低風(fēng)險(xiǎn)；0.10≤RQ＜1時(shí)，為中風(fēng)險(xiǎn)；RQ≥1時(shí)，為高風(fēng)險(xiǎn)[19]。

安全閾值法是一種可從圖上分析污染物對(duì)水生生物影響程度的定量風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法，可直觀地估計(jì)污染物影響一定比例物種的概率，是在熵值法基礎(chǔ)上的延伸。其計(jì)算公式如下：

式中：MOS10為安全閾值；SSD10為物種敏感度曲線中P為0.1時(shí)對(duì)應(yīng)的毒性數(shù)據(jù)；ECD90為暴露濃度分布曲線中P為0.9時(shí)對(duì)應(yīng)的暴露濃度。

MOS10＞1，表明暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)重疊程度較低；MOS10＜1，表明暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)重疊程度高，污染物潛在風(fēng)險(xiǎn)大[20]。曲線越靠近坐標(biāo)軸，生物受到傷害的潛在風(fēng)險(xiǎn)越小。

2 結(jié)果與討論

2.1 毒性數(shù)據(jù)

經(jīng)過(guò)篩選整理得到急性毒性數(shù)據(jù)12條、慢性毒性數(shù)據(jù)9條。毒性數(shù)據(jù)滿(mǎn)足HJ 831—2017中物種要求，涵蓋了水生植物/初級(jí)生產(chǎn)者、無(wú)脊椎動(dòng)物/初級(jí)消費(fèi)者、脊椎動(dòng)物/次級(jí)消費(fèi)者3個(gè)營(yíng)養(yǎng)級(jí)。急性毒性數(shù)據(jù)涵蓋了推導(dǎo)水質(zhì)基準(zhǔn)的主要生物類(lèi)群（脊索動(dòng)物、扁形動(dòng)物、節(jié)肢動(dòng)物、原生動(dòng)物、被子植物、藍(lán)藻、綠藻），慢性毒性數(shù)據(jù)涵蓋了脊索動(dòng)物、扁形動(dòng)物、節(jié)肢動(dòng)物、軟體動(dòng)物、被子植物、藍(lán)藻、綠藻等生物類(lèi)群，包括至少3門(mén)8科的生物分類(lèi)單元，且均已通過(guò)K-S正態(tài)分布檢驗(yàn)（顯著性水平大于0.05），因此由急、慢性毒性數(shù)據(jù)推導(dǎo)的水質(zhì)基準(zhǔn)較為可信[21]。選用毒性百分?jǐn)?shù)排序法、物種敏感度分布法2種方法進(jìn)行水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)，所需急性毒性數(shù)據(jù)見(jiàn)表1，慢性毒性數(shù)據(jù)見(jiàn)表2。

由表1、表2可以看出，在急性試驗(yàn)與慢性試驗(yàn)中藻類(lèi)均為敏感物種，其原因主要在于藻類(lèi)是水生食物鏈的基礎(chǔ)，其任何重大變化都會(huì)對(duì)較高的營(yíng)養(yǎng)水平產(chǎn)生強(qiáng)烈影響[34]。受試物種中均含大型溞，它是水生浮游動(dòng)物的代表，是連接水生食物鏈的重要中間體，對(duì)環(huán)境因子的變化尤為敏感，因此常被用作水生生物毒理學(xué)研究的標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試生物[35]。在急性數(shù)據(jù)的受試物種中，三角渦蟲(chóng)最不敏感，其LC50為465.111 mg/L；水蘊(yùn)草最為敏感，其EC50為0.280 mg/L。在慢性受試物種中，近頭狀偽蹄形藻最敏感，其N(xiāo)OEC為0.125 mg/L；奧里亞羅非魚(yú)最不敏感，其LOEC為94.732 mg/L。

表 1 四環(huán)素的水生生物急性毒性值Table 1 Acute toxicity data of tetracycline for freshwater species

表 2 四環(huán)素的水生生物慢性毒性值Table 2 Chronic toxicity data of tetracycline for freshwater species

2.2 四環(huán)素水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)

2.2.1 毒性百分?jǐn)?shù)排序法推導(dǎo)的基準(zhǔn)

按照物種敏感度對(duì)四環(huán)素急性毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行排序，結(jié)果如表3所示。對(duì)四環(huán)素最敏感的4個(gè)屬分別是水蘊(yùn)草屬（P=0.077）、金魚(yú)藻屬（P=0.154）、浮萍屬（P=0.231）、衣藻屬（P=0.308）。根據(jù)表3 數(shù)據(jù)計(jì)算得到 FAV 為 122.040 μg/L，CMC 為 61.020 μg/L，即基于毒性百分?jǐn)?shù)排序法的四環(huán)素基準(zhǔn)最大濃度為61.020 μg/L。

表 3 四環(huán)素的屬平均急性值及相關(guān)計(jì)算結(jié)果Table 3 Average acute value and related calculation results of tetracycline

按照物種敏感度對(duì)四環(huán)素慢性毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行排序，結(jié)果如表4所示。對(duì)四環(huán)素最敏感的4個(gè)屬分別是偽蹄形藻屬（P=0.100）、微囊藻屬（P=0.200）、狐尾藻屬（P=0.300）、浮萍屬（P=0.400）。根據(jù)表 4數(shù)據(jù)計(jì)算得到FCV為5.258 μg/L。FPV是用藻類(lèi)或水生維管束植物所做的慢性試驗(yàn)得出的結(jié)果中的最小值，銅綠微囊藻的毒性值（0.150 mg/L）最小，故FPV為0.150 mg/L；FRV是最大允許組織濃度與生物富集因子的比值，由于四環(huán)素的生物富集因子較低[36]，因此可忽略體內(nèi)殘留值的影響。CCC為FCV、FPV、FRV的最小值，故四環(huán)素的CCC為5.258 μg/L，即基于毒性百分?jǐn)?shù)排序法的四環(huán)素基準(zhǔn)連續(xù)濃度為5.258 μg/L。

表 4 四環(huán)素的屬平均慢性值及相關(guān)計(jì)算結(jié)果Table 4 Average chronic value and related calculation results of tetracycline

2.2.2 物種敏感度分布法推導(dǎo)的基準(zhǔn)

使用Origin軟件進(jìn)行物種敏感度分布曲線推導(dǎo)，在推導(dǎo)時(shí)以急性數(shù)據(jù)的對(duì)數(shù)值為橫坐標(biāo)，P為縱坐標(biāo)，進(jìn)行曲線擬合。分別使用SGompertz、Gaussian、Doseresp、Boltzmann模型進(jìn)行擬合，擬合曲線見(jiàn)圖1，各模型擬合參數(shù)及計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表5。

表 5 擬合公式及相關(guān)參數(shù)Table 5 Fitting formula and related parameters

圖 1 不同模型擬合的物種敏感度曲線Fig.1 Sensitivity curves of species fitted by different models

上述所有模型中的決定系數(shù)較接近，為0.980左右，但SGompertz模型擬合得到的HC5與其他模型差距較大，Gaussian、Doseresp、Boltzmann模型的殘差平方和相對(duì)更小，得出的HC5也更接近，故將其平均值(123.300 μg/L)作為最終的HC5，校正因子取2[37]，則基于物種敏感度分布法的四環(huán)素短期水質(zhì)基準(zhǔn)為 61.650 μg/L。

采用物種敏感度分布法推導(dǎo)長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)時(shí)，由于數(shù)據(jù)量不足，嘗試多種模型以后仍未能得到較合適的擬合結(jié)果，故采用ACR進(jìn)行長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)。根據(jù)近頭狀偽蹄形藻、大型溞、三角渦蟲(chóng)、尾草履蟲(chóng)4個(gè)物種急、慢性毒性值計(jì)算ACR，將其幾何平均值作為最終ACR（表6），計(jì)算得到ACR為13.063，與朱小奕[30]得到的四環(huán)素類(lèi)抗生素的ACR（12.68）較接近，由HC5與ACR的比值得到CCC（9.439 μg/L），即基于物種敏感度分布法的四環(huán)素長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)為9.439 μg/L。

表 6 急慢性比率Table 6 Ratio of acute and chronic toxicity

2.2.3 水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)結(jié)果對(duì)比分析

GB 3838—2002《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中未包含抗生素的濃度限值。利用毒性百分?jǐn)?shù)排序法、物種敏感度分布法分別推導(dǎo)四環(huán)素的水質(zhì)基準(zhǔn)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)2種方法推導(dǎo)的水質(zhì)基準(zhǔn)雖然數(shù)量級(jí)一致，但數(shù)值存在一定差異?；诙拘园俜?jǐn)?shù)排序法的四環(huán)素基準(zhǔn)最大濃度、基準(zhǔn)連續(xù)濃度分別為61.020、5.258 μg/L，而基于物種敏感度分布法的四環(huán)素短期、長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)分別為61.650、9.439 μg/L。毒性百分?jǐn)?shù)排序法最終用于計(jì)算基準(zhǔn)的只有P接近0.05的4個(gè)屬數(shù)據(jù)，很大程度上依賴(lài)于敏感物種，不能夠全面表征對(duì)整個(gè)水生生態(tài)系統(tǒng)的影響；物種敏感度分布法更多地依賴(lài)整體毒性數(shù)據(jù)對(duì)基準(zhǔn)的影響，使用的模型不同，擬合出的物種敏感度分布曲線不同，因而得出的基準(zhǔn)也可能不同。綜上，考慮到物種敏感度分布法所用有效數(shù)據(jù)較多，能降低結(jié)果的不確定性，而且推導(dǎo)出的短期水質(zhì)基準(zhǔn)（61.650 μg/L）與基準(zhǔn)最大濃度（61.020 μg/L）十分接近，因此建議采用物種敏感度分布法的推導(dǎo)結(jié)果。

2.3 中國(guó)部分水體四環(huán)素生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

2.3.1 基于熵值法的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

PNEC是保護(hù)生物的安全閾值，由HC5與AF的比值計(jì)算得到[17]，為保守評(píng)估四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，AF 取最大值 5[19]，最終得到 PNEC為 24.660 μg/L。搜集中國(guó)多個(gè)水域的四環(huán)素濃度，主要包括長(zhǎng)江、東江、遼河、黃浦江等流域，這些水系主要涵蓋我國(guó)長(zhǎng)江流域與東北的大部分區(qū)域。將各水域四環(huán)素污染濃度的均值/中位數(shù)作為MEC，將MEC代入式（1）進(jìn)行計(jì)算，得到中國(guó)部分水體的四環(huán)素風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果（表 7）。

由表7可以看出，四環(huán)素在我國(guó)多個(gè)水域RQ小于0.01，基本無(wú)風(fēng)險(xiǎn)，僅遼河流域、貴陽(yáng)南明河分別為低風(fēng)險(xiǎn)和中風(fēng)險(xiǎn)。Bai等[42]研究發(fā)現(xiàn)，遼河流域地表水環(huán)境中四環(huán)素類(lèi)抗生素的濃度普遍較低，因?yàn)樵擃?lèi)抗生素更容易吸附在沉積物表面，因此四環(huán)素在地表水環(huán)境中的風(fēng)險(xiǎn)水平較低。貴陽(yáng)南明河檢測(cè)到的四環(huán)素濃度較高，主要是因?yàn)樵谙募靖邷貢r(shí)，抗生素穩(wěn)定性下降，降解速率加快；而冬季是各種疾病的高發(fā)期，用藥量增大導(dǎo)致水體中四環(huán)素濃度升高[43]。

表 7 中國(guó)部分水體的四環(huán)素風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果Table 7 Tetracycline risk assessment result of some watersheds in China

2.3.2 基于安全閾值法的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

以四環(huán)素的暴露濃度為x軸，以其在我國(guó)不同水體的P為y軸，使用Doesresp作為推導(dǎo)模型，通過(guò)Origin擬合曲線，評(píng)估我國(guó)部分水體四環(huán)素的風(fēng)險(xiǎn)程度，評(píng)估結(jié)果見(jiàn)圖2。由圖2可知，當(dāng)P為0.9時(shí)，四環(huán)素的暴露濃度為6.221 μg/L，物種敏感度曲線中P為0.1時(shí)，對(duì)應(yīng)的毒性數(shù)據(jù)為221.091 μg/L，代入式（2）得到 MOS10為 35.539（＞1），即暴露濃度與毒性數(shù)據(jù)重疊程度很低，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小。

圖 2 我國(guó)水體四環(huán)素的暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)的累積概率分布Fig.2 Cumulative probability distribution of tetracycline exposure concentrations and toxicity data in water bodies of China

2.3.3 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果對(duì)比分析

采用熵值法進(jìn)行的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示，我國(guó)多數(shù)水體基本無(wú)風(fēng)險(xiǎn)，僅有部分水體呈中風(fēng)險(xiǎn)或低風(fēng)險(xiǎn)水平；采用安全閾值法進(jìn)行的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示，我國(guó)水體中四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小。2種評(píng)估方法的結(jié)論存在一定差異，主要原因是熵值法更注重水體的受污染程度，而安全閾值法通過(guò)擬合曲線的方法得出代表我國(guó)淡水環(huán)境四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平。雖然安全閾值法在統(tǒng)計(jì)學(xué)上更具代表意義，但因數(shù)據(jù)量有限，且未能充分考慮水生生態(tài)環(huán)境的諸多因素對(duì)四環(huán)素分布的影響，故采用熵值法評(píng)估我國(guó)淡水水體四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)狀況。

熵值法、安全閾值法評(píng)估結(jié)果均顯示，多數(shù)水體中四環(huán)素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低，該現(xiàn)象主要與四環(huán)素在弱酸和中性條件下相對(duì)穩(wěn)定和持久[44]的特性相關(guān)。我國(guó)部分水體呈弱堿性，在該條件下四環(huán)素穩(wěn)定性有所降低，且可能被吸附在沉積物中[42,45]，因此大多數(shù)水體四環(huán)素的檢出濃度偏低。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示，長(zhǎng)江流域四環(huán)素風(fēng)險(xiǎn)較低，但其抗生素污染仍不容忽視。Wang等[46]對(duì)長(zhǎng)江中下游飲用水源中四環(huán)素的主要來(lái)源進(jìn)行分析，結(jié)果顯示畜禽養(yǎng)殖廢水、農(nóng)村生活污水是其主要來(lái)源，支流對(duì)四環(huán)素污染的貢獻(xiàn)也較高，有必要減少四環(huán)素的使用，并對(duì)其污染排放進(jìn)行有效控制。

同樣是以中國(guó)部分水體為研究對(duì)象，利用熵值法進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，張姚姚等[14]對(duì)氟喹諾酮類(lèi)抗生素進(jìn)行評(píng)估發(fā)現(xiàn)，除黃河、渤海灣、大遼河中諾氟沙星呈低風(fēng)險(xiǎn)外，其他水體中該類(lèi)抗生素均無(wú)風(fēng)險(xiǎn)；陳麗紅等[17]對(duì)大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素進(jìn)行評(píng)估發(fā)現(xiàn)，遼河、海河、珠江呈高風(fēng)險(xiǎn)，黃河、白洋淀湖、太湖呈中風(fēng)險(xiǎn)；汪濤等[47]對(duì)磺胺類(lèi)抗生素進(jìn)行評(píng)估，發(fā)現(xiàn)白洋淀、渤海、河海、遼河、珠江呈中低風(fēng)險(xiǎn)，其余大多數(shù)地區(qū)無(wú)風(fēng)險(xiǎn)。與氟喹諾酮類(lèi)、磺胺類(lèi)抗生素類(lèi)似，四環(huán)素也呈較低風(fēng)險(xiǎn)水平，但考慮到進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估時(shí)采用的污染物暴露濃度多為前期監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，不能及時(shí)反映當(dāng)前的污染水平，因此亟須進(jìn)行多區(qū)域、高精度的系統(tǒng)監(jiān)測(cè)，以保證我國(guó)水體中抗生素保持在較低的風(fēng)險(xiǎn)水平。

3 結(jié)論

（1）利用毒性百分?jǐn)?shù)排序法推導(dǎo)的保護(hù)中國(guó)水生生物的四環(huán)素基準(zhǔn)最大濃度、基準(zhǔn)連續(xù)濃度分別為61.020、5.258 μg/L，利用物種敏感度分布法推導(dǎo)的短期水質(zhì)基準(zhǔn)和長(zhǎng)期水質(zhì)基準(zhǔn)分別為61.650、9.439 μg/L。最終采用物種敏感度分布法推導(dǎo)出的基準(zhǔn)作為保護(hù)我國(guó)水生生物的水質(zhì)基準(zhǔn)。

（2）利用熵值法和安全閾值法對(duì)我國(guó)部分水體進(jìn)行四環(huán)素生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，結(jié)果顯示2種方法的評(píng)估結(jié)果存在一定差異?？紤]到安全閾值法評(píng)估時(shí)數(shù)據(jù)量有限，未能充分考慮水生生態(tài)環(huán)境的諸多因素對(duì)四環(huán)素分布的影響，故以熵值法的評(píng)估結(jié)果為準(zhǔn)，基于該方法發(fā)現(xiàn)僅貴陽(yáng)南明河為中風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域，其余均為低風(fēng)險(xiǎn)或無(wú)風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域。