王帥鵬，崔華鵬，陳黎，樊美娟，郭軍偉，王冰，劉瑞紅，陳滿堂，劉紹鋒，劉鍇，梁坤

1.四川中煙工業(yè)有限責(zé)任公司，成都市錦江區(qū)成龍大道一段56號(hào) 610066

2.中國煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2號(hào) 450001

電加熱卷煙是通過加熱元件對(duì)煙草材料進(jìn)行加熱，并在抽吸條件下產(chǎn)生氣溶膠的新型煙草制品［1-2］。電加熱卷煙抽吸時(shí)的氣溶膠形成過程主要受煙芯成分釋放、加熱溫度和抽吸氣流等因素的多方面影響［3-6］。在電加熱卷煙持續(xù)加熱過程中，煙芯成分不斷釋放，在煙芯內(nèi)形成了飽和蒸汽；當(dāng)對(duì)煙支進(jìn)行抽吸時(shí)，由于抽吸氣流的引入，煙芯的溫度場和氣流場發(fā)生了明顯改變，煙芯釋放成分的飽和蒸汽在降溫作用下，形成了氣溶膠［3］。抽吸條件對(duì)電加熱卷煙氣溶膠的形成至關(guān)重要。王樂等［4,7］研究了iQOS電加熱卷煙在不同抽吸波形和抽吸容量條件下煙芯溫度的變化及其與煙氣成分逐口釋放量的關(guān)系，表明抽吸容量改變了煙芯的溫度場分布和部分煙氣成分的釋放量。姜興益等［8］研究了抽吸參數(shù)對(duì)iQOS和GLO電加熱卷煙氣溶膠釋放物的影響，結(jié)果表明，抽吸參數(shù)對(duì)煙堿、CO、甲醛、乙醛等成分影響顯著，并影響了氣溶膠的總釋放量。司曉喜等［9］研究了ISO和HCI抽吸模式下電加熱卷煙氣溶膠的粒徑分布，結(jié)果顯示，兩種抽吸模式對(duì)氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑均有影響。此外，Deng等［10］研究了卷煙在ISO和HCI抽吸模式下燃燒錐的溫度場和氣流場，表明抽吸模式對(duì)溫度場和氣流場有明顯影響。鄭賽晶等［11］研究表明抽吸參數(shù)改變了卷煙燃吸溫度和部分煙氣成分的釋放。上述研究表明，抽吸參數(shù)的改變可以引起電加熱卷煙溫度場和氣流場的改變，影響電加熱卷煙氣溶膠的形成過程，而氣溶膠粒數(shù)和粒徑是研究電加熱卷煙氣溶膠形成過程的重要參數(shù)。因此，設(shè)計(jì)了特定的抽吸參數(shù)，考察抽吸參數(shù)對(duì)電加熱卷煙氣溶膠粒數(shù)和粒徑的影響，旨在為電加熱卷煙氣溶膠形成機(jī)理的研究和氣溶膠的調(diào)控提供參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料和儀器

電加熱卷煙樣品為Marlboro（REGULAR）加熱煙支，配套iQOS 2.4 plus加熱器具（菲莫國際煙草公司）。

SCS-DMS 500系統(tǒng)（英國Cambustion公司）由SCS模擬循環(huán)吸煙機(jī)和DMS 500快速粒徑譜儀構(gòu)成，SCS用于對(duì)電加熱卷煙抽吸，DMS 500用于電加熱卷煙氣溶膠的在線測試。

1.2 方法

1.2.1 抽吸參數(shù)的設(shè)定

基于前期抽吸參數(shù)的相關(guān)研究［12］，設(shè)定了不同抽吸參數(shù)實(shí)驗(yàn)條件，包括不同的抽吸容量、抽吸持續(xù)時(shí)間和抽吸間隔3組抽吸參數(shù)；為便于考察抽吸參數(shù)的影響規(guī)律，抽吸波形均設(shè)定為方波。具體參數(shù)如表1所示。

表1 電加熱卷煙抽吸參數(shù)①Tab.1 Puffing parameters of electrically heated tobacco product（eHTP）

1.2.2 氣溶膠粒數(shù)和粒徑的測試方法

在前期研究［13］的基礎(chǔ)上設(shè)置SCS-DMS 500系統(tǒng)的測試參數(shù)。DMS 500系統(tǒng)的采樣流量設(shè)置為25.0 L/min，二級(jí)稀釋比設(shè)置為200∶1。測試過程如圖1所示，具體包括以下步驟：①對(duì)SCS的抽吸流量進(jìn)行校正；②根據(jù)抽吸參數(shù)編寫抽吸數(shù)據(jù)文件，導(dǎo)入SCS控制軟件；③將配套有加熱器具的電加熱卷煙吸嘴插入至SCS的樣品采樣口，啟動(dòng)加熱程序；④預(yù)熱結(jié)束后，由SCS對(duì)煙支進(jìn)行抽吸，所產(chǎn)生的氣溶膠經(jīng)DMS進(jìn)行在線檢測，抽吸至加熱結(jié)束。經(jīng)數(shù)據(jù)處理獲得電加熱卷煙每口氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑。每個(gè)抽吸參數(shù)平行測定3次，測試結(jié)果取平均值。

圖1 電加熱卷煙氣溶膠的SCS-DMS 500測試過程示意圖Fig.1 Schematic diagram of testing process of aerosol from eHTP with SCS-DMS 500

2 結(jié)果與討論

2.1 單口方波抽吸的氣溶膠粒數(shù)濃度和粒徑分布

圖2所示為加熱卷煙在方波抽吸過程中氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒徑分布，氣溶膠的粒徑分布呈近似正態(tài)對(duì)數(shù)分布，粒徑主要分布在10～100 nm范圍內(nèi)，最大粒數(shù)濃度的粒徑約為50 nm。此外，以每次逐口抽吸第5口和第6口的數(shù)據(jù)為代表，考察單口方波抽吸時(shí)氣溶膠粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑隨時(shí)間的變化趨勢(shì)。由于每口測試粒數(shù)濃度存在一定的波動(dòng)，為了更準(zhǔn)確地反映出其隨抽吸時(shí)間的變化趨勢(shì)，將抽吸開始的最高粒數(shù)濃度設(shè)為100%，其余時(shí)間點(diǎn)的粒數(shù)濃度與最高值相比，得到粒數(shù)濃度隨時(shí)間的保持率。粒數(shù)中值粒徑的測試波動(dòng)較小，故采用原始數(shù)據(jù)進(jìn)行制圖，不同抽吸容量抽吸過程中氣溶膠粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑的變化情況如圖3所示?？芍?，氣溶膠粒數(shù)濃度在方波抽吸過程中隨抽吸持續(xù)時(shí)間降低，粒數(shù)中值粒徑隨抽吸持續(xù)時(shí)間減小。在抽吸起始階段，煙芯段具有較高的煙草成分蒸汽濃度，易形成較高粒數(shù)濃度的氣溶膠；隨抽吸的持續(xù)，煙草成分蒸汽濃度逐漸降低，其形成氣溶膠的粒數(shù)濃度逐漸降低。此外，煙草成分蒸汽濃度的降低，也減弱了氣溶膠粒徑的增長，使氣溶膠粒徑呈現(xiàn)降低的趨勢(shì)。

圖2 電加熱卷煙單口方波抽吸過程中氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒徑分布Fig.2 Particle number concentration and particle size distribution of aerosol from eHTP during single puff under square wave smoking regime

圖3 不同抽吸容量下電加熱卷煙單口方波抽吸過程中氣溶膠粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑的變化Fig.3 Variations of particle number concentration and count median diameter（CMD）of aerosol from eHTP during single puff at different puffing volumes under square wave smoking regime

2.2 抽吸容量對(duì)氣溶膠粒數(shù)和粒徑的影響

設(shè)定抽吸持續(xù)時(shí)間為3 s，抽吸間隔為30 s，抽吸容量為35、55和75 mL，分別抽吸電加熱卷煙并測試氣溶膠粒數(shù)和粒徑。如圖4和圖5所示，隨抽吸容量的增加，電加熱卷煙氣溶膠的粒數(shù)濃度由抽吸容量為35 mL的4.9×109個(gè)/cm3增加到75 mL的1.2×1010個(gè)/cm3，35和55 mL抽吸容量條件下的氣溶膠粒數(shù)中值粒徑基本一致，分別為49.5和48.6 nm；75 mL抽吸容量條件下的氣溶膠粒數(shù)中值粒徑有所減小，為44.3 nm。不同抽吸容量下，逐口氣溶膠粒數(shù)濃度呈現(xiàn)先降低后緩慢上升或保持穩(wěn)定的近似趨勢(shì)，55和75 mL抽吸容量的逐口氣溶膠粒數(shù)中值粒徑均呈現(xiàn)先減小后增大并保持不變的近似趨勢(shì)，35 mL抽吸容量的逐口氣溶膠粒數(shù)中值粒徑則呈現(xiàn)先降低后緩慢增加的趨勢(shì)。一方面，當(dāng)對(duì)電加熱卷煙抽吸時(shí)，空氣從煙芯段經(jīng)過，造成煙芯段溫度顯著降低［4］，當(dāng)抽吸容量增加時(shí)，經(jīng)過煙芯段的空氣流量增加，可能使煙芯段整體溫度的降低幅度增加［5］，煙芯段釋放成分的飽和蒸汽在較低溫度下更容易形成氣溶膠，因此，當(dāng)抽吸容量增加時(shí)，煙芯段形成氣溶膠的粒數(shù)濃度也會(huì)增加。另一方面，當(dāng)抽吸容量增加時(shí)，氣溶膠在煙支內(nèi)部的運(yùn)動(dòng)速率增加，減小了氣溶膠的凝并和擴(kuò)散作用，使釋放氣溶膠的粒數(shù)濃度增加，并降低了氣溶膠的粒徑［14］。逐口氣溶膠粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑的變化趨勢(shì)主要與煙芯段煙草成分的加熱緩釋有關(guān)。當(dāng)抽吸容量較低時(shí)，單口氣流量不足以將30 s內(nèi)煙草熱釋放成分完全引出，而剩余的成分會(huì)累積至下一口的抽吸過程，從而造成逐口氣溶膠粒數(shù)濃度增加和粒數(shù)中值粒徑增大。此外，加熱芯溫度的降低會(huì)導(dǎo)致氣溶膠粒數(shù)濃度降低和粒數(shù)中值粒徑減小［15］，iQOS器具的加熱芯預(yù)熱階段由室溫快速升至高溫，當(dāng)?shù)谝豢诔槲?，加熱芯溫度降低并進(jìn)入緩慢升溫階段，從而導(dǎo)致第二口氣溶膠粒數(shù)濃度降低和粒數(shù)中值粒徑減?。?6］。

圖4 不同抽吸容量條件下電加熱卷煙氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑Fig.4 Particle number concentration and CMD of aerosol from eHTP at different puffing volumes

圖5 不同抽吸容量條件下電加熱卷煙逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑Fig.5 Particle number concentration and CMD of puff-by-puff aerosol from eHTP at different puffing volumes

2.3 抽吸持續(xù)時(shí)間對(duì)氣溶膠粒數(shù)和粒徑的影響

設(shè)定抽吸容量為55 mL，抽吸間隔為30 s，抽吸持續(xù)時(shí)間為2、3和4 s，分別抽吸電加熱卷煙并測試氣溶膠粒數(shù)和粒徑。如圖6和圖7所示，3和4 s抽吸持續(xù)時(shí)間的氣溶膠粒數(shù)濃度相近，分別為8.4×109和8.5×109個(gè)/cm3，均低于2 s抽吸持續(xù)時(shí)間的氣溶膠粒數(shù)濃度（9.6×109個(gè)/cm3）。2、3和4 s抽吸持續(xù)時(shí)間氣溶膠的粒數(shù)中值粒徑基本一致，為51.0～52.9 nm。不同抽吸持續(xù)時(shí)間下，逐口氣溶膠粒數(shù)濃度均呈現(xiàn)先降低再緩慢上升并保持不變的相同趨勢(shì)，2、3和4 s抽吸持續(xù)時(shí)間逐口氣溶膠粒數(shù)中值粒徑整體上分別呈現(xiàn)緩慢增大、保持不變和緩慢減小的趨勢(shì)。隨抽吸持續(xù)時(shí)間的增加，煙芯段釋放成分的飽和蒸汽量有所降低，從而降低了氣溶膠的粒數(shù)濃度。在恒定抽吸容量下，一方面，較短的抽吸持續(xù)時(shí)間具有較大的抽吸流速，可能減小氣溶膠的粒數(shù)中值粒徑；另一方面，較高的氣溶膠粒數(shù)濃度會(huì)增加氣溶膠的凝并幾率，增大氣溶膠的粒數(shù)中值粒徑。兩方面的綜合作用影響了不同抽吸持續(xù)時(shí)間逐口氣溶膠的粒數(shù)中值粒徑變化趨勢(shì)。

圖7 不同抽吸持續(xù)時(shí)間條件下電加熱卷煙逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑Fig.7 Particle number concentration and CMD of puff-by-puff aerosol from eHTP at different puffing durations

2.4 抽吸間隔對(duì)氣溶膠粒數(shù)和粒徑的影響

設(shè)定抽吸容量為55 mL，抽吸持續(xù)時(shí)間為2 s，抽吸間隔為30和60 s，分別抽吸電加熱卷煙并測試氣溶膠粒數(shù)和粒徑。如圖8和圖9所示，60 s抽吸間隔的氣溶膠粒數(shù)濃度明顯高于30 s抽吸間隔，60 s抽吸間隔的氣溶膠粒數(shù)中值粒徑稍大于30 s抽吸間隔；30和60 s抽吸間隔的逐口氣溶膠粒數(shù)濃度均呈現(xiàn)出增加趨勢(shì)，60 s抽吸間隔的增加幅度更大；30和60 s抽吸間隔的逐口氣溶膠粒數(shù)中值粒徑均呈現(xiàn)先降低并基本保持不變的趨勢(shì)。抽吸間隔的增加，會(huì)增加煙芯段煙草材料的加熱時(shí)間，增大煙草成分的累積釋放量，使其在抽吸過程中易形成較高粒數(shù)濃度的氣溶膠。同時(shí)，氣溶膠粒數(shù)濃度的增加也會(huì)增大氣溶膠的凝并作用，可能增大氣溶膠的粒數(shù)中值粒徑。

圖8 不同抽吸間隔條件下電加熱卷煙氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑Fig.8 Particle number concentration and CMD of aerosol from eHTP at different puffing intervals

圖9 不同抽吸間隔條件下電加熱卷煙逐口氣溶膠的粒數(shù)濃度和粒數(shù)中值粒徑Fig.9 Particle number concentration and CMD of puff-by-puff aerosol from eHTP at different puffing intervals

3 結(jié)論

①隨抽吸容量的增加，電加熱卷煙氣溶膠的粒數(shù)濃度顯著增加，粒數(shù)中值粒徑呈現(xiàn)一定的減小趨勢(shì)；不同抽吸容量下，逐口氣溶膠粒數(shù)濃度的變化趨勢(shì)近似，逐口氣溶膠粒數(shù)中值粒徑的變化趨勢(shì)有所不同。②隨抽吸持續(xù)時(shí)間的增加，電加熱卷煙氣溶膠的粒數(shù)濃度有所降低，粒數(shù)中值粒徑基本不變；不同抽吸容量下，逐口氣溶膠粒數(shù)濃度的變化趨勢(shì)相同，逐口氣溶膠粒數(shù)中值粒徑的變化趨勢(shì)明顯不同。③隨抽吸間隔的增加，氣溶膠的粒數(shù)濃度明顯增加，粒數(shù)中值粒徑稍增大。