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        脲酶誘導(dǎo)碳酸鈣沉淀技術(shù)改良傳統(tǒng)三合土的性能

        2022-09-04 05:36:04劉效彬
        建筑材料學(xué)報(bào) 2022年8期
        關(guān)鍵詞:豆粉脲酶碳酸鈣

        董 瑾,劉效彬

        (江蘇師范大學(xué)歷史文化與旅游學(xué)院,江蘇 徐州 221116)

        三合土是由石灰、黏土和砂按一定比例混合而成的建筑材料,是古代一項(xiàng)重要的技術(shù)成就.最早在周原遺址的影壁、地面等多處發(fā)現(xiàn)三合土[1],可見西周時(shí)期人們已學(xué)會(huì)拌和三合土并將其應(yīng)用于房屋建設(shè)中.而今保存下來(lái)的三合土建筑有統(tǒng)萬(wàn)城遺址、開元寺佛塔等,這些歷史建筑歷經(jīng)百年,大多存在裂縫、外墻鼓閃、坍塌等現(xiàn)象,亟需修復(fù)保護(hù).但使用現(xiàn)代水泥等無(wú)機(jī)材料和現(xiàn)代高分子有機(jī)聚合物修復(fù)古建筑,其缺點(diǎn)不斷暴露[2].傳統(tǒng)三合土兼容性好但存在固化速率慢、耐候性差、初期強(qiáng)度低等缺陷,在實(shí)際工程應(yīng)用中效果較差.目前學(xué)界對(duì)三合土的研究多集中在對(duì)古代三合土的配比成分進(jìn)行檢測(cè)及仿制等方面,運(yùn)用現(xiàn)代科技手段改良傳統(tǒng)三合土的研究相對(duì)較少[3-6].

        近年來(lái),國(guó)外學(xué)者基于微生物誘導(dǎo)碳酸鈣沉淀(MICP)技術(shù),提出了脲酶誘導(dǎo)碳酸鈣沉淀(EICP)的新思路,其原理是直接利用脲酶水解尿素產(chǎn)生碳酸根,再與外源鈣離子結(jié)合生成碳酸鈣,從而起到固化的作用.Almajed等[7-9]將MICP、EICP技術(shù)應(yīng)用于砂土加固、粉塵排放等領(lǐng)域,均取得了良好的固化效果.本文將EICP技術(shù)在古建筑修復(fù)領(lǐng)域進(jìn)行拓展,研究了脲酶的基本特性,將脲酶摻入三合土中,測(cè)試其機(jī)械性能及耐候性等,并對(duì)其微觀機(jī)理進(jìn)行分析,以期提高三合土性能,優(yōu)化傳統(tǒng)技術(shù),推動(dòng)傳統(tǒng)三合土在古建筑保護(hù)中的實(shí)際應(yīng)用.

        1 試驗(yàn)

        1.1 脲酶配制與脲酶活性測(cè)定

        黃豆蘊(yùn)含豐富的脲酶,常見易得、經(jīng)濟(jì)便利,適合工程大量應(yīng)用,因此本文選取市售黃豆作為脲酶來(lái)源.用高速萬(wàn)能粉碎機(jī)將黃豆粉碎,過(guò)125μm篩篩出豆粉.配制不同質(zhì)量濃度的豆粉溶液,用錐形瓶裝置,錫紙密封;然后將豆粉溶液置于回旋振蕩器中,振蕩3 h后放入4℃冰箱,冷藏靜置24 h;接著裝入離心管,使用離心機(jī)以4 500 r/min離心15 min,提取上層清液,所得溶液即為脲酶溶液.

        根據(jù)文獻(xiàn)[10],在1.1 mol/L的27 mL尿素溶液中加入3 mL脲酶溶液,待兩者充分混合后,測(cè)試混合溶液在1、8 min時(shí)的電導(dǎo)率σ1、σ8.脲酶活性UA計(jì)算式[10]為:

        1.2 脲酶活性的影響研究

        脲酶活性對(duì)EICP過(guò)程起著至關(guān)重要的作用.用脲酶活性UA除以豆粉質(zhì)量濃度ρs得到單位質(zhì)量濃度脲酶的活性,以此來(lái)表征脲酶溶液的提取效率.p H值是影響脲酶活性的重要因素,由于三合土中含有氫氧化鈣,因此在探究pH值對(duì)脲酶活性的影響時(shí),用稀鹽酸和氫氧化鈣溶液調(diào)節(jié)溶液p H值,以此來(lái)模擬三合土環(huán)境.試驗(yàn)方法為:預(yù)先將1.1 mol/L尿素溶液的pH值調(diào)至3、4、5、6、7、8、9、10、11、12,然后取27 mL調(diào)節(jié)好pH值的尿素溶液,加入3 mL質(zhì)量濃度為100 g/L的豆粉溶液,計(jì)算不同p H值下的脲酶活性.

        1.3 基于EICP技術(shù)改性三合土的制備

        黏土取自江蘇省徐州市銅山區(qū)柳泉鎮(zhèn)后八丁村,經(jīng)測(cè)試其液限為39.03%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),本文涉及的液限、比值等除特殊說(shuō)明外均為質(zhì)量分?jǐn)?shù)或質(zhì)量比),塑限為20.10%,塑性指數(shù)為18.93;砂為市售河砂;氫氧化鈣購(gòu)自國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司,分析純.試樣制備過(guò)程為:先將黏土敲碎,用蒸餾水反復(fù)浸泡、松散、沉淀,去除雜質(zhì)及可溶鹽,接著將土自然風(fēng)干后敲碎,再過(guò)500μm篩得到試驗(yàn)用黏土;將砂分別過(guò)1 000、500μm篩,取1 000~500μm篩中間砂樣作為試驗(yàn)用砂.根據(jù)體積比φ(灰)∶φ(黏土)∶φ(砂)=1∶2∶4,將石灰、黏土、砂混合,再加入一定量的蒸餾水充分?jǐn)嚢杌旌希雇翗拥暮蕿?6%~18%.用搗棒在40 mm×40 mm×40 mm的鋼制模具夯實(shí)土樣后脫模,得到三合土試樣(空白樣).根據(jù)體積比φ(灰)∶φ(黏土)∶φ(砂)=1∶2∶4,將石灰、黏土、砂混合,再加入1.0 mol/L尿素、0.5 mol/L氯化鈣和豆粉溶液混合,其中豆粉溶液與膠結(jié)液(尿素+氯化鈣)的質(zhì)量比為1∶9,將其充分?jǐn)嚢杌旌?,使土樣的含水率?6%~18%.用搗棒在40 mm×40 mm×40 mm的鋼制模具夯實(shí)土樣后脫模,得到脲酶改性三合土試樣.根據(jù)豆粉的質(zhì)量濃度ρs=0、10、20、40、60 g/L,將脲酶改性三合土試樣分別記為MT 0(空白樣)、MT 10、MT 20、MT 40、MT 60.將各試樣分別養(yǎng)護(hù)至齡期t=7、14、28、60 d,取出后進(jìn)行測(cè)試.

        1.4 試驗(yàn)方法

        采用1%酚酞的乙醇溶液進(jìn)行碳化深度測(cè)試.將三合土試樣用切割機(jī)從中間切開,用吹氣球吹去切割面的浮土,再在其表面滴加酚酞乙醇溶液,已發(fā)生碳化的部分呈無(wú)色,未發(fā)生碳化的部分呈紫紅色.用游標(biāo)卡尺測(cè)量邊緣至未碳化部分的距離d,即碳化深度,每個(gè)試樣測(cè)量3次,結(jié)果取平均值.

        采用LX-D-2型指針式邵氏硬度計(jì)對(duì)三合土試樣表面進(jìn)行硬度測(cè)試.將三合土試樣放在水平桌面上,測(cè)量其硬度,每個(gè)試樣測(cè)量7次,結(jié)果取平均值.

        無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度測(cè)試采用高泰QT-136PC型精密材料測(cè)試機(jī),控制壓縮速率為0.2 mm/min,試樣的抗壓強(qiáng)度為其破壞時(shí)儀器的最高讀數(shù),每組測(cè)試3個(gè)試樣,結(jié)果取平均值.

        耐候性試驗(yàn)步驟為:對(duì)t=28 d的三合土試樣進(jìn)行外觀檢查,并記錄其原始狀況;接著放入蒸餾水中浸泡,浸泡水面應(yīng)至少高出試樣頂面20 mm,浸泡12 h后取出,并用擰干的濕毛巾輕輕擦去試樣表面水分,放入-30℃冰箱中冷凍12 h;取出放入水中融化12 h.循環(huán)重復(fù)以上操作并觀察樣品表面變化情況,當(dāng)該組3個(gè)試樣中有2個(gè)出現(xiàn)邊角脫落時(shí),終止試驗(yàn)并記錄循環(huán)次數(shù)n.

        敲擊t=28 d的試樣外表層,并將敲下來(lái)的碎塊研磨成粉末,用布魯克D8 Advance型X射線粉末衍射儀(XRD)進(jìn)行微觀分析.將上述粉末樣品表面噴金后,用日立SU 8010型場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)對(duì)樣品進(jìn)行微觀形貌分析.

        2 結(jié)果與討論

        2.1 脲酶活性的影響因素

        2.1.1 豆粉質(zhì)量濃度

        脲酶活性與豆粉質(zhì)量濃度的關(guān)系見圖1.由圖1可見:隨著豆粉質(zhì)量濃度的增大,脲酶活性也隨之提高,且近似線性增長(zhǎng);在豆粉質(zhì)量濃度為10 g/L時(shí),單位質(zhì)量濃度的脲酶活性達(dá)到了峰值,這說(shuō)明其提取效率較優(yōu).考慮到實(shí)際應(yīng)用的經(jīng)濟(jì)效益,在脲酶改良三合土性能研究中,本文選取ρs=10、20、40、60 g/L的豆粉溶液.

        南水北調(diào)中線工程對(duì)我國(guó)可持續(xù)發(fā)展具有重大意義,但其對(duì)漢江中下游的潛在不利影響需要受到高度重視,并予以妥善解決。為了確保中線工程效益最大化,同時(shí)兼顧和保障漢江中下游的利益,實(shí)施生態(tài)補(bǔ)償應(yīng)是最佳措施,現(xiàn)提出以下幾點(diǎn)建議:

        圖1 脲酶活性與豆粉質(zhì)量濃度的關(guān)系Fig.1 Relationship between urease activity and mass concentration soybean powder

        2.1.2 p H值

        由于三合土中含有氫氧化鈣,因此在加入脲酶時(shí)必須要考慮酸堿環(huán)境對(duì)脲酶活性的影響.脲酶活性與pH值的關(guān)系見圖2.由圖2可見:當(dāng)pH=3、ρs=100 g/L時(shí),脲酶活性達(dá)到了峰值(12.36mM urea/min);p H=4~5時(shí),脲酶活性略有下降;p H=6~11時(shí),脲酶活性比較穩(wěn)定;當(dāng)p H=12時(shí),脲酶活性迅速下降.由此可見,在制備脲酶改性三合土試樣時(shí),控制其pH值在10~11左右,脲酶活性不會(huì)因三合土環(huán)境而發(fā)生較大改變.在實(shí)際工程應(yīng)用時(shí)應(yīng)避免脲酶在p H值超過(guò)12的環(huán)境中失活.

        圖2 脲酶活性與pH值的關(guān)系Fig.2 Relationship between urease activity and pH value

        2.2 改性三合土的性能

        2.2.1 碳化深度

        碳化深度是衡量三合土內(nèi)部消石灰是否發(fā)生碳化反應(yīng)生成碳酸鈣的重要標(biāo)準(zhǔn).三合土的碳化試驗(yàn)現(xiàn)象見圖3(從左到右的試樣分別為MT 0、MT 10、MT 20、MT 40、MT 60).由圖3可見:齡期為7 d時(shí),所有三合土試樣的切割面都呈紫紅色,可見7 d碳化時(shí)間過(guò)短,還不足以使三合土內(nèi)部發(fā)生碳化反應(yīng);齡期為14 d時(shí),5個(gè)試樣的外邊緣部分均發(fā)生了碳化,且空白樣的碳化深度低于脲酶改性三合土試樣;齡期為28 d時(shí),5個(gè)試樣的切割面紫紅色均較7、14 d齡期試樣變淺且面積減少,但核心區(qū)域顏色較邊緣偏深,表明經(jīng)過(guò)28 d養(yǎng)護(hù)后試樣的碳化面積增大,不止邊緣碳化,里面也開始碳化,但核心部分仍未碳化完全;齡期為60 d時(shí),5個(gè)試樣的紫紅色都很淺,但仍能看出脲酶改性三合土試樣的碳化深度高于空白樣;脲酶改性三合土試樣切割面的紫紅色均略深于空白樣,推測(cè)是由于尿素水解產(chǎn)生銨根離子,使得試樣呈堿性環(huán)境,滴加了酚酞乙醇試劑之后,使其紫紅色略深[11].

        圖3 三合土的碳化試驗(yàn)現(xiàn)象Fig.3 Phenomenon carbonation test of tabia

        三合土碳化深度隨齡期的變化見圖4.由圖4可見:無(wú)論是脲酶改性三合土還是空白樣,齡期為7~14 d時(shí),其碳化速率最快;隨著齡期的增加,三合土試樣的碳化速率慢慢降低,這是由于隨著碳化反應(yīng)的進(jìn)行,三合土試樣表面形成了碳酸鈣沉淀,使空氣中的二氧化碳不易滲入土體內(nèi)部,因此碳化速率降低[4];脲酶改性三合土試樣的碳化深度均高于空白樣,尤其是齡期為14 d時(shí),脲酶改性三合土碳化深度比空白樣提高了94%~112%.在實(shí)際工程應(yīng)用時(shí),可以有效解決傳統(tǒng)三合土初期固化速率慢的問(wèn)題.

        圖4 三合土碳化深度隨齡期的變化Fig.4 Variation of carbonation depth of tabia with ages

        2.2.2 表面硬度

        表面硬度是指物體表面抵抗變形或損傷的能力,是衡量土體性能的重要指標(biāo).三合土表面硬度與齡期的關(guān)系見圖5.由圖5可見:隨著齡期的增加,三合土試樣的表面硬度均逐漸增大;脲酶改性三合土試樣的表面硬度均高于空白樣,且隨著豆粉質(zhì)量濃度的增大,其表面硬度也逐漸增大;齡期為60 d時(shí),脲酶改性三合土試樣的表面硬度較空白樣提高了15.0%~18.3%.

        圖5 三合土表面硬度與齡期的關(guān)系Fig.5 Relationship between surface hardness and age of tabia

        無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度是反映土綜合性能的指標(biāo)之一.三合土抗壓強(qiáng)度與齡期的關(guān)系見圖6.由圖6可見:隨著齡期的增加,三合土的抗壓強(qiáng)度也隨之提高;與空白樣相比,脲酶的摻入顯著提高了三合土的抗壓強(qiáng)度;7 d時(shí),脲酶改性三合土抗壓強(qiáng)度均在1 MPa以上;28 d時(shí),脲酶改性三合土的抗壓強(qiáng)度比空白樣提高了68.0%~103.0%;60 d時(shí),脲酶改性三合土的抗壓強(qiáng)度比空白樣提高了56.9%~78.9%;隨著豆粉質(zhì)量濃度的增大,脲酶改性三合土的抗壓強(qiáng)度提高;在齡期14~28 d時(shí),脲酶改性三合土的抗壓強(qiáng)度增長(zhǎng)速率最快,隨著齡期的進(jìn)一步增加,其抗壓強(qiáng)度增長(zhǎng)速率降低,這是由于前期EICP的作用,生成了大量碳酸鈣,使得試樣強(qiáng)度迅速提高,但隨著碳酸鈣的增多,空氣中的二氧化碳不易滲入土體內(nèi)部,碳化反應(yīng)速率變慢,致使脲酶改性三合土抗壓強(qiáng)度的漲幅稍有降低,但仍遠(yuǎn)高于空白樣[4].

        圖6 三合土抗壓強(qiáng)度與齡期的關(guān)系Fig.6 Relationship between compressive strength and age of tabia

        2.2.4 耐候性

        抗凍融循環(huán)能夠很好地反映三合土的耐候性,三合土的抗凍融循環(huán)次數(shù)見圖7.由圖7可見,齡期為28 d時(shí),與空白樣相比,脲酶改性三合土抗凍融循環(huán)次數(shù)增加了150%~200%.試驗(yàn)過(guò)程中:空白樣在第1次凍融循環(huán)時(shí)已出現(xiàn)細(xì)小的縫隙,第2次時(shí)其邊角出現(xiàn)脫落;MT 10在第5次凍融循環(huán)時(shí)邊角出現(xiàn)脫落;MT 20、MT 40、MT 60均在第6次凍融循環(huán)中才出現(xiàn)邊角脫落現(xiàn)象,可見其耐候性遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)三合土.

        圖7 三合土的抗凍融循環(huán)次數(shù)Fig.7 n of freeze-thaw cycles of tabia

        2.3 微觀作用與機(jī)理分析

        齡期為28 d的三合土XRD圖譜見圖8.由圖8可見,所有三合土試樣的主要物相均為二氧化硅和碳酸鈣,且碳酸鈣的晶型為方解石.由此可見,齡期為28 d時(shí),由于三合土試樣表層與空氣充分接觸,無(wú)論是脲酶改性三合土還是空白樣均發(fā)生了碳化反應(yīng),這也佐證了2.2.1中碳化反應(yīng)的試驗(yàn)結(jié)果.由于在無(wú)水晶型中方解石是最穩(wěn)定且重要的形態(tài)[12],因此隨著碳化反應(yīng)的進(jìn)行,三合土試樣的表面硬度以及抗壓強(qiáng)度等性能均得到顯著提高.

        圖8 齡期為28 d的三合土XRD圖譜Fig.8 XRD patterns of tabia samples curing for 28 d

        齡期為28 d的三合土SEM照片見圖9.由圖9可見:空白樣靠吸收空氣中的二氧化碳產(chǎn)生碳酸鈣,但碳酸鈣晶體少于脲酶改性三合土,且分布密度低,排布松散,雖然偶有團(tuán)聚在一起,但團(tuán)聚得并不緊密,無(wú)法與脲酶改性三合土相提并論;脲酶調(diào)控了碳酸鈣的晶體形態(tài),脲酶改性三合土試樣表面出現(xiàn)了大面積長(zhǎng)條狀以及少量團(tuán)簇狀晶體,且隨著豆粉質(zhì)量濃度的增加,試樣表面長(zhǎng)條狀晶體相對(duì)減少,而團(tuán)簇狀晶體相對(duì)增多;經(jīng)EICP技術(shù)改性三合土試樣產(chǎn)生的長(zhǎng)條狀晶體表面都有多個(gè)圓球形突起,且晶體參差不齊、犬牙交錯(cuò),產(chǎn)生的團(tuán)簇狀晶體由多個(gè)小圓球緊密聚集而成.MT 10、MT 20試樣產(chǎn)生的大量長(zhǎng)條狀晶體相互交錯(cuò),而MT 40、MT 60試樣在產(chǎn)生長(zhǎng)條狀晶體的基礎(chǔ)上,其團(tuán)簇狀晶體逐漸增多,由團(tuán)簇狀晶體與長(zhǎng)條狀晶體結(jié)構(gòu)相輔相成,使得脲酶改性三合土的結(jié)構(gòu)更加致密.這也從微觀層面解釋了隨著豆粉質(zhì)量濃度的增大,脲酶改性三合土各方面性能均逐漸提高的原因.

        圖9 齡期為28 d的三合土SEM照片F(xiàn)ig.9 XRD images of tabia samples curing for 28 d

        從礦化機(jī)理分析,EICP技術(shù)改良傳統(tǒng)三合土通過(guò)脲酶水解尿素產(chǎn)生碳酸根離子,而碳酸根離子又與空氣中的二氧化碳、三合土中的氯化鈣和氫氧化鈣反應(yīng)生成了更多的碳酸鈣;而傳統(tǒng)三合土只單純依靠空氣中的二氧化碳與土體里的氫氧化鈣反應(yīng),因此其碳化速率要明顯低于脲酶改性三合土試樣.隨著摻加的豆粉質(zhì)量濃度的增大,脲酶活性提高,其水解尿素的能力增強(qiáng),產(chǎn)生的碳酸根離子增多,導(dǎo)致生成的碳酸鈣也隨之增多,這也從EICP反應(yīng)機(jī)理的角度解釋了三合土的各方面性能隨著豆粉質(zhì)量濃度的增大逐漸提高的原因.另外,脲酶屬于蛋白質(zhì),其含有的氨基活性官能團(tuán)與三合土中的無(wú)機(jī)顆粒之間會(huì)發(fā)生靜電、交聯(lián)等作用,使經(jīng)EICP改性的三合土抗壓強(qiáng)度、表面硬度以及耐候性等性能遠(yuǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)三合土[12-13].

        3 結(jié)論

        (1)脲酶活性隨豆粉質(zhì)量濃度的增大基本呈線性增長(zhǎng).脲酶活性最適宜的pH值為3~11.pH值為12時(shí),脲酶活性急劇下降,在實(shí)際工程應(yīng)用時(shí)應(yīng)避免其在pH值超過(guò)12的環(huán)境中失活.

        (2)脲酶誘導(dǎo)碳酸鈣沉淀(EICP)技術(shù)顯著提升了三合土的碳化速率、表面硬度、抗壓強(qiáng)度和耐候性,且三合土的各項(xiàng)性能隨著豆粉質(zhì)量濃度的增大而提高.與三合土空白樣相比,脲酶改性三合土的14 d碳化深度提高了94%~112%,60 d表面硬度提高了15.0%~18.3%,28 d耐候性提高了150%~200%,28 d抗壓強(qiáng)度提高了68.0%~103.0%.

        (3)三合土發(fā)生碳化反應(yīng)生成方解石型碳酸鈣.脲酶調(diào)控了生成碳酸鈣的形貌,使得脲酶改性三合土出現(xiàn)了長(zhǎng)條狀晶體和團(tuán)簇狀晶體.長(zhǎng)條狀和團(tuán)簇狀晶體相輔相成,使得三合土的結(jié)構(gòu)更加致密,且隨著豆粉質(zhì)量濃度的增大,團(tuán)簇狀晶體相對(duì)增多,長(zhǎng)條狀晶體相對(duì)減少,三合土的性能也逐漸提高.

        (4)EICP技術(shù)適于實(shí)際工程應(yīng)用,能緩解溫室效應(yīng),綠色環(huán)保;便捷易操作,無(wú)需特殊養(yǎng)護(hù),且其7 d抗壓強(qiáng)度均在1 MPa以上,極大改善了傳統(tǒng)三合土固化速率慢、耐候性差、初期強(qiáng)度低等缺陷.但后續(xù)還需進(jìn)行改性三合土墻體的極限承載力、變形破壞特征以及實(shí)際三合土建筑修復(fù)工程測(cè)試等研究.

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