倪煜 孫健 全亞民 羅東奇 宋筠?

1) (北京師范大學(xué)物理系,北京 100875)

2) (上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,上海 201210)

3) (中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所,材料物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,合肥 230031)

基于以Lanczos 方法為雜質(zhì)求解器的動力學(xué)平均場理論,研究了非局域軌道間躍遷對于雙軌道強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中軌道選擇Mott 相變的影響.計算了軌道間躍遷系數(shù)不同的雙軌道Hubbard 模型的準(zhǔn)粒子權(quán)重和態(tài)密度,并構(gòu)建了它們在相互作用強(qiáng)度U 和軌道帶寬比t2/t1 影響下的相圖.通過正則變換引入兩個有效的退耦和軌道,在一定條件下軌道間躍遷會有利于軌道選擇Mott 相變的發(fā)生.還比較了Bethe 晶格和正方晶格的相圖,雖然基于兩種不同晶格能帶結(jié)構(gòu)得到的軌道選擇Mott 相變的相變點(diǎn)存在一定的差異,但其中關(guān)于軌道選擇Mott 相變的基本物理圖像具有一致性.并將方法拓展到半滿的Ba2CuO4–δ 材料的研究中,與根據(jù)密度泛函理論得到的能帶對比,我們發(fā)現(xiàn)各向同性的軌道間躍遷對能帶結(jié)構(gòu)影響較大,進(jìn)一步采用動量空間各向異性的非局域軌道間躍遷項(xiàng),得到了材料的相圖,在半滿條件下Ba2CuO4–δ 應(yīng)為軌道選擇Mott 材料.

1 引言

軌道選擇Mott 相變(orbital-selective Mott transition,OSMT)是過渡金屬材料中的一種新奇物理現(xiàn)象:多軌道體系中部分軌道上的電子進(jìn)入局域化狀態(tài),而其他軌道的電子仍然具有巡游特性.實(shí)驗(yàn)上在Ca2-xSrxRuO4[1],過渡金屬硫化物[2]以及鐵基超導(dǎo)材料[3]中均觀測到了OSMT,其對了解強(qiáng)關(guān)聯(lián)系統(tǒng)的本質(zhì)很有幫助.雙軌道Hubbard模型是研究OSMT 最簡單的模型[4?7].動力學(xué)平均場理論(dynamical mean-field theory,DMFT)在處理單軌道Hubbard 模型的相關(guān)問題中成效顯著[8?11],并且它拓展到雙軌道Hubbard 模型中也十分有效[5,12,13].

DMFT 中處理Anderson 雜質(zhì)模型所用的雜質(zhì)求解器對于最終的計算結(jié)果有很大的影響,多種多樣的理論以及數(shù)值方法都能用作動力學(xué)平均場的雜質(zhì)求解器,如量子蒙特卡羅方法(quantum Monte Carlo simulations,QMC)[14?17],重整化群理論(renormalization-group theory)[18?20]以及隸算符表示方法 (slave-variable representations)[21?23]等.當(dāng)DMFT 用于多軌道體系的求解時,不同的雜質(zhì)求解器會面臨不同的困難:在處理摻雜的費(fèi)米體系時,QMC 方法會出現(xiàn)負(fù)幾率問題;重整化群理論能很好地處理單帶問題,但卻難以拓展到多帶體系;隸算符表示方法無法精確處理多軌道體系中的電子關(guān)聯(lián)相互作用.除了上述雜質(zhì)求解器外,還有以Lanczos 方法為代表的精確對角化方法,它能精確地處理多軌道體系中包括軌道內(nèi)相互作用U、軌道間相互作用U′以及洪特耦合JH在內(nèi)的電子關(guān)聯(lián)作用,但是對于含有非局域軌道間躍遷的系統(tǒng),軌道間躍遷所引入的非對角格林函數(shù)將會使自洽參數(shù)求解過程的復(fù)雜程度顯著增加,并需要耗費(fèi)巨大的計算資源.

軌道間躍遷會誘發(fā)軌道雜化,其在具有多軌道關(guān)聯(lián)效應(yīng)的過渡金屬中至關(guān)重要[24?26],但同時它所帶來的非對角格林函數(shù)為處理多軌道Hubbard模型帶來了巨大挑戰(zhàn).本文引入正則變換將雙軌道Hubbard 模型中的緊束縛部分對角化[27,28],得到了沒有軌道間躍遷的有效雜化軌道.同時為了更精確地計算軌道間相互作用對體系的影響,選取Lanczos 精確對角化方法作為雜質(zhì)求解器,比起早先的工作[27,28],該方法能更加精確地描述庫侖相互作用以及洪特耦合效應(yīng)對體系量子相變的影響,因此所得相圖的相變點(diǎn)也更加準(zhǔn)確.除了DMFT 理論中常用的Bethe 晶格外,本文還基于正方晶格能帶結(jié)構(gòu)計算了雙軌道體系的相圖,并發(fā)現(xiàn)DMFT中選用的晶格能帶結(jié)構(gòu)不同時,雖然所得相變點(diǎn)存在差異,但相圖展現(xiàn)出來的軌道選擇Mott 相變的物理圖像基本一致.最后應(yīng)用文中的方法研究了最近發(fā)現(xiàn)的新型銅氧化物超導(dǎo)材料Ba2CuO4-δ[29].Ba2CuO4-δ是高空穴摻雜濃度下的銅氧化物超導(dǎo)材料,其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度約為73 K.由于其具有極其扁平的CuO6八面體結(jié)構(gòu),銅原子的軌道和軌道均對費(fèi)米面附近的電子態(tài)有貢獻(xiàn)[29?32],這種特殊的雙軌道特性是其區(qū)別于傳統(tǒng)銅氧化物超導(dǎo)材料的地方,同時密度泛函理論(density functional theory,DFT) 的計算結(jié)果也對雙帶特性進(jìn)行了印證[33?35].有理論研究表明這種特殊的多軌道關(guān)聯(lián)特征極有可能是Ba2CuO4-δ的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度高于大部分高溫超導(dǎo)材料的原因[34,36].對于半滿的Ba2CuO4-δ體系,我們考慮非局域軌道間躍遷的動量空間各向異性,通過Ba2CuO4-δ的完整能帶,得到了材料在半滿條件下的相圖.

本文主要結(jié)構(gòu)如下:第2 部分對含軌道間躍遷的雙帶Hubbard 模型中的正則變換進(jìn)行介紹;第3 部分對研究所用的理論方法—以Lanczos 為求解器的DMFT 進(jìn)行詳細(xì)的說明;第4 部分介紹基于上述方法得到的雙軌道Hubbard 模型中軌道選擇Mott 相變的物理圖像以及軌道間躍遷對其的影響,并對比用正方晶格能帶代入DMFT 中計算與Bethe 晶格的差異;第5 部分將方法應(yīng)用于雙軌道超導(dǎo)材料Ba2CuO3.5中,并介紹了所得的結(jié)果;第6 部分為文章的主要結(jié)論.

2 雙軌道模型中的正則變換

雙軌道體系的哈密頓量可以分為兩部分:緊束縛部分Ht和相互作用部分HI,緊束縛部分Ht的形式為

相互作用部分HI的形式為[4,6]

通過正則變換消除軌道間躍遷,進(jìn)而引入兩個退耦合的有效軌道α 和β[27,28],正則變換的形式如下:

(3)式中,αiσ和βiσ分別表示i格點(diǎn)上的有效軌道α 和β 中自旋為σ 的電子湮滅算符,由(4)式?jīng)Q定的u值和v值代入哈密頓量(1)中將會使軌道間躍遷項(xiàng)消失.通過正則變換,(1)式和(2)式描述的原雙軌道的哈密頓量會轉(zhuǎn)換為有效軌道的雙軌道哈密頓量,其同樣包含緊束縛部分和相互作用部分緊束縛部分為

結(jié)合(4)式可以看出,正則變換后的躍遷積分tα和tβ與t12的取值正負(fù)無關(guān).因?yàn)楸疚难芯康南到y(tǒng)具有自旋旋轉(zhuǎn)對稱性U=U′+2JH,相互作用部分的系數(shù)在正則變換后保持不變.

3 動力學(xué)平均場理論

正則變換之后去除軌道雜化的雙軌道模型,可以通過DMFT 有效地處理.

在DMFT 的基本框架中[8],我們將多體問題中格點(diǎn)數(shù)量巨大的格點(diǎn)哈密頓量(5)和(6) 映射成格點(diǎn)數(shù)目有限的Anderson 雜質(zhì)哈密頓量Himp,

正則變換之后的哈密頓量去除了軌道間的雜化,因此格林函數(shù)和自能都不含關(guān)于軌道的非對角項(xiàng),各軌道的格林函數(shù)可以獨(dú)立地計算.雜質(zhì)模型的Weiss 場格林函數(shù)(無相互作用格林函數(shù))可以由雜質(zhì)模型的系數(shù)直接計算:

其中

DMFT 通過自洽方程來使Weiss 場格林函數(shù)和無相互作用的格點(diǎn)格林函數(shù)相等,進(jìn)而可以用雜質(zhì)模型來表征格點(diǎn)模型的物理性質(zhì).如果考慮具有半圓形態(tài)密度的Bethe 晶格,DMFT 中的無相互作用的格點(diǎn)格林函數(shù)可以化簡為非常簡潔且便于計算的形式[8]:

其中g(shù)0(iωn)為無相互作用的格點(diǎn)模型格林函數(shù).(13)式中g(shù)0(iωn)以及由(9)式計算的Weiss 場格林函數(shù) G0(iωn)做差即為DMFT 的自洽方程:

其中nmax為截斷系數(shù),計算中取nmax=2048.利用共軛梯度算法調(diào)整自洽參數(shù)使(14)式中的d趨于0,我們工作中體系自洽完成的判斷標(biāo)準(zhǔn)為d值小于10-5.

如果計算中選用其他晶格的能帶結(jié)構(gòu),則在計算局域的格點(diǎn)格林函數(shù)Glat(iωn)的過程中需要在動量空間對動量k 求和,以正方晶格為例,

其中εk=2t(coskx+cosky)代表正方晶格的色散關(guān)系,Σ(iωn,k)為體系自能(因?yàn)楦鬈壍廓?dú)立,所以這里略去了軌道指標(biāo)γ).在DMFT 中,當(dāng)體系的維度d趨于無窮大時空間的漲落將會被凍結(jié),此時系統(tǒng)自能將不再依賴動量k 而局域化[8]:

通過Dyson 方程可以計算雜質(zhì)模型的自能:

利用體系的格林函數(shù)虛部來計算各軌道的態(tài)密度:

其中η為能量展寬因子,γ 為軌道指標(biāo).各軌道的準(zhǔn)粒子權(quán)重可以通過自能計算[41]:

4 計算結(jié)果與討論

首先研究相互作用U和軌道間躍遷t12對Bethe 晶格雙帶Hubbard 模型相變的影響.研究中選取軌道間躍遷t12＞0,因?yàn)檎齽t變換后的躍遷積分tα和tβ與t12的取值正負(fù)無關(guān),所以之后的研究結(jié)果能夠自然地拓展到t12＜0的情況中.在本文研究的半滿體系中,化學(xué)勢保持μ=U/2+U′-JH/2以滿足粒子空穴對稱性.圖1 比較了當(dāng)兩軌道帶寬比t2/t1=0.4,相互作用U以及軌道間躍遷t12不同時體系準(zhǔn)粒子權(quán)重的變化.當(dāng)t12=0 時,從準(zhǔn)粒子權(quán)重曲線可以看出,寬有效軌道α 金屬絕緣體相變 (metal-insulator transition,MIT)的相變點(diǎn)Ucα=3.7,而窄有效軌道β 在相互作用強(qiáng)度Ucβ=2.3時發(fā)生金屬絕緣體相變,因此體系在相互作用強(qiáng)度2.3 ≤U ＜3.7時處于軌道選擇Mott 相(orbital-selective Mott phase,OSMP).當(dāng)軌道間躍遷系數(shù)t12=0.4時,軌道選擇Mott 相對應(yīng)的相互作用區(qū)間擴(kuò)大為2.1 ≤U ＜4.1,軌道間躍遷的引入使窄有效軌道β 發(fā)生MIT 所需的相互作用強(qiáng)度減弱,而使寬有效軌道α 的臨界相互作用Ucα增強(qiáng).由(7)式可知,軌道間相互作用通過調(diào)整兩個有效軌道的躍遷系數(shù)來促進(jìn)OSMT 的發(fā)生,如當(dāng)t12=0.4時,兩個有效軌道的躍遷系數(shù)比值為tβ/tα=0.32,因此體系更容易發(fā)生軌道選擇Mott 相變.

圖1 不同軌道間躍遷系數(shù)下兩個有效軌道的準(zhǔn)粒子權(quán)重Z 隨相互作用U 的變化曲線.軌道α 和軌道β 分別用黑色圓圈和紅色三角標(biāo)識,實(shí)心標(biāo)志和空心標(biāo)志分別代表t12=0和 t12=0.4的情況.體系中的洪特耦合作用JH=0.25U,兩 軌道 帶寬比t2/t1=0.4,所選用 的能 量單位為寬帶躍遷系數(shù)t1Fig.1.The interaction dependencies of the quasiparticle weight Z of the effective orbital α (black circles) and β (red triangles) with interorbital hopping t12=0.4 (hollow symbols) and without interorbital hopping t12=0 (solid symbols) when JH=0.25U and t2/t1=0.4.The energy is in unit t1.

圖2 給出了當(dāng)軌道間躍遷t12=0.4、帶寬比t2/t1=0.4以及洪特耦合JH=0.25U時雙軌道體系的態(tài)密度隨相互作用強(qiáng)度U變化的細(xì)節(jié).當(dāng)相互作用強(qiáng)度U=1.5時,有效軌道α (圖2(a))和β(圖2(b)) 在費(fèi)米面附近都存在明顯的準(zhǔn)粒子峰,這意味著兩個軌道都處于金屬態(tài),因此整個體系表現(xiàn)出金屬相的特征.當(dāng)相互作用強(qiáng)度增加至U=3.0時,軌道α 在費(fèi)米面附近仍存在明顯的準(zhǔn)粒子峰(圖2(c)),但此時軌道β 的費(fèi)米面附近打開了Mott能隙(圖2(d)),這是OSMP 的典型特征.繼續(xù)增加相互作用強(qiáng)度至U=4.5,圖2(e)和圖2(f)中兩個有效軌道均在費(fèi)米面附近打開了Mott 能隙,這也意味著體系進(jìn)入了Mott 絕緣相.圖2 給出的物理圖像與圖1 中t12=0.4的曲線相符合,這二者也是本文判定體系物態(tài)以及繪制相圖的依據(jù).

圖2 兩個有效軌道的態(tài)密度隨相互作用U 增加的演化圖像,體系中的軌道間躍遷t12=0.4,帶寬比t2/t1=0.4 以及相互作用強(qiáng)度JH=0.25U.左邊的圖像為α軌道的結(jié)果,右邊圖像為β 軌道的結(jié)果,計算中選取的能量展寬因子為η=0.05Fig.2.Evolution of the orbital-resolved spectral densityA(ω) with the increasing Coulomb interaction U when t12=0.4,t2/t1=0.4 and JH=0.25U.Left panels show the results of effective orbital α and right panels are for effective orbital β.The energy broadening factor in our calculation takes η=0.05.

圖3(a)所示為軌道間躍遷系數(shù)t12不同時,兩軌道帶寬比t2/t1和相互作用強(qiáng)度U影響下的體系相圖.在沒有軌道間躍遷的雙軌道體系中,除了t2/t1=1的情況外體系中均存在OSMP,這主要是由于洪特耦合的作用[42],相圖中OSMP 區(qū)域的范圍隨著帶寬比t2/t1的增加而收縮,說明兩軌道差異越大體系越容易發(fā)生軌道選擇Mott 相變,這與早先對OSMP 的研究結(jié)果相符合[43?45].在雙軌道體系中引入軌道間躍遷之后,兩個有效軌道之間的差異會增大,這將導(dǎo)致相圖中軌道選擇Mott 相的區(qū)域擴(kuò)大,圖3(b) 直觀地反映了當(dāng)t12=0.4時相圖中OSMP 區(qū)域的擴(kuò)大,和圖3(a)對比可以看出,所有的t2/t1情況下軌道選擇Mott 相的區(qū)域都擴(kuò)大了,并且兩軌道差異越小軌道間躍遷對OSMP的促進(jìn)作用越明顯.

根據(jù)(15)式及正方晶格的能帶結(jié)構(gòu),研究了正方晶格雙軌道Hubbard 模型中的OSMT.圖4給出了正方晶格t2/t1=0.4時軌道間躍遷t12及相互作用U影響的準(zhǔn)粒子權(quán)重變化,以及t12=0.4時相互作用U和帶寬比t2/t1決定的相圖,可與Bethe晶格的結(jié)果(圖1 和圖3(b))做對比.如圖4(a)所示,當(dāng)t12=0時體系在相互作用強(qiáng)度3.9 ≤U ＜6.6時處于軌道選擇Mott 相;引入軌道間躍遷t12=0.4,OSMP 存在范圍擴(kuò)大至3.5 ≤U ＜6.9,盡管相變點(diǎn)的具體數(shù)值與Bethe 晶格的結(jié)果存在差異,但是t12=0.4對OSMP 影響的物理圖像是一致的.圖4(b)進(jìn)一步印證了這一點(diǎn),t12=0.4時體系相圖中的OSMT 的相變點(diǎn)與圖3(b)中的存在差異,但二者的OSMP 的變化趨勢基本一致,都反映出兩軌道帶寬差異越小軌道間相互作用對OSMP 的促進(jìn)作用越明顯.綜上,Bethe 晶格是一種理想的晶格,其態(tài)密度作為一種近似手段來定性研究實(shí)際晶格中關(guān)聯(lián)效應(yīng)驅(qū)動的相變是可行的,這也正是Bethe 晶格被廣泛應(yīng)用于DMFT 的原因.

圖3 軌道間躍遷系數(shù)不同時,相互作用U 和帶寬比t2/t1影響下的雙軌道體系相圖 (a) 軌道間躍遷t12=0;(b) 軌道間躍遷t12=0.4.體系的洪特耦合JH=0.25U.黑色圓圈和紅色三角分別代表軌道α 和β 的MIT 相變點(diǎn)Fig.3.Phase diagrams in the plane of interaction U and hopping integral t2/t1 of the effective two-orbital Hubbard model with different interorbital hopping,when JH=0.25U:(a) t12=0;(b) t12=0.4.The black circles (red triangles) denote the critical points of MIT for effective orbital α(β).

圖4 DMFT 結(jié)合正方晶格能帶結(jié)構(gòu)所得到的結(jié)果 (a)軌道間躍遷系數(shù)不同時,準(zhǔn)粒子權(quán)重Z 隨相互作用U 的變化曲線,體系的洪特耦合JH=0.25U,帶寬比t2/t1=0.4;(b) t12=0.4以及JH=0.25U時,相互作用U 和帶寬比t2/t1影響下的有效軌道模型相圖Fig.4.DMFT results of the square lattice:(a) The interaction dependencies of the quasiparticle weight Z with different interorbital hoppings when JH=0.25U and t2/t1=0.4;(b) phase diagrams in the plane of interaction U and hopping integral t2/t1 of the effective two-orbital Hubbard model when t12=0.4 and JH=0.25U.

5 應(yīng) 用

把結(jié)合了正則變換的擴(kuò)展DMFT 運(yùn)用到最近發(fā)現(xiàn)的銅氧化物超導(dǎo)材料Ba2CuO4-δ中[29],由于Ba2CuO4-δ晶格中具有極其扁平的CuO6八面體結(jié)構(gòu),所以可以用雙軌道Hubbard 模型描述其電子結(jié)構(gòu)與性質(zhì).根據(jù)DFT 計算半滿情況下Ba2CuO3.5所得到的電子能帶結(jié)構(gòu)可知,費(fèi)米面附近的電子態(tài)主要由Cu 的軌道和軌道貢獻(xiàn)[33?35].將DFT 所得的能帶結(jié)果近似處理,只考慮最近鄰躍遷而忽略較小的次近鄰躍遷,并忽略非局域軌道間躍遷的動量空間各向異性.之后采用適用于動量空間的各向異性的擴(kuò)展DMFT 研究了Ba2CuO4-δ半滿情況下的相圖.

選取如下的躍遷模型系數(shù)代入(1)式:t1=0.504 eV,t2=0.196 eV,及t12=-0.302 eV,軌道和軌道的能量分別為μ1=-0.222 eV和μ2=0.661 eV[33].第2 部分中采用正則變換后所得的躍遷積分tα和tβ與t12的取值正負(fù)無關(guān),因此可以將第4 部分的結(jié)果拓展至t12＜0的情況.結(jié)合本文的Ba2CuO4-δ緊束縛模型,體系中軌道間躍遷t12將促進(jìn)體系的有效軌道的OSMP,同時由于Ba2CuO4-δ材料中具有晶體場劈裂εd=μ1-μ2,不同軌道化學(xué)勢的差異會導(dǎo)致有效軌道的格林函數(shù)矩陣形式非對角元中出現(xiàn)常數(shù)項(xiàng),其中常數(shù)項(xiàng)的處理采用與之前工作中同樣的方法[28].

圖5(a)給出了JH=0.25U時各軌道的準(zhǔn)粒子權(quán)重隨相互作用U的變化曲線.根據(jù)準(zhǔn)粒子權(quán)重的變化曲線可知,當(dāng)相互作用U ＜2.1 eV 時,雙軌道體系為金屬態(tài);當(dāng)相互作用強(qiáng)度U≥2.3 eV 時,體系轉(zhuǎn)變?yōu)榻^緣態(tài);在這兩個態(tài)之間存在一個狹窄的OSMP 區(qū)域,即作用強(qiáng)度2.1 eV≤U ＜2.3 eV時,寬有效軌道α 處于金屬態(tài)而窄有效軌道β 呈現(xiàn)出絕緣態(tài)的特征.圖5(b)—(d)進(jìn)一步展現(xiàn)了JH=0.25U時相互作用強(qiáng)度U對兩個有效軌道α 和β 電子態(tài)密度的影響.當(dāng)相互作用強(qiáng)度U較弱,如圖5(b)所示,U=1.0 eV 時兩個軌道在費(fèi)米能級附近的電子態(tài)密度都不為零,說明體系為金屬態(tài);隨著相互作用強(qiáng)度U增加到2.5 eV,如圖5(d)所示,兩個軌道的態(tài)密度圖像中均有Mott 能隙打開,此時體系為絕緣態(tài);而當(dāng)相互作用強(qiáng)度U=2.2 eV時,如圖5(c)所示,寬軌道費(fèi)米能級附近的態(tài)密度仍為有限值的同時窄軌道打開了Mott 能隙,說明此時體系處于軌道選擇Mott 相[44?46].

圖5 (a) JH=0.25U時有效軌道的準(zhǔn)粒子權(quán)重隨相互作用強(qiáng)度的變化曲線.不同相互作用強(qiáng)度U 下體系各有效軌道的態(tài)密度圖像 (b) U=1.0 eV;(c) U=2.2 eV;(d) U=2.5 eV.當(dāng)相互作用2.1 eV ≤U ＜ 2.3 eV 時體系處于OSMPFig.5.(a) Quasiparticle weight Z as a function of interaction U when JH=0.25U.The orbital-resolved spectral density A(ω)with different intraorbital interaction:(b) U=1.0 eV;(c) U=2.2 eV;(d) U=2.5 eV for the two effective orbitals.An OSMP occurs in a narrow interaction region with 2.1 eV ≤U ＜ 2.3 eV.

圖6 給出了在相互作用U和洪特耦合JH作用下的相圖,在強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)作用導(dǎo)致的Mott 絕緣相和相互作用強(qiáng)度較弱時體系的金屬相之間存在著一定范圍的OSMP 區(qū)域,隨著洪特耦合JH的減小以及相互作用U的增加OSMP 區(qū)域逐漸縮小,并在JH=0.34 eV 以及U=2.7 eV 時在相圖上消失.根據(jù)之前對電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的研究,洪特耦合作用有利于OSMP 的形成[12,42,47],這也解釋了相圖中當(dāng)JH＞0.34 eV 時OSMP 區(qū)域隨洪特耦合增加而擴(kuò)大的原因.而當(dāng)洪特耦合JH＜0.34 eV 時,晶體場劈裂對體系的影響壓制住了庫侖相互作用以及洪特耦合的影響,因此OSMP 從相圖上消失[12,42,47].

圖6 相互作用U 和洪特耦合 JH影響下體系的相圖.隨著相互作用U 的增加以及洪特耦合JH的減小,OSMP 區(qū)域逐漸縮小,大約在JH=0.34 eV 以及 U=2.7 eV 時體系中的OSMT 消失Fig.6.The phase diagram of the effective two-orbital Hubbard model with interaction U and Hund's rule coupling JH.The region of OSMP becomes narrower with the decreasing JH and increasing U,and OSMT vanishes around JH=0.34 eV and U=2.7 eV.

圖7(a)給出了本文研究的緊束縛模型的能帶圖像,并將其與根據(jù)DFT 模擬Ba2CuO4-δ的雙帶模型能帶圖像(圖7(b))進(jìn)行了對比.

模擬DFT 計算結(jié)果所得的半滿情況下Ba2CuO4-δ的能帶結(jié)構(gòu)如下[33]:

其中

式中tab(a,b=1,2)表示由軌道a躍遷至b的躍遷系數(shù),下標(biāo)1 和2 分別表示軌道和軌道,t,t′和t′′分別表示最近鄰躍遷、次近鄰躍遷以及第三近鄰躍遷系數(shù),具體的數(shù)值見表1.由于本文選取的緊束縛模型忽略了非局域軌道間躍遷的動量空間各向異性,因此其能帶結(jié)構(gòu)和根據(jù)DFT 模擬的雙帶模型能帶結(jié)構(gòu)存在明顯差異,各向同性的緊束縛模型中兩個能帶存在分離的特征,因此需要采用和材料能帶相符合的雙帶模型開展研究.本文基于圖7(b)的能帶結(jié)構(gòu),研究了電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對Ba2CuO4-δ中量子相變的影響,并在附錄中對如何用DMFT 處理圖7(b)的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)的介紹.

表1 半滿Ba2CuO4–δ 緊束縛哈密頓量中的參數(shù)(單位為eV)[33]Table 1.Model parameters of the TB Hamiltonian of Ba2CuO4–δ at half-filling (unit:eV)[33].

考慮非局域軌道間躍遷項(xiàng)的動量空間的各向異性,將DFT 模擬所得完整能帶結(jié)構(gòu)代入DMFT中,計算半滿Ba2CuO4-δ體系[36]的相圖.考慮完整能帶結(jié)構(gòu)的相圖如圖8 所示,相圖中的相變點(diǎn)與相圖6 中存在差異,主要是因?yàn)楸疚倪x用的緊束縛模型的能帶結(jié)構(gòu)與Ba2CuO4-δ的能帶結(jié)構(gòu)差異比較大,圖8 給出的相圖能更加精確地描述半滿Ba2CuO4-δ體系的量子相變.同時能帶結(jié)構(gòu)及相圖的對比也說明了利用正則變換處理軌道間躍遷的局限性.

圖8 在DMFT 中考 慮DFT 得到 的Ba2CuO3.5 完整能帶結(jié)構(gòu)得到的相圖.此相圖與 圖6 中的相圖定性一致Fig.8.Phase diagram of Ba2CuO3.5 obtained by the DMFT investigation using the DFT calculated band structure.The phase diagram is qualitatively consistent with Fig.6.

6 結(jié)論

運(yùn)用以Lanczos 方法為求解器的DMFT 對相互作用U及非局域軌道間躍遷t12在雙軌道Hubbard 模型中軌道選擇Mott 相變的影響進(jìn)行了研究,結(jié)果表明軌道間躍遷通過調(diào)整兩有效軌道的帶寬比來促進(jìn)雙軌道體系中軌道選擇Mott 相的發(fā)生.對比了動力學(xué)平均場中使用不同晶格能帶結(jié)構(gòu)得到的相圖,盡管相變點(diǎn)存在差異但其描述的軌道選擇Mott 相變的物理圖像具有一致性,進(jìn)一步說明了Bethe 晶格作為近似的理論工具在研究關(guān)聯(lián)效應(yīng)驅(qū)動的量子相變中的泛用性.最后將拓展的DMFT 應(yīng)用于雙軌道銅氧化物超導(dǎo)材料Ba2CuO4-δ,并采用動量空間各向異性的非局域軌道間躍遷的雙帶模型繪制了體系的相圖,發(fā)現(xiàn)半滿的Ba2CuO4-δ為軌道選擇Mott 材料.

感謝中國科學(xué)院固體物理研究所鄒良劍教授在本工作中的討論.

附錄 考慮完整能帶結(jié)構(gòu)的動力學(xué)平均場理論

在DMFT 中考慮(20)式的緊束縛哈密頓量,則映射之后的雜質(zhì)模型為

其中l(wèi)(l=1,2)為軌道指標(biāo),與(8)式不同的地方在于雜質(zhì)格點(diǎn)與外場格點(diǎn)的耦合系數(shù)Vll′mσ含不同軌道間耦合的部分,Vll′mσ表示外場格點(diǎn)m的l軌道與雜質(zhì)格點(diǎn)l′軌道間的耦合.(A1)式對應(yīng)的格林函數(shù)具有2×2的矩陣形式:

通過Lanczos 精確對角化方法可以直接求得這個矩陣的對角元部分Gll[37?40],求解方式與(10)式一致.非對角元可由對角元的線性組合求出:

其中G1+2,1+2為兩軌道結(jié)合的格林函數(shù),在Lanczos 算法中將構(gòu)建三對角矩陣的初始矢量分別替換為和(d1+d2)|Ψ0〉即可得到.

其中雜化函數(shù)Δ(iωn)也為2×2的矩陣:

Δl1l2(iωn)的表達(dá)形式為

將Lanczos 方法得到的Gimp(iωn)與Weiss 場格林函數(shù)相結(jié)合,并利用Dyson 方程即可求出雜質(zhì)模型自能的矩陣形式:

DMFT 中雜質(zhì)模型自能與格點(diǎn)模型的局域自能相等,由此可計算格點(diǎn)格林函數(shù)Glat(iωn)

其中H0表示體系能帶結(jié)構(gòu),對半滿情況下的Ba2CuO4-δ,代入(20)式中的能帶表達(dá)式即可計算.最后通過調(diào)節(jié)自洽參數(shù)εml和Vll′m使得自洽條件Gimp(iωn)=Glat(iωn)成立后,即可根據(jù)格林函數(shù)來了解Ba2CuO4-δ體系的電子性質(zhì).