單旋宇 王中強(qiáng)2)? 謝君 鄭嘉慧 徐海陽2) 劉益春2)

1) (東北師范大學(xué),紫外光發(fā)射材料與技術(shù)教育部重點實驗室,長春 130024)

2) (物理學(xué)國家級實驗教學(xué)示范中心(東北師范大學(xué)),長春 130024)

腦啟發(fā)神經(jīng)形態(tài)計算系統(tǒng)有望從根本上突破傳統(tǒng)馮·諾依曼計算機(jī)系統(tǒng)架構(gòu)瓶頸,極大程度地提升數(shù)據(jù)處理速度和能效.新型神經(jīng)形態(tài)器件是構(gòu)建高能效神經(jīng)形態(tài)計算的重要硬件基礎(chǔ).光電憶阻器作為新興的納米智能器件,因具備整合光學(xué)感知、信息存儲和邏輯計算等功能特性,被認(rèn)為是發(fā)展類腦視覺系統(tǒng)的重要備選.本文將綜述面向感存算功能一體化的光電憶阻器研究進(jìn)展,包括光電憶阻材料與機(jī)制、光電憶阻器件與特性、感存算一體化功能及應(yīng)用等.具體將根據(jù)機(jī)制分類介紹光子-離子耦合型和光子-電子耦合型光電憶阻材料,根據(jù)光電憶阻特性調(diào)節(jié)方式介紹光電調(diào)制型和全光調(diào)制型光電憶阻器件,根據(jù)感存算一體化功能介紹其在認(rèn)知功能模擬、光電邏輯運算、神經(jīng)形態(tài)視覺功能、動態(tài)探測與識別等方面的應(yīng)用.最后總結(jié)光電憶阻器的主要優(yōu)勢以及所面臨的挑戰(zhàn),并展望光電憶阻器的未來發(fā)展.

1 引言

隨著現(xiàn)代信息技術(shù)的持續(xù)高速發(fā)展,計算機(jī)系統(tǒng)開始進(jìn)入“云計算”和“大數(shù)據(jù)”時代,海量的信息存儲與數(shù)據(jù)處理要求計算機(jī)軟硬件具有高速度、低功耗及智能化等特點.然而,傳統(tǒng)的馮·諾依曼計算架構(gòu)由于存儲單元與運算單元結(jié)構(gòu)分立,而且兩者沿著各自的目標(biāo)發(fā)展,導(dǎo)致不同硬件之間存在較大性能差距與集成方式問題,難以高效完成非結(jié)構(gòu)化數(shù)據(jù)的深度處理[1,2].相比之下,生物大腦具有高效率、低功耗、并行運算、自主認(rèn)知等優(yōu)點.腦啟發(fā)的神經(jīng)形態(tài)計算成為突破馮·諾依曼瓶頸的重要方向,是發(fā)展智能計算機(jī)的前沿交叉領(lǐng)域[3?5].因此,開發(fā)類腦神經(jīng)形態(tài)器件單元是發(fā)展類腦智能系統(tǒng)的核心,也是構(gòu)筑類腦智能計算機(jī)的必要途徑[6].

憶阻器(memristor)是除電阻、電容、電感之外的第4 種基本電子元件,其具有電阻連續(xù)調(diào)節(jié)的記憶特性,與大腦認(rèn)知的突觸可塑性功能高度相似[7].相較于傳統(tǒng)電子元件,憶阻器具有自主學(xué)習(xí)能力,被視為發(fā)展類腦神經(jīng)形態(tài)硬件單元的理想選擇[8,9].同時,憶阻器具有運行功耗低、讀寫速度快、集成密度高等優(yōu)勢,在信息存儲、邏輯運算、類腦計算等領(lǐng)域展現(xiàn)了極大應(yīng)用潛力[10,11].從廣義上講,憶阻器根據(jù)其電阻轉(zhuǎn)變機(jī)理可以劃分為離子-電子耦合型憶阻器、鐵電型憶阻器、相變型憶阻器、自旋型憶阻器、電荷填充型憶阻器等多種類型[12,13].本文將著重綜述離子-電子耦合型憶阻器,其工作機(jī)理是:電場誘導(dǎo)憶阻材料中的離子發(fā)生遷移/擴(kuò)散等過程,導(dǎo)致缺陷態(tài)的數(shù)量變化或重新分布,進(jìn)而實現(xiàn)對電子輸運性質(zhì)的調(diào)制.從可遷移離子類型看,離子-電子耦合型憶阻材料主要分為陰離子化合價變化(valence change memory,VCM)和陽離子電化學(xué)金屬化(electrochemical metallization memory,ECM)兩種類型,包括金屬氧化物、硫化物、碳基材料[14?16],有機(jī)材料[17],有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦[18],生物兼容材料、新型二維材料等多種材料體系[19].目前,憶阻器在構(gòu)筑人工神經(jīng)突觸和人工神經(jīng)元等神經(jīng)形態(tài)硬件方面得到了廣泛發(fā)展[20,21].通過對憶阻器中離子動力學(xué)過程的調(diào)控,研究者實現(xiàn)了對多種神經(jīng)突觸功能和神經(jīng)元功能的仿生模擬,包括長時/短時突觸可塑性、脈沖時序依賴可塑性(STDP)、脈沖頻率依賴可塑性(SRDP)、樹突濾波/整合功能、神經(jīng)元信號整合觸發(fā)功能等等[9,21?23].

基于憶阻器的數(shù)據(jù)信息存儲以電阻值的形式呈現(xiàn),這一存儲原理本質(zhì)上可以通過基爾霍夫定律等物理原理實現(xiàn)對數(shù)據(jù)信息的處理,從而其在發(fā)展存儲計算一體化方面具有獨特優(yōu)勢.目前,國際上多個研究組已經(jīng)在憶阻器存算一體化研究方面取得了諸多進(jìn)展,包括美國惠普實驗室、意大利米蘭理工大學(xué)、華中科技大學(xué)等[13,24,25].進(jìn)一步,在憶阻器的存儲與運算功能基礎(chǔ)上,引入感知功能,研制兼具感知、存儲、運算功能的感存算一體化將有助于發(fā)展更加智能化、高能效的計算系統(tǒng),有望開啟人工智能的新時代[26].因此,憶阻器感存算一體化成為當(dāng)前該領(lǐng)域的研究前沿.從感知功能角度,多種傳感功能均可以與憶阻器相集成,包括觸覺傳感功能、嗅覺傳感功能、視覺傳感功能等[27?29].其中,視覺系統(tǒng)是大腦獲取外界信息的主要途徑[10],本文將主要綜述面向人工視覺系統(tǒng)的憶阻器感存算一體化領(lǐng)域的研究進(jìn)展.將具有更多操作維度的光場引入憶阻器構(gòu)成“光電憶阻器”,有望突破傳統(tǒng)CMOS 圖像處理技術(shù)的瓶頸,集感、存、算功能于一體,避免無效的數(shù)據(jù)傳輸同時解決計算效率低、功耗高等缺點,從而提高系統(tǒng)效能[30].同時,通過光子-電子-離子的多維、多源、多尺度耦合能夠豐富離子調(diào)控手段,有望推進(jìn)光控離子傳輸、光電邏輯運算、人工視覺系統(tǒng)等領(lǐng)域的發(fā)展.

本文綜述了基于感存算一體化的光電憶阻器件的最新進(jìn)展,首先介紹光子-離子耦合型和光子-電子耦合型兩種光電憶阻材料和憶阻機(jī)制;然后依據(jù)憶阻器的光電特性,介紹光電調(diào)制型和全光調(diào)制型光電憶阻器件;接著綜述了感存算一體化光電憶阻器件在認(rèn)知功能模擬、光電邏輯運算、神經(jīng)形態(tài)視覺、動態(tài)探測與識別等方面的應(yīng)用方向和研究進(jìn)展(見圖1).最后在材料制備、器件工藝以及系統(tǒng)架構(gòu)等方面總結(jié)光電憶阻器發(fā)展面臨的主要挑戰(zhàn)并展望其未來發(fā)展前景.

圖1 綜述框架示意圖,主要包括光電憶阻材料與機(jī)制,憶阻器件與特性、功能與應(yīng)用三部分[14,19,30,41,44,64,72,95,96]Fig.1.Schematic illustration of optoelectronic memristor in terms of materials and mechanism,device and characteristics,functions and applications[14,19,30,41,44,64,72,95,96].

2 光電憶阻材料與機(jī)制

材料是器件的基礎(chǔ),光電憶阻材料的優(yōu)選在構(gòu)筑高性能光電憶阻器方面十分重要.光電憶阻器不僅要求電學(xué)信號能夠調(diào)制器件阻態(tài),而且光學(xué)信號同樣要有調(diào)制作用[31].在光電憶阻材料選擇中,如何引入光子作用實現(xiàn)光子-離子耦合、光子-電子耦合乃至三者協(xié)同作用是發(fā)展光電憶阻材料的根本問題.一方面,多數(shù)光電憶阻材料自身具有良好的光敏特性,能夠有效利用光學(xué)信號調(diào)制憶阻特性,例如多種半導(dǎo)體材料[14,15]、光致變色材料[32]、有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料[18]、新型二維材料[19]等.另一方面,一些光電憶阻材料則需要通過復(fù)合材料體系、器件結(jié)構(gòu)設(shè)計等方案實現(xiàn)其光電憶阻特性[26,31].本節(jié)將圍繞光電憶阻材料的優(yōu)選與設(shè)計進(jìn)行介紹,包括光子-離子耦合型和光子-電子耦合型兩個主要方面.

2.1 光子-離子耦合型光電憶阻材料

光子-離子耦合型光電憶阻器材料工作機(jī)理主要是利用光學(xué)信號調(diào)制離子動力學(xué)特性,從而實現(xiàn)光電憶阻器的阻態(tài)調(diào)節(jié),其中主要包括光調(diào)制離子化合價和光調(diào)制離子遷移型兩種類型.

光致變色材料是一類通過光輻照誘導(dǎo)材料結(jié)構(gòu)發(fā)生改變的材料體系.其中,無機(jī)光致變色材料的顏色改變通常伴隨著氧化-還原反應(yīng)以及離子化合價變化,比如MoO3,WO3等半導(dǎo)體材料[30,33].基于光致變色過程中的光子-離子耦合作用,無機(jī)光致變色材料能夠通過光學(xué)信號誘導(dǎo)離子價態(tài)發(fā)生變化,從而調(diào)節(jié)材料微觀結(jié)構(gòu)和電子輸運特性,是光電憶阻材料的重要備選體系之一.香港理工大學(xué)Chai 研究組[30]基于MoOx材料研制出了具有光調(diào)制功能的光電阻變式存儲器(ORRAM),器件具有簡單的Pd/MoOx/ITO 三明治結(jié)構(gòu)(圖2(a)).在365 nm 紫外光照射下,MoOx基光電憶阻器件能夠從初始高阻態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榈妥钁B(tài),實現(xiàn)光信號對憶阻器的存儲開啟操作;撤去光信號后仍然保持在低阻態(tài),展示出良好的信息保持特性.反之,器件在負(fù)向電壓作用下可以由低阻態(tài)轉(zhuǎn)變至高阻狀態(tài),從而獲得電學(xué)信號對器件的信息關(guān)閉操作(圖2(b)).如圖2(c)所示,MoOx基光電憶阻器的工作機(jī)理是:在光照過程中,光生空穴可以與薄膜吸附的水分子反應(yīng)產(chǎn)生質(zhì)子(H+).隨后質(zhì)子和光生電子會導(dǎo)致鉬離子價態(tài)從Mo6+價轉(zhuǎn)變?yōu)镸o5+價,形成HyMoOx[33?35].隨著HyMoOx的不斷生成,薄膜顏色發(fā)生明顯變化,同時器件逐漸從高阻態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榈妥钁B(tài).在器件關(guān)閉過程中,電場驅(qū)動質(zhì)子向Pb 電極遷移,鉬離子的化學(xué)狀態(tài)從Mo5+價恢復(fù)到Mo6+價,器件從低阻態(tài)回到高阻態(tài).

圖2 (a) MoOx 光電阻變式存儲器的結(jié)構(gòu)示意圖;(b) Pd/MoOx/ITO 器件的脈沖開關(guān)特性;(c)器件阻變機(jī)制示意圖[30];(d)基于PDR1A 材料光學(xué)憶阻器結(jié)構(gòu)示意圖;(e) ITO/ZnO/PDR1 A/Al 結(jié)構(gòu)器件的可逆電阻調(diào)制過程;(f) PDR1A 分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的示意圖[32]Fig.2.(a) Structural illustration of the MoOx ORRAM;(b) pulse-switching characteristics of Pd/MoOx/ITO device;(c) schematic of switching mechanism[30];(d) schematic of PDR1A based optical memristor;(e) conductance modulation of ITO/ZnO/PDR1A/Al device;(f) schematic of the PDR1A molecules[32].

有機(jī)光致變色材料也是一類易于實現(xiàn)光電憶阻行為的材料體系,其機(jī)理為光誘導(dǎo)有機(jī)分子結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,如光誘導(dǎo)材料順反式異構(gòu)或開閉環(huán)調(diào)節(jié)[17,32].英國赫爾大學(xué)Kemp 研究團(tuán)隊[17]利用有機(jī)光致變色材料光活性偶氮苯聚合物PDR1 A(分散紅1 丙烯酸酯)與 ZnO 納米棒相結(jié)合,構(gòu)建了可逆光開關(guān)憶阻器.如圖2(d)所示,器件結(jié)構(gòu)包括Al 頂電極、憶阻層和ITO 底電極.實驗結(jié)果表明,圓偏振光和線偏振光多次交替照射器件,聚合物PDR1A連續(xù)發(fā)生可逆順反光化學(xué)異構(gòu)化[36].其中圓偏振光照射過程使得PDR1A 材料膨脹,薄膜整體厚度增大約30%,器件電阻升高;相反當(dāng)施加線偏振光時,聚合物材料收縮,薄膜厚度下降并恢復(fù)到初始狀態(tài),整體表現(xiàn)為電阻降低;由此實現(xiàn)對器件高阻態(tài)(HRS)和低阻態(tài)(LRS)的可逆光調(diào)制(圖2(e)).除此之外,南京郵電大學(xué)Huang 研究組[32]基于BMThCE(二芳烯烷烴衍生物)制備了憶阻器件,紫外和可見光的照射下BMThCE 可在開環(huán)狀態(tài)o-BMThCE 和閉環(huán)狀態(tài)c-BMThCE 之間發(fā)生可逆轉(zhuǎn)換,從而實現(xiàn)了光輻照對憶阻器在一次寫入多次讀取特性與雙極性阻變特性之間的切換.閉環(huán)狀態(tài)c-BMThCE 有著更高的HOMO 能級,更有利于空穴的注入和傳輸.對于開環(huán)狀態(tài)o-BMThCE器件,施加正偏壓時空穴從ITO 電極注入并填充臨近陷阱從而形成導(dǎo)電細(xì)絲.施加反向偏壓時,注入的空穴仍然被困在深捕獲位點中,器件無法關(guān)閉到高阻態(tài).紫外光照射后,閉環(huán)狀態(tài)c-BMThCE 和ITO 之間的勢壘降低,捕獲的空穴在反向電壓作用下能夠釋放,器件導(dǎo)電細(xì)絲斷裂并恢復(fù)到高阻態(tài)從而實現(xiàn)雙極性阻變行為.盡管光信號并沒有直接誘導(dǎo)器件電阻轉(zhuǎn)變,但光信號對憶阻器特性產(chǎn)生了影響,也為光電憶阻材料選擇提供了參考.

電場作用誘導(dǎo)離子遷移是通常憶阻器產(chǎn)生阻變的離子動力學(xué)機(jī)制.利用光學(xué)信號影響離子遷移能力調(diào)制憶阻器電學(xué)特性,從而實現(xiàn)光子-離子耦合型光電憶阻器也是一種常見的研究途徑[37,38].有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料是沿該研究途徑構(gòu)建光電憶阻器的典型代表,包括CH3NH3PbI3(MAPbI3),CH3NH3PbBr3(MAPbBr3),與CH[NH2]2PbI3(FA PbI3)等[39?43].有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料由于其獨特的光電特性被廣泛應(yīng)用于多種光電器件,例如發(fā)光二極管、光探測器、晶體管以及憶阻器[44?48].以MAPbI3材料為例,MAPbI3基憶阻器的阻變機(jī)制通常歸因于電場誘導(dǎo)碘離子(I–)遷移,產(chǎn)生大量碘空位并形成導(dǎo)電通道[49].美國密歇根大學(xué)Lu 研究組[49]利用MAPbI3材料設(shè)計了光遺傳學(xué)啟發(fā)的光電憶阻器件,其工作機(jī)理歸因于光學(xué)信號對碘離子遷移的抑制作用(圖3(a)).如圖3(b)所示,光輻照過程(光強(qiáng)為1.29 μW/cm2)可以增大MAPbI3材料中碘空位的形成能,從而抑制電場引起的碘空位和碘離子形成并促進(jìn)他們的自發(fā)湮滅[50].由此實現(xiàn)光信號對電導(dǎo)的抑制操作.另一方面,東北師范大學(xué)Liu 研究團(tuán)隊[18]發(fā)現(xiàn)在更高強(qiáng)度的光輻照條件下(250 mW/cm2),光信號能夠誘導(dǎo)MAPbI3材料發(fā)生晶格膨脹,降低碘離子的遷移勢壘,從而輔助電場驅(qū)動離子遷移.據(jù)此,他們提出了一種溫和的光輔助電初始化方案,極大地降低了憶阻器初始化電壓,提升了憶阻器性能.該方案也為光電憶阻器的構(gòu)建和性能優(yōu)化提供了一種簡單有效的方法.與之類似,韓國高麗大學(xué)Wang 研究團(tuán)隊[51]研制了基于Ag/CH3NH3PbI3(OHP)/ITO 垂直結(jié)構(gòu)的光突觸器件.該器件通過光照能夠降低突觸可塑性開啟閾值,從而模擬了多巴胺對突觸活性的增強(qiáng)作用.如圖3(g)所示,單獨的電學(xué)輸入脈沖或光照刺激下,器件僅表現(xiàn)出短時增強(qiáng)現(xiàn)象(STP).同時施加光電信號可以得到長時增強(qiáng)(LTP)行為.相應(yīng)的光電調(diào)節(jié)機(jī)制可以歸結(jié)為:施加光照時產(chǎn)生的光生電場與施加正偏壓時的外界電場方向相同,可以降低碘空位的激活能進(jìn)而促進(jìn)電場下的遷移過程,其中增強(qiáng)光照強(qiáng)度可以引起OHP 薄膜材料結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變或鍵合強(qiáng)度減弱,進(jìn)一步降低激活能.

圖3 (a) 基于MAPbI3 材料的平面結(jié)構(gòu)器件示意圖;(b) 光照抑制VI·/VI×形成加速VI·/VI×湮滅[49];(c) MAPbI3 憶阻器結(jié)構(gòu)圖;(d),(e) 光照強(qiáng)度對MAPbI3 器件開啟電壓和過充電流的影響[18];(f) Ag/CH3NH3PbI3 (OHP)/ITO 結(jié)構(gòu)光突觸器件示意圖;(g) 器件在光電脈沖刺激下的響應(yīng);(h) 響應(yīng)幅值隨照射時間、頻率和強(qiáng)度的變化[51]Fig.3.(a) Schematic of MAPBI3 based planar device;(b) light illumination inhibits the formation and accelerate the annihilation of VI·/VI×[49];(c) structural illustration of MAPbI3 based memristor;(d),(e) the variations of VForming and IOV (overshoot current)with light intensity[18];(f) structural illustration of Ag/CH3NH3PbI3 (OHP)/ITO optoelectronic memristor;(g) current response under the stimulation of electrical and optical pulse;(h) current response depending on exposure time,frequency and intensity[51].

2.2 光子-電子耦合型光電憶阻材料

光子-電子耦合型光電憶阻材料工作機(jī)理主要是利用光學(xué)信號調(diào)制材料的電子傳輸特性,并最終實現(xiàn)對光電憶阻器電導(dǎo)的調(diào)節(jié).光電導(dǎo)效應(yīng)是半導(dǎo)體材料中常見的光子-電子耦合效應(yīng).因此,多種半導(dǎo)體材料都具備用于光電憶阻器的潛力,包括氧化物半導(dǎo)體[52,53]、Si 納米晶材料[54]、雜化鈣鈦礦材料[55]、新型二維材料[56]等.但不同于常見的光電導(dǎo)現(xiàn)象,光電憶阻器中光引起的電導(dǎo)變化需要在一定時間內(nèi)具有非易失性,而這通常與光電憶阻材料的缺陷態(tài)緊密相關(guān)[54].進(jìn)一步,一些光電憶阻器還需要通過構(gòu)筑同質(zhì)/異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)來獲得長時光電導(dǎo)特性[31,56].

氧化物半導(dǎo)體材料是一類代表性的光子-電子耦合型光電憶阻器材料[31].常見的氧化物光電憶阻器工作機(jī)理是:借助光信號改變界面缺陷態(tài)捕獲電子的數(shù)量,從而調(diào)制材料費米能級或電極與介電層界面處的勢壘,進(jìn)而改變光電憶阻器的阻值[56?58].中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所Li 研究組[14]提出了基于ITO/CeO2–x/AlOy/Al 結(jié)構(gòu)的光電憶阻器件.由于氧化鈰和鋁層表面費米能級差異,界面處會形成肖特基勢壘[59,60].在ITO 上施加正偏置電壓時,電子會在電場驅(qū)動下向ITO 方向移動,而帶正電的氧空位(Vo2+)向CeO2–x/AlOy界面處遷移.如圖4(b)所示,這些帶正電的氧空位能夠有效降低界面勢壘寬度.當(dāng)施加光照時,臨近AlOy處CeO2–x層捕獲的電子進(jìn)一步被激發(fā),并在界面處留下更多帶正電的氧空位,使得肖特基勢壘寬度變薄.因此,光照可以增強(qiáng)載流子輸運過程,從而提升ITO/CeO2–x/AlOy/Al 結(jié)構(gòu)器件[14,61]電導(dǎo)率.與之類似,研究者又設(shè)計出了多種氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)用以研制光電憶阻器,包括ITO/Nb:SrTiO3異質(zhì)結(jié)[15]、CeOx/ZnO 異質(zhì)結(jié)[31]等.同時,光響應(yīng)波長在一定程度上能夠通過設(shè)計不同的氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)節(jié).

硅納米晶(Si nanocrystals,Si NCs)材料也具有良好的光電導(dǎo)特性,且其表面具有豐富的缺陷態(tài).浙江大學(xué)Yang 研究組[54]利用硼摻雜的Si NCs材料構(gòu)建了ITO/Si NCs/Al 結(jié)構(gòu)的光電憶阻突觸器件,該器件的光響應(yīng)波段涵蓋紫外光至紅外光范圍.由于硅納米晶表面含有大量的懸掛鍵,這些缺陷態(tài)能夠捕獲與釋放光生電子,從而實現(xiàn)光學(xué)信號對器件電導(dǎo)的調(diào)制過程[62?64].如圖4(d)所示,光照條件下,Si NCs 的價帶電子被激發(fā)至導(dǎo)帶,引起器件電導(dǎo)增大;撤去光信號后,一部分光生電子立即與空穴復(fù)合,而另一部分電子則被懸掛鍵等缺陷態(tài)所捕獲.被捕獲的電子需要通過熱波動釋放到導(dǎo)帶并最終與空穴復(fù)合,整個過程需要相對較長時間.結(jié)果表明該器件具有一定的長時記憶特性,也為模擬突觸可塑性功能提供了基礎(chǔ).

圖4 (a) ITO/CeO2–x/AlOy/Al 結(jié)構(gòu)光電突觸示意圖;(b) 器件阻變特性機(jī)制圖[14];(c) 生物突觸和硅納米晶器件結(jié)構(gòu)圖;(d) 硅納米晶能帶結(jié)構(gòu)和載流子輸運示意圖[54];(e) 光調(diào)制BP@PS 憶阻器示意圖;(f) BP@PS 器件阻變機(jī)制的能帶模型[66];(g) 基于單層MoS2 的憶阻突觸器件;(h) MoS2/p-Si 結(jié)阻變示意圖[56]Fig.4.(a) Schematic diagram of optoelectronic synapse with ITO/CeO2–x/AlOy/Al structure;(b) schematic energy band diagram demonstrating memristive characteristics[14];(c) schematic of biological synapse and Si-NC-based device;(d) schematic illustration of the band structure and charge carrier transport of Si NCs[54];(e) schematic of light modulation BP@PS memristor;(f) energy band diagram explaining RS mechanism[66];(g) schematic of memristive synapse based on monolayer MoS2;(h) schematic illustration of the resistive switching[56].

二維材料具有強(qiáng)光-物質(zhì)耦合作用,因此在新型光電神經(jīng)形態(tài)器件方面極具潛力[65].中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院Wang 研究組[66]基于黑磷和聚苯乙烯(PB)材料構(gòu)建了多色光調(diào)節(jié)的透明憶阻器(圖4(e)).對器件分別施加近紅外光(785 nm),綠光(500 nm),紫外光(380 nm)時,器件的關(guān)閉電壓逐漸降低,開關(guān)比逐漸增大.這種阻變性能的提升可以歸因于捕獲位點俘獲光生電子后引起的肖特基勢壘升高,如圖4(f)所示.華中科技大學(xué)Guo研究團(tuán)隊[56]基于單層n-MoS2/p-Si 異質(zhì)結(jié)構(gòu)搭建了超薄憶阻突觸(圖4(g)).當(dāng)施加連續(xù)光脈沖時(0.11 mW/cm2,1 s),器件由于光生電子-空穴出現(xiàn)緩慢的電導(dǎo)上升.反向的電壓脈沖信號(–8 V,5 ms)可以逐漸降低器件電導(dǎo),從而實現(xiàn)光增強(qiáng)電抑制調(diào)節(jié)過程(圖4(h)).其中界面處自然形成的SiO2層直接影響器件的阻變行為,當(dāng)施加負(fù)脈沖時MoS2中的電子轉(zhuǎn)移到界面處并被SiO2層的捕獲位點捕獲,器件電導(dǎo)下降.通過改變光脈沖/電脈沖的頻率,可以實現(xiàn)短時和長時增強(qiáng)/抑制行為.該超薄憶阻器件適用于發(fā)展光電協(xié)同調(diào)控的神經(jīng)形態(tài)功能模擬.除此之外,多個研究組基于WSe2[67],SnS[10]等二維材料研制出了性能優(yōu)異的光電憶阻器件.

3 光電憶阻器件與特性

光電憶阻器件對比于傳統(tǒng)電學(xué)憶阻器可以將光信號和電信號的優(yōu)勢相結(jié)合,有著高能量效率、低電流串?dāng)_等特點[68?71].根據(jù)器件的調(diào)制信號類型,可將光電憶阻器件分為光電調(diào)制型和全光調(diào)制型器件兩類[61,63].對于光電調(diào)制型器件,器件電導(dǎo)調(diào)控過程通常需要光信號和電信號的共同作用[49,51].而全光調(diào)制型器件可以在同一單元實現(xiàn)可逆的光調(diào)控過程,有效降低操作的復(fù)雜程度,為實現(xiàn)高集成度的神經(jīng)形態(tài)計算系統(tǒng)提供硬件基礎(chǔ)[3,72].

3.1 光電調(diào)制型憶阻器件

對于光電調(diào)制型憶阻器件,光學(xué)信號和電學(xué)信號都可以對憶阻材料的電子輸運特性產(chǎn)生影響.其中光輻照過程可以直接作為刺激信號改變器件的電導(dǎo)狀態(tài).福州大學(xué)Li 團(tuán)隊和漢陽大學(xué)Kim 團(tuán)隊[55]合作研究了基于全無機(jī)鈣鈦礦納米片材料的Au/CH3NH3PbI3/硫氰酸亞銅層/PEDOT:PSS/ITO光電突觸器件,器件結(jié)構(gòu)如圖5(a)所示.施加紫外光信號可以明顯提升器件電流(約6.9 μA);在撤去光信號后,器件電路緩慢下降并可以長時間保持在中間狀態(tài) (圖5(b)).光信號主要對器件電導(dǎo)起增強(qiáng)作用,而電導(dǎo)可逆調(diào)控則需要光信號和電信號的協(xié)同作用.如圖5(c)所示,在暗態(tài)下對器件施加20 個負(fù)電壓脈沖(–1.5 V,100 ms)時,器件電流逐漸減小進(jìn)而實現(xiàn)光開啟電關(guān)閉過程.紫外光照射時,鈣鈦礦納米片產(chǎn)生電子空穴對分離.PEDOT:PSS 和硫氰酸亞銅層界面可以捕獲電子導(dǎo)致勢壘變化,從而實現(xiàn)器件阻值轉(zhuǎn)變[55].其中光照強(qiáng)度直接決定電子空穴對分離效率,進(jìn)而影響PEDOT:PSS和硫氰酸亞銅層界面電荷捕獲效率.相同照射時間下,光強(qiáng)越強(qiáng)器件電流上升越快.光學(xué)信號不僅可以直接調(diào)制光電憶阻器件的電導(dǎo)還可以作為門控信號改變器件的憶阻特性.東北師范大學(xué)Liu 研究團(tuán)隊[16]基于氧化石墨烯-氧化鈦納米復(fù)合材料體系構(gòu)建新型光調(diào)控阻變存儲器(圖5(d)).該器件可以通過調(diào)整紫外光照射時間和氧化鈦濃度來精確控制薄膜中氧化石墨烯的光催化還原過程.紫外光照射下,氧化鈦納米顆粒附近的氧化石墨烯會發(fā)生光催化還原反應(yīng),官能團(tuán)數(shù)量減少進(jìn)而生成還原氧化石墨烯.相比較于傳統(tǒng)的電初始化過程,該方法有效抑制還原氧化石墨烯的過度生長,降低器件隨機(jī)性,提升阻變存儲性能.如圖5(e)所示,經(jīng)過紫外光照射15 min 后,器件不再需要電初始化過程,有效抑制了過沖電流,并且開啟電壓降低至0.52 V,器件穩(wěn)定性明顯提升.碳基材料通常有著極佳的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性,但器件阻變行為通常需要與其他材料相結(jié)合,這無疑限制了全碳器件的發(fā)展.東北師范大學(xué)Liu 研究團(tuán)隊[73]在原有工作基礎(chǔ)上將氮摻雜的碳量子點和氧化石墨烯復(fù)合材料作為阻變層,還原氧化石墨烯和石墨烯層作為頂電極和底電極,構(gòu)建了全碳憶阻突觸器件(圖5(g)).在波長范圍為320—380 nm 紫外光照射下,薄膜中的碳量子點產(chǎn)生電子空穴對.其中的光生電子會與氧化石墨烯表面的含氧官能團(tuán)反應(yīng),引起局域還原.在適宜的光照時間(10 min)和碳點濃度(質(zhì)量濃度30%)條件下,器件可以由數(shù)字型阻變行為轉(zhuǎn)變?yōu)槟M型阻變行為.得益于碳基材料良好的熱穩(wěn)定性,器件在450 K 高溫下仍然可以表現(xiàn)出穩(wěn)定的憶阻行為.

圖5 (a) 全無機(jī)鈣鈦礦基光電憶阻突觸器件示意圖;(b) 器件在紫外光下的光開關(guān)特性;(c) 器件在電學(xué)脈沖信號下的電導(dǎo)調(diào)制[55];(d) Al/GO-TiO2/ITO 存儲器件結(jié)構(gòu)圖;(e) 紫外光照射對器件電初始化和阻變的影響;(f) 紫外照射時間對開關(guān)電壓的調(diào)節(jié)[16];(g) 生物突觸及RGO/GO-NCQDs/石墨烯全碳器件示意圖;(h) GO-NCQD 復(fù)合材料的光致還原過程[73]Fig.5.(a) Structural diagram of all-inorganic perovskite optoelectronic synapses;(b) optical switching characteristics under UV light;(c) potentiation and depression behaviors under electrical stimulation[55];(d) schematic illustration of Al/GO-TiO2/ITO memory device;(e),(f) the effect of UV irradiation time on forming (e) and switching voltages[16] (f);(g) schematic illustration of biological synapse and RGO/GO-NCQDs/graphene memristor;(h) photo-reduction process of GO-NCQDs film[73].

3.2 全光調(diào)制型憶阻器件

全光調(diào)制型器件通常需要復(fù)雜的器件結(jié)構(gòu)以及繁瑣的信號調(diào)制過程,這無疑限制其進(jìn)一步的發(fā)展.如何通過材料優(yōu)化選擇及器件結(jié)構(gòu)設(shè)計在單一器件實現(xiàn)全光可逆調(diào)制過程是領(lǐng)域內(nèi)的研究熱點.中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所Zhuge 研究組[74]利用雙層InGaZnO 材料成功構(gòu)建全光調(diào)制型憶阻器件.如圖6(a)所示,其雙層結(jié)構(gòu)由缺氧的OD-IGZO 層和含氧豐富的OR-IGZO 層構(gòu)成.單純的OD-IGZO 材料器件在可見光的照射下無法觀察到明顯的光電流;而OR-IGZO 材料作為中間層在可見光下產(chǎn)生易失性光電流,對紅外光沒有響應(yīng)[74].對于藍(lán)光照射后的雙層器件,綠光(800 nm)和紅光 (900 nm)照射過程使得器件電流增加;而與暗態(tài)相比,近紅外光照射可以引起更明顯的電流下降(圖6(b)).如圖6(c)所示,通過增加近紅外光的強(qiáng)度能夠提升器件關(guān)閉效率.借助波長為420 nm 和800 nm 的光信號可以實現(xiàn)器件電導(dǎo)的可逆轉(zhuǎn)變過程(圖6(d)).對于雙層結(jié)構(gòu)器件的光開啟過程如圖6(e)所示,光可以誘導(dǎo)界面勢壘處的中性氧空位(VO)變成離化氧空位,導(dǎo)致界面處勢壘高度降低,器件電導(dǎo)上升;而在光關(guān)閉過程中,紅光照射能誘導(dǎo)界面勢阱中的電子隧穿或越過勢壘進(jìn)入OD-IGZO 層.部分電子被離化的氧空位捕獲,轉(zhuǎn)變?yōu)閂O,界面處勢壘增大,阻礙電子的流動,器件電導(dǎo)下降.

圖6 (a) Au/OD-IGZO/OR-IGZO/Pt 結(jié)構(gòu)的全光調(diào)控憶阻器件;(b)不同波長光照射下IGZO 器件響應(yīng)電流;(c) 光照強(qiáng)度對光關(guān)閉過程影響;(d) 光開啟和光關(guān)閉特性;(e) 全光調(diào)制過程機(jī)制圖[74];(f) 基于BP 材料的光電晶體管;(g),(h) 器件在280 nm 和365 nm 光脈沖下的響應(yīng)電流;(i) 器件的長時增強(qiáng)和抑制特性[19]Fig.6.(a) Schematic diagram of the Au/OD-IGZO/OR-IGZO/Pt device structure;(b) current response depending on light of various wavelengths;(c) effect of power density on optical reset behavior;(d) reversible modulation of device conductance;(e) schematic illustrations of all-optically controlled device[74];(f) schematic of BP based device;(g),(h) transient photocurrent under 280 nm and 365 nm illumination;(i) LTP and LTD behaviors under consecutive pulse[19].

此外,墨爾本皇家理工大學(xué)Ahmed 實驗組[19]基于層狀黑磷材料構(gòu)建了具有全光調(diào)制存儲能力的神經(jīng)形態(tài)成像器件.圖6(f)為器件結(jié)構(gòu)示意圖,層狀黑磷材料位于SiO2/Si 襯底上,頂端為Cr/Au源漏電極.器件的歸一化瞬態(tài)光電流如圖6(g),(h)所示,在280 nm 光脈沖刺激下源漏電流表現(xiàn)為上升趨勢,而在365 nm 光作用下呈現(xiàn)出相反的光電流降低行為(值得注意的是整個過程不需要柵極電壓信號的調(diào)制).圖6(i)為器件在連續(xù)增強(qiáng)光脈沖和抑制光脈沖下的長時增強(qiáng)(LTP)和長時抑制(LTD)曲線.其工作機(jī)制可以歸因于黑磷材料自身的性質(zhì).黑磷材料在自然環(huán)境中很容易吸附氧氣從而形成氧化磷,這種表面自發(fā)氧化形成的非晶層可以作為光生載流子的捕獲位點[75?80].在相對低光子能量(365 nm)照射時,光生載流子會被氧缺陷捕獲,器件電導(dǎo)下降產(chǎn)生負(fù)向的光電流.相反高光子能量(280 nm)激發(fā)過程可以有效誘導(dǎo)環(huán)境中氫氣和水分子分裂進(jìn)而鈍化氧化層中的缺陷[81],增大載流子濃度實現(xiàn)正向光電導(dǎo).

除了將光子與材料固有缺陷構(gòu)建聯(lián)系實現(xiàn)全光調(diào)制的方法外,東北師范大學(xué)Liu 研究團(tuán)隊[82]設(shè)計了一種新型等離激元光電憶阻器件,實現(xiàn)可逆的全光調(diào)制過程.如圖7(a)所示,該工作將Ag 納米顆粒負(fù)載到氧化鈦多孔薄膜中組成納米復(fù)合材料作為阻變層,Au 和ITO 分別作為頂電極和底電極.器件的全光調(diào)制過程如圖7(b)—(f)所示,施加可見光器件表現(xiàn)出長時增強(qiáng)過程,相反施加紫外光時,器件呈現(xiàn)長時抑制過程.增加照射過程的光強(qiáng)和時間可以提升電導(dǎo)的變化范圍.研究表明器件的全光可逆調(diào)控機(jī)制主要歸因于Ag 和TiO2材料微納界面上的肖特基勢壘.在可見光的照射下,Ag納米顆粒由于自身的局域表面等離子體共振效應(yīng)(LSPR)可以激發(fā)出電子并轉(zhuǎn)移到TiO2導(dǎo)帶[83].如圖7(g)所示,電子和銀離子發(fā)生空間分離過程,銀納米顆粒發(fā)生光致氧化(Ag0→e–+Ag+),并降低Ag/TiO2界面肖特基勢壘提升器件電導(dǎo).相反紫外光能夠激發(fā)TiO2價帶電子躍遷至導(dǎo)帶并進(jìn)一步與銀離子結(jié)合,實現(xiàn)光致還原過程(Ag++e–→Ag0).該過程中Ag/TiO2微納界面處的肖特基勢壘逐漸增大,器件電導(dǎo)降低從而實現(xiàn)可逆的光增強(qiáng)和光抑制過程[72].此外,不同光照過程引起的銀納米顆?；瘜W(xué)狀態(tài)變化直接影響后續(xù)電場下的遷移過程,從而在單一器件上可以實現(xiàn)光電多功能集成.

圖7 (a) 基于Ag-TiO2 材料的全光調(diào)控憶阻器件;(b),(c) 可見光和紫外光脈沖刺激下器件的電流響應(yīng);(d),(e) 光照強(qiáng)度和時間對器件電流的影響;(f) 全光可逆調(diào)制過程;(g),(h) 器件在光電信號刺激下的運行機(jī)制[82]Fig.7.(a) Fully light-modulated memristor based on Ag-TiO2 nanocomposite;(b),(c) transient photocurrent under the illumination of visible and UV light;(d),(e) the response current depending on irradiation time and intensity;(f) fully light-modulated behaviors;(g),(h) operating mechanism of the Ag-TiO2 based optoelectronic device[82].

4 感存算一體化功能及應(yīng)用

光電憶阻器由于自身獨特的光電結(jié)合調(diào)制方式在突觸功能模擬方面有著難以比擬的優(yōu)勢.得益于多維度的調(diào)節(jié)方式,光電憶阻器在光遺傳學(xué)啟發(fā)的突觸可塑性模擬,光電/全光邏輯運算,構(gòu)建高效神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)等方面有良好的應(yīng)用前景[10,84].以下部分主要討論器件在感存算一體化功能應(yīng)用方面的最新進(jìn)展.

4.1 光電邏輯運算及類腦功能模擬

突觸可塑性是大腦學(xué)習(xí)和記憶功能的神經(jīng)機(jī)制,發(fā)展人工突觸模擬生物突觸行為是構(gòu)建高效神經(jīng)形態(tài)計算系統(tǒng)的基礎(chǔ)[51,74,85].中國科學(xué)院材料科學(xué)與光電工程研究中心Shen 研究組[86]基于TiNxO2–x/MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)建人工光電突觸實現(xiàn)神經(jīng)形態(tài)計算和視覺系統(tǒng).器件的結(jié)構(gòu)如圖8(a)所示,從上至下依次為Al 電極、TiNxO2–x薄膜、MoS2薄膜以及ITO電極.對器件施加365 nm 的紫外光(3.15 mW/cm2)時,器件電導(dǎo)出現(xiàn)明顯的上升過程.光照結(jié)束后,器件電導(dǎo)出現(xiàn)緩慢衰減而不是快速恢復(fù)到初始狀態(tài).這就是典型的興奮性突觸后電流(excitatory postsynaptic current,EPSC)現(xiàn)象,施加負(fù)電壓脈沖可以消除這一衰減效果,使器件電導(dǎo)快速下降到初始狀態(tài).通過改變連續(xù)光脈沖的間隔可以實現(xiàn)對脈沖促進(jìn)(paired pulse facilitation,PPF)功能.如圖8(b)所示,延長脈沖對的間隔時間會降低相應(yīng)的PPF 指數(shù).此外器件在不同的光強(qiáng)級別下展現(xiàn)出強(qiáng)度依賴的電導(dǎo)響應(yīng)特性.更高光強(qiáng)信號不僅可以引起更大的電導(dǎo)響應(yīng),還會使撤光后電導(dǎo)的衰減過程減緩.調(diào)整光照時間同樣可以改變電導(dǎo)響應(yīng)幅值及暗態(tài)下的弛豫過程(圖8(c),(d)).這種光引起的電導(dǎo)響應(yīng)是模擬高階突觸功能的基礎(chǔ)[87].

圖8 (a) TiNxO2–x/MoS2 異質(zhì)結(jié)光電突觸器件;(b) 單個光脈沖引起的增強(qiáng)過程;(c) 對脈沖促進(jìn)(PPF)功能;(d),(e)不同光照強(qiáng)度和時間下器件的電導(dǎo)響應(yīng);(f) 連續(xù)光脈沖引起的電導(dǎo)變化[86]Fig.8.(a) Structural illustration of TiNxO2–x/MoS2 heterostructure-based optoelectronic synapse;(b) optical potentiation process;(c) paired pulse facilitation function;(d),(e) conductance response depending on the illumination intensity and duration;(f) transient response under consecutive optical pulses[86].

聯(lián)合式學(xué)習(xí)是人腦的重要能力,而巴普洛夫?qū)嶒炇窃擃I(lǐng)域內(nèi)的經(jīng)典實驗案例[88].如圖9(a)所示,中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究所Wang 研究組[89]利用二維TiS3材料構(gòu)建了兩端光電人工突觸器件.器件的光響應(yīng)范圍涵蓋可見光和紅外光區(qū)域[90].不同波長光信號下器件的光增強(qiáng)電抑制行為如圖9(c)所示.基于以上光電調(diào)控特性模擬巴普洛夫狗實驗,其中400 nm 光照信號作為食物刺激(非條件刺激),電信號作為鈴聲刺激(條件刺激),器件電流高于閾值視為分泌唾液(圖9(d)).單獨的電壓脈沖序列下器件電流沒有明顯變化,即沒有分泌唾液.對器件施加400 nm 光照時,器件電流超過閾值,表明開始分泌唾液.對器件同時施加光信號和電信號作為訓(xùn)練過程.經(jīng)過訓(xùn)練后,單獨的電刺激可以讓器件電流高于閾值,表明成功將非條件刺激和條件刺激建立聯(lián)系.最后器件電流略微降低,與生物系統(tǒng)中聯(lián)合式學(xué)習(xí)的遺忘過程一致.

圖9 (a) Al/TiS3/ITO 器件結(jié)構(gòu)示意圖;(b) 不同波長光照射下的電流-電壓曲線;(c) 光電信號下的器件電導(dǎo)變化;(d) 巴普洛夫狗實驗中經(jīng)典條件反射模擬[89]Fig.9.(a) Sandwich-like structure of the Al/TiS3/ITO memristor;(b) RS behaviors modulated by different wavelengths;(c) conductance change under optical and electric signals;(d) simulation of classical conditioning in Pavlov’s dog experiment[89].

光電憶阻器由于能直接對光信號進(jìn)行存儲和處理,在光電邏輯運算方面也有良好的應(yīng)用前景[91].中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所Li 研究組[14]利用CeOx基光電憶阻器的阻變行為和持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)實現(xiàn)了可重構(gòu)存儲邏輯功能.器件的操作原理示意圖如圖10(a)所示.其中光信號和電信號作為邏輯運算的輸入信號,器件電流作為輸出信號,且輸出電流高于閾值使結(jié)果為1,低于閾值為0.對于初始低電流狀態(tài)器件,單一的電信號或電信號都無法使器件電流高于閾值,輸出為0.只有同時輸入光信號和電信號時,器件輸入為1,整體邏輯功能為“與”運算.對器件施加光脈沖進(jìn)行光開啟過程,器件轉(zhuǎn)變?yōu)椤盎颉遍T.只有光信號和電信號都不輸入時,輸出結(jié)果為0,否則輸出為1.相關(guān)的實驗結(jié)果如圖10(b),(c)所示.值得注意的是,電關(guān)閉過程可以將“或”門重構(gòu),恢復(fù)到“與”門[92].因此器件借助自身的光開啟電關(guān)閉過程可以實現(xiàn)可重構(gòu)邏輯運算功能.此外,將負(fù)電壓信號作為第2 個電輸入可以實現(xiàn)“非”邏輯運算.當(dāng)?shù)? 個電輸入端為0 時,整體輸出結(jié)果與上述的“與”及“或”門相同;當(dāng)引入第2 個電信號后,無論之前的邏輯輸入信號如何改變,器件都將被關(guān)閉回高阻狀態(tài),即輸出結(jié)果為0.此外,基于不同光強(qiáng)和電流的對應(yīng)關(guān)系,利用兩個獨立的光信號可以實現(xiàn)加法器和數(shù)模轉(zhuǎn)換功能.此外墨爾本皇家理工大學(xué)Ahmed 實驗組[71]利用層狀黑磷材料構(gòu)建新型多功能光電器件,借助不同波長的紫外光信號能夠?qū)崿F(xiàn)正/負(fù)光電流.將不同激發(fā)波長的光信號作為輸入,可以實現(xiàn)或門、異或門邏輯運算;韓國東國大學(xué)Im 研究組[93]基于二維Te/ReS2范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)構(gòu)新型光電調(diào)控晶體管,通過控制光電輸入信號可以實現(xiàn)包括與門、或門在內(nèi)的多種邏輯運算.

圖10 (a) 與門或門邏輯運算轉(zhuǎn)換示意圖;(b) 可重構(gòu)與門、或門輸出結(jié)果;(c) 真值表及輸出電流值[14]Fig.10.(a) Logic operation switching of“AND”and“OR”gates;(b) reprogrammable outputs of memlogic“AND”and“OR”;(c) truth table and output current of“AND”and“OR”gate[14].

4.2 高效神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)

視覺系統(tǒng)是人類獲取外界信息的重要途經(jīng),如何構(gòu)建能與人類視網(wǎng)膜相比擬的高效神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)一直是國內(nèi)外的研究熱點[94?98].傳統(tǒng)的機(jī)器視覺通常由感知、存儲、處理單元組成,其分離的硬件結(jié)構(gòu)嚴(yán)重影響整體效率[99,100].光電憶阻器憑借感存算一體化架構(gòu)有效避免了硬件分離帶來的高延遲和高功耗,為構(gòu)建高效神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)提供了理想硬件基礎(chǔ)[101].本節(jié)主要介紹光電憶阻器在神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)方面的研究進(jìn)展.

香港理工大學(xué)Chai 研究組[30]利用Pd/MoOx/ITO 憶阻陣列實現(xiàn)圖像感知、存儲和實時預(yù)處理功能.其中的圖像預(yù)處理功能可以有效提升傳感數(shù)據(jù)質(zhì)量,大幅度提高處理效率和后續(xù)識別的準(zhǔn)確性.如圖11(a)所示,Chai 研究組[30]通過構(gòu)建3×5光電憶阻陣列來展示圖像的預(yù)處理過程,主要包括對比增強(qiáng)和噪音降低功能.對陣列不同部分施加4 種不同強(qiáng)度的光信號,不同光強(qiáng)引起的器件響應(yīng)電流差異明顯高于光信號自身變化,也就是高光強(qiáng)可以引起更大的電流增長率,起到圖像的對比增強(qiáng)作用.經(jīng)過1 min 后,低光強(qiáng)照射的像素點電流弛豫更快,高強(qiáng)度光信號引起的電流變化衰減相對較慢,輸出圖像的對比度進(jìn)一步增強(qiáng).作者進(jìn)一步利用6×7 光電憶阻陣列與三層人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng),模擬模式識別過程,如圖11(b)所示.對比發(fā)現(xiàn),圖像預(yù)處理過程可以明顯提升整體的識別速率和精度.借助光電憶阻陣列的預(yù)處理功能,僅需1000 次訓(xùn)練識別率就能達(dá)到0.986[30].此外,韓國基礎(chǔ)科學(xué)研究所納米顆粒研究中心Kim研究組[102]利用MoS2/1,3,5-三乙烯基–1,3,5-三甲基環(huán)三硅氧烷異質(zhì)結(jié)構(gòu)建曲面圖像傳感陣列,實現(xiàn)高效圖像學(xué)習(xí)識別過程.

圖11 (a) 基于光電憶阻器的圖像記憶及預(yù)處理功能;(b) 神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)圖像識別模擬[30];(c) 突觸光電晶體管光照示意圖;(d) 未知彩色光識別功能[104]Fig.11.(a) Image memorization and preprocessing functions based on optoelectronic memristor;(b) simulation of image recognition in artificial neural network[30];(c) device structure of 2D perovskite/organic heterojunction synaptic phototransistor;(d) simulating the recognition of unknow light[104].

人眼除了可以有效分辨光學(xué)信號強(qiáng)度外,還能辨別物體顏色差異[103].中國科學(xué)院化學(xué)研究所Liu 研究組[104],利用二維鈣鈦礦PEA2SnI4/有機(jī)材料(Y6)異質(zhì)結(jié)構(gòu)建光電突觸晶體管實現(xiàn)紅綠藍(lán)及紅外光識別,如圖11(c)所示.其中PEA2SnI4材料的吸收范圍覆蓋整個可見光區(qū)域,而有機(jī)物Y6在紅外區(qū)域具有良好的光響應(yīng)[105].由于異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對不同波長光吸收效率以及光電轉(zhuǎn)化效率的差異,在可見光區(qū)域器件對藍(lán)光響應(yīng)幅值最大,紅光最小.在正柵壓調(diào)控下可見光范圍信號使得器件電流逐漸減小,也就是抑制突觸后電流現(xiàn)象(IPSC).相反近紅外光信號能引起興奮性突觸后電流(EPSC).對于一個未知的光信號,器件能夠?qū)⑵滢D(zhuǎn)化為興奮/抑制性突觸后電流,內(nèi)部處理器根據(jù)響應(yīng)類型和幅值實現(xiàn)色彩分辨功能.Liu 等[105]進(jìn)一步制備12×5柔性器件陣列并將其貼敷在人工眼球上,成功分辨光信號顏色并展示4 種顏色的G,o,o,d 字母.成均館大學(xué)Park 研究組[106]基于h-BN/WSe2異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)制備了具有光傳感和突觸功能的光學(xué)神經(jīng)突觸器件.如圖12(a)所示,器件由突觸器件和感光器件構(gòu)成,由此構(gòu)建的光學(xué)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠模擬人類視覺系統(tǒng)識別彩色和混色圖案的能力.對于感光器件,短波長光信號能引起更大的電流增長幅值,其中藍(lán)光增強(qiáng)效果是紅光的1000 倍以上(圖12(b)所示).借助感光器件調(diào)節(jié)異質(zhì)結(jié)突觸器件的電荷捕獲過程實現(xiàn)光可調(diào)諧的突觸可塑性.利用器件的光電特性構(gòu)建光神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行彩色和混色模式識別.其中陣列是由28×28 個人工錐形細(xì)胞群構(gòu)成,單個細(xì)胞群包含3 個單元,分別對紅綠藍(lán)色光進(jìn)行探測.圖12(c)是用于訓(xùn)練的單色數(shù)字圖像示例以及彩色測試圖像.實驗結(jié)果顯示,傳統(tǒng)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對于特定彩色測試圖案的識別率僅為40%,而借助感光特性構(gòu)建光神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)后,經(jīng)過50 次學(xué)習(xí)整體識別率就超過90% (圖12(d))[106].由此表明,光學(xué)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在識別顏色混合圖案方面比傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)更具優(yōu)勢,也為構(gòu)建進(jìn)行復(fù)雜模式識別任務(wù)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)提供基礎(chǔ).

圖12 (a) 人類視覺神經(jīng)系統(tǒng)及h-BN/WSe2 基突觸器件示意圖;(b) 不同光照條件下的長時增強(qiáng)和抑制行為;(c) 人工視覺神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練測試實例;(d) 不同訓(xùn)練次數(shù)后的識別率[106]Fig.12.(a) Schematic illustration of the human optical nerve system;(b) schematic illustration of the human optical nerve system;(c) dataset consisted of colored and color-mixed number for training and testing;(d) dependence of recognition rate on training epochs[106].

4.3 動態(tài)探測與識別

近期,南京大學(xué)Miao 研究組[107]利用WSe2/h-BN/Al2O3范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)構(gòu)建視網(wǎng)膜擬態(tài)傳感器,實現(xiàn)圖像感知和處理功能集成.圖13(a)是3×3視網(wǎng)膜擬態(tài)傳感器的光學(xué)圖像.通過調(diào)控柵極電壓極性實現(xiàn)開啟和關(guān)閉兩種截然不同的光響應(yīng),這與生物視網(wǎng)膜中雙極細(xì)胞的響應(yīng)相似(圖13(b))[108,109].借助不同的開啟關(guān)閉光響應(yīng)器件可以在圖像感知的同時實現(xiàn)邊緣增強(qiáng)等處理功能,進(jìn)而大幅度地提升識別的效率和精確度.進(jìn)一步將傳感器與Pt/Ta/HfO2/Ta 結(jié)構(gòu)的1T1R 憶阻陣列連接,成功實現(xiàn)腦啟發(fā)的視覺感知應(yīng)用.該系統(tǒng)中的視網(wǎng)膜擬態(tài)傳感器在感知圖像信息的同時進(jìn)行預(yù)處理,去除冗余數(shù)據(jù)并保留了關(guān)鍵信息.隨后信息傳入憶阻神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)用于感知,整個過程有效避免了繁瑣的模擬-數(shù)字信號轉(zhuǎn)化過程.鑒于以上優(yōu)異性能,該神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)在物體追蹤方面也有著良好的應(yīng)用前景.物體的運動軌跡輪廓經(jīng)由視網(wǎng)膜擬態(tài)傳感器提取輪廓位置后作為時空特征傳入循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)實現(xiàn)物體追蹤和預(yù)測[110?112].

圖13 (a) 基于WSe2/h-BN/Al2O3 異質(zhì)結(jié)的視網(wǎng)膜擬態(tài)傳感器件;(b) 異質(zhì)結(jié)器件相應(yīng)的開關(guān)光響應(yīng);(c)—(e) 基于神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)實現(xiàn)目標(biāo)追蹤[107]Fig.13.(a) Retinomorphic sensor based on WSe2/h-BN/Al2O3 heterostructure device;(b) the On and Off photo response of heterostructure device;(c)–(e) object tracking of neuromorphic vision system[107].

除了將視網(wǎng)膜擬態(tài)傳感器和憶阻器陣列連接構(gòu)建神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)的方案外,復(fù)旦大學(xué)Zhou研究組[113]通過構(gòu)建二維異質(zhì)結(jié)視網(wǎng)膜擬態(tài)器件完成感知記憶計算功能集成,并實現(xiàn)對運動物體的探測和識別.該視網(wǎng)膜擬態(tài)器件主要是基于BP/Al2O3/WSe2/h-BN 異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的浮柵晶體管.通過設(shè)計光電信號能夠?qū)崿F(xiàn)非易失性的正向和負(fù)向光電流,可以模擬視網(wǎng)膜中雙極細(xì)胞的可逆調(diào)節(jié)和存儲功能,如圖14(c) 所示.進(jìn)一步將物體的運動過程視為不同時刻的圖片序列.將某一時刻的圖像亮度分布與正向電導(dǎo)矩陣相乘,并將下一時刻的圖像亮度分布與負(fù)向電導(dǎo)矩陣相乘,最終將所有結(jié)果整合并輸出結(jié)果,從而實現(xiàn)運動物體識別.與傳統(tǒng)動態(tài)探測技術(shù)相比,該方法可以極大程度地降低周圍環(huán)境的影響,并減少冗余數(shù)據(jù)傳輸[113].

圖14 (a) 多功能視網(wǎng)膜形態(tài)器件結(jié)構(gòu)示意圖;(b) 不同電壓信號調(diào)節(jié)下的電流響應(yīng);(c) 基于二維神經(jīng)形態(tài)器件的動態(tài)探測示意圖[113]Fig.14.(a) All-in-one retinomorphic device;(b) current response under various drain voltage modulation;(c) motion detection based on 2 D retinomorphic device[113].

5 總結(jié)與展望

本綜述主要從光電憶阻材料與機(jī)制,器件與特性及感存算一體化應(yīng)用3 個方面回顧了近期光電憶阻器件領(lǐng)域內(nèi)的重要進(jìn)展.其中常見的光電憶阻材料主要包括氧化物、碳基材料、有機(jī)材料、有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦、二維材料等.而相關(guān)的光電憶阻機(jī)制主要分為光子-離子耦合型和光子-電子耦合型兩個類別.得益于數(shù)據(jù)傳輸速度快、低功耗高能效等優(yōu)點,光電憶阻器被認(rèn)為是構(gòu)建多功能神經(jīng)形態(tài)計算系統(tǒng)的理想硬件選擇.其中光電多維度調(diào)制手段可以大幅度提升光電憶阻器在突觸功能模擬方面的可控性,并實現(xiàn)更高的時空分辨率.此外基于光電憶阻器的感存算一體化架構(gòu)可以顯著提升整體算力,從而構(gòu)建更高效的計算系統(tǒng).

盡管近期光電憶阻器取得了諸多重要進(jìn)展,但目前仍然面臨著一些重要的挑戰(zhàn).1) 材料層面.常見的光電材料由于固有帶隙限制,通常只對特定波長范圍的光信號有響應(yīng).這也促使我們重新思考如何借助材料復(fù)合、能帶結(jié)構(gòu)設(shè)計等方法來實現(xiàn)全光譜響應(yīng),構(gòu)筑具有高量子效率的光電憶阻器.目前通過對硅納米晶材料進(jìn)行硼元素?fù)诫s,可以將器件的響應(yīng)范圍拓展為紫外至近紅外波段[54];將石墨烯和碳納米管材料混合構(gòu)建新型光刺激突觸器件,其對可見光和紫外光范圍的信號都有較好響應(yīng)[114].從材料設(shè)計角度出發(fā)可以從根本上優(yōu)化器件性能,提升響應(yīng)速度的同時降低相關(guān)功耗.此外現(xiàn)有的光電/全光調(diào)制型憶阻材料的運行機(jī)制仍然不是十分明確,需要進(jìn)一步探究.2) 在器件制備和工藝方面.目前光電憶阻材料的主要制備方法包括化學(xué)氣相沉積,物理氣相沉積(真空蒸鍍,濺射鍍膜,分子束外延等),溶液法,機(jī)械剝離法等.加工大面積高質(zhì)量光電憶阻材料薄膜是制備高集成度器件陣列的關(guān)鍵.其中機(jī)制剝離轉(zhuǎn)移方法可以有效解決異質(zhì)結(jié)晶格失配問題,但在材料大規(guī)模制備方面仍存在一些不足;低溫溶液法可以避免高溫對器件性能的影響,但材料缺陷難以控制.現(xiàn)階段許多光電憶阻研究只是基于小規(guī)模分立器件單元的簡單串聯(lián),沒有發(fā)揮出集感存算于一體的光電集成優(yōu)勢.針對集成工藝而言,需要考慮材料生產(chǎn)、器件制備和陣列集成等各層級的工藝兼容性,這給半導(dǎo)體集成電路工藝可靠性帶來了挑戰(zhàn).3) 光電集成系統(tǒng)架構(gòu)方面.針對不同的應(yīng)用場景,需要在光的強(qiáng)度、波長、相位和偏振態(tài)等參數(shù)的調(diào)制下,實現(xiàn)集光電感知、計算和存儲于一體的集成系統(tǒng),配合相關(guān)的算法程序完成更高階的數(shù)據(jù)信息任務(wù).目前已有研究組基于WSe2/ReSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)建線偏振敏感的光電器件以及利用ReS2材料構(gòu)建偏振感知神經(jīng)形態(tài)晶體管[115,116].此外,利用現(xiàn)有的高速光、電通信技術(shù)將各功能單元進(jìn)行智能互聯(lián),基于多體協(xié)同配合可以構(gòu)建更智能的光電集成系統(tǒng).

目前感存算一體化架構(gòu)的發(fā)展仍然處于發(fā)展初期,有很多分支領(lǐng)域需要進(jìn)一步探索.盡管如此光電憶阻器作為感存算一體化系統(tǒng)的重要組成部分,已經(jīng)在邏輯運算、類腦功能模擬等多個方面展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景.相信隨著工藝技術(shù)的不斷進(jìn)步,相關(guān)問題會逐步得到解決,屆時光電憶阻器件必定會取得更大突破.