朱海龍 師玉軍 王嘉偉 張志凌 高一寧 張豐博

(山西大學(xué)物理電子工程學(xué)院,太原 030006)

輝光放電等離子體正柱區(qū)內(nèi)的自組織條紋現(xiàn)象是氣體放電物理中的基礎(chǔ)性問(wèn)題,涉及電子動(dòng)力學(xué)、輸運(yùn)過(guò)程、放電不穩(wěn)定性、非線性現(xiàn)象等豐富的物理內(nèi)容,是基礎(chǔ)物理及其應(yīng)用中備受關(guān)注的重要課題.本文報(bào)道了一種在千帕量級(jí)氣壓下產(chǎn)生的氬氣輝光放電條紋等離子體,重點(diǎn)關(guān)注了條紋等離子體的電學(xué)、光學(xué)及電離波傳播特征,從物理上分析了氬氣條紋等離子體的產(chǎn)生及消除機(jī)制.研究結(jié)果表明,在此氣壓下產(chǎn)生的氬氣條紋等離子體,其條紋長(zhǎng)度約為1.5 mm,且隨氣壓減小;電離波波速為1.87 m/s,頻率為1.25 kHz.發(fā)射光譜診斷證實(shí),條紋等離子體的產(chǎn)生與豐富的亞穩(wěn)態(tài)原子密切相關(guān),亞穩(wěn)態(tài)原子導(dǎo)致的分步電離過(guò)程會(huì)引起電離不穩(wěn)定性,這種不穩(wěn)定性以電離波的形式傳播,使得等離子體參數(shù)發(fā)生縱向調(diào)幅,從而形成明暗相間的條紋等離子體.加入氮?dú)饪捎行р鐏喎€(wěn)態(tài)氬原子,調(diào)整電子能量分布函數(shù),這使得等離子體的不穩(wěn)定性條件被破壞,因此,條紋等離子體消失.本工作可為人們進(jìn)一步認(rèn)識(shí)和理解高氣壓下輝光放電條紋等離子體的形成及消除機(jī)制提供新的思路和實(shí)驗(yàn)依據(jù).

1 引言

眾所周知,輝光放電等離子體是一種典型的碰撞等離子體,其中包涵了豐富的高能電子、離子、激發(fā)態(tài)粒子等,放電過(guò)程中存在著復(fù)雜的集體作用和非線性現(xiàn)象;它在現(xiàn)代科學(xué)技術(shù),如氣體激光器[1,2]、微電子工業(yè)[3,4]等領(lǐng)域中有重要且廣泛的應(yīng)用,是近年來(lái)基礎(chǔ)研究中備受關(guān)注的研究熱點(diǎn).

輝光放電等離子體的正柱區(qū)常會(huì)呈現(xiàn)不連續(xù)的、明暗相間的條紋結(jié)構(gòu),因此被稱為輝紋(圖1).輝紋是一種典型的放電非線性現(xiàn)象,也是一種特殊的輝光放電,具有區(qū)別于正常輝光放電的物理機(jī)制.輝紋按是否發(fā)生移動(dòng)分為固定輝紋和移動(dòng)輝紋.固定輝紋是指其產(chǎn)生后不會(huì)在放電電極間傳遞的條紋,一般發(fā)生在氫氣、氮?dú)?、空氣等雙原子氣體放電環(huán)境中或者由分子氣體和稀有氣體所組成的混合氣體放電中,它能被肉眼清晰分辨;移動(dòng)輝紋一般存在于惰性氣體中,其移動(dòng)速度可以達(dá)到10—1000 m/s,不易被肉眼所分辨,但有時(shí)移動(dòng)輝紋會(huì)同固定輝紋共存[5].輝紋被認(rèn)為是由不穩(wěn)定性引起的電離波,由放電時(shí)的輸運(yùn)過(guò)程、電離過(guò)程和電子動(dòng)力學(xué)行為所支配,明紋是電子碰撞電離和激發(fā)頻繁的區(qū)域,而暗紋中電離過(guò)程較弱,擴(kuò)散過(guò)程和電子損失占主導(dǎo)地位[6,7].

圖1 幾種典型的輝紋 (a) 250 Pa 下的氬氣輝紋[8];(b) 133 Pa下的氮?dú)?輝紋[9];(c) 18 kPa 下的氦氣輝紋;(d) 38 kPa 下的氬氣輝紋Fig.1.Several typical striations:(a) Argon striation at 250 Pa;(b) nitrogen striation at 133 Pa;(c) helium striation at 18 kPa;(d) argon striation at 38 kPa.

輝紋的形成對(duì)氣壓十分敏感,一般在低氣壓下(Pa 量級(jí))容易被觀察到,近年,在中等氣壓、大氣壓甚至更高的氣壓下也觀察到了輝紋.條紋的長(zhǎng)度與氣壓的依賴關(guān)系服從Goldstein-Wehner 定律[10]:λ/R=C/(pR)m,其中λ 為條紋長(zhǎng)度,R是放電管半徑,C和m都是常數(shù),它與氣體類型有關(guān)[11].此外,輝紋的形成還與放電電流和氣體成分密切相關(guān).在確定的氣壓下,放電電流增大到某一臨界值時(shí)條紋就會(huì)消失,這一臨界值被稱為Pupp 界,可表示為I=A/(pR)n,A和n常數(shù)[12].輝紋間電勢(shì)降滿足Novák定律[13],Uλ=E·λ,E是周期性電場(chǎng).例如,對(duì)于氖氣輝紋,在放電條件為0.4 ＜pR＜ 5 Torr·cm (1 Torr=1.33×102Pa),I/R≤ 0.1 A/cm,可形成3 種類型的輝紋,分別命名為p 型、r 型和s 型輝紋,它們的Novak 勢(shì)降分別為9.8,13.5 和 20 eV[6];對(duì)于氬氣輝紋,它們的值分別為5.8,7.7 以及11.55 eV[14].

目前,對(duì)輝紋產(chǎn)生機(jī)制的認(rèn)識(shí)還有不足,物理圖像還不夠清晰,這是由于輝紋類型的多樣性、輝紋屬性對(duì)放電條件的復(fù)雜依賴性,以及電子動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)的缺乏,使得合理解釋各種條紋的形成過(guò)程成為一個(gè)異常困難的問(wèn)題.起初人們利用各種類型的波動(dòng)機(jī)制解釋輝紋的形成機(jī)制,例如,離子聲波,駐波等,后來(lái)研究發(fā)現(xiàn)輝紋是非平衡氣體放電等離子體的固有現(xiàn)象,等離子體中的電離、激發(fā)過(guò)程,輸運(yùn)過(guò)程及電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程在輝紋的形成過(guò)程中起主導(dǎo)作用[6,15].

大部分輝紋是在低氣壓下產(chǎn)生的,電子動(dòng)力學(xué)共振是低氣壓下輝紋形成的重要機(jī)制[16,17].電子從陰極出發(fā),在電場(chǎng)的作用下加速,當(dāng)電子的動(dòng)能ε 達(dá)到或大于原子的激發(fā)能閾值εe時(shí),電子就會(huì)與原子發(fā)生非彈性碰撞變?yōu)槁娮?其損失的能量為εe,這些慢電子繼續(xù)被加速,繼續(xù)發(fā)生非彈性碰撞,如此反復(fù)下去就會(huì)形成周期性的電子能量分布函數(shù)(EEDF)[18]、電子密度及電場(chǎng)分布,在電極間隙形成了明暗相間的條紋放電.然而,在高氣壓下(大于100 Torr)[19],由于電子的平均自由程減小,電離、激發(fā)及復(fù)合過(guò)程異常頻繁,電子動(dòng)力學(xué)共振行為成為了非主導(dǎo)因素.例如,在低氣壓下粒子的損失機(jī)制是擴(kuò)散以及表面復(fù)合,而高氣壓下體積復(fù)合就變得重要,電離和激發(fā)過(guò)程也需要考慮分步電離和分步激發(fā).此外,高氣壓下,電流的增大會(huì)使得放電由擴(kuò)散模式向收縮模式轉(zhuǎn)變,此時(shí),等離子體的某些參量在較小的擾動(dòng)下會(huì)失去穩(wěn)定性,表現(xiàn)為電離率和電子密度呈現(xiàn)非線性效應(yīng)[20].因此,高氣壓下,輝紋的形成機(jī)制常常認(rèn)為是由放電不穩(wěn)定性引起.Golubovskii 等[21,22]通過(guò)數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)證實(shí),高氣壓下,輝紋的形成常伴隨著放電通道的收縮,這在氬氣放電中十分明顯;并且認(rèn)為非均勻氣體加熱、分步電離以及電子能量分布函數(shù)背離麥克斯韋分布會(huì)引起不穩(wěn)定性,這種不穩(wěn)定性的發(fā)展和傳播引發(fā)了放電通道的徑向收縮和縱向分層.具體到惰性氣體放電,如氦氣或氬氣,放電過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的亞穩(wěn)態(tài)原子,這些亞穩(wěn)態(tài)原子具有較長(zhǎng)的壽命(He[23S]:7870 s[23],Ar [1 s5]:5.5±0.5 ms[24])和極高的能量閾值 (He[23S]:19.82 eV,Ar [1s5]:11.55 eV)[5],這使得它極易與慢電子發(fā)生碰撞發(fā)生電離,稱為分步電離.當(dāng)分步電離與電子直接碰撞電離相當(dāng)時(shí),甚至分步電離主導(dǎo)整個(gè)電離過(guò)程時(shí)就會(huì)引起電離不穩(wěn)定性.Siefert 等[25]通過(guò)數(shù)值模擬證實(shí),若考慮亞穩(wěn)態(tài)原子導(dǎo)致的分步電離過(guò)程,就會(huì)導(dǎo)致電子密度的波動(dòng),電離率和電子密度發(fā)生一定相移,電離不穩(wěn)定性就會(huì)以波的形式向前傳播,形成輝紋.

近年,在大氣壓[26]甚至更高的氣壓下[7],各種激勵(lì)源(直流[27]、射頻[14,28]以及微波[29])驅(qū)動(dòng)的放電等離子體中都發(fā)現(xiàn)了輝紋現(xiàn)象,筆者課題組在千帕量級(jí)氣壓下,直流脈沖驅(qū)動(dòng)氦氣等離子體中也發(fā)現(xiàn)了輝光放電條紋,并且研究了氦氣輝紋的電學(xué)、光學(xué)和電離波特性[30].本文在前期工作的基礎(chǔ)上進(jìn)行了拓展,對(duì)比性地研究了氬氣輝紋的放電特征,重點(diǎn)關(guān)注了與亞穩(wěn)態(tài)原子有關(guān)的4 條發(fā)射線的變化規(guī)律,分析了由亞穩(wěn)態(tài)原子引發(fā)的分步電離過(guò)程,及其對(duì)電離不穩(wěn)定性的影響,揭示了注入氮?dú)夂筝x紋消失的原因.

2 實(shí)驗(yàn)裝置與方法

輝紋等離子體產(chǎn)生裝置見圖2,其中包括真空腔體,電極調(diào)節(jié)裝置,氣體控制端,以及電源激勵(lì)裝置.真空腔體容積為295 mm × 150 mm × 149 mm,腔室內(nèi)置兩個(gè)銅制電極,電極結(jié)構(gòu)為針-針式,針長(zhǎng)為5 cm,直徑為8 mm,針尖直徑約為50 μm,針尖的斜面角度30°,兩電極與不銹鋼導(dǎo)軌機(jī)構(gòu)相連,用于可控調(diào)節(jié)電極間距和等離子體形態(tài).腔體左端置有抽氣閥和充氣閥,抽氣閥和旋片式真空泵相連,用以控制所述腔體內(nèi)氣壓,右端置有一真空測(cè)量規(guī)在線監(jiān)測(cè)腔體內(nèi)部的真空度.實(shí)驗(yàn)所用電源是一臺(tái)直流脈沖高壓電源.輝紋的產(chǎn)生過(guò)程如下,首先建立適宜自組織條紋等離子體生成的氣壓環(huán)境,約7.00 kPa,并保持此氣壓值不變;其次調(diào)節(jié)導(dǎo)軌機(jī)構(gòu)使電極間距保持在3 mm,開啟高壓電源在電極兩端施加電壓擊穿氣體形成正常輝光放電等離子體;開啟充氣閥向腔室內(nèi)緩慢通入氬氣至氣壓區(qū)間21.22 kPa,與此同時(shí)調(diào)節(jié)導(dǎo)軌機(jī)構(gòu)使得電極間距保持10 mm,在正負(fù)電極的間就會(huì)形成明暗相間的條紋狀等離子體.實(shí)驗(yàn)過(guò)程中采用高壓電壓探頭 (Agilent 10076 B,100:1) 與示波器 (Tektronix TDS2014) 相連,用于測(cè)量放電過(guò)程中的電壓信號(hào);放電回路中接入一個(gè) 100 Ω 的取樣電阻用于測(cè)量放電電流;光譜測(cè)量系統(tǒng)由凸透鏡(焦距為12 cm),成像屏(其中的狹縫為0.5 mm),光纖光譜儀(Avaspec ULS2048 USB2) 和計(jì)算機(jī)構(gòu)成,如圖2 所示,將放電發(fā)光等大成像到真空室外的成像屏上,光穿過(guò)狹縫進(jìn)入光纖探頭,測(cè)量到的等離子體發(fā)射光譜在計(jì)算機(jī)上顯示并記錄;放電圖像由一臺(tái)數(shù)碼相機(jī)(Canon EOS760 D) 記錄.此外,對(duì)放電圖像進(jìn)行了后處理,以獲得更直觀、更精確的放電形態(tài).數(shù)碼相機(jī)得到的輝紋圖像是彩色RGB 圖像,它是由偶R(紅色)分量、G(綠色)分量和B(藍(lán)色)分量3 個(gè)基色分量疊加而形成的.基于此,利用MATLAB程序包并自行編制程序?qū)Ψ烹妶D像進(jìn)行灰度化和濾波降噪處理,進(jìn)而對(duì)放電圖像進(jìn)行邊緣提取,從而獲得輝紋的邊緣和條紋間距;通過(guò)計(jì)算放電圖像軸向上每個(gè)像素的灰度值(0—255)分布,間接反映輝紋的光強(qiáng)分布.

圖2 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.2.Schematic diagram of the experimental setup.

3 結(jié)果與討論

3.1 氬氣輝紋放電圖像特征

圖3(a)所示為典型的高氣壓下 (21.22 kPa)氬氣輝紋的放電圖像,其特征是放電通道呈現(xiàn)不連續(xù)的,明暗相間的條紋狀等離子體柱(從陰極端始,依次定義為1 級(jí)明紋,2 級(jí)明紋,3 級(jí)明紋…).由圖3(b)所示的邊緣檢測(cè)圖像可看到,每一級(jí)條紋厚度約為1.5 mm (明紋約為1.0 mm,暗紋約為0.5 mm).從陰極至陽(yáng)極,輝紋的灰度值(間接反映發(fā)光強(qiáng)度)也呈現(xiàn)周期性分布 (圖3(c)),柱區(qū)的發(fā)光強(qiáng)度較弱于陰極端(陰極輝區(qū))和陽(yáng)極端(陽(yáng)極輝區(qū)),每級(jí)明紋存在一個(gè)帶頭 (近陰極端),且具有較高的發(fā)光強(qiáng)度.與我們?cè)陬愃频臈l件下獲得的氦氣輝紋相比[30],氬氣輝紋的條紋間距更短,且沒(méi)有明顯的法拉第暗區(qū),這是由于氬氣具有較低的第一激發(fā)能 (氬:11.55 eV,氦:19.82 eV),電子被加速到第一激發(fā)能所經(jīng)歷的路程更短.此外,氬氣和氦氣放電通道形態(tài)存在一定的差異性,氬氣輝紋較易呈現(xiàn)弧形的收縮通道,氣壓越大,弧形越大;而氦氣放電通道相對(duì)彌散,是直線形或弱弧形.研究表明,放電通道收縮主要是由于電離率對(duì)電子密度的非線性關(guān)系,以及復(fù)合導(dǎo)致的帶電粒子的損失[31],氦氣放電比氬氣放電較彌散,收縮效應(yīng)較弱,這與氦氣比氬氣具有較低的原子質(zhì)量和較高的熱導(dǎo)率有關(guān)[32].

圖3 (a) 氬氣輝紋放電圖像,電極間距為10 mm,氣壓為21.22 kPa,曝光時(shí)間為1/200 s;(b) 輝紋邊緣檢測(cè)圖像;(c) 輝紋灰度值分布Fig.3.(a) Typical image of argon striation plasmas in electrode spacing of 10 mm and gas pressure of 21.22 kPa,within exposure time of 1/200 s;(b) image edge detection of striation;(c) gray distribution of striation plasmas.

3.2 氬氣輝紋電學(xué)、光譜學(xué)特征及產(chǎn)生機(jī)制

圖4 給出了典型的放電電壓和電流特征波形.放電電壓和電流峰值分別為414 V 和3.9 mA,每個(gè)電壓周期進(jìn)行一次放電,放電電壓和放電電流具有相同的頻率,約為40 kHz.圖5 所示為明紋(2 級(jí)明紋) 的特征發(fā)射光譜圖.放電過(guò)程中,檢測(cè)到20 條氬的發(fā)射線 (主要是Ar I),對(duì)應(yīng)的激發(fā)能處于13—15.5 eV;并未檢測(cè)到Ar II 發(fā)射線,這是由于Ar II 線對(duì)應(yīng)更高的激發(fā)能19—22 eV.這表明放電過(guò)程中電子能量分布函數(shù)的“尾巴”主要分布在13—15.5 eV 這一區(qū)間.圖6 給出實(shí)驗(yàn)中檢測(cè)到所有Ar I 線對(duì)應(yīng)的能級(jí)和躍遷圖.所有譜線主要來(lái)源于激發(fā)態(tài)氬原子從能級(jí)3p54p (2p1—2p10) 到3p54s (1s2—1s5)的自發(fā)輻射躍遷,其中,3p54s 包含兩個(gè)共振態(tài)(1s2和 1s4),兩個(gè)亞穩(wěn)態(tài)(1s3和 1s5).在惰性氣體放電等離子體中,亞穩(wěn)態(tài)原子的作用是非常重要的,這與它們的長(zhǎng)壽命,高激發(fā)能,可存儲(chǔ)能量等特點(diǎn)有關(guān).在氬氣輝光放電中,亞穩(wěn)態(tài)原子的產(chǎn)生一方面來(lái)自于基態(tài)原子的碰撞激發(fā),另一方面是來(lái)自于高激發(fā)態(tài)(如2p1—2p10) 的退激發(fā)過(guò)程,而且1s5態(tài)的密度要高于1s3態(tài)約2—5 倍[33].從圖5 可以看到,發(fā)射強(qiáng)度較高的譜線分別是696.543 nm,763.511 nm,811.531 nm 和706.722 nm,且這4 條譜線全部來(lái)自于激發(fā)態(tài)氬原子從2p 態(tài)到1 s5亞穩(wěn)態(tài)的退激發(fā)過(guò)程,它們分別為2p2—1s5,2p6—1s5,2p9—1s5以及2p3—1s5.這從一方面反映了明紋中包含了一定量的亞穩(wěn)態(tài)氬原子,特別是1s5態(tài)原子.明紋與暗紋的光譜發(fā)射強(qiáng)度有顯著的差別.圖7 給出了這4 條譜線在各級(jí)明紋和暗紋處的強(qiáng)度變化規(guī)律.從1 級(jí)到5 級(jí)條紋,每一級(jí)條紋其明紋的譜線強(qiáng)度遠(yuǎn)高于暗紋,且譜線強(qiáng)度呈周期性變化,這與圖3 所示的放光強(qiáng)度變化規(guī)律幾乎是一致的.已知譜線強(qiáng)度與激發(fā)率有關(guān),明紋處譜線強(qiáng)度高,意味著明紋處的激發(fā)率,激發(fā)態(tài)(包括亞穩(wěn)態(tài))濃度,以及平均電子能量要高于暗紋.

圖4 放電電壓和電流波形Fig.4.Typical waveforms of discharge voltage and discharge current.

圖5 2 級(jí)明紋的發(fā)射光譜Fig.5.Optical emission spectroscopy of 2nd bright striation.

圖6 氬激發(fā)態(tài)能級(jí)圖Fig.6.Energy-level diagram for argon excited states.

圖7 各級(jí)明暗條紋的發(fā)射強(qiáng)度Fig.7.Emission intensity of bright and dark striations.

亞穩(wěn)態(tài)氬原子極容易與電子發(fā)生碰撞被電離,因?yàn)閬喎€(wěn)態(tài)氬原子具有較低的電離能量閾值,例如,對(duì)于1s5態(tài)其電離能為4.2 eV,而電子直接碰撞基態(tài)氬原子的電離能為15.76 eV.由于明紋存在大量的亞穩(wěn)態(tài)原子,亞穩(wěn)態(tài)原子被電子碰撞電離甚至主導(dǎo)了整個(gè)電離過(guò)程.這一過(guò)程被稱為分步電離[6],可表達(dá)如下:

亞穩(wěn)態(tài)原子的分步電離會(huì)引起電離不穩(wěn)定性[34,35],其表現(xiàn)為電離率與電子密度會(huì)呈現(xiàn)一種非線性關(guān)系.這種不穩(wěn)定的發(fā)展會(huì)引起等離子體參數(shù)的縱向調(diào)制,從而形成明暗相間的放電條紋.一旦亞穩(wěn)態(tài)原子被部分猝滅,由亞穩(wěn)態(tài)原子導(dǎo)致的分步電離就會(huì)被削弱,電離不穩(wěn)定性就會(huì)減小,此時(shí)放電就會(huì)變得穩(wěn)定.下文借助擾動(dòng)理論來(lái)分析這種不穩(wěn)定性.假設(shè)放電過(guò)程中存在一個(gè)小的電子密度擾動(dòng),這樣電子密度ne就可以表達(dá)如下:

其中,ne(r)是穩(wěn)態(tài)時(shí)的電子密度,是擾動(dòng)下的電子密度,k決定擾動(dòng)的縱向尺度或波長(zhǎng)λ=2π/k.將方程 (3) 代入粒子平衡方程 (4):

其中Da是雙極性擴(kuò)散系數(shù).代入后的電子密度擾動(dòng)方程為

將(6)式代入(5)式得到擾動(dòng)方程:

方程 (8) 中,νq是亞穩(wěn)態(tài)猝滅率.方程 (8) 中總存在一個(gè)正的實(shí)數(shù)根,這表明放電過(guò)程中如果考慮亞穩(wěn)態(tài)導(dǎo)致的分步電離過(guò)程,擾動(dòng)必然隨時(shí)間增長(zhǎng),從而引起電離不穩(wěn)定性.電離不穩(wěn)定性的發(fā)展會(huì)引起等離子體參數(shù)的縱向調(diào)幅,并以電離波形式傳播,結(jié)果在等離子體柱中形成分層現(xiàn)象.當(dāng)亞穩(wěn)態(tài)猝滅率 (通過(guò)雙原子分子N2或O2猝滅) 大于亞穩(wěn)態(tài)激發(fā)率,這一模型就不會(huì)成立,因?yàn)榇藭r(shí)電離過(guò)程會(huì)由分步電離主導(dǎo)轉(zhuǎn)變成電子直接碰撞電離主導(dǎo),放電變得穩(wěn)定.3.4 節(jié)將分析放電過(guò)程中通入N2導(dǎo)致等離子體輝紋消失的情形.

3.3 氬氣輝紋的電離波特征

綜上可知,在氬氣輝光放電過(guò)程中,亞穩(wěn)態(tài)原子導(dǎo)致的分步電離會(huì)引起電離不穩(wěn)定性,且這種不穩(wěn)定性會(huì)以電離波的形式傳播,使得等離子體參數(shù)在縱向上起伏波動(dòng),從而形成輝紋.現(xiàn)在討論這種電離波的速度和頻率.電離波的速度為[37]:

其中νi是電離頻率.其中電離頻率可表達(dá)為

式中,vd是電子漂移速度,它是電場(chǎng)強(qiáng)度E和氣壓p的函數(shù):

氬氣輝光放電中,vd可表達(dá)為vd=0.33×106(E/p)cm2·Torr/(V·s).本實(shí)驗(yàn)中,腔室氣壓p=21.22 kPa=159.16 Torr,電極間距d=10 mm,放電電壓U=414 V,由此可得出電場(chǎng)強(qiáng)度的表達(dá)式為E/p=2.60 V/(cm·Torr).進(jìn)而可以計(jì)算得到漂移速度為0.86×106cm/s.湯生第一電離系數(shù)α可表達(dá)為α/p≈1.0×10-4cm—1·Torr—1[5].于是,可由(10) 式得到電離頻率νi=1.37×104s—1.在輝光放電等離子體是典型的非平衡等離子體,電子溫度遠(yuǎn)大約離子溫度,雙極性擴(kuò)散系數(shù)滿足愛因斯坦關(guān)系:

其中μi是氬離子遷移率,kB是玻爾茲曼常數(shù),Te是電子溫度.本文中,μi=1.6 cm2/(V·s)[38],利用玻爾茲曼斜率法估算電子溫度為0.4 eV.由(12)式可得到雙極性擴(kuò)散系數(shù)Da=0.64 cm2/s,并將其代入 (9)式可得到電離波速度約為1.87 m/s.考慮電離波波長(zhǎng)λ與條紋間距相等,約為0.15 cm,對(duì)應(yīng)的波數(shù)k=2π/λ.電離波頻率f=ω/(2π)=kv/(2π)=1.25 kHz.放電條件接近的情況下,與氦氣和氮?dú)庀啾?氬氣放電產(chǎn)生的電離波具有更低的速度和頻率.表1 列出了幾種典型氣體的電離波特征.

表1 幾種典型氣體的電離波特征[30,39]Table 1.Ionization wave characteristics of typical gases [30,39].

3.4 氬氣輝紋隨氣壓和混入氣體的演化和消除

如上文所述,氬氣輝光放電條紋對(duì)氣壓十分敏感,可在一定氣壓范圍內(nèi)存在(20—50 kPa),且隨著氣壓增大,輝紋間距減小,數(shù)目增加,如圖8 所示.當(dāng)氣壓增加到42.51 kPa 時(shí),輝紋變得幾乎不可分辨,繼續(xù)增大氣壓,輝紋就會(huì)演變成為連續(xù)的等離子體柱.這是由于隨著氣壓的增大,電子的平均自由程減小,電子與氬原子的碰撞就會(huì)更加頻繁,氬原子可在更短距離內(nèi)就可以被激發(fā)或電離,因此輝紋的間距減小,數(shù)目增加.氬氣輝紋的這種隨氣壓演化規(guī)律與氦氣輝紋的演化規(guī)律是一致的[30].

圖8 輝紋隨氣壓的形態(tài)演化 (a) 28.54 kPa;(b) 32.84 kPa;(c) 37.62 kPa;(d) 42.51 kPaFig.8.Evolution of striations with pressure:(a) 28.54 kPa;(b) 32.84 kPa;(c) 37.62 kPa;(d) 42.51 kPa.

雜質(zhì)氣體是影響輝紋形態(tài)另一重要因素,特別是具有較低激發(fā)能的雙原子分子氣體,例如氮?dú)?圖9(a)所示為23.17 kPa 時(shí)產(chǎn)生的氬氣輝紋,圖9(b)—(d)分別為逐漸注入氮?dú)鈱?duì)輝紋形態(tài)的影響狀況.注入極少量的氮?dú)饩蜁?huì)對(duì)輝紋產(chǎn)生顯著的影響,當(dāng)氣壓在23.26 kPa (氮?dú)夂繛?.4%)和23.37 kPa (0.9%)時(shí),輝紋逐漸被消除,只有在陰極端可觀察到輝紋,且氮?dú)夂吭礁咻x紋越易被消除.當(dāng)通入氮?dú)獾綒鈮簽?3.64 kPa (2.0%)時(shí),輝紋幾乎全部消失.本質(zhì)上,氮?dú)獾募尤霑?huì)產(chǎn)生兩個(gè)重要影響,一是顯著地猝滅了亞穩(wěn)態(tài)氬原子,二是改變了電子能量分布函數(shù)[40].如前文所述,亞穩(wěn)態(tài)原子的來(lái)源一方面來(lái)自于基態(tài)原子的碰撞激發(fā),另一方面來(lái)自于2p 態(tài)的輻射躍遷.圖10 給出了隨著氮?dú)夂康脑龃?最強(qiáng)發(fā)射線696.543 nm (2p態(tài)到1s5態(tài)的輻射躍遷)的變化情況.從圖9 可知,當(dāng)逐漸加入氮?dú)鈺r(shí),這一譜線的強(qiáng)度有十分明顯的減小,這反映了亞穩(wěn)態(tài)原子相當(dāng)程度地被猝滅.盡管譜線強(qiáng)度不能直接代表Ar(1s5)亞穩(wěn)態(tài)密度,但它的變化可以間接反映亞穩(wěn)態(tài)密度的變化趨勢(shì)[41,42].亞穩(wěn)態(tài)氬原子導(dǎo)致的分步電離會(huì)引起電離不穩(wěn)定性,這種不穩(wěn)定的發(fā)展會(huì)引起等離子體參數(shù)的縱向調(diào)制,從而形成明暗相間的放電條紋.氮?dú)獾募尤霑?huì)猝滅亞穩(wěn)態(tài)氬原子,相應(yīng)的反應(yīng)過(guò)程為

圖9 加入氮?dú)鈱?duì)輝紋的影響 (a) 23.17 kPa;(b) 23.26 kPa;(c) 23.37 kPa;(d) 23.64 kPaFig.9.Effect of nitrogen gas addition to striations at different pressure:(a) 23.17 kPa;(b) 23.26 kPa;(c) 23.37 kPa;(d) 23.64 kPa.

圖10 加入氮?dú)鈱?duì)主要發(fā)射 線696.543 nm 的影響(a) 23.17 kPa;(b) 23.26 kPa;(c) 23.37 kPa;(d) 23.64 kPaFig.10.Effect of nitrogen gas addition to dominant emission of 696.543 nm:(a) 23.17 kPa;(b) 23.26 kPa;(c) 23.37 kPa;(d) 23.64 kPa.

這一過(guò)程被稱為激發(fā)轉(zhuǎn)移[43].亞穩(wěn)態(tài)氬原子(Ar,1s5)在此過(guò)程中被猝滅所需的時(shí)間極短,只需2 ns,且Ar (1s5)態(tài)的猝滅率高達(dá) 3.6×10—11cm3/s[25],這一猝滅率高于 (約為2 倍) 電子碰撞猝滅亞穩(wěn)態(tài).亞穩(wěn)態(tài)氬原子被大量的猝滅會(huì)弱化電離不穩(wěn)定性,從而使放電過(guò)程從條紋模式轉(zhuǎn)變?yōu)檫B續(xù)的等離子體柱.需要指出的是,在此放電條件下,由于亞穩(wěn)態(tài)氬原子的能級(jí)(11.55 eV)低于氮分子的電離能(15.58 eV),因此潘寧電離過(guò)程不存在,亞穩(wěn)態(tài)氬原子的猝滅主要是通過(guò)激發(fā)轉(zhuǎn)移過(guò)程.此外,氮?dú)獾募尤胧闺娮幽芰糠植己瘮?shù)由非麥克斯韋分布轉(zhuǎn)變?yōu)辂溈怂鬼f分布函數(shù),同時(shí)電子平均能量變小.當(dāng)氬氣輝紋存在的時(shí)候,由于氬氣具有較高的第一激發(fā)能,電子需被加速到較高的能量才能激發(fā)氬原子,放電過(guò)程中存在大量的高能電子,這會(huì)造成電子能量分布函數(shù)的尾巴會(huì)發(fā)生“扭曲”,電子能量分布函數(shù)呈現(xiàn)非麥克斯韋化.當(dāng)?shù)獨(dú)饧尤霑r(shí),由于氮分子具有較低的轉(zhuǎn)動(dòng)、振動(dòng)激發(fā)能(2.0—3.5 eV),且在此能量區(qū)間,氮分子與電子碰撞的激發(fā)截面非常大,大部分電子被消耗于激發(fā)氮?dú)夥肿覽44],這造成電子平均能量減小,電子能量分布函數(shù)麥克斯韋化,放電過(guò)程向穩(wěn)定態(tài)發(fā)展[45],輝紋消失,如圖9(d)所示.因此,加入少量的氮?dú)饪捎行烹姉l紋等離子體,形成連續(xù)穩(wěn)定的等離子體,這對(duì)氣體激光器等實(shí)際應(yīng)用有重要意義.

4 結(jié)論

本文對(duì)千帕量級(jí)氣壓下產(chǎn)生的氬氣輝紋進(jìn)行了研究,主要研究了輝紋基本特征,包括電學(xué)、光學(xué)和電離波特征,輝紋隨氣壓和雜質(zhì)氣體的演化規(guī)律;分析了輝紋的產(chǎn)生及消除機(jī)制;基于以上分析得到如下結(jié)論:氬氣輝紋的條紋長(zhǎng)度約為1.5 mm,且隨著氣壓升高,條紋的數(shù)目增加,條紋長(zhǎng)度減小;與氦氣輝紋相比,氬氣輝紋的條紋長(zhǎng)度較小,這與氬氣具有較低的激發(fā)能有關(guān).此外,發(fā)射光譜診斷研究表明,明紋具有更強(qiáng)的發(fā)射強(qiáng)度,且主要發(fā)射線來(lái)自于2p 激發(fā)態(tài)到1s5亞穩(wěn)態(tài),這意味著明紋中存在一定量亞穩(wěn)態(tài)氬原子,這些亞穩(wěn)態(tài)原子可能是輝紋形成的重要原因.亞穩(wěn)態(tài)原子具有較高的能量閾值和較長(zhǎng)的壽命,使得它們很容易發(fā)生分步電離,從而引起電離不穩(wěn)定性.微擾理論表明,當(dāng)電離增長(zhǎng)率大于雙極性擴(kuò)散率時(shí),這種不穩(wěn)定就會(huì)增強(qiáng),并以電離波的形式傳播,形成輝紋.氬氣放電中,電離波的傳播速度和頻率約為1.87 m/s 和1.25 kHz,這一特征值要略小于氦氣輝紋的速度和頻率值.放電過(guò)程中,加入極少量氮?dú)饪捎行x紋,使其變成連續(xù)的穩(wěn)定的放電.氮?dú)獾募尤胫饕袃蓚€(gè)貢獻(xiàn),一是有效猝滅了亞穩(wěn)態(tài)氬原子,減小了分步電離的源頭;二是改變了電子能量分布函數(shù),使其趨向麥克斯韋分布,從而放電變得穩(wěn)定.