李銘洲 李志遠?

1) (華南理工大學(xué)物理與光電學(xué)院，廣州 510641)

1 引言

3—5 μm 波段中紅外激光由于覆蓋了眾多重要分子化學(xué)鍵特征振動峰，同時還是衰減最小的大氣窗口，在基礎(chǔ)研究、生物醫(yī)療、光通信、大氣探測等方面有著廣泛的應(yīng)用價值[1，2].在中紅外波段對應(yīng)著大多數(shù)分子的本征振動躍遷過程所需要的能量，如氫-氧、氫-氮、氫-碳和硫-氫等分子，通過簡單測定特定的分子在中紅外波段的吸收譜，根據(jù)吸收峰的波數(shù)位置、峰形狀、強度和數(shù)目，即可辨別該分子的結(jié)構(gòu)，從而確定其所包含基團及化學(xué)式.同時，中紅外激光的單個光子能量低，相比于X 射線光子能量，前者相當(dāng)于后者的萬分之一到千分之一.這些特點在分子光譜學(xué)、大氣探測、生物醫(yī)療等領(lǐng)域有重要的基礎(chǔ)應(yīng)用.此外，中紅外光源的光譜寬度也是相當(dāng)重要的一項指標，特別是對于包括傅里葉變換紅外光譜學(xué) (FTIR) 以及 micro-FTIR、nano-FTIR 在內(nèi)的眾多應(yīng)用，所采用的中紅外光源的光譜寬度直接決定了其實際的工作效率與應(yīng)用范圍[3，4].因而，對寬譜中紅外激光光源的研究有著非常急迫的需求.

本文探討基于CPPLN 非線性晶體和準相位匹配技術(shù)以實現(xiàn)超寬帶的中紅外激光.采用中心波長800 nm 的鈦寶石激光器作為抽運光，差頻轉(zhuǎn)換過程的信號光波長為0.95—1.6 μm，通過計算差頻轉(zhuǎn)換過程中的相位失配，對CPPLN 晶體的結(jié)構(gòu)進行設(shè)計，并且通過數(shù)值計算得到其產(chǎn)生中紅外激光的帶寬和轉(zhuǎn)換效率，并對結(jié)果進行了分析.通過結(jié)合耦合波方程組與四階龍格庫塔法，對準相位匹配CPPLN 晶體中的差頻過程進行了數(shù)值模擬，驗證了單塊CPPLN 晶體中同時滿足1.6—5 μm 中紅外激光產(chǎn)生的可能性.本文通過對CPPLN 晶體產(chǎn)生中紅外激光的分析和數(shù)值模擬，能夠為利用單塊CPPLN 晶體產(chǎn)生中紅外激光的實驗研究提供參考，對于優(yōu)化設(shè)計非線性晶體的結(jié)構(gòu)、實現(xiàn)高效的寬帶激光產(chǎn)生有著極大的應(yīng)用價值.

2 CPPLN 晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計

為了使CPPLN 晶體滿足準相位匹配條件，從而能夠獲得中紅外激光的輸出，我們首先需要對CPPLN 的晶體結(jié)構(gòu)進行設(shè)計.本文針對CPPLN晶體的結(jié)構(gòu)設(shè)計方案主要分為以下幾點:1)確定參與頻率轉(zhuǎn)換的激光波長;2)根據(jù)參與轉(zhuǎn)換激光波長計算差頻轉(zhuǎn)換過程的相位失配量;3)根據(jù)得到的相位失配量計算準相位匹配過程所需提供的極化周期;4)根據(jù)極化周期計算得到鈮酸鋰晶體的倒格矢分布，確認其能夠滿足所需相位失配補償.

首先，為了獲得中紅外激光，選擇差頻轉(zhuǎn)換過程中抽運波長為800 nm，選取信號光波長范圍在0.95—1.6 μm 之間.通過計算，可以知道差頻轉(zhuǎn)換過程得到的中紅外激光波長范圍應(yīng)該大約在1.6—5 μm 之間，如圖1 所示.

圖1 不同波長信號光差頻得到的中紅外激光波長Fig.1.Mid infrared laser wavelength obtained by optical difference frequency with different signal light wavelengths.

本文定義抽運光波長為λp，信號光波長為λs，差頻轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的中紅外激光波長為λi，則差頻轉(zhuǎn)換過程的相位失配量為

其中波 矢kp，ks，ki分別為np2π/λp，ns2π/λs，ni2π/λi;np，ns，ni分別為對應(yīng)波長在晶體中的折射率.則在周期極化鈮酸鋰(PPLN)晶體中，為了滿足準相位匹配條件，需要對應(yīng)的極化周期提供的倒格矢為

其中m為準相位匹配階次，本文只考慮第一階準相位匹配的情況，即m=1，則此時極化周期為

為了使極化周期晶體能夠補償一定波長范圍內(nèi)的相位失配條件，對極化周期引入啁啾，使其隨著傳播距離而變化，此時極化周期為位置的函數(shù):

政府意愿體現(xiàn)和政府參與公司治理能力方面，由于缺乏進一步監(jiān)督和投入的經(jīng)濟動機，政府在直接投資后對新興產(chǎn)業(yè)發(fā)展的關(guān)注比較有限。同時，股權(quán)投資模式對兩種能力的影響大于債權(quán)融資，因為股權(quán)投資者是公司價值的剩余所有者，對公司決策和經(jīng)營管理有著直接的影響。相對而言，債權(quán)投資者主要關(guān)注企業(yè)的信用風(fēng)險，進一步參與企業(yè)經(jīng)營管理的冬季不足。此外，F(xiàn)OF模式會削弱政府引導(dǎo)基金對具體公司的影響，關(guān)鍵的原因在于FOF涉及的產(chǎn)業(yè)項目較多，政府部門的人力資源有限，無法對項目進行直接的監(jiān)督和管理。

其中Dg為極化周期隨著距離變化的啁啾度，Λ0為初始極化周期，z為晶體中激光沿著傳播方向經(jīng)過的位置與入射面的距離.此時，極化周期提供的倒格矢為

為了使CPPLN 晶體能夠?qū)崿F(xiàn)對于這些不同波長的差頻過程的能量轉(zhuǎn)換，計算了在產(chǎn)生不同中紅外激光波長下，差頻產(chǎn)生過程需要的相位失配量及其對應(yīng)所需要的極化周期，如圖2 所示.從圖2可以看到，相位失配量有一極小值，此時該極值位置的波長約為3.45 μ m .在該極值波長的兩側(cè)，每一相位失配量均能對應(yīng)兩個中紅外激光波長，因此，僅需使CPPLN 晶體提供前半部分所需要的倒格矢帶(1.6—3.45 μm)，則另外一半(3.45—5 μm)的相位失配也能夠同時得到補償，即可同時補償1.6—5 μm 波長范圍內(nèi)的中紅外激光產(chǎn)生的相位失配.

圖2 不同波長中紅外激光產(chǎn)生所需要對應(yīng)的(a)極化周期和(b)相位失配量Fig.2.The corresponding (a) polarization period and (b)phase mismatch required for mid infrared laser generation at different wavelengths.

對于CPPLN 晶體，其非線性系數(shù)χ(2)(z) 在晶體中的分布可以表示為傅里葉變換:

式中，χ(2)(Δk) 為倒格矢空間 Δk域的傅里葉分量，則其可以表示為 (6) 式的逆傅里葉變換:

根據(jù)(7)式，可以通過代入不同的結(jié)構(gòu)設(shè)計的χ(2)(z)，得到設(shè)計的CPPLN 晶體的倒格矢分布.

從圖2 可以看出，所需的極化周期范圍為22.3—20.7 μm.為了使CPPLN 晶體中的極化周期覆蓋所需范圍，將其極化周期設(shè)置在22.5—20.2 μm 范圍內(nèi).由于在晶體前端或后端邊界處，可以認為極化周期發(fā)生了突變，則進行傅里葉變化后可能會出現(xiàn)比較大的震蕩，所以設(shè)計該極化周期范圍略大于所需范圍.為此，根據(jù)(4)式，選取Λ0=22.5μm，Dg=1.5×10-6μm-2，并根據(jù)(7)式對得到的χ(2)(z) 分布進行傅里葉變換，得到了該結(jié)構(gòu)的倒格矢分布，如圖3 所示.可以看到，在波長為1.6—5 μm 范圍內(nèi)的相位失配可以由CPPLN 晶體提供的倒格矢得到完全補償，并且每一倒格矢能夠?qū)?yīng)兩個波長的相位失配補償.

圖3 啁啾周期極化鈮酸鋰晶體的倒格矢分布與中紅外激光產(chǎn)生的相位失配量Fig.3.Combined plots of the reverse lattice vector distribution of chirped periodically polarized lithium niobate crystal and phase mismatch of mid infrared laser generation.

3 數(shù)值模擬方法

在差頻產(chǎn)生的過程中，通常是高頻的抽運光與較低頻的信號光之間的差頻作用，產(chǎn)生另一低頻的光波，如果將該光波定義為中紅外光，則抽運光、信號光、中紅外光的頻率可以分別表示為ωp，ωs，ωm.對于準相位匹配非線性介質(zhì)中這3 個光波之間的差頻作用過程，通?？梢杂梅蔷€性耦合波方程組來描述.在緩變振幅近似下，方程可以表示為

其中，Ep，Es，Em分別為抽運光、信號光、中紅外光波的電場振幅，c為光速.對于耦合波微分方程組(8)—(10)，只需要將晶體結(jié)構(gòu)對應(yīng)的χ(2)(z) 代入，即可用于求解非線性晶體中的三波耦合過程.

由耦合波方程組(8)—(10)可以看出，在非線性介質(zhì)中，由于二階非線性相互作用的影響，不同頻率的光波之間會發(fā)生能量交換，這一交換遵循曼麗-羅關(guān)系(Manley-Rowe).曼麗-羅關(guān)系可以表達為

其中Nωp，Nωs，Nωm分別為各個頻率的光子平均通量.該關(guān)系表明，一個頻率為ωp的抽運光子湮滅時，會對應(yīng)產(chǎn)生2 個頻率分別為ωs，ωm的光子;而反過來，當(dāng)2 個頻率分別為ωs，ωm的光子湮滅時，也會產(chǎn)生一個頻率為ωp的光子.根據(jù)這一關(guān)系，能夠得到在非線性介質(zhì)中抽運光轉(zhuǎn)移到中紅外光的最大能量，即理論上最大的轉(zhuǎn)換效率，該效率與參與作用的光波頻率有關(guān).

為了對微分方程組(8)—(10)進行數(shù)值求解，使用了四階龍格庫塔法(Runge-Kutta).龍格庫塔法是一種廣泛應(yīng)用于工程上的微分方程求解算法，對于給定初值的微分方程:

則利用四階龍格庫塔法，給出如下公式:

其中:

式中h為每一求解步的步長.則由(15)和(16)式，可以將龍格庫塔法擴展到N元微分方程組的情況，此時yp，ki將擴展為N維列向量.

下面結(jié)合耦合波方程組與龍格庫塔法，應(yīng)用于CPPLN 晶體中的差頻過程.對于CPPLN 晶體，其二階非線性極化率χ(2)(z) 的大小為27.2 pm/V.現(xiàn)在假設(shè)輸入的抽運光與信號光的波長分別為800 nm 和1000 nm，其光場振幅大小分別設(shè)置為3×107V/m 和107V/m.此時對應(yīng)差頻產(chǎn)生的中紅外激光波長為4 μ m，初始輸入電場為0.該差頻過程中，需要非線性晶體提供的相位失配量為Δk=2.84 × 105m—1，則對應(yīng)的極化周期為22.11 μm.利用第2 節(jié)計算得到的CPPLN 晶體結(jié)構(gòu)，即極化周期沿著晶體內(nèi)激光傳播方向從22.5 μm(0 mm的位置)減小至20.2 μm(20 mm 的位置)，則滿足相位失配補償所需的極化周期22.11 μm 在晶體中對應(yīng)的位置為6 mm，此時該差頻過程的相位失配能夠得到完全補償.將極化周期結(jié)構(gòu)對應(yīng)的χ(2)(z)代入式(8)—(10)，并在Matlab 軟件中利用龍格庫塔法對其進行求解，可得到計算仿真結(jié)果如圖4 所示，即在晶體中傳播時各個波長激光的能量變化趨勢.可以看到，在晶體中約5 mm 處開始，3 個激光開始產(chǎn)生明顯的能量轉(zhuǎn)換，這說明準相位匹配開始發(fā)生作用，與極化周期對應(yīng)的位置吻合，證明了該方法的正確性.而隨著轉(zhuǎn)換距離的增大，由于晶體提供的倒格矢不再補償相位失配，能量在光波之間的轉(zhuǎn)移逐漸減小，最終趨于穩(wěn)定.最終，波長為4 μm 的中紅外激光在出射晶體時的轉(zhuǎn)換效率為12.6%.

圖4 準相位匹配過程中非線性晶體內(nèi)部各光波的光場隨著相互作用距離的演化Fig.4.In the process of quasi phase matching，the light field of each light wave in the nonlinear crystal evolves with increase of the interaction distance.

4 仿真結(jié)果

為了驗證前面設(shè)計的CPPLN 晶體產(chǎn)生中紅外激光的性能，我們模擬了不同波長信號光與800 nm抽運光在晶體中差頻的轉(zhuǎn)換效率.仿真實驗中，我們利用了Matlab 軟件，通過編寫四階龍格-庫塔法，對準相位匹配差頻過程的耦合波方程組(8)—(10)進行求解.首先，設(shè)置800 nm 抽運光的輸入電場強度為3 × 107V/m，對應(yīng)的功率密度為0.12 GW/cm2，設(shè)置信號光中心波長位于0.95—1.6 μm 范圍內(nèi)，每一單波長信號光輸入電場強度均假設(shè)為107V/m，對應(yīng)的功率密度為13.26 GW/cm2.鈮酸鋰晶體的非線性系數(shù)為27.2 pm/V，晶體長度L設(shè)置為2 cm.另外，根據(jù)Sellmeier 色散公式[28]對鈮酸鋰晶體中不同波長的折射率進行計算.CPPLN晶體中差頻轉(zhuǎn)換過程示意圖如圖5 所示，其中入射抽運光與信號光均為e 光，鈮酸鋰晶體為z 向切割，晶體中的極化結(jié)構(gòu)沿著激光傳播的方向.

圖5 CPPLN 晶體中差頻轉(zhuǎn)換過程示意圖Fig.5.Schematic diagram of differential frequency conversion process in CPPLN crystal.

對于前面設(shè)計的鈮酸鋰晶體，極化周期隨著傳播距離從22.5—20.2 μm 變化，根據(jù)圖3 可以看出其理論上能夠保證1.6—5 μm 中紅外激光的有效產(chǎn)生.采用四階龍格-庫塔法對啁啾周期極化鈮酸鋰晶體中的差頻產(chǎn)生進行了求解，圖6 所示為在晶體中隨著激光的傳播位置不同，各個波長的中紅外激光的轉(zhuǎn)換效率.

圖6 中紅外激光在CPPLN 晶體中不同位置的轉(zhuǎn)換效率 (a) 2 mm;(b) 5 mm;(c) 10 mm;(d) 15 mm;(e) 20 mmFig.6.The conversion efficiency of mid infrared laser at:(a) 2 mm;(b) 5 mm;(c) 10 mm;(d) 15 mm;(e) 20 mm of the CPPLN crystal.

從圖6 可看到，隨著激光在晶體中傳播距離的不同，CPPLN 晶體能夠提供的倒格矢帶也不同，并且隨著傳播距離越長，相應(yīng)的轉(zhuǎn)換帶寬也越寬.如圖6(a)所示，當(dāng)晶體長度僅為2 mm 時，由于晶體較短，相應(yīng)的倒格矢帶也較窄，此時基本無法滿足各波長產(chǎn)生的相位失配補償，因而整體轉(zhuǎn)換效率較低.如圖6(b)所示，此時激光在晶體中的傳播距離為5 mm，晶體的有效轉(zhuǎn)換帶寬已經(jīng)展寬至2.8—4.2 μm.如圖6(c)所示，隨著激光傳播距離增大到10 mm，中紅外激光的轉(zhuǎn)換帶寬有著明顯的展寬，此時晶體的有效轉(zhuǎn)換帶寬擴展為2.2—4.8 μm .如圖6(d)和(e)，隨著激光傳播距離的進一步增大，晶體的有效轉(zhuǎn)換帶寬擴展程度逐漸減小，最終覆蓋了1.6—5 μm 波段.值得注意的是，不同晶體長度的轉(zhuǎn)換效率均出現(xiàn)了不同程度的鋸齒狀波動，這是由于極化周期對應(yīng)的倒格矢分布是具有一定的鋸齒狀波動的(如圖3 所示)，這就導(dǎo)致晶體中的等效非線性系數(shù)也出現(xiàn)相同的波動，從而導(dǎo)致中紅外激光的轉(zhuǎn)換效率出現(xiàn)類似的鋸齒狀波動.而在如圖3所示的倒格矢分布中，在倒格矢大小為0.283 μm—1的位置，對應(yīng)的有效傅里葉系數(shù)大小為一極小值，這一位置提供的倒格矢補償?shù)南辔皇淞客瑫r對應(yīng)3 μm 及4 μm 的中紅外激光產(chǎn)生，因此，在轉(zhuǎn)換過程中這兩波長對應(yīng)的等效非線性系數(shù)較低，這就導(dǎo)致3 μm 和4 μm 的轉(zhuǎn)換效率均較低.另外，圖6展現(xiàn)出了差頻閾值與CPPLN 晶體長度的關(guān)系，這是由于當(dāng)晶體長度較短時，其極化周期范圍就較小，則對應(yīng)的倒格矢帶也就比較窄，則此時倒格矢帶能夠支持的中紅外激光轉(zhuǎn)換帶寬也就較短.因此，差頻閾值與晶體長度相關(guān)，并且晶體越長則差頻的轉(zhuǎn)換帶寬也就越寬.進一步可以看出，在晶體中不同波長的中紅外激光產(chǎn)生的位置是不同的，這也與極化周期的分布相對應(yīng).

圖7 為激光傳播到晶體中所有位置時的轉(zhuǎn)換效率.從圖7 可以看出，該CPPLN 晶體結(jié)構(gòu)能夠支持中紅外波段的產(chǎn)生，并且隨著波長的減小，中紅外激光的轉(zhuǎn)換效率逐漸增大.出現(xiàn)轉(zhuǎn)換效率隨著波長減小而增大的現(xiàn)象，是由于在差頻轉(zhuǎn)換過程中，滿足能量守恒 ?ωp=?ωs+?ωm，即一個頻率為ωp的抽運光子湮滅時，會對應(yīng)產(chǎn)生2 個頻率分別為ωs，ωm的光子.由于激光的頻率與波長成反比，而頻率越高則光子能量越大，所以當(dāng)中紅外激光的波長越長，則對應(yīng)的光子能量越低，此時從抽運光獲得的能量也就越低，最終導(dǎo)致中紅外激光的轉(zhuǎn)換效率隨著波長的增大而減小.通過對圖7 的數(shù)值仿真結(jié)果與圖3 的倒格矢分布進行對比，可以看出，對于不同波長的中紅外激光在CPPLN 晶體中開始轉(zhuǎn)換的位置，與晶體中該位置的極化周期對應(yīng)的倒格矢相關(guān)，即當(dāng)該倒格矢滿足對應(yīng)波長的相位失配補償時，中紅外激光開始在CPPLN 晶體中產(chǎn)生.

圖7 不同波長中紅外激光在CPPLN 晶體中所有位置的轉(zhuǎn)換效率Fig.7.The conversion efficiency of mid infrared laser with different wavelengths at all positions in CPPLN crystal.

5 結(jié)論

本文基于非線性光學(xué)差頻過程的準相位匹配技術(shù)，對CPPLN 晶體中差頻產(chǎn)生寬帶中紅外激光進行了結(jié)構(gòu)設(shè)計和模擬計算.為了使鈮酸鋰晶體能夠為中紅外激光的產(chǎn)生提供足夠?qū)挼膸?，首先對CPPLN 晶體的結(jié)構(gòu)進行了設(shè)計，使其極化周期在晶體中激光入射到出射位置由22.5 μ m 減少至20.2 μ m .其次，在以抽運光波長為800 nm，信號光波長為0.95—1.6 μm 的條件下對差頻轉(zhuǎn)換進行計算，得出在設(shè)計的CPPLN 晶體中，可以滿足這個波段范圍內(nèi)的相位失配補償，從而能夠產(chǎn)生1.6—5 μm 范圍內(nèi)的中紅外激光.為了求解激光在晶體中準相位匹配的轉(zhuǎn)換過程，我們通過將鈮酸鋰晶體的啁啾極化周期對應(yīng)的非線性系數(shù)分布代入耦合波方程組，并且結(jié)合四階龍格庫塔法，對非線性晶體中的非線性耦合波方程組進行求解.數(shù)值模擬表明，根據(jù)我們設(shè)計的CPPLN 晶體，其提供的倒格矢能夠滿足在單塊晶體中產(chǎn)生1.6—5 μm 范圍內(nèi)的中紅外激光，每一波長在晶體中的產(chǎn)生位置與倒格矢分布(即啁啾極化周期分布)有關(guān)，當(dāng)極化周期對應(yīng)的倒格矢滿足相位失配補償時，對應(yīng)的中紅外激光能夠有明顯的能量轉(zhuǎn)換.另外，由于受到曼麗-羅關(guān)系的限制，隨著中紅外激光波長的減小，晶體中激光的轉(zhuǎn)換效率增大.通過以上的數(shù)值模擬計算結(jié)果，能夠為單塊CPPLN 晶體產(chǎn)生中紅外激光的實驗研究提供參考，為優(yōu)化、設(shè)計非線性晶體的結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)高效的中紅外寬帶激光產(chǎn)生積累理論經(jīng)驗，從而滿足醫(yī)療、基礎(chǔ)科學(xué)、通信、工業(yè)等眾多領(lǐng)域的應(yīng)用需求[29].