李家琛,葛蘊珊*,王 欣,蔣 平,王顯剛,曾 軍,徐長建

缸內(nèi)直噴汽油車細小顆粒物排放特性研究

李家琛1,葛蘊珊1*,王 欣1,蔣 平2,王顯剛2,曾 軍2,徐長建2

(1.北京理工大學機械與車輛學院,北京 100081；2.重慶長安汽車股份有限公司,重慶 400023)

選取三輛滿足國六排放標準的缸內(nèi)直噴汽油車進行常溫冷啟動WLTC循環(huán)排放試驗,研究不同車輛排放的粒徑在23nm以上的固態(tài)顆粒物、6nm以上包含揮發(fā)性/半揮發(fā)性組分的顆粒物數(shù)量排放特性,并進行了比較研究.結果發(fā)現(xiàn),在缸內(nèi)直噴汽油車排放的6～30nm范圍內(nèi)包含揮發(fā)性/半揮發(fā)性物質(zhì)的細顆粒物主要產(chǎn)生在WLTC循環(huán)減速段?高速段和超高速段;30～2500nm范圍的揮發(fā)性/半揮發(fā)性的顆粒物主要在超高速段生成;其它工況下,23nm以上固態(tài)顆粒物在顆粒物數(shù)量排放中占主體.試驗研究還發(fā)現(xiàn)GPF對6～30nm大小的細顆粒物捕集效果不佳,并且GPF再生時會產(chǎn)生高濃度6～30nm大小的細顆粒物排放.顆粒物碳質(zhì)成分分析表明揮發(fā)性/半揮發(fā)性細顆粒物對法規(guī)測量的23～2500nm顆粒物的數(shù)量排放影響甚微,但對顆粒物質(zhì)量排放影響明顯.

輕型車；缸內(nèi)直噴汽油機；細小顆粒物；顆粒物數(shù)量

汽車尾氣排放顆粒物由于對生態(tài)環(huán)境和人體健康危害巨大受到大眾的關注與環(huán)境部門的嚴格管控[1,2].中國第六階段汽車排放標準對輕型車在顆粒物質(zhì)量排放(PM)控制的基礎上,提出了顆粒物數(shù)量(PN)控制要求基于測量技術等方面的限制,國內(nèi)外排放標準中要求測量的僅是空氣動力學直徑在23nm以上的固態(tài)顆粒物數(shù)量,并未對機動車排放的粒徑在23nm以下的顆粒物進行數(shù)量管控[3].

由于柴油車貢獻了絕大部分的機動車尾氣顆粒物質(zhì)量和數(shù)量排放,有關機動車尾氣顆粒物的研究更側重于柴油車領域.隨著柴油機顆粒捕集器的廣泛應用以及缸內(nèi)直噴汽油車的市場占有率不斷增加,汽油車顆粒物排放問題日益凸顯[4-6].隨著汽油機噴射壓力的不斷提高更易生成更細小顆粒物且顆粒物數(shù)量濃度也有增大的趨勢[7-10].另有研究表明可吸入顆粒物粒徑越小的顆粒物在人體內(nèi)沉積效率越高,或?qū)θ梭w健康產(chǎn)生更高的風險[14].因此機動車排放的23nm以下超細顆粒物的排放需要進行更進一步的研究和管控.

針對23nm以下的超細顆粒物,國內(nèi)外學者進行過許多研究.Zheng等[11]針對重型柴油車排放的23nm以下固態(tài)顆粒物進行了研究,結果顯示在所有駕駛循環(huán)中,測量到的固態(tài)顆粒中有相當一部分低于11nm.Choi等[12]對三輛滿足歐四及歐五標準的缸內(nèi)直噴汽油車進行了NEDC循環(huán)測試,發(fā)現(xiàn)噴霧引導發(fā)動機的顆粒物數(shù)量排放粒徑分布特征呈現(xiàn)三峰特性,在60nm附近有一個主峰,在5和20nm附近有兩個小峰.胡志遠等[13]以一輛國五排放標準的缸內(nèi)直噴汽油車為研究對象,測試了不同駕駛循環(huán)對該車顆粒物質(zhì)量、23nm以上固態(tài)顆粒物數(shù)量和5.6～560nm超細顆粒數(shù)量的影響.結果顯示三種循環(huán)的顆粒粒徑分布基本相似,均呈對數(shù)雙峰分布,在9nm和60nm兩個粒徑處出現(xiàn)峰值;5.6～23nm顆粒物數(shù)量排放占5.6～560nm顆粒物數(shù)量的43.1～57.7%.這些研究表明現(xiàn)行的23nm以上顆粒物數(shù)量濃度測試方法可能大幅低估車輛實際的顆粒物排放水平.同時,針對滿足現(xiàn)行國六排放標準的輕型缸內(nèi)直噴汽油車的超細顆粒物排放水平的研究仍不充分.

本文選取三輛滿足國六排放標準的缸內(nèi)直噴汽油車進行常溫冷啟動WLTC循環(huán)測試,并測量不同車輛23nm以上固態(tài)顆粒物及6nm以上包含揮發(fā)性/半揮發(fā)性組分的顆粒物數(shù)量排放,對不同類型、不同粒徑顆粒物排放特性進行了比較研究,以明確不同粒徑顆粒物對尾氣排放的貢獻,并進一步完善我國現(xiàn)階段本土化排放因子庫的開發(fā).

1 試驗方法

1.1 測試設備

圖1 測試設備示意

圖1為本試驗的測試采樣系統(tǒng),包括底盤測功機、全流稀釋采樣系統(tǒng)、固體顆粒計數(shù)系統(tǒng)、顆粒粒徑譜儀和顆粒物采集系統(tǒng).試驗在底盤測功機上駕駛車輛運行WLTC循環(huán),并將測試車輛排放的尾氣通入全流稀釋定容取樣系統(tǒng)(Constant Volume Dilution Sampling System, CVS)中對車輛尾氣進行稀釋.在稀釋通道內(nèi)經(jīng)過充分混合后的稀釋氣體,一部分進入PM采樣托架內(nèi)被石英濾紙采集,一部分進入電子低壓沖擊器(Electrical Low Pressure Impactor, ELPI)進行6nm～2500nm范圍包含揮發(fā)性/半揮發(fā)性組分的顆粒物數(shù)量及粒徑分布測量,另有一部分稀釋氣體先進入揮發(fā)性粒子去除裝置(Volatile Particle Remover, VPR)去除揮發(fā)性/半揮發(fā)性組分后,進入凝結粒子計數(shù)器(Condensation Particle Counters, CPC)進行23～2500nm粒徑范圍固態(tài)顆粒數(shù)量測量.

將稱量PM后的石英濾膜取1cm2小樣,采用IMPROVE A協(xié)議規(guī)定的熱光反射法(TOR)測量OC/EC比例和具體重量.一個分析過程包含兩段程序升溫,分別在無氧和有氧氣氛下完成.首先在純氦氣環(huán)境下升溫,得到4種OC組分含量;而后在有氧環(huán)境下(98%氦氣+2%氧氣),對樣品再次升溫測得3種EC組分含量.

1.2 測試車輛

試驗共選用三輛滿足國六排放標準的缸內(nèi)直噴汽油車,車輛1采用1.4L排量渦輪增壓發(fā)動機,未配備GPF;車輛2采用1.6L排放自然吸氣發(fā)動機,未配備GPF;車輛3采用2.0L排量渦輪增壓發(fā)動機,配備有經(jīng)過預處理的GPF.車輛進行試驗時均采用符合國六標準的#92市售汽油.三輛測試車輛的具體信息如表1所示.

表1 測試車輛主要技術參數(shù)

1.3 測試循環(huán)

三輛測試車輛均使用常溫冷啟動WLTC循環(huán)測試進行測試.WLTC是法規(guī)認證循環(huán),由低速段、中速段、高速段和超高速段共四部分組成.WLTC平均速度為46.08km/h,總行駛里程共23.26km,最高車速達到131.3km/h,其中加速工況比例為35.06%,循環(huán)總耗時1800s.

2 結果與分析

2.1 不同車輛顆粒物總排放

表2為不同車輛各速度段使用CPC測量的23～2500nm粒徑范圍固態(tài)顆粒平均數(shù)量.其中,車輛1循環(huán)平均PN排放最低,為1.63×1011個/km,車輛3循環(huán)平均PN排放最高,為4.10×1011個/km.三輛測試車輛中,車輛1在中速段排放最為惡劣,車輛2在高速段排放最為惡劣,車輛3在低速段和超高速段排放最為惡劣.

表2 不同車輛顆粒物排放結果

注:除WLTC循環(huán)PM項外,其余結果單位均為個/km.

圖2為三輛測試車輛進行常溫冷啟動WLTC循環(huán)時不同類型顆粒物瞬時排放.圖中灰色陰影面積表示W(wǎng)LTC循環(huán)速度曲線,綠色雙劃線表示CPC測量的瞬時23～2500nm粒徑范圍固態(tài)顆粒數(shù)量,紅色實線和藍色虛線分別表示ELPI測量的包含揮發(fā)性/半揮發(fā)性組分的6～2500nm和30～2500nm范圍的顆粒物數(shù)量.

圖2中WLTC循環(huán)低速段和中速段,三臺測試車輛三條PN曲線基本重合,排放峰值都達到1×106個/cm3,表明這兩個速度段主要產(chǎn)生的是23～ 2500nm的固態(tài)顆粒,小粒徑顆粒物和30～2500nm揮發(fā)性/半揮發(fā)性組分形成的顆粒物可以忽略.此外,在這兩個速度段減速工況時,出現(xiàn)了ELPI_6～ 2500nmPN曲線與另兩條PN曲線發(fā)生分離的現(xiàn)象,表明此時生成了部分6～30nm的小粒徑顆粒.造成這一現(xiàn)象的原因是在減速斷油時,此前噴射到缸壁及活塞表面部分燃料擴散至缸內(nèi)并發(fā)生不完全氧化,形成細小顆粒[8,15-16],而后面TWC溫度較低,導致缸內(nèi)生成的細小顆粒不能完全氧化.

進入WLTC循環(huán)高速段,各車輛顆粒物排放趨勢出現(xiàn)明顯差異.車輛1的三條曲線發(fā)生明顯分離,且ELPI_6～2500nm PN排放曲線明顯高于另外兩條曲線,排放峰值差異超過一個數(shù)量級.車輛2的三條曲線分離不明顯,表明尾氣中各粒徑段顆粒都有產(chǎn)生.車輛3的三條曲線基本不分離,表明高速段主要產(chǎn)生23～2500nm粒徑范圍固態(tài)顆粒.三輛測試車輛排放差異主要由發(fā)動機工況和車輛載荷造成的.車輛1在高速段動力性要求相對較低,發(fā)動機噴油量相對較小,燃料混合相對均勻,主要生成6～30nm冷凝形成的揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物,固相顆粒物排放較少.車輛3在高速段動力性要求高,噴油量加大,導致燃料混合不均勻,燃料燃燒不完全并以固相大粒徑顆粒的形式從缸內(nèi)排出,盡管經(jīng)過GPF攔截,仍有部分顆粒隨尾氣排出.

圖4 車輛3-GPF模型溫度

在WLTC循環(huán)超高速段,各車輛PN排放在急加速和高車速工況都有了明顯的增加.車輛1和車輛2的PN排放在剛進入超高速段后,就有了明顯的增長,ELPI測量的兩條PN排放曲線與CPC測量的PN排放明顯分離,表明此時尾氣中出現(xiàn)了大量的6～ 30nm小粒徑細顆粒物和30～2500nm粒徑揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物.結合圖3不同車輛測試時的過量空氣系數(shù)變化曲線可知,這主要是由于車輛動力性要求提高,發(fā)動機噴油量增加,缸內(nèi)出現(xiàn)不同程度的燃料燃燒不完全和濕壁燃料熱裂解.車輛3在超高速段起始階段主要仍產(chǎn)生30～2500nm的固態(tài)顆粒物且排放量相對較低,表明GPF仍能有效攔截絕大部分顆粒.隨著車速的增加,尾氣中包含了大量6～ 30nm小粒徑細顆粒物和30nm以上揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物.這是由于此時由于動力性要求高,噴油量大,過量空氣系數(shù)常在0.9附近,如圖3車輛3過量空氣系數(shù)曲線所示,混合氣過濃,同時部分燃料的不充分混合增加了局部混合氣的濃度,最終造成部分燃料未完全燃燒生成大量揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物排出[9,17].圖4是由車輛3的OBD裝置讀取的后處理GPF裝置模型溫度曲線.如圖4所示,高溫尾氣使得部分揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物以氣態(tài)經(jīng)過GPF后在冷凝,而沒有得到充分的攔截.但在多個減速工況僅出現(xiàn)了大量的6～30nm小粒徑顆粒排放,主要是由于此時GPF進口溫度達到600℃,且尾氣中氧含量充足,GPF自發(fā)進行再生,大量被攔截的大粒徑顆粒物被氧化破碎為6～30nm小粒徑細顆粒物.

2.2 不同車輛顆粒物粒徑分布

圖5為ELPI測得的包含揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物的不同粒徑顆粒物數(shù)量分布云圖.如圖5(A)所示,車輛1在高速段排放了大量6～30nm粒徑范圍顆粒物,但整體粒徑分布范圍較為集中,主要在6～50nm粒徑范圍內(nèi),呈單峰分布.在超高速段,車輛1顆粒物排放數(shù)量和粒徑范圍都有明顯增長,單一粒徑段顆粒瞬時濃度可以達到1×107個/cm3以上,主要顆粒物粒徑范圍也增長到6～200nm.

由圖5(B)可知,車輛2在高速段顆粒物整體濃度較車輛1少,尤其是減少了大量6～30nm的小粒徑細顆粒物排放,但顆粒物粒徑分布范圍增長到6～100nm,50nm以上較大粒徑的顆粒物排放明顯增多.在超高速段,車輛2較車輛1在6～30nm粒徑范圍的小粒徑細顆粒物排放增長明顯,濃度始終保持在1×107個/cm3以上,但車輛2顆粒物更集中在100以下,100～200nm大粒徑顆粒物較車輛1有所減少,濃度保持在1×105～1×106個/cm3范圍內(nèi).造成兩車排放差異的主要原因是發(fā)動機性能與車輛動力性要求不同.在高速段,車輛1的動力性要求相對較小,更易生成因濕壁揮發(fā)裂解產(chǎn)生的小粒徑細顆粒物,而車輛2動力性要求更高,更易生成因混合不充分、局部過濃而燃燒不完全產(chǎn)生的較大粒徑顆粒物.在超高速段初始階段,由于動力性要求提高,兩車輛都增加了噴油量,但車輛1由于渦輪增壓存在一定的滯后,因此初期混合更更差,局部過濃更為嚴重,產(chǎn)生了更多的大粒徑顆粒物.

由于裝配了GPF,車輛3顆粒物粒徑分布與其他車輛差異較大,如圖5(C)所示.車輛3在WLTC循環(huán)冷啟動階段出現(xiàn)大量顆粒物,主要分布在30～50nm粒徑范圍內(nèi),單一粒徑瞬時排放濃度達到1E+6以上.對比車輛1和車輛2,車輛3在WLTC前三個速度段內(nèi),顆粒物整體排放濃度較低且顆粒物主要分布在20～80nm粒徑范圍內(nèi),6～20nm粒徑范圍內(nèi)細顆粒物明顯減少.但在WLTC循環(huán)超高速段初期,70nm以上大粒徑顆粒物明顯減少,顆粒物主要分布在6～70nm粒徑范圍內(nèi)且6～30nm粒徑范圍顆粒物濃度最高.在進入超高速段之后,GPF溫度快速上升至自發(fā)再生溫度,當尾氣中氧氣充足時,將大量大粒徑顆粒氧化破碎為小粒徑顆粒.此外,后處理溫度過高也會導致部分揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物以氣態(tài)經(jīng)過GPF然后在尾氣中冷凝并形成大量小粒徑細顆粒物.在進入最高車速附近工況后,高濃度顆粒物粒徑范圍明顯增長,這是由于車輛負荷明顯增大,噴油量上升,局部混合氣過濃更加頻繁,缸內(nèi)燃燒更為惡劣,部分燃料未完全燃燒并形成大量大粒徑顆粒物排出.

2.3 顆粒物碳質(zhì)成分分析

采用IMPROVE A協(xié)議規(guī)定的熱光反射法(TOR)測量不同車輛OC/EC比例和總重量,結果如表3所示.

表3 不同車輛顆粒物碳質(zhì)組分結果

由表3可知,三輛測試車輛采集的顆粒物樣品中,有機碳在總碳質(zhì)中質(zhì)量占比均超過50%,其中車輛1的有機碳質(zhì)量占比最高,達到77.5%.車輛1顆粒中的有機碳在280℃時失重最多,表明此溫度下蒸發(fā)的輕質(zhì)有機碳在總碳質(zhì)中占比最大.車輛2和車輛3顆粒中的有機碳則在480℃時失重最多,表明此階段下在蒸發(fā)的相對分子質(zhì)量較大的有機碳在總碳質(zhì)中占比大.核態(tài)碳在總碳質(zhì)中占比為20%～50%,其中車輛3的核態(tài)碳質(zhì)量占比最高,達到49%.車輛1中的核態(tài)碳在580℃時失重最多而車輛2和車輛3的核態(tài)碳在740℃時失重最多,其中車輛3在740℃時氧化的核態(tài)碳在總碳質(zhì)中占比30.3%,表明核態(tài)碳對車輛3顆粒物碳質(zhì)排放貢獻大.

顆粒物碳質(zhì)成分結果也與顆粒物數(shù)量排放結果相對應.結合2.1和2.2節(jié)可知,車輛1排放的23～2500nm固態(tài)顆粒物較少,而生成的6～2500nm揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物較多.其中相對分之質(zhì)量較小的揮發(fā)性/半揮發(fā)性物質(zhì)形成的細顆粒物對總碳質(zhì)質(zhì)量影響明顯.盡管生成的揮發(fā)性/半揮發(fā)性顆粒物對當下法規(guī)PN排放測量結果較小,但對法規(guī)PM排放有較大貢獻.而車輛3盡管排放的總碳質(zhì)質(zhì)量最小,但在三輛測試車輛中其核態(tài)碳在總碳質(zhì)中占比最大,側面反映出其23nm以上固態(tài)顆粒物排放最多,法規(guī)PN排放測量結果較大.

3 結論

3.1 缸內(nèi)直噴汽油車排放試驗發(fā)現(xiàn),6～30nm粒徑范圍的揮發(fā)性/半揮發(fā)性物質(zhì)的細顆粒物主要在WLTC循環(huán)減速段、高速段和超高速段生成.

3.2 GPF對粒徑在6～30nm范圍內(nèi)細顆粒物的捕集效果不佳,GPF再生階段會產(chǎn)生高濃度6～30nm的細顆粒物排放.

3.3 揮發(fā)性/半揮發(fā)性細顆粒物對法規(guī)要求的23～2500nm固態(tài)顆粒物數(shù)量排放幾乎無影響,但對顆粒物質(zhì)量排放的影響顯著.

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Emission characteristics of fine particles from direct-injection gasoline vehicles.

LI Jia-chen1, GE Yun-shan1*, WANG Xin1, JIANG Ping2, WANG Xian-gang2, ZENG Jun2, XU Chang-jian2

(1.School of Mechanical Engineering, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081；2.Chongqing Chang-an Automobile Company Limited, Chongqing 400023)., 2022,42(6)：2569～2576

Three direct-injection gasoline vehicles meeting China-6 emission standard were selected for cold start WLTC tests. The emission characteristics of solid particles above 23nm and particles containing volatile/semi-volatile components above 6nm were measured on the three vehicles. The test results showed that particles containing volatile/semi-volatile components in the particle size range of 6～30nm were mainly produced in the WLTC cycle deceleration condition, high-speed section, and ultra-high-speed section. Volatile/semi-volatile particles in the particle size range of 30～2500nm were mainly produced in the ultra-high-speed section. Solid particles above 23nm accounted for the bulk of the emissions in the rest conditions. GPF had limited effectiveness in intercepting particles in the 6～30nm particle size range. Moreover, GPF regeneration produced high concentrations of particles in the range of 6～30nm. Analysis of the carbonaceous composition of particles showed that volatile/semi-volatile particles had little effect on PN emissions of solid particles above 23nm measured by the emission regulation but had a significant impact on PM emissions.

light-duty vehicles；direct-injection gasoline engines；fine particles；particle number

X703.1

A

1000-6923(2022)06-2569-08

李家琛(1997-),陜西西安人,北京理工大學博士研究生,主要從事車輛尾氣排放和蒸發(fā)排放方面的研究.

2021-12-01

* 責任作者, 教授, geyunshan@bit.edu.cn