李江濤，李曉光，孫 健，劉岳強，鄭 浩，張祥雷，寧 輝,李子瑞

(1.河北工業(yè)大學 機械工程學院，天津 300401；2.溫州大學 機電工程學院，浙江 溫州 325035；3.丹東百特儀器有限公司，遼寧 丹東 118009)

顆粒懸浮液Zeta電位是衡量膠體體系的重要指標[1]，已在食品[2]、化工[3]、環(huán)境[4]、醫(yī)學[5]等領域得到廣泛應用。當利用電泳光散法檢測顆粒表面Zeta電位時，入射激光照射在測試電極內(nèi)電泳顆粒并引起散射光多普勒效應，然后根據(jù)散射光的相位變化或頻移得到顆粒Zeta電位[6-10]，但電泳顆粒的物性參數(shù)在檢測過程中易受外界環(huán)境的影響，當使用毛細管電極檢測顆粒表面電位時，壁面電滲流及底部的電場不均會影響顆粒的運動狀態(tài)，進而影響測試結(jié)果的精度及穩(wěn)定性，可以通過施加高頻交變電壓[11-13]或電極結(jié)構(gòu)設計進行優(yōu)化[14]。當使用插入式電極測量高濃度有機懸浮液顆粒的Zeta電位時，電極極片測試間距過小，測試區(qū)域電場分布易受極片尺寸的影響，測試區(qū)域溫度的提高也會影響待測液性質(zhì)及顆粒的運動狀態(tài)，使得測試結(jié)果誤差增大。當前針對插入式電極的結(jié)構(gòu)優(yōu)化，沒有成熟的設計理論及方法。鑒于此，本文中以顆粒Zeta電位的檢測裝置插入式電極為研究對象，基于有限元原理對其進行電熱耦合效應的數(shù)值模擬，討論電極結(jié)構(gòu)對測試區(qū)域電場及溫度分布的影響，并通過實驗驗證優(yōu)化后插入式電極的精度及穩(wěn)定性，為插入式電極的優(yōu)化設計提供依據(jù)。

1 研究系統(tǒng)

1.1 幾何模型

插入式電極的幾何模型如圖1(a)所示,該結(jié)構(gòu)由電極插頭和樣品池構(gòu)成,電極片位于樣品池底部，當注入適量待測溶液并接通電源，激光照射在底部探測區(qū)的顆粒發(fā)生散射，在另一側(cè)完成散射信號收集分析。幾何尺寸如圖1所示，樣品池高度為48 mm，外壁面寬度為13 mm，內(nèi)壁面寬度為10 mm。

插入式電極在檢測的過程中所處環(huán)境較為復雜，為了簡化數(shù)學模型，根據(jù)其實際工況對邊界條件作出合理性假設：1)樣品池、包裹電極片的塑料完全絕緣，不漏電，浸沒在溶液部分電極片與溶液接觸良好；2)忽略電極片在包裹中的發(fā)熱，只考慮和溶液間的電熱效應；3)忽略恒溫箱的保溫效應，僅考慮樣品池外壁面的熱交換為對流和輻射散熱，輻射散熱量比較小，此處被忽略；4)為減小計算量，不考慮施加高電壓的瞬態(tài)發(fā)熱狀態(tài)，僅討論穩(wěn)態(tài)直流作用下的電熱耦合效應。

1.2 物理模型

1.2.1 能量方程

插入式電極檢測過程中的溫度分布及熱量傳遞由能量方程表示：

(1)

式中：K為待測溶液的導熱系數(shù)，W/(m·K)；C為待測溶液的恒壓比熱容，J/(kg·K)；ρ為待測溶液密度，kg/m3；T為電極溫度，℃；q為單位體積內(nèi)溶液產(chǎn)生的焦耳熱，J/m3。

對流熱通量

Q=h(Te-T)。

(2)

式中：Q為電極與外界的對流熱通量，W/m2；h為表面對流換熱系數(shù)，W/(m2·℃)；Te為外界流體溫度，℃。

1.2.2 拉普拉斯方程

電極內(nèi)部電場分布由拉普拉斯方程控制：

(σ(T)φ)=0，

(3)

E=-φ。

(4)

式中：σ(T)為待測溶液的電導率，S/m；φ為所施加電場的電勢，V；E為電場強度，V/m。

1.2.3 電熱耦合模型

電熱耦合模型中，電導率、黏度等物性參數(shù)為溫度的函數(shù)，假設待測液的緩沖溶液為氯化鈉鹽溶液[15-16]。由式(5)可知，非均勻電場產(chǎn)生的焦耳熱主要受溶液電導率和場強影響，此時內(nèi)熱源為

q=σ(T)E2，

(5)

σ(T)=0.012 6[1+0.025(T-298)]c。

(6)

式中:c為待測溶液濃度，mol/m3。

1.3 邊界條件及網(wǎng)格劃分

利用有限元軟件Comsol Multiphysics對插入式電極進行電熱多物理場仿真，樣品池初始溫度與外界溫度一致，內(nèi)外溫度均為293.15 K，樣品池外壁面與環(huán)境進行對流換熱，材料的物性參數(shù)如表1所示。

表1 電極材料的物性參數(shù)Tab.1 Physical parameters of the electrode material

網(wǎng)格劃分影響數(shù)值模擬結(jié)果的準確性，模型采用自由三角形網(wǎng)格劃分，并對計算域進行自定義加密處理。為了減小網(wǎng)格數(shù)目對計算精度的影響，需要進行網(wǎng)格獨立性檢驗，當施加電壓為15 V，濃度為5 mol/m3時，探測點A的溫度隨網(wǎng)格數(shù)目的變化如圖2所示。當網(wǎng)格數(shù)小于2×106時，探測點溫度波動較大；當網(wǎng)格數(shù)大于2×106時，該點溫度趨于平緩。

圖2 探測點溫度隨網(wǎng)格數(shù)目的變化曲線Fig.2 Temperature curve of probe point with the number of mesh

2 仿真結(jié)果與討論

2.1 插入式電極電場分析

測試區(qū)域電場分布影響顆粒的電泳運動，當電極片施加10 V電壓，濃度為5 mol/m3時，底部電極片長度為8 mm，寬度為10 mm，極片間距為4 mm，插入式電極測試區(qū)域不同截面的場強分布如圖3所示。隨著浸沒深度的增加，極片間場強分布比較均勻，由于電場的邊緣效應，電極片底部尖角處在周圍產(chǎn)生較大的場強梯度，且極片底部與溶液接觸處出現(xiàn)內(nèi)凹式場強場變化。電極片4個尖角處的場強較大，中間測試區(qū)域場強整體呈蝶狀分布，溶液前后也呈現(xiàn)內(nèi)凹狀場強梯度。

電極結(jié)構(gòu)對測試區(qū)域場強的影響如圖4所示。當電極片寬度及間距不變，極片長度為6、8、10 mm，沿激光入射方向探測點所在三維截線的場強分布如圖4(a)所示。隨著電極片有效長度的增加，極片間場強的均勻度不斷增加，且曲線整體場強差減小，但是探測區(qū)域的有效測試面積增加。當極片長度為6 mm測試點場強僅為2 200 V/m左右，隨極片長度的增加，探測點所處位置的場強受溶液的影響減小，當極片長度為8、10 mm時，探測點場強接近在2 400 V/m左右。

圖4(b)描述電極片寬度對測試區(qū)域場強分布的影響。隨著電極寬度的增加，測試區(qū)域電場分布受溶液的影響逐漸變小，測試區(qū)域的有效寬度增加。圖4(c)為電極間距對測試區(qū)域場強分布的影響。隨極片間距的減小，均勻性不斷增加，但在探測點左右1 mm區(qū)間內(nèi)電場分布較均勻。

2.2 插入式電極溫度場分析

當電極片施加10 V電壓，濃度為5 mol/m3，底部電極片長度為8 mm，寬度為10 mm，電極間距為4 mm時，插入式電極不同截面溫度分布如圖5所示。由圖可知，插入式電極的整體溫度從兩極片間測試區(qū)域逐漸向上及周圍遞減，其中極片間的溫度較高，整體溫差為13.9 ℃。在X-Y截面，測試區(qū)域溫度整體呈環(huán)狀分布，并向周圍逐級遞減，極片間測試區(qū)域溫度分布較為均勻，溫度梯度較小。

當插入式電極施加10 V電壓，緩沖液濃度為mol/m3，電極結(jié)構(gòu)對測試區(qū)域的溫度的影響如圖6所示。測試中心探測點溫度隨著電極淹沒深度的增大而增大，同時在測試區(qū)域整體溫差不大。當電極長度為6～12 mm，穩(wěn)態(tài)時探測點溫度從27 ℃上升到47 ℃，增大了74%。電極寬度從4 mm增加到6 mm，測試區(qū)域整體溫度不斷增大，探測點溫度從30 ℃增加到34 ℃，增大了13%。測試區(qū)域溫度隨著電極間距的增加而減小，這是由于電極片首先加熱極片間的流體，熱量通過傳導及對流向其他流體區(qū)域擴散，所加熱的液體體積隨極片間距的增大而增大。

3 實驗驗證

通過對插入式電極電場及熱場的有限元仿真，確定插入式電極的最優(yōu)結(jié)構(gòu)布置。隨極片寬度的增加，測試區(qū)域電場均勻度不斷增大，同時探測點的溫度變化較小，通過對電極電場均勻度及溫度綜合考慮，選定電極極片寬度為6 mm。隨著電極長度的增加，測試區(qū)域有效面積隨之增大，但其對測試區(qū)域的溫度影響較大，會對顆粒運動狀態(tài)產(chǎn)生影響，因此極片長度不能過長，選取極片長度為8 mm。隨著極片間距的減小，測試區(qū)域場強越均勻，但是極片間距對測試區(qū)域的溫度影響較小，考慮電極制造公差，選取極片間距為4、3 mm。

為了驗證所選電極的穩(wěn)定性及測試精度，利用BeNano 90 Zeta型顆粒Zeta電位測試儀(丹東百特儀器有限公司)對上述電極進行驗證。測試樣品為標準樣品聚苯乙烯乳膠微球顆粒(丹東百特儀器有限公司)，其標稱Zeta電位為(39±5) mV,分散介質(zhì)為蒸餾水。儀器實驗溫度為25 ℃,使用交變電場模塊，設置測試次數(shù)為10。

為了保持不同間距下電場一致，3 mm間距電極施加7.5 V電壓測試，4 mm間距電極施加10 V電壓測試，每個型號電極進行分別測試，其結(jié)果如表3、4所示。

表3 極片間距為3 mm時電極Zeta電位測試結(jié)果Tab.3 Electrode Zeta potential test results with electrode spacing of 3 mm

表4 極片間距為4 mm時電極Zeta電位測試結(jié)果Tab.4 Electrode Zeta potential test results with electrode spacing of 4 mm

從測試結(jié)果可以看出，極片間距為3 mm測試電極所測顆粒表面Zeta電位的平均值為-40.28 mV，標準差為2.21 mV；間距為4 mm電極所測結(jié)果的平均值為-39.31 mV，標準差為0.98 mV。對于2個不同型號電極而言，每次測試的重復性均在標準范圍內(nèi)，相比間距為3 mm的電極，間距為4 mm樣品池測試結(jié)果的標準偏差更小，穩(wěn)定性更好。

4 結(jié)論

基于電熱耦合效應對插入式電極進行數(shù)值模擬，分析討論電極極片尺寸對測試區(qū)域的電場分布及溫度的影響，優(yōu)化電極極片的結(jié)構(gòu)并進行實驗驗證，得到以下結(jié)論：

1)插入式電極電場及溫度分布受底部極片尺寸的影響，隨電極長度的增加，測試區(qū)域的有效測量面積隨之增加，但溶液的溫度變化較大；隨極片寬度的增加，測試區(qū)域電場均勻度不斷增大，同時對測試區(qū)域的溫度影響較?。浑S著電極間距的減小，電極片周圍的場強梯度減小，但測試區(qū)域電場分布變化較小，探測點溫度隨著極片間距的減小而不斷升高，但溫度變化較小。

2)插入式電極極片長度為8 mm、寬度為6 mm，極片間距為4 mm時標準偏差更小，所檢測納米顆粒Zeta電位的標準差為0.98 mV。該研究為插入式電極優(yōu)化設計提供一種新的思路。