都宏霞　石巾藝　王冬娥

摘要：? 為探究綠色低共熔溶劑提取互葉白千層精油的最佳工藝，該研究采用四種提取工藝作對比，并在單因素實驗的基礎上結合響應面進行了工藝優(yōu)化，利用氣相色譜-質譜法（GCMS）對四種工藝提取到的互葉白千層精油進行了比較分析。結果表明：（1）互葉白千層精油最佳提取工藝為干燥原料低共熔溶劑蒸餾，最優(yōu)提取條件為氯化膽堿與1，3丁二醇摩爾比1∶3、含水量52 mol、原料干燥時間9 h、料液比1∶5 g·mL1、蒸餾時間60 min，在此條件下所得提取率為4.06%，實驗值與響應面模型的預測值有較好的擬合性，證實模型有效，提取率比新鮮原料水蒸氣蒸餾、干燥原料水蒸氣蒸餾和凍融原料水蒸氣蒸餾分別提高了383.33%、290.38%和497.06%。（2）經(jīng)四種工藝提取所得精油主要成分大致相同，但含量差距很大，主要有醇類和烯烴類物質。（3）干燥原料低共熔溶劑蒸餾的精油提取率和特征組分含量都高于其他工藝，包括醇類8種，烯烴類9種，其他化合物3種;主要成分為γ松油烯、松油烯、α蒎烯、α松油醇、香樹烯，其中烯烴類化合物相對含量最大，為45.31%;特征組分松油烯4醇含量為30.58%，桉葉油醇為0.12%。該研究為互葉白千層的資源開發(fā)和天然產(chǎn)物的綠色提取提供了數(shù)據(jù)支撐。

關鍵詞： 互葉白千層， 精油， 低共熔溶劑， 提取， 成分分析

中圖分類號：? Q946; R284文獻標識碼：? A文章編號：? 1000-3142（2022）05-0762-10

Extraction and component analysis of essential oil of

Melaleuca alternifolia by green deep eutectic solvents

Abstract：? In order to explore the best extraction process of essential oil of Melaleuca alternifolia by green deep eutectic solvents， four different extraction processes were compared including freshsteam distillation extraction， drysteam distillation extraction， freeze thawingsteam distillation extraction and deep eutectic solventsdistillation extraction. The effects of liquidmaterial ratio， distillation time， molar ratio of deep eutectic solvents， raw material drying time， water content on extraction rate of essential oil of M.? alternifolia were investigated by single factor test. Based on singlefactor tests， the quadratic regression parasitism model was established through the response surface methodology. The essential oil of M. alternifolia was determined by gas chromatographymass spectrometry （GCMS）. The results were as follows： （1） Deep eutectic solventsdistillation extraction was the best extraction processes. The optimal extraction conditions were determined to be molar ratio of choline chlorid to 1，3Butanediol 1∶3 （mol∶mol）， water content 52 mol， drying time of raw materials 9 h， materialliquid ratio 1∶5 g·mL1， distillation time 60 min， and the maximum extraction rate of essential oil of M. alternifolia reached 4.06%， which was 383.33%， 290.38% and 497.06% higher than that of freshsteam distillation extraction， drysteam distillation extraction and freeze thawingsteam distillation extraction， respectively. Response surface methodology was proved to be applicable for extraction of essential oil from M.? alternifolia， the experimental results were in good agreement with the predicted values of the response surface model. （2） The main components of essential oil of M. alternifolia extracted by four different extraction processes were proved to be almost same， while the contents were signifcanthy different. （3） Alcohols and alkenes were confirmed to be the main components in the essential oil of M. alternifolia. The extraction yield and characteristic component content of essential oil of M.? alternifolia extracted by deep eutectic solventsdistillation were indicated much higher than those by other three processes，which including eight alcohols， nine alkenes and three other compounds， with the main components of γTerpinene，αTerpinene，αPinene，αTerpineol and alloaromadendrene， and the relative content of alkenes was 45.31%， the content of Terpinen4ol and eucalyptol was 30.58% and 0.12%. This study provides the data supporte for the further utilization of M. alternifolia and green extraction of natural products.A43FB958-7B00-4367-B44C-5771A1445525

Key words： Melaleuca alterniflora， essential oil， deep eutectic solvents （DESs）， extract， component analysis

植物精油作為一種高附加值的產(chǎn)品，呈現(xiàn)出非常廣闊的市場前景。目前，精油的提取方法主要有有機溶劑萃取法、索氏提取法、壓榨法、水蒸氣蒸餾法、超臨界CO2萃取、生物酶提取、微波輔助提取和超聲波輔助提取等（Gonzalezmas et al.， 2019;段云博， 2020）。這些提取方法都存在著環(huán)境污染、高能耗、生產(chǎn)成本高、產(chǎn)率低等缺點。因此，需要一種綠色、高效、環(huán)境友好的提取方法。

綠色化學一直是國際學術研究的前沿領域和研究熱點。隨著人們對綠色環(huán)保、健康生活的重視，綠色提取勢在必行。低共熔溶劑（deep eutectic solvents，DESs）是Abbott等人首次合成的一類綠色新型提取溶劑（Abbott et al.， 2003），一經(jīng)報道立刻引起國際上眾多領域的廣泛關注（Bajkacz & Adamek，2017;Liu et al.， 2018）。DESs是由兩種或多種安全無毒的成分作為氫鍵受體（HBAs）和氫鍵供體（HBDs），通過分子間氫鍵結合而成。因此，DESs比傳統(tǒng)溶劑的熔點低、密度大、黏度大、表面張力大、溶解度大，并且能夠與溶質間形成較強的分子間氫鍵使其萃取能力遠高于傳統(tǒng)溶劑（Dai et al.， 2014;Dai et al.， 2016;陳冉等，2019）。DESs還具有成本低、易制備、安全無毒、生物可降解、環(huán)境友好等特點，目前DESs已在天然植物提取分離方面有報道，具有巨大潛力（Fernandez et al.， 2018;Chandran et al.， 2019;李利芬等，2020），但在精油提取方面研究甚少。將DESs這種綠色溶劑用于探索精油提取是一種新的趨勢，在保護環(huán)境的同時，能夠提高提取效率，同時為DESs在綠色提取領域的應用提供新的數(shù)據(jù)支撐。

互葉白千層（Melaleuca alternifolia）是桃金娘科白千層屬植物，主產(chǎn)于澳大利亞東南沿海，也叫澳洲茶樹，其枝葉可以用來提取精油，即互葉白千層精油（essential oil of Melaleuca alterniflora，EOMA），也稱茶樹精油，研究表明其具有抗菌、抗病毒、抗腫瘤、抗氧化等方面的活性作用（宋吉明等，2019;石金娥等，2019;Capetti et al.， 2020），目前報道的提取方法有水蒸氣蒸餾、有機溶劑提取法、超臨界提取法（肖凱軍等，2000;Kong et al.， 2020），這些方法廣泛用于醫(yī)藥、日化、生物農(nóng)藥、食品等領域，所以通過綠色低共熔溶劑進一步探索優(yōu)化其提取工藝非常有意義。

本文基于綠色提取的理念，采用低共熔溶劑提取EOMA，并通過響應面法對EOMA進行優(yōu)化，旨在開發(fā)一種綠色、高效、經(jīng)濟、環(huán)保的EOMA新型提取方法，更好地促進精油產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，為天然產(chǎn)物的開發(fā)提供數(shù)據(jù)支撐。

1材料與方法

1.1 實驗原料和試劑

原料：采自浙江麗水，經(jīng)南京林業(yè)大學羅曼博士鑒定為互葉白千層。采集部位為新萌發(fā)帶葉枝條，采集時間為2019年11月。

試劑：NaCl（分析純，國藥集團）;甜菜堿鹽酸鹽（山東優(yōu)索）;蔗糖（分析純，國藥集團）;1，3丁二醇（廣州科源）;無水甜菜堿（山東優(yōu)索）;氯化膽堿（阿拉丁）。

1.2 主要儀器

ME204E02型電子天平 [梅特勒-托利多儀器（上海）有限公司];DHG9075A型鼓風干燥箱（上海鰲珍）;Trace1300ISQ7000 GCMS聯(lián)用儀（賽默飛世爾科技公司）;調(diào)溫電熱器（通州申通電熱器廠）;FW177型中草藥粉碎機（泰斯特）。

1.3 實驗研究方法

1.3.1 DES的制備參考Abbott的方法（Crawford et al.， 2016），以氯化膽堿為氫鍵受體、1，3丁二醇為氫鍵供體，按摩爾比1∶3，在含水量50 mol、80 ℃水浴加熱的條件下攪拌，直至溶液澄清，冷卻至室溫，得到DES備用。

1.3.2 EOMA提取率計算

Y=m1/m2 × 100%。

式中：Y為EOMA提取率（%）;m1為EOMA的質量（g）;m2為互葉白千層原料質量（g）。

1.3.3 EOMA提取工藝的比較將新鮮的互葉白千層枝條洗凈陰干，摘取枝條尖端5～10 cm枝葉，將原料進行處理，處理條件見表1，粉碎。準確稱取原料30.0 g至500 mL圓底燒瓶中，加入溶劑（H2O或DES）90.0 mL，搭建蒸餾裝置，開啟冷凝水，加熱至沸騰并保持持續(xù)沸騰狀態(tài)，通過新鮮原料水蒸氣蒸餾（freshsteam distillation extraction，F(xiàn)SDE）、干燥原料水蒸氣蒸餾（drysteam distillation extraction，DSDE）（Mokhtarikhah et al.， 2020）、凍融原料水蒸氣蒸餾（freeze thawingsteam distillation

extraction，F(xiàn)TSDE）（張蕾等，2010）和低共熔溶劑蒸餾（deep eutectic solventsdistillation extraction，DESDE）4種工藝提取EOMA，時間均為44 min，將餾出液于分液漏斗中靜置、分液，取上層液在-5 ℃下冷凍去除水分，即得EOMA，稱重計算。

1.3.4 DESDE提取EOMA的單因素實驗本研究考察了料液比、蒸餾時間、DES摩爾比、原料干燥時間和DES含水量5個因素對EOMA提取率的影響。

1.3.4.1 料液比對EOMA提取率的影響在蒸餾時間44 min、氯化膽堿和1，3丁二醇摩爾比1∶3、DES含水量50 mol、原料干燥4 h的條件下，以料液比為1∶3、1∶5、1∶10、1∶20 g·mL1作為變量，研究料液比對EOMA提取率的影響。A43FB958-7B00-4367-B44C-5771A1445525

1.3.4.2 蒸餾時間對EOMA提取率的影響在氯化膽堿和1，3丁二醇摩爾比1∶3、料液比1∶5 g·mL1、DES含水量50 mol、原料干燥4 h的條件下，以蒸餾時間30、45、60 、90、120 min為變量，探討蒸餾時間對EOMA提取率的影響。

1.3.4.3 DES摩爾比對EOMA提取率的影響在蒸餾時間60 min、料液比1∶5 g·mL1、原料干燥4 h、 DES含水量50 mol的條件下，以氯化膽堿和1，3丁二醇摩爾比分別為2∶1、1∶1、1∶2、1∶3、1∶4、1∶5作為變量，研究摩爾比對EOMA提取率的影響。

1.3.4.4 原料干燥時間對EOMA提取率的影響在蒸餾時間60 min、料液比1∶5 g·mL1、氯化膽堿和1，3丁二醇摩爾比1∶3、DES含水量50 mol的條件下，以原料干燥時間2、4、6、8、10、12 h作為變量，研究原料干燥時間對EOMA提取率的影響。

1.3.4.5 DES含水量對EOMA提取率的影響在蒸餾時間60 min、料液比1∶5 g·mL1、原料干燥時間8 h、氯化膽堿和1，3丁二醇摩爾比1∶3的條件下，以DES含水量為30、40、50、60、70 mol作為變量，研究DES含水量對EOMA提取率的影響。

1.3.5 EOMA提取條件優(yōu)化在單因素實驗結果的基礎上設計響應面實驗。利用BBD設計原理設計響應面優(yōu)化實驗方法，以摩爾比（A）、干燥時間（B）、含水量（C）三種影響因素為自變量，提取率（Y）為響應值，設計出三因素三水平的響應面進行分析實驗與統(tǒng)計分析，實驗設計因素與水平如表2。

1.3.6 EOMA成分分析

1.3.6.1色譜條件色譜柱：TG5MS色譜柱（30 m×0.25 mm，0.25 μm）。升溫程序：50 ℃保持1 min，以10 ℃·min1升至250 ℃，保持9 min。載氣流速：1.0 mL·min1，進樣量1 μL;不分流進樣。

1.3.6.2 質譜條件電子轟擊離子源;電子能量70 eV;傳輸線溫度250 ℃;離子源溫度300 ℃;質量掃描范圍50～500 m·z1，溶劑延遲4 min。

2結果與分析

2.1 EOMA提取工藝的比較

EOMA提取工藝的比較結果如圖1。從圖1可以看出，低共熔溶劑蒸餾相比其他工藝對于EOMA的提取率較高，為2.85%?？赡芤驗?，3丁二醇的醇基分支少，內(nèi)部空間大（黃秀紅等，2020），形成的DES體系粘度較小，對細胞壁的滲透性較好（白有燦，2018;孔方等，2020），所以可以更好地促進精油成分的有效釋放，因此本文采用DESDE為提取工藝，進行進一步的優(yōu)化研究。

2.2 單因素實驗結果

2.2.1 料液比對EOMA提取率的影響結果如圖2所示，料液比在1∶5時，EOMA提取率最高，為2.48%。隨著溶劑用量不斷增大，提取率逐漸減小，因為在料液比為1∶5時足以徹底進行水散作用，隨著液料比的升高，其他成分的溶出也相對增多，所以抑制精油有效成分析出，從而導致提取率下降（王會全等，2018）。因此，最佳料液比為1∶5。

2.2.2 蒸餾時間對EOMA提取率的影響結果如圖3所示，隨著蒸餾時間增加，EOMA提取率逐漸上升，60 min時，提取率最高，為2.91%，隨后提取率下降。剛蒸餾時，原料中易揮發(fā)組分快速溶出，提取率不斷增加，當蒸餾時間超過60 min時，精油有效成分揮發(fā)或分解，導致精油提取率下降（張學彬等，2019）。因此，最佳蒸餾時間為60 min。

2.2.3 DES摩爾比對EOMA提取率的影響結果如圖4所示，隨著HBD摩爾比增大，EOMA提取率上升，當HBA和HBD摩爾比為1∶3時提取率最高，為2.91%，之后提取率下降，可能因為HBD摩爾比增大，與HBA結合產(chǎn)生的氫鍵增多，溶液體系穩(wěn)定，所以利于精油提取。因此，最佳摩爾比為1∶3。

2.2.4 原料干燥時間對EOMA提取率的影響結果如圖5所示，隨著原料干燥時間的增加，EOMA提取率不斷上升，當干燥時間為8 h時提取率最高，為4.75%，干燥時間超過8 h，EOMA提取率下降?；ト~白千層在前8 h干燥過程中散失的是水分，干燥時間增加，相同質量原料用量逐漸增大，EOMA提取率提高，之后由于長時間高溫導致精油有效成分散失，導致提取率下降。因此，最佳干燥時間為8 h。

2.2.5 DES含水量對EOMA提取率的影響結果如圖6所示，EOMA的提取率隨著DES含水量的增大而增加，當含水量為50 mol時，提取率最高，為4.75%。主要原因是含水量對DES體系的粘度影響很大，少量水可使DES粘度降低，從而提取率提高，當含水量超過50 mol后，體系粘度過低極性過大，可能導致其分子間氫鍵斷裂，從而使超分子結構丟失，最終導致提取率下降（Dai et al.， 2015）。

2.3 響應面優(yōu)化結果分析

2.3.1 響應面優(yōu)化實驗設計結果及方差分析根據(jù)單因素實驗結果，把摩爾比（A）、干燥時間（B）、含水量（C）作為優(yōu)化參數(shù)，以提取率為相應值（Y），根據(jù)BBD設計原理進行響應面分析，結果如表3所示。

利用DesignExpert軟件對實驗數(shù)據(jù)進行分析，得到二次多項回歸方程：

R=4.06+0.019A+0.39B+0.29C+0.025AB+0.13AC+0.065BC-1.28A2-1.01B2-0.78C2。

式中：R為提取率;A、B和C分別為對應摩爾比、干燥時間和含水量的編碼。

由表4的數(shù)據(jù)可知：模型的P值為0.000 5，模型極顯著（P<0.01）;失擬項P值為0.838 7，結果不顯著（P>0.05），表明擬合狀況良好。方程決定系數(shù)R2 =0.984 6，CV為8.18%<10%，能真實地反映本模型，可用此模型分析響應面的變化。信噪比（Adeq Precision）為16.619，大于4，表示模型合理。A43FB958-7B00-4367-B44C-5771A1445525

由方差F值可知，各因素對提取率影響為B（干燥時間）>C（含水量）>A（摩爾比）。由表4可知，因素B、C、A2、B2、C2 的影響極顯著（P<0.01），而A、AB、AC、BC的影響不顯著，該方程可適用。

2.3.2 響應面交互作用分析各因素間交互作用得到響應面曲線圖。圖7、圖8、圖9分別顯示3個結果分析，并繪制響應面曲線圖。

響應曲面坡度越大表示因素對響應值影響越大（鹿浩志等，2019）。分析圖7、圖8、圖9，摩爾比和干燥時間響應曲面坡度大，交互作用顯著。摩爾比和含水量響應曲面坡度較大，交互作用較為顯著。含水量與干燥時間響應曲面較為平緩，交互作用不夠顯著。這與方差分析結果保持一致。

為進一步優(yōu)化結果，根據(jù)DesignExpert軟件得出在摩爾比、干燥時間和含水量交互作用影響下，最優(yōu)提取工藝：摩爾比為1∶3.04，干燥時間為8.81 h，含水量為51.99 mol，在此條件下模型預測的提取率為4.13%，結合實驗室實際，修正條件摩爾比為1∶3，干燥時間為9 h，含水量為52 mol，提取率為4.06%，與預測值相差0.07%，實驗值與預測值有較好的擬合性，證實模型有效。

2.4 GCMS儀對EOMA成分分析

使用GCMS對DESDE與FSDE提取的EOMA精油進行成分分析，利用NIST質譜庫-計算機聯(lián)機檢索，確定各組分名稱，其分析結果見表5。由表5可知，DESDE與FSDE提取的精油主要成分大致相同，但含量有差異。DESDE提取的EOMA中醇類8種、烯烴類9種、其他化合物3種，其中特征組分松油烯4醇含量為30.58%，桉葉油醇為0.12%，主要成分為γ松油烯（10.78%）、松油烯（10.06%）、α蒎烯（9.59%）、α松油醇（7.94%）、香樹烯（4.52%），其中烯烴類化合物相對含量最大，為45.31%。FDES提取的EOMA中，醇類6種、烯烴類化合物9種、其他化合物5種，其中特征組分松油烯4醇含量為24.12%、桉葉油醇未檢出，主要成分為γ松油烯（13.91%）、α松油醇（13.36%）、松油烯（5.47%），其中烯烴類相對含量較少，為31.73%，醇類相對含量較大，為47.03%。FTSDE提取的EOMA中，醇類5種、烯烴類6種、其他化合物4種，其中特征組分松油烯4醇為1.97%、桉葉油醇未檢出，主要成分為雙環(huán)橡膠（20.06%）、β桉葉醇（17.49%）、（+）表古酚（17.24%），其中烯烴類相對含量較少，為24.95%，醇類相對含量較大，為29.44%。DSDE提取的EOMA中，醇類4種、烯烴類7種、其他化合物2種，其中特征組分松油烯4醇為4.67%、 桉葉油醇表 4提取率響應面擬合回歸方程的方差分析結果

未檢出，主要成分為綠花白千層醇（30.83%）、β桉葉醇（18.41%）、香樹烯（12.64%），其中烯烴類相對含量較少，為29.61%，醇類相對含量較大，為61.95%。通過DESDE提取所得的特征組分松油烯4醇含量均高于其他工藝。因為DES的溶解度比水大，并且能夠破壞互葉白千層植物細胞表面上的纖維素結構，所以在提取過程中能有效促進細胞內(nèi)更多揮發(fā)性化合物釋放到DES當中，進而隨著蒸餾進入到氣相中，再經(jīng)冷卻和分離得到更多的精油。而且，經(jīng)過單因素和響應面優(yōu)化實驗得到的DES具有合適的含水量和摩爾比，DES體

系的粘度和極性都處于互葉白千層精油提取的最佳條件，同時DES又與醇類和烯烴類等精油成分間形成了較強的分子間氫鍵，使其提取能力遠高于傳統(tǒng)的水溶劑。

3討論與結論

本研究采用低共熔溶劑，建立了一套干燥原料低共熔溶劑蒸餾提取互葉白千層精油的工藝。基于單因素結合響應面優(yōu)化實驗得到最優(yōu)提取條件：DES摩爾比1∶3，原料干燥時間9 h，DES含水量52 mol，在此條件下EOMA的提取率為4.06%，比FSDE、DSDE和FTSDE分別提高了383.33%、290.38%和497.06%，充分表明了響應面模型的有效性和DESDE提取工藝的高效性。通過GCMS對四種工藝提取得到的EOMA進行了分析，精油主要成分大致相同，但含量有差異，主要包含醇類和烯烴類物質。經(jīng)過優(yōu)化的DES體系粘度、極性及對EOMA的溶解度都高于傳統(tǒng)的水溶劑，因此通過DESDE提取的EOMA提取率和特征組分含量都高于其他工藝，包括醇類8種、烯烴類9種、其他化合物3種;主要成分為γ松油烯、松油烯、α蒎烯、α松油醇和香樹烯，其中烯烴類化合物相對含量最高，為45.31%;特征組分松油烯4醇含量為30.58%，桉葉油醇為0.12%。

目前，不同文獻報道的互葉白千層精油提取率和組分差異較大。肖凱軍等（2000）通過水蒸氣蒸餾法提取， 精油提取率為1%，比本研究DESDE少3.06%;劉義軍等（2019）對不同成熟度、干燥方法的互葉白千層精油進行了提取分析，證實嫩葉和老葉的精油提取率分別為4.52%和3.25%，通過GCMS分析得到15種組分，其中嫩葉和老葉精油組分松油烯4醇含量分別為38.34%和 38.06%，桉葉油醇分別為0.97%和1.36%，其提取率與DESDE提取率相近，主要精油組分也一致，但組分種類比DESDE少5種。賈芬等（1995）采用水蒸汽蒸餾提取結合GC/MS/DS分析，得到25種組分，比本研究多;石金娥等（2019）采用頂空-氣相色譜/質譜法測定了互葉白千層精油，得到13種組分，比DESDE少，松油烯4醇和桉葉油醇相對含量為 34.9%和 4.91%。由此可見，互葉白千層精油提取率和組分的差異與原料、提取方法、實驗條件和檢測設備都有關系。

互葉白千層資源廣泛，已有研究表明其具有抗菌、抗病毒、抗腫瘤、抗氧化作用（宋吉明等，2019;石金娥等，2019;Capetti et al.， 2020），而且在醫(yī)藥、日化、生物農(nóng)藥、食品等領域都有著廣泛應用，有較大的開發(fā)價值。因此，深入分析其活性成分、活性作用及藥理作用，對互葉白千層資源開發(fā)和利用都有重要意義。本研究為互葉白千層的開發(fā)提供了數(shù)據(jù)支撐，同時為其他天然產(chǎn)物的綠色開發(fā)提供了技術支持。A43FB958-7B00-4367-B44C-5771A1445525

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（責任編輯李莉）

基金項目：? 江蘇省高校優(yōu)秀科技創(chuàng)新團隊（201731）;南京科技職業(yè)學院科研課題

第一作者： 都宏霞（1981-），博士，副教授，主要研究方向為天然產(chǎn)物提取及水處理，A43FB958-7B00-4367-B44C-5771A1445525