丁弘

2021年10月26日國務(wù)院發(fā)布《2030年前碳達峰行動方案的通知》，即中國承諾在2030年前，二氧化碳的排放不再增長，達到峰值后再慢慢減下去。為了實現(xiàn)“碳達峰、碳中和”戰(zhàn)略目標，我國將致力于發(fā)展清潔能源，而其中核電將成為電力中重要的“發(fā)展對象”。但是隨著核電站數(shù)量以及發(fā)電量的增加，核電站里有核反應(yīng)產(chǎn)生的乏燃料也會隨之累積增加。針對這一現(xiàn)象本文系統(tǒng)地歸納了我國對于乏燃料的貯存以及后處理的現(xiàn)狀。分析了我國對乏燃料以及后處理所采取措施的發(fā)展趨勢，并對此提出了相應(yīng)的研究思路以及選擇，為這兩方面的發(fā)展提供指導(dǎo)。

核電作為一種清潔能源，對滿足電力的需求、優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)、保障能源的安全以及促進經(jīng)濟發(fā)展等方面的優(yōu)點使核能得到了廣泛的認可。但是，在核電站的運行過程中，會有一部分燃料不能反應(yīng)徹底，這部分未燃盡的燃料我們稱之為乏燃料[1]。因為取出后的乏燃料具有很強的放射性，如果對其處理不妥當將會對生態(tài)環(huán)境以及周邊的人類身體健康造成不利的影響，故我們在取出乏燃料后先需要將乏燃料放入冷水池中進行冷卻，然后乏燃料冷卻到一定程度以后再將乏燃料送往后處理，因為我國的乏燃料處理手段和國際上一些其他國家相比稍有不足，所以我們大量的乏燃料是需要進行貯存的。

目前，乏燃料的處理方法主要有以下兩種，開式燃料循環(huán)和閉式燃料循環(huán)。開式燃料循環(huán)是指將乏燃料通過裝在密閉性、吸收放射性的罐后進行長期的地質(zhì)深埋存儲;而閉式循環(huán)是指通過化學(xué)以及物理的方式將乏燃料中未燃燒充分的部分乏燃料進行提取以及分離，經(jīng)過一定處理后再加入反應(yīng)堆內(nèi)利用。然而，因為核電站對于乏燃料后處理的效率遠遠低于其產(chǎn)生的效率，故我們需要對剩余的乏燃料采取貯存的手段，由于核電站能用來貯存的空間十分有限，所以一般采用離堆貯存的手段[2]。

本文總結(jié)了我國當前乏燃料后處理以及貯存的現(xiàn)狀，根據(jù)我國核電目前的發(fā)展現(xiàn)狀，分析了我國對乏燃料的后處理以及貯存的需求存在的問題，為我國的核電的發(fā)展提出一些展望。

一、我國乏燃料后處理現(xiàn)狀

我國在20世紀80年代就已經(jīng)明確了走閉式循環(huán)的核能發(fā)展路線，同時提出發(fā)展核電就要發(fā)展后處理的方針。我國是以乏燃料后處理水發(fā)作為基礎(chǔ)研究，并且在近幾年根據(jù)我國核電站堆型的特點以及發(fā)展四代堆的基礎(chǔ)上進行了多種創(chuàng)新性的研究。同時在水法PUREX的工藝研究基礎(chǔ)上也對后處理干法進行了研究。

（一）乏燃料濕法處理研究

后處理的濕法處理分為沉淀法和萃取法。沉淀法是二十世紀四十年代軍用后處理廠采用的方法，這種方法是將乏燃料放置酸中溶解后，再用BiPO4和LaF3使Pu沉淀，然而這種方法因為對鈾元素無法回收且去污率低，以及對Pu回收率低等原因故不再采用。

在此之后我國便開始采用萃取法來進行分離，在當時有三種萃取方法被用來進行研究比較，它們分別為以磷酸三丁酯（TBP）作為萃取劑的PUREX流程;以甲基異丁基酮作為萃取劑的REDOX 流程;以及以B，B’-二丁氧基二乙基醚作為萃取劑的BUTEX流程。在經(jīng)過幾年運行證明以磷酸三丁酯作為萃取劑的PUREX流程是最經(jīng)濟以及最有效的流程，在經(jīng)過一系列的改進之后其不僅可以用于低燃耗、低比放的生產(chǎn)堆燃料后處理，也適用于高燃耗、高比放的快堆和動力堆燃料的后處理。該流程也是目前唯一實際應(yīng)用的后處理技術(shù)，且在相當長的一段時間內(nèi)也是繼續(xù)采用的方法[3]。在此基礎(chǔ)上用四價鈾和羥胺以及新型無機鹽作為還原劑，正十二烷作為稀釋劑，利用鈾、钚、裂片元素在硝酸水相和有機相中不同的分配系數(shù)，經(jīng)過鈾三循環(huán)（現(xiàn)已可縮減為兩循環(huán)）達到純化的目的。后期則是將這些純化的料液轉(zhuǎn)化為粉末狀貯存。

（二）乏燃料干法處理研究

干法后處理的方式為采用高溫及非水試劑對鈾、钚和裂片進行分離，目前干法處理技術(shù)又分為熔鹽電精制法、氧化物電沉積法、氟化揮發(fā)法等。干法后處理可以用于處理高燃耗、高比放、短冷卻期的乏燃料，其優(yōu)點為具有耐輻照特性、不會產(chǎn)生工藝廢液、低臨界風險、放射性廢物少等等。目前世界上的核能大國都加大了對干法處理乏燃料的研究，因為該技術(shù)可以滿足先進核燃料循環(huán)中對乏燃料或者嬗變靶件的分離需要。然而，干法處理也具有不可忽視的缺點：對材料腐蝕嚴重，鈾和钚的分離以及钚的凈化效果不理想。事實上，干法的任何一種方法都沒有在實際中被使用[4]。

我國的干法處理技術(shù)與其他國家相比起步較晚，但在熔鹽電精制法、氧化物電沉積法、氟化揮發(fā)法這三種方法上也取得了成果。對于熔鹽電解制法，中國原子能科學(xué)研究院豐富了熔鹽數(shù)據(jù)庫，為乏燃料后處理的優(yōu)選提供了良好的選擇方案。在針對高溫熔鹽的電化學(xué)性能、氧化物還原的過程機理、廢熔鹽處理方面以及氟化物體系溶解-直接電解分離工藝等方面都實現(xiàn)了很大的進展[5]。

二、我國乏燃料貯存現(xiàn)狀

乏燃料的貯存是核電站中處理乏燃料中至關(guān)重要的一步，如果貯存方式采取不當，會對國家的生態(tài)環(huán)境、經(jīng)濟以及安全帶來負面的影響，所以選擇正確的貯存方式是我們的研究內(nèi)容之一，目前我們的貯存方式分為在堆貯存和離堆貯存。

（一）乏燃料的在堆貯存

當前大多核電站和研究堆采用的是在堆貯存的方式，核電站的堆貯存量十分有限，一個核電站的貯存容納量可以維持其運行十年之久，當乏燃料貯存量達到期望值后大都是離堆貯存，離堆貯存也是目前最主要的貯存手段之一。

（二）乏燃料的離堆貯存

1.離堆濕法貯存

我國目前對濕法貯存采用最普遍的方式為貯存水池，這種處理方式技術(shù)相對于比較成熟，同時我國對這種貯存方式有較多的使用經(jīng)驗。且貯存水池的規(guī)模一般為工廠三年對于乏燃料的處理能力，大約為1300tHM，儲存范圍為2400噸到3000噸鈾，同時貯存水池保留擴建的接口，為日后擴展乏燃料的貯存量提供保證[6]。對于乏燃料的卸料方式也一般采用濕法卸料的方式，因為濕法卸料適用的范圍更廣，可以用于不同類型的乏燃料的卸料。濕法卸料為在水下進行卸料的操作，然后將卸下的乏燃料貯存于貯存水池中的貯存格架中，因為乏燃料具有釋熱量較高的特性，我們還需要在貯存水池設(shè)置池水冷卻系統(tǒng)以及池水凈化系統(tǒng)，以此來保證貯存水池的溫度以及放射性不超過規(guī)定值。

濕法貯存的詳細流程為裝有乏燃料的容器被接收后，裝載乏燃料的車輛以及容器送去檢查和清洗，之后進行容器暫存以及檢修，接著進行容器的冷卻，容器卸料后將乏燃料貯存在水池中的貯存格架中，貯存格架里的乏燃料經(jīng)過水池的池水冷卻系統(tǒng)和池水的凈化系統(tǒng)可以進入后處理的首端處理車間[7]。

2.離堆干法貯存

乏燃料干貯存法是近幾年來比較成熟的一種技術(shù)，其具體操作為將在貯存水池中已經(jīng)存放了一段時間的乏燃料，放置于金屬容器或者是金屬和混凝土制成的干法貯存設(shè)施中進行貯存，將這些乏燃料可以貯存數(shù)年后再進行后處理或者直接進行長期的封存。從長期儲存的角度出發(fā)，離堆干法貯存相對于離堆濕法貯存會更加靈活且經(jīng)濟、安全。同時，干法貯存離堆還有運輸以及處置等功能。

在我國的核電站中，每個核電站采取的離堆干法貯存技術(shù)都有所不同。對于秦山三期的核電站，離堆干法貯存設(shè)施為MACSTOR-400模塊，每一個模塊都可以貯存24000個乏燃料棒束。大亞灣核電站以及田灣核電站采用的是NUHOMS干法貯存技術(shù)。大亞灣核電站的干法貯存設(shè)施有27個模塊，其中每個模塊可以貯存32個乏燃料組件，可以實現(xiàn)大約400tHM的鈾貯存。田灣核電站則具備60個貯存設(shè)施模塊，可實現(xiàn)大約150tHM的乏燃料的干法貯存[8]。

三、問題與展望

（一）我國乏燃料后處理及貯存存在的問題

（1）在研究工藝流程方面，我國的乏燃料后處理所做的基礎(chǔ)研究相比于其他國家來說，研究起步時間較晚，研究的內(nèi)容范圍內(nèi)容較窄，有一定的技術(shù)差距。

（2）在燃料貯存方面，離堆干法貯存所采用的技術(shù)方式過于單一，且采用的貯存設(shè)施大都為引進國外的設(shè)施，缺少了自主研發(fā)出的貯存材料。

（3）在后處理的工藝上還需要進一步加強，如溶解、萃取、剪切等工藝還需要更進一步的研究和改進。

（4）在干法后處理中我國所擁有的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)較少，很多處理所需要的數(shù)據(jù)還需要進一步研究來進行完善。

（二）乏燃料后處理和貯存的展望

（1）進一步開發(fā)濕法后處理工藝。盡量減少未處置的廢物體積以及活度，對還原劑中的無機鹽進行更一步的挖掘，減少萃取循環(huán)的次數(shù)。

（2）干法處理輔助濕法處理對于乏燃料的后處理，在干法處理中研究更多的高溫分解的方法，并做研究補充干法處理的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)庫。

（3）研發(fā)我國自主的貯存設(shè)備，采用更多的貯存技術(shù)，使方法多樣化。

四、結(jié)語

我國的核電發(fā)展具有良好的基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)，隨著我國“碳達峰、碳中和”的理念的提出，核電的發(fā)展為大勢所趨，所以我們要著重解決限制核電發(fā)展的重要因素——乏燃料，在乏燃料的處理方面我們重點發(fā)展二次循環(huán)工藝以及無機鹽還原劑的制作工藝，并且可以吸取國外的先進技術(shù)發(fā)展出自己的后處理工藝。同時注重離堆貯存的貯存設(shè)施的建設(shè)，以及探索離堆貯存的多樣式路線。正確對待乏燃料，將乏燃料充分處理及應(yīng)用可以更好地推動中國核電的法杖，造福人類。

參考文獻：

[1]史惠杰，宋曉鵬，陳勇，等.我國乏燃料離堆貯存需求分析及技術(shù)路線選擇[J].產(chǎn)業(yè)與科技論壇，2022，21（3）：45.

[2]劉海軍，陳曉麗.國內(nèi)外乏燃料后處理技術(shù)研究現(xiàn)狀[J].節(jié)能技術(shù)，2021（7）：4.

[3]宋碩，徐錦鋒.球墨鑄鐵在核乏燃料后處理中的應(yīng)用及發(fā)展[J].鑄造技術(shù)，2021（7）：89.

[4]欒洪衛(wèi)，徐俊峰，景繼強.核電站乏燃料后處理現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢淺析[J].工程技術(shù)，2020（2）：67.

[5]廖映華，云虹，王春.乏燃料后處理技術(shù)研究現(xiàn)狀[J].四川化工，2012（5）：34.

[6]劉郢.乏燃料后處理工程[J].工藝設(shè)計，2018（12）：12.

[7]孫斌.某乏燃料后處理廠高放廢液貯存安全分析[J].技術(shù)研究，2012（12）：23.

[8]張志東.二氧化鈾中微量硝酸根及乏燃料后處理及PUrex 流程料液中亞硝酸根的測定方法研究[J].四川化工，2004（9）：4.