王厚俊，陳志芳，吳瑩，曹靜鈺

(1.江蘇省揚州環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 揚州 225000 ； 2.江蘇省泰州環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 泰州 225300)

大氣遙感監(jiān)測是利用傳感器對大氣結構、狀態(tài)以及變化進行監(jiān)測的過程，結合大氣遙感監(jiān)測傳感器可以獲取大氣中污染氣體的時空分布特征。自20世紀80年代，隨著大氣環(huán)境衛(wèi)星遙感監(jiān)測技術不斷發(fā)展，傳感器和監(jiān)測應用技術也日趨成熟。目前可用于臭氧(O3)、二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、甲醛(HCHO)等遙感數(shù)據(jù)監(jiān)測的衛(wèi)星傳感器主要包括美國AURA衛(wèi)星搭載的臭氧傳感器、NPP對地觀測衛(wèi)星搭載的OMSP傳感器，歐洲Metop氣象衛(wèi)星搭載的GOME臭氧業(yè)務監(jiān)測傳感器、哨兵5號搭載的對流層觀測儀，以及中國高光譜觀測衛(wèi)星(GF5-02/EMI)等。相較于地面觀測，遙感技術具有監(jiān)測范圍廣、速度快、成本低的顯著優(yōu)勢，被廣泛應用于大氣環(huán)境監(jiān)測領域。江文華等[1]利用GOME分析了北京市大氣NO2柱濃度變化特征。李旭文等[2]基于對流層觀測儀(TROPOMI)數(shù)據(jù)產(chǎn)品對江蘇省域的空間分布特征和大氣污染識別效果進行了初步分析。TROPOMI是目前世界上技術最先進、空間分辨率最高的大氣監(jiān)測光譜儀，國內(nèi)外廣大學者利用監(jiān)測設備和機載監(jiān)測設備對TROPOMI對流層柱濃度進行了驗證[3-4]，反演結果與地表觀測接近。針對揚州市嚴峻的大氣污染防治形勢，現(xiàn)基于2020年1月—2021年9月TROPOMI衛(wèi)星觀測資料分析揚州市對流層中HCHO、NO2柱濃度時空分布特征及長期變化趨勢，探索遙感監(jiān)測柱濃度高值區(qū)域與工業(yè)源分布的一致性，分析氣象條件、地面觀測資料、人為源與遙感監(jiān)測數(shù)據(jù)的相關性，以期為揚州市大氣污染防治工作治理成效提供技術支撐。

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

大氣遙感監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于歐洲航天局哨兵5號衛(wèi)星搭載的對流層觀測儀TROPOMI，大氣環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于揚州市環(huán)境空氣質量自動監(jiān)測國控站點數(shù)據(jù)，氣象資料來源于揚州市氣象局，文中涉及的HCHO、NO2柱濃度遙感監(jiān)測圖由生態(tài)環(huán)境部衛(wèi)星環(huán)境應用中心制作。

1.2 數(shù)據(jù)時間

2020年1月1日—2021年9月30日。

1.3 監(jiān)測項目

對流層HCHO和NO2柱濃度。

1.4 評價方法

利用TROPOMI傳感器L2級產(chǎn)品獲取揚州市對流層HCHO和NO2柱濃度數(shù)據(jù)，對其進行逐月平均柱濃度合成計算，進一步分析揚州市對流層HCHO和NO2柱濃度時空分布特征。

2 結果與討論

2.1 對流層HCHO和NO2柱濃度時間分布特征

2020年1月—2021年9月?lián)P州市對流層HCHO和NO2柱濃度變化趨勢見圖1。

圖1 2020年1月—2021年9月?lián)P州市對流層HCHO和NO2柱濃度變化趨勢

由圖1可見，揚州市對流層HCHO平均柱濃度為903.01×1013mole/cm2，HCHO柱濃度呈現(xiàn)波動上升趨勢，一般在5—6月柱濃度達到峰值，2021年6月柱濃度最高(1 282.18×1013mole/cm2)，2020年1月柱濃度最低(574.63×1013mole/cm2)，最高柱濃度月均值為最低值的2.2倍。HCHO作為O3的重要前體物，主要由揮發(fā)性有機物經(jīng)氧化作用生成，其來源包括自然源和人為源[5-6]，對流層柱濃度與太陽紫外輻射強度有關[7]，當溫度升高、光照強度增大時，大氣中的甲烷與異戊二烯等揮發(fā)性有機物發(fā)生強烈的光化學反應，導致HCHO光解消除速率遠低于產(chǎn)生速率[8-9]，春、夏季節(jié)氣溫相對較高，太陽紫外輻射較強，光化學反應劇烈，大量揮發(fā)性有機物通過反應生成HCHO，夏季植被活動強也會排放大量異戊二烯等HCHO前體物，進一步生成HCHO，造成春夏季節(jié)HCHO柱濃度較高；而冬季氣溫度低，太陽紫外輻射強度較弱，光化學反應不強，HCHO柱濃度相對較低。

2020年1月—2021年9月，對流層NO2平均柱濃度為633.77×1013mole/cm2。NO2柱濃度呈現(xiàn)先上升后下降的變化趨勢，月均濃度分布情況與HCHO相反，一般在冬季柱濃度達到峰值，2021年1月柱濃度最高(1 570.34×1013mole/cm2)，夏季柱濃度降低，2021年8月柱濃度最低(319.37×1013mole/cm2)，最高柱濃度為最低值的3.9倍。對流層NO2柱濃度表現(xiàn)為“冬季高夏季低，春秋季過度”的特征，其濃度變化與氣象條件密切相關[10-11]，冬季氣溫較低，太陽輻射強度顯著低于夏季，光化學反應不強烈，NO2不易被轉化、分解、消散，而夏季光化學反應較強，NO2極易參與光化學反應進而生成O3，導致冬季NO2濃度上升而夏季濃度降低的變化特征。

2020和2021年1—9月?lián)P州市對流層HCHO柱濃度變化情況見表1。

表1 2020和2021年1—9月對流層HCHO、NO2柱濃度變化情況 1013 mole/cm2

由表1可見，2021年1—9月HCHO平均柱濃度同比2020年上升4.0%，主要與人為排放量上升有關。大量研究表明,HCHO柱濃度與機動車保有量密切相關[12]，HCHO主要由非甲烷揮發(fā)性有機物氧化產(chǎn)生，而機動車在行駛、怠速過程中會產(chǎn)生大量揮發(fā)性有機物，近幾年揚州市機動車保有量呈持續(xù)上升趨勢，截至2021年9月機動車保有量達到103.129萬輛，較2020年(100.792萬輛)上升2.3%，是對流層HCHO柱濃度同比升高的因素之一。各月同比變化幅度在-29.3%～53.9%，2021年1，2月同比上升幅度最大，同年8月同比下降幅度最大，這主要與新型冠狀病毒肺炎疫情期間停工停產(chǎn)有關。受疫情影響，2020年1月下旬—2月上旬全國范圍內(nèi)停工停產(chǎn)，2021年8月?lián)P州啟動封城應急管控措施，工業(yè)廢氣排放、汽車尾氣排放、化石燃燒等人為影響活動明顯減弱，工業(yè)用電量同比下降28.6%，工業(yè)廢氣排放量同比下降17.3%，污染排放下降導致同比變化顯著。

2021年1—9月NO2平均柱濃度同比2020年上升40.6%。這主要與污染物排放量上升有關，2021年1—9月?lián)P州市重點行業(yè)煤炭消耗量達到839.6萬t，同比上升15.6%，氮氧化物(NOX)、煙塵排放量分別同比上升5.9%，50.4%。各月同比變化幅度在-20.7%～197.1%，與HCHO變化情況相似。2021年1，2月NO2同比2020年上升幅度最大，8月下降幅度最大。結合重點行業(yè)污染源數(shù)據(jù)來看，疫情期間，2020年1季度揚州市重點行業(yè)NOX排放量為2 364 t，較2021年同期減少13.6%；2021年3季度NOX排放量達到2 384 t，較2020年同期減少18.2%，可見降低NOX排放是控制對流層NO2柱濃度最有效、最直接的方式。

2.2 對流層HCHO和NO2柱濃度空間分布特征

揚州市2020和2021年1—9月對流層HCHO、NO2柱濃度空間分布見圖2(a)(b)、圖3(a)(b)。

圖2 2020和2021年1—9月?lián)P州市對流層HCHO柱濃度遙感監(jiān)測空間分布

圖3 2020和2021年1—9月?lián)P州市對流層NO2柱濃度遙感監(jiān)測空間分布

由圖2(a)(b)可見，揚州市對流層HCHO柱濃度整體呈現(xiàn)南部高、北部低的空間分布特征。由圖2(b)可見，儀征市HCHO柱濃度最高(934.78×1013mole/cm2)，其次為廣陵區(qū)(934.40×1013mole/cm2)、邗江區(qū)(926.10×1013mole/cm2)、高郵市(903.26×1013mole/cm2)、江都市(888.85×1013mole/cm2)，寶應縣最低(877.70×1013mole/cm2)，最高和最低地區(qū)濃度相差約1.065倍。由圖3(a)(b)可見，對流層NO2柱濃度空間分布特征與HCHO一致，也呈現(xiàn)北部低而南部高的特征。由圖3(b)可見，廣陵區(qū)NO2柱濃度最高(843.99×1013mole/cm2)，其次為邗江區(qū)(794.09×1013mole/cm2)、儀征市(774.29×1013mole/cm2)、江都區(qū)(669.93×1013mole/cm2)、高郵市(568.91×1013mole/cm2)，寶應縣最低(490.33×1013mole/cm2)。

對流層HCHO、NO2柱濃度均與人類活動有密不可分的關系[13-14]，柱濃度越高的地區(qū)，污染物排放強度越大。2020年揚州市統(tǒng)計年鑒顯示，廣陵區(qū)、邗江區(qū)屬于揚州市主城區(qū)，人口密度分別達到3 761.6，2 393.2人/km2，遠高于其他地區(qū)，而寶應縣人口密度僅為661.4人/km2。機動車排放和第二產(chǎn)業(yè)排放是造成NO2濃度升高的主要污染源，廣陵區(qū)和邗江區(qū)合計機動車保有量達到91.9萬輛，占全市機動車保有量的41.3%，而儀征市第二產(chǎn)業(yè)相對較為發(fā)達，其第二產(chǎn)業(yè)工業(yè)用電量為396 381 kWh，為揚州市用電量最高的地區(qū)，是最低地區(qū)寶應縣第二產(chǎn)業(yè)工業(yè)用電量的2.69倍。高密度的人口分布、高強度的經(jīng)濟和工業(yè)生產(chǎn)活動、高保有量的機動車使得揚州市南部地區(qū)污染物排放強度較高，進而導致對流層柱濃度顯著高于其他地區(qū)。此外，結合大氣重點排污企業(yè)分布情況，揚州市重點大氣排污單位共81家，多集中在南部儀征市、邗江區(qū)、廣陵區(qū)等地，與對流層HCHO、NO2柱濃度高值區(qū)分布一致。

揚州市對流層HCHO、NO2柱濃度高值區(qū)重點企業(yè)分布見圖4。

圖4 揚州市對流層HCHO、NO2柱濃度高值區(qū)重點企業(yè)分布

由圖4可見，HCHO柱濃度高值區(qū)分布重點排污企業(yè)有19家，占比23.4%；NO2柱濃度高值區(qū)內(nèi)重點排污企業(yè)有47家，占比58%；分布于HCHO柱濃度高值區(qū)和NO2柱濃度高值區(qū)的重疊區(qū)重點排污企業(yè)15家，占比18.5%。高值區(qū)分布重點排污企業(yè)從屬電力供熱、工業(yè)鍋爐、冶金、石化與化工、表面涂層等行業(yè)。大氣污染防治需要進一步加大高值區(qū)企業(yè)的污染防治管控力度，進一步推進石化、化工等重點行業(yè)清潔生產(chǎn)，削減煤炭消費總量，大力推進“以電代煤”，推動高載能行業(yè)以及重點用能單位深化節(jié)能改造。

2.3 相關性分析

2.3.1 氣象條件影響

統(tǒng)計2020年1月—2021年9月?lián)P州市氣象數(shù)據(jù)(月平均氣溫和月降水量)，分析氣象因素與對流層HCHO和NO2柱濃度的相關性，見圖5(a)(b)(c)(d)。

圖5 對流層HCHO、NO2柱濃度與氣溫、降水量相關性分析

由圖5(a)可見，研究期間揚州市對流層HCHO柱濃度與月平均氣溫呈顯著正相關性；由圖5(b)可見，對流層HCHO柱濃度與月降水量相關性不明顯?？梢姎鉁貙α鲗親CHO柱濃度影響更大，太陽紫外輻射越強，氣溫越高，光化學反應越強烈，HCHO柱濃度也因此攀升[15]。

由圖5(c)可見，對流層NO2柱濃度與月平均氣溫呈現(xiàn)顯著負相關特征，與HCHO相比，NO2與氣溫相關系數(shù)更高；由圖5(d)可見，NO2柱濃度與月降水量呈現(xiàn)負相關，較HCHO與降水量相關性略高。

2.3.2 地面觀測數(shù)據(jù)一致性

對流層HCHO柱濃度與揚州市地面觀測臭氧(O3)月均濃度變化趨勢見圖6。

由圖6可見，2021年6月對流層HCHO柱濃度處于較高水平，地面觀測ρ(O3)月均值也達到峰值(161 μg/m3)，同時出現(xiàn)污染時段，二者變化趨勢較為一致。HCHO柱深度和地面ρ(O3)相關性分析見圖7。由圖7可見，對流層HCHO月平均柱濃度與地面觀測ρ(O3)月均值呈現(xiàn)顯著的正相關性，相關系數(shù)R2達到0.524 9，這主要是二者都參與了光化學反應，與太陽紫外輻射密切相關，紫外輻射越強，濃度越高[7]。

圖6 對流層HCHO柱濃度和地面O3濃度變化趨勢

圖7 對流層HCHO柱濃度和地面ρ(O3)相關性分析

對流層NO2柱濃度和地面觀測數(shù)據(jù)變化趨勢見圖8。由圖8可見，揚州市對流層NO2柱濃度與地面ρ(O3)變化趨勢相反，而與地面ρ(NO2)變化趨勢較為一致。2021年對流層NO2柱濃度較去年同期增高，這與大氣環(huán)境中NOX排放量的增加有著密切聯(lián)系。對流層NO2柱濃度與地面ρ(O3)、ρ(NO2)的相關系數(shù)分別達到-0.72，0.85?？梢妼α鲗覰O2柱濃度與地面觀測數(shù)據(jù)能保持較高的一致性，印證了對流層NO2柱濃度觀測數(shù)據(jù)用來表征地面NOX排放情況的可行性[12]。

圖8 對流層NO2柱濃度和地面觀測數(shù)據(jù)變化趨勢

3 結論

(1)2020年1月—2021年9月?lián)P州市對流層HCHO、NO2月平均柱濃度分別為903.01×1013，633.77×1013mole/cm2；受太陽紫外輻射影響，HCHO月均柱濃度變化特征表現(xiàn)為6月最高、1月最低；受氣象條件和人為排放強度影響，NO2月均柱濃度則表現(xiàn)為1月最高、8月最低。

(2)2021年1—9月?lián)P州市對流層HCHO、NO2柱濃度月均值同比2020年分別增長4.0%，40.6%。

(3)揚州市對流層HCHO和NO2濃度高值區(qū)主要分布在揚州市南部，這與南部地區(qū)高密度的人口分布、高強度的經(jīng)濟和工業(yè)生產(chǎn)活動、高保有量的機動車等高排放有關。此外，濃度高值區(qū)域與重點排污企業(yè)分布情況較為一致，多為電力供熱、工業(yè)鍋爐、冶金、石化與化工、表面涂層等行業(yè)。

(4)相關性分析顯示，對流層HCHO柱濃度與氣溫、O3濃度呈顯著正相關，對流層NO2柱濃度與氣溫、O3濃度呈顯著負相關；此外，對流層NO2柱濃度與地面NO2觀測數(shù)據(jù)能保持較高的一致性。