李旭東，吳 宇，彭 芳，毛常清，陶 珊，張 達(dá)，李生翠，趙豆豆，何 歡，米亞東，李 羿，張 超*

基于多指標(biāo)綜合加權(quán)法的細(xì)氈毛忍冬花蕾加工工藝研究

李旭東1, 2，吳 宇1#，彭 芳1，毛常清1，陶 珊1，張 達(dá)3，李生翠1，趙豆豆1，何 歡1，米亞東4，李 羿2*，張 超1*

1. 四川省農(nóng)業(yè)科學(xué)院經(jīng)濟(jì)作物育種栽培研究所，四川 成都 610300 2. 成都醫(yī)學(xué)院，四川 成都 610500 3. 南江縣金銀花產(chǎn)業(yè)發(fā)展中心，四川 巴中 636600 4. 巴中市綠色農(nóng)業(yè)創(chuàng)新發(fā)展研究院，四川 巴中 636600

探討加工工藝對(duì)細(xì)氈毛忍冬花蕾品質(zhì)的影響。對(duì)細(xì)氈毛忍冬花蕾的殺青時(shí)間、烘干溫度和干燥方式設(shè)置15種不同處理方式，測(cè)定其粉末色度，鈣、鎂、磷、鉀、鐵、鋅、硼、錳、鎳和鉬10種營(yíng)養(yǎng)元素含量，砷、鎘、銅、鉛和汞5種重金屬元素含量和綠原酸、異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C、木犀草苷、蘆丁和馬錢苷7種主要化學(xué)成分含量；采用加權(quán)評(píng)分法進(jìn)行多指標(biāo)綜合評(píng)價(jià)。不同加工方法藥材色澤差異大，其中不殺青直接40 ℃烘干和直接冷凍干燥2種方法色澤較佳，藥材呈綠色，褐變指數(shù)分別為39.70%、40.00%；7個(gè)主要化學(xué)成分總量最高（144.70 mg/g）的加工方式是殺青10 min、80 ℃烘干，最低（48.10 mg/g）的加工方式是不殺青、60 ℃烘干；綜合加權(quán)評(píng)分排在前3位的分別為殺青10 min、40 ℃烘干，殺青10 min、80 ℃烘干，殺青10 min、60 ℃烘干；加工因素對(duì)褐變指數(shù)的影響順序?yàn)楹娓蓽囟龋靖稍锓绞剑練⑶鄷r(shí)間，對(duì)元素含量的影響順序?yàn)楹娓蓽囟龋練⑶鄷r(shí)間＞干燥方式，對(duì)主要化學(xué)成分的影響順序?yàn)闅⑶鄷r(shí)間＞烘干溫度＞干燥方式。烘干溫度對(duì)細(xì)氈毛忍冬花蕾的褐變程度和元素含量有顯著影響，殺青時(shí)間對(duì)其有效成分含量有顯著影響。細(xì)氈毛忍冬花蕾最適宜的產(chǎn)地加工方法為殺青10 min、40 ℃烘干。

細(xì)氈毛忍冬；花蕾；干燥加工；多指標(biāo)綜合加權(quán)評(píng)分法；褐變指數(shù)；營(yíng)養(yǎng)元素；重金屬；殺青；烘干；色度

忍冬屬植物細(xì)氈毛忍冬Hemsl.的干燥花蕾是“川銀花”主流品種之一，具有清熱解毒、疏散風(fēng)熱的功效，主治癰腫疔瘡、喉痹、丹毒、熱毒血痢、風(fēng)熱感冒和溫病發(fā)熱[1]。其主要活性成分包括揮發(fā)油、黃酮、環(huán)烯醚萜苷、三萜皂苷、有機(jī)酸、無(wú)機(jī)元素等[2-5]。

細(xì)氈毛忍冬廣泛分布于四川、云南、甘肅等地，在四川省南江縣已實(shí)現(xiàn)規(guī)?；N植，常年種植面積超67 km2，“南江金銀花”已成為南江縣特產(chǎn)。產(chǎn)地干燥加工是中藥材品質(zhì)形成的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，適宜的加工方式有利于提高金銀花黃酮類、有機(jī)酸類等成分的含量[6-8]。目前，細(xì)氈毛忍冬花蕾的產(chǎn)地加工多為殺青后曬干和殺青5 min、105 ℃高溫烘干2種方法。曬干法的干燥周期較長(zhǎng)，易受局部小氣候等影響導(dǎo)致藥材外觀品質(zhì)參差不齊；殺青5 min、105 ℃高溫烘干對(duì)細(xì)氈毛忍冬藥材成分含量影響還未見研究報(bào)道。中藥的產(chǎn)地加工是從中藥材到中藥飲片過程中的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，將影響其飲片的性狀特征與成分組成（含量），而飲片又決定了中藥的安全性和有效性。因此，本實(shí)驗(yàn)對(duì)細(xì)氈毛忍冬花蕾樣品進(jìn)行不同加工處理，以藥材顏色褐變指數(shù)、元素、內(nèi)在成分作為評(píng)價(jià)指標(biāo)，通過加權(quán)評(píng)分法綜合分析，以期篩選出適宜的細(xì)氈毛忍冬花蕾產(chǎn)地加工工藝，為其規(guī)范化生產(chǎn)提供理論依據(jù)。

1 儀器與材料

1.1 儀器

CM-700D型手持式分光測(cè)色計(jì)，柯尼卡美能達(dá)公司；島津NexION 2000型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）、島津ICPE-9820型電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀（ICP-OES）、島津Nexera X2型超高效液相色譜儀，日本島津公司；T-214型電子分析天平，絕對(duì)精度分度值0.1 mg，北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司；KQ-300DE型數(shù)控超聲波清洗器，昆山市超聲儀器有限公司。GZX-9146MBE型電熱鼓風(fēng)干燥箱，上海博訊實(shí)業(yè)有限公司醫(yī)療設(shè)備廠；EH45B型電熱板，萊伯泰科儀器股份有限公司。

1.2 材料

樣品經(jīng)四川省農(nóng)業(yè)科學(xué)院經(jīng)濟(jì)作物研究所張超研究員鑒定為忍冬科忍冬屬植物細(xì)氈毛忍冬Hemsl.的花蕾。于2019年6月，自四川省南江縣廟坪村采集鮮樣，隨機(jī)均等分成15批，每批次3個(gè)重復(fù)進(jìn)行分析。

1.3 試劑

鈣（批號(hào)203049-8）、鎂（批號(hào)206034-2）、磷（批號(hào)205016-1）、鉀（批號(hào)204031-5）、鐵（批號(hào)206021-2）、鋅（批號(hào)202009-2）、硼（批號(hào)203002-1）、錳（批號(hào)203024-1）、鎳（批號(hào)202018-1）、鉬（批號(hào)203031-1）、砷（批號(hào)203007-1）、鎘（批號(hào)204046-6）、銅（批號(hào)202005-7）、鉛（批號(hào)203033-6）、汞（批號(hào)202010-7）元素標(biāo)準(zhǔn)品，標(biāo)準(zhǔn)值均為1000 μg/mL，購(gòu)自國(guó)家有色金屬及電子材料分析測(cè)試中心；對(duì)照品綠原酸（批號(hào)MUST-19030620，質(zhì)量分?jǐn)?shù)99.39%）、異綠原酸A（批號(hào)MUST-19032601，質(zhì)量分?jǐn)?shù)98.82%）、異綠原酸B（批號(hào)MUST-19031602，質(zhì)量分?jǐn)?shù)99.05%）、異綠原酸C（批號(hào)MUST-19031603，質(zhì)量分?jǐn)?shù)99.84%）、木犀草苷（批號(hào)MUST-19010201，質(zhì)量分?jǐn)?shù)99.70%）、蘆?。ㄅ?hào)MUST-19010202，質(zhì)量分?jǐn)?shù)98.00%），購(gòu)自成都曼思特生物科技有限公司；對(duì)照品馬錢苷（批號(hào)19031406，質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥98%），購(gòu)自成都市卓普儀器有限公司；乙腈，色譜純，賽默飛世爾科技（中國(guó)）有限公司；磷酸，分析純，重慶川東化工集團(tuán)有限公司；甲醇，分析純，天津市津東天正精細(xì)化學(xué)試劑廠；氫氟酸，分析純，廣東光華科技股份有限公司；過氧化氫，分析純，成都市科隆化學(xué)品有限公司；硝酸，優(yōu)級(jí)純，成都金山化學(xué)試劑有限公司；水為超純水，Smart-DUVF超純水機(jī)，上海和泰儀器有限公司。

2 方法

2.1 加工方法

將新鮮細(xì)氈毛忍冬花蕾除去雜質(zhì)，隨機(jī)均等分為15組，每組3個(gè)重復(fù)，每個(gè)重復(fù)200 g，長(zhǎng)58 cm、寬58 cm、高4.5 cm的網(wǎng)格托盤盛放，均勻鋪開，進(jìn)行不同的加工處理。15種不同加工方式的處理辦法見表1，干燥后樣品粉碎過4號(hào)篩，備用。

表1 干燥加工處理組

Table 1 Dry processing groups

處理處理過程處理處理過程 T1殺青3 min、40 ℃烘干T9殺青10 min、80 ℃烘干 T2殺青3 min、60 ℃烘干T10不殺青、40 ℃烘干 T3殺青3 min、80 ℃烘干T11不殺青、60 ℃烘干 T4殺青5 min、40 ℃烘干T12不殺青、80 ℃烘干 T5殺青5 min、60 ℃烘干T13不殺青、?18℃凍干 T6殺青5 min、80 ℃烘干T14殺青5 min、105 ℃烘干 T7殺青10 min、40 ℃烘干CK殺青5 min、陰干 T8殺青10 min、60 ℃烘干

2.2 藥材色澤測(cè)定

采用測(cè)色計(jì)測(cè)定細(xì)氈毛忍冬花蕾樣品粉末色度值，儀器校正后將各樣品粉末分別壓制于載玻片上，壓制厚度約為1 mm，測(cè)定色度值［*、*、*，其中*代表明暗度（黑白），*代表紅綠色，*代表黃藍(lán)色］，平行3次，取平均值?；ɡ俸肿兂潭扔煤肿冎笖?shù)（BI）表示，BI＝100(－0.31)/0.17，式中＝(*＋1.75*)/(5.645*＋*－3.012*)。分析不同加工方法對(duì)細(xì)氈毛忍冬花蕾色澤的影響。

2.3 營(yíng)養(yǎng)元素、重金屬元素的測(cè)定

準(zhǔn)確稱取0.5 g（需要精確至0.1 mg）的15批干燥加工樣品置于潔凈的聚四氟乙烯坩堝，加少量超純水潤(rùn)濕樣品后，加5 mL濃硝酸漏斗覆蓋過夜，去掉漏斗，加3 mL氫氟酸和1 mL雙氧水，置于電熱板上加熱，設(shè)定程序：120 ℃，5 min；150 ℃，10 min；180 ℃，30 min；140 ℃，60 min，驅(qū)趕產(chǎn)生的白煙并蒸干至樣品成黏稠狀態(tài)，取下坩堝，半冷卻后，加入1 mL硝酸，在溫?zé)釥顟B(tài)下溶解可溶性殘?jiān)?，冷卻后用超純水定容至50 mL塑料量瓶。采用ICP-OES對(duì)其中硼、錳、鉬、鎳、鋅、鐵、鈣、鎂、磷和鉀10種營(yíng)養(yǎng)元素進(jìn)行測(cè)定，并參照《中國(guó)藥典》2020年版對(duì)金銀花重金屬元素種類的規(guī)定，采用ICP-MS對(duì)藥材的砷、鎘、銅、鉛和汞5種重金屬元素進(jìn)行測(cè)定，每批樣品平行測(cè)定3次。

2.4 UPLC法測(cè)定有效成分含量

UPLC法測(cè)定細(xì)氈毛忍冬花蕾的有效成分含量參考田偉等[9]建立的方法。

2.4.1 混合對(duì)照品溶液制備 精密稱取綠原酸19.20 mg、異綠原酸A 11.00 mg、異綠原酸C 6.50 mg置于5 mL量瓶中，異綠原酸B 6.39 mg、木犀草苷7.00 mg置于25 mL量瓶中、蘆丁12.00 mg、馬錢苷6.40 mg置于10 mL量瓶中，分別加70%甲醇溶解并定容至刻度。將上述對(duì)照品儲(chǔ)備液分別稀釋成質(zhì)量濃度依次為綠原酸384.00 μg/mL、異綠原酸A 220.00 μg/mL、異綠原酸B 25.56 μg/mL、異綠原酸C 130.00 μg/mL、木犀草苷2.80 μg/mL、蘆丁60.00 μg/mL、馬錢苷6.40 μg/mL的溶液。

2.4.2 供試品溶液制備 分別稱取細(xì)氈毛忍冬花蕾樣品粉末（過4號(hào)篩）0.5 g，精密稱定，置于100 mL具塞錐形瓶中，精密加入70%甲醇溶液25 mL，密塞，稱定質(zhì)量，超聲處理（100 W、70 Hz）30 min，放冷至室溫，稱定質(zhì)量，用70%甲醇溶液補(bǔ)足減失質(zhì)量，搖勻，吸取上清液，用0.22 μm有機(jī)濾頭濾過，濾液即得細(xì)氈毛忍冬藥材供試品溶液。

2.4.3 色譜條件 色譜柱為島津Shim-pack GIST-HP C18柱（100 mm×2.1 mm，3 μm）；流動(dòng)相為0.1%磷酸水溶液-乙腈，洗脫梯度：0.01～5 min，5%～15%乙腈；5～20 min，15%～25%乙腈；20～24 min，25%～60%乙腈；24～24.1 min，60%～5%乙腈；24.1～30 min，5%乙腈；檢測(cè)波長(zhǎng)235、255、327、349 nm；體積流量0.3 mL/min；柱溫30 ℃；進(jìn)樣量：綠原酸進(jìn)樣量0.2 μL，馬錢苷、蘆丁、木犀草苷、異綠原酸A、B、C進(jìn)樣量1 μL。

2.5 多指標(biāo)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化

評(píng)價(jià)指標(biāo)中包含正指標(biāo)和逆指標(biāo)，正指標(biāo)是數(shù)值越大越好的指標(biāo)，逆指標(biāo)為數(shù)值越大越差的指 標(biāo)[10]，基于中藥材有效性和安全性，正指標(biāo)確定為硼、錳、鉬、鎳、鋅、鐵、鈣、鎂、磷、鉀元素、綠原酸、異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C、木犀草苷、蘆丁和馬錢苷，逆指標(biāo)包括褐變指數(shù)、砷、鎘、銅、鉛和汞元素。多指標(biāo)綜合評(píng)價(jià)，指標(biāo)涉及范圍廣，需要統(tǒng)一各個(gè)指標(biāo)間的度量標(biāo)準(zhǔn)。為綜合不同含義的各種指標(biāo)，對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理，正指標(biāo)按照公式Y＝[X－min(X)]/[max(X)－min(X)][11]計(jì)算，逆指標(biāo)按照公式Y＝[max(X)－X]/[max(X)－min(X)]計(jì)算。

2.6 數(shù)據(jù)分析

采用Microsoft Excel 2019對(duì)數(shù)據(jù)整理，使用SPSS 20對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行單因素方差分析，SPSSAU進(jìn)行AHP層次分析權(quán)重確定，運(yùn)用加權(quán)評(píng)分法對(duì)各個(gè)指標(biāo)進(jìn)行多指標(biāo)綜合評(píng)價(jià)。15種加工方式的加權(quán)評(píng)分計(jì)算公式為加權(quán)評(píng)分＝B1B1＋(1C1＋…＋10C10)B2＋(11C11＋15C15)B3＋(16C16＋…＋22C22)B4，其中B1為B1顏色褐變指標(biāo)的標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)，1～22為各個(gè)評(píng)分指標(biāo)的標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)，Bx和Cx為各個(gè)評(píng)分指標(biāo)對(duì)應(yīng)的權(quán)重值。

3 結(jié)果與分析

3.1 不同加工方法對(duì)細(xì)氈毛忍冬藥材色澤的影響

由圖1可知，T10褐變程度最低、其次為T13，2組處理呈現(xiàn)綠色，T14褐變程度最高，呈黃褐色，其余處理呈不同程度的黃褐色。由表2可知，是否殺青、殺青時(shí)長(zhǎng)、烘干溫度對(duì)藥材色澤有顯著影響。殺青3 min、60 ℃烘干，褐變程度較低；殺青5 min及10 min時(shí)，40 ℃烘干的褐變程度較低，總體隨著殺青時(shí)間的增加和烘干溫度的上升，褐變程度增高。殺青時(shí)間增加和烘干溫度上升，褐變程度增高的原因可能是殺青過程鈍化酶活性，酶促褐變減速[12-13]，但高溫烘干下氨基酸化合物，如氨基酸、肽、蛋白質(zhì)等和糖類發(fā)生美拉德反應(yīng)加速非酶褐變反應(yīng)的發(fā)生，導(dǎo)致顏色變化[14]。同理，未殺青組隨著烘干溫度的上升，酶活性增強(qiáng)，樣品的顏色由綠色向黃褐色轉(zhuǎn)變，褐變程度增高[15]。

圖1 不同加工方式藥材色澤

表2 不同加工方法藥材粉末色度測(cè)定結(jié)果(, n = 3)

Table 2 Chromaticity determination results of medicinal powders with different processing methods (, n = 3)

處理L*a*b*褐變指數(shù)/%處理L*a*b*褐變指數(shù)/%處理L*a*b*褐變指數(shù)/% T166.331.0123.3543.39±0.81efgT668.071.2024.8945.61±1.52cdeT1152.414.9421.9259.82±2.43b T267.000.8523.3842.72±2.60fgT767.020.7623.0341.85±0.83ghT1255.214.1223.5659.68±0.53b T366.561.2924.0945.17±1.26defT867.071.1725.1246.92±1.05cdT1370.01?0.4423.8440.00±2.78h T466.390.8423.4543.35±0.82efgT967.561.3124.6945.71±1.01cdeT1461.024.9828.1666.10±2.28a T566.301.1924.4946.19±1.99cdT1067.900.5822.4339.70±0.36hCK64.311.6424.2347.90±0.97c

同列數(shù)據(jù)不同字母表示差異顯著（＜0.05）

Different letters in the same column indicate significant difference (< 0.05)

3.2 不同加工方法對(duì)細(xì)氈毛忍冬藥材營(yíng)養(yǎng)元素及重金屬元素的影響

將15批細(xì)氈毛忍冬樣品以電熱板消解后用ICP-OES、ICP-MS法對(duì)其中10種營(yíng)養(yǎng)元素和5種重金屬元素進(jìn)行測(cè)定，測(cè)定結(jié)果見表3。細(xì)氈毛忍冬花蕾經(jīng)過不同干燥方法處理后，營(yíng)養(yǎng)元素、重金屬元素的含量呈波動(dòng)趨勢(shì)。進(jìn)一步說明在加工過程中是否殺青、殺青時(shí)間和烘干溫度均能影響藥材中無(wú)機(jī)元素的含量，但變化規(guī)律尚不明確，仍需進(jìn)一步研究探明[16-17]。

3.3 不同加工方法對(duì)有效成分含量的影響

不同加工方法細(xì)氈毛忍冬藥材中7種有效成分含量見表4，細(xì)氈毛忍冬藥材經(jīng)過不同干燥方法處理后，各有效成分的含量存在差異。殺青組對(duì)照未殺青組，馬錢苷含量升高，蘆丁含量降低；隨著殺青時(shí)間增長(zhǎng)，異綠原酸B、異綠原酸C含量升高，異綠原酸A含量降低；隨著烘干溫度升高，異綠原酸B、異綠原酸C含量升高，馬錢苷、異綠原酸A含量降低；殺青10 min、80 ℃烘干的有效成分總量最高為144.67 mg/g，不殺青、60 ℃烘干的有效成分總量最低為48.10 mg/g；殺青并增長(zhǎng)時(shí)間，升高烘干溫度有利于有效成分總量的積累。是否殺青、殺青時(shí)長(zhǎng)、烘干溫度等因素對(duì)金銀花7種有效成分含量具有顯著影響，其中是否殺青為最主要的影響因素。

表3 樣品中15種營(yíng)養(yǎng)元素及重金屬元素含量測(cè)定結(jié)果

Table 3 Determination results of 15 nutrient elements & heavy metal elements in sample

處理質(zhì)量分?jǐn)?shù)/(mg?kg?1) 硼錳鉬鎳鋅鐵鈣鎂磷鉀砷鎘銅鉛汞 T118.73121.220.135.4828.8846.212 990.11428.413 669.9427 918.511.951.1916.810.170.15 T219.30125.490.125.5425.5942.062 627.60448.833 425.2427 635.062.061.2416.860.140.28 T318.35129.510.125.7335.21111.082 428.08466.563 622.9222 698.953.711.2617.910.340.36 T418.19118.110.115.0934.2965.002 212.86883.803 191.0730 116.242.171.2217.030.240.43 T520.46116.430.175.0050.9085.832 088.58385.902 647.5334 062.632.051.1716.360.220.57 T618.43121.870.245.1032.1681.962 865.18909.532 776.4333 308.252.231.2217.590.250.55 T720.01131.220.125.1126.8822.552 435.472 457.522 891.6534 451.472.021.1917.380.150.28 T819.84123.110.135.2427.1931.282 611.741 752.702 766.6532 431.352.061.1517.100.130.45 T920.30129.830.134.9334.1811.475 473.15636.283 041.6337 009.072.011.1917.120.130.07 T1021.34126.640.155.2629.6412.988 279.301 040.183 065.7328 957.511.961.2217.960.130.13 T1122.34124.240.145.5661.1145.427 646.75654.072 763.6229 311.582.121.2318.790.620.30 T1222.37123.660.115.7065.48107.844 938.99453.612 735.7824 022.902.011.2018.270.450.71 T1325.01125.130.135.8766.2169.474 631.78339.542 369.5026 365.862.261.2518.930.510.45 T1421.55125.830.156.1461.7683.597 535.81386.512 709.9128 232.351.931.2118.940.500.55 CK17.42120.200.175.6137.7192.113 377.031 238.322 929.7525 094.652.211.2017.160.350.56

3.4 綜合加權(quán)評(píng)分

3.4.1 權(quán)重確定 根據(jù)不同加工方法藥材顏色褐變指數(shù)、元素含量、內(nèi)在成分含量，進(jìn)行多指標(biāo)綜合加權(quán)評(píng)價(jià)。參考《中國(guó)藥典》2020年版中金銀花項(xiàng)目，重金屬元素含量和內(nèi)在成分含量中綠原酸、木犀草苷、異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C作為重要參考指標(biāo)，并加入10種營(yíng)養(yǎng)元素作為內(nèi)在元素指標(biāo)，蘆丁、馬錢苷作為內(nèi)在成分含量指標(biāo)。

采用層次分析法中權(quán)重確定方法[18-20]，將細(xì)氈毛忍冬藥材各性狀指標(biāo)間的關(guān)系建立分層結(jié)構(gòu)模型（圖2），根據(jù)1～9比率標(biāo)度法[21]，通過各指標(biāo)因素間的兩兩比較來構(gòu)造判斷矩陣[22]（表5），從而確定各指標(biāo)的權(quán)重值（）。并且a-（b1～b4）、b2-（c1～c10）、b3-（c11～c15）和b4-（c16～c22）的一致性比率（CR）分別為0.092、0.000、0.000、0.001，CR值均小于0.1，認(rèn)為判斷矩陣有著良好的一致性。最終得到顏色褐變指標(biāo)為0.055 3、營(yíng)養(yǎng)元素指標(biāo)為0.118 8、重金屬元素指標(biāo)為0.229 2、內(nèi)在成分指標(biāo)為0.596 7、其中元素指標(biāo)中硼、錳、鉬、鎳、鋅、鐵、鈣、鎂、磷、鉀、砷、鎘、銅、鉛和汞的分別為0.071 4、0.071 4、0.071 4、0.071 4、0.071 4、0.071 4、0.142 9、0.142 9、0.142 9、0.142 9、0.200 0、0.200 0、0.200 0、0.200 0、0.200 0，內(nèi)在成分指標(biāo)中綠原酸、異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C、木犀草苷、蘆丁和馬錢苷的分別為0.306 5、0.097 8、0.097 8、0.097 8、0.306 5、0.046 8、0.046 8。

表4 藥材中7種有效成分含量(, n = 3)

Table 4 Contents of seven effective ingredients in medicinal materials (, n = 3)

處理質(zhì)量分?jǐn)?shù)/(mg?kg?1) 綠原酸異綠原酸A異綠原酸B異綠原酸C木犀草苷蘆丁馬錢苷 T186.25±4.18ab33.71±1.50bc2.10±0.09g9.64±0.35f0.09±0.01b2.41±0.05bc0.74±0.32ab T290.13±2.40ab33.71±1.41bc2.49±0.20f11.52±0.99e0.09±0.02b2.51±0.02ab0.87±0.80ab T384.60±10.96b27.14±1.56ef3.28±0.42d14.97±1.65d0.07±0.01c2.44±0.09abc0.25±0.09cd T489.57±2.27ab32.85±0.88c2.80±0.06ef12.06±0.18e0.09±0.00bc2.48±0.02ab0.54±0.04abcd T590.41±0.67ab30.20±0.71d3.16±0.01de14.43±0.11d0.09±0.00bc2.46±0.02ab0.25±0.05cd T690.50±0.45ab28.12±0.95de3.53±0.21d16.30±0.91c0.09±0.01bc2.45±0.02ab0.20±0.06cd T788.76±0.75ab25.50±0.41fg4.49±0.06c17.09±0.46c0.10±0.00b2.38±0.03bc0.74±0.32ab T891.11±1.14ab24.36±0.38g4.91±0.07b20.42±0.10b0.09±0.00bc2.38±0.05bc0.20±0.01cd T991.90±0.68a23.62±0.26g5.18±0.18b21.30±0.64b0.08±0.01bc2.43±0.03abc0.19±0.03cd T1085.01±1.37ab35.50±1.06ab1.94±0.07g9.18±0.27f0.09±0.01bc2.58±0.07a0.49±0.01bcd T1129.82±4.19e12.74±3.14h0.78±0.14i3.23±0.65h0.03±0.02e1.34±0.20e0.17±0.03cd T1238.39±1.70d12.73±0.87h0.84±0.04i4.16±0.45h0.04±0.00de1.65±0.05d0.20±0.03cd T1375.03±4.24c36.27±0.78a1.33±0.03h5.61±0.16g0.11±0.00a2.50±0.05ab0.63±0.04abc T1485.92±2.74ab14.85±0.89h6.08±0.79a25.61±0.64a0.05±0.01d2.28±0.05c0.08±0.06d CK90.80±7.69ab33.39±3.02bc2.50±0.19f11.12±0.89e0.08±0.01c2.58±0.26a0.97±0.60a

同列數(shù)據(jù)不同字母表示差異顯著（＜0.05）

Different letters in the same column indicate significant difference (< 0.05)

圖2 權(quán)重遞階層次結(jié)構(gòu)圖

3.4.2 加權(quán)評(píng)分 綜合加權(quán)評(píng)分結(jié)果見表6。根據(jù)綜合加權(quán)評(píng)分分析結(jié)果顯示，排序前列干燥方式以殺青10 min、40 ℃烘干得分最高，其次為殺青10 min、80 ℃烘干和殺青10 min、60 ℃烘干，說明這幾種干燥方式在基于多指標(biāo)綜合評(píng)價(jià)細(xì)氈毛忍冬藥材干燥方法篩選研究上有明顯優(yōu)勢(shì)。T12（不殺青、80 ℃烘干）、T11（不殺青、60 ℃烘干）因外觀色澤不佳、重金屬含量偏高、內(nèi)在成分含量偏低多重因素導(dǎo)致綜合評(píng)分較低。未殺青、40 ℃烘干、冷凍干燥利于保持藥材外觀色澤，但未殺青組沒有殺青去酶，烘干溫度增高時(shí)褐變程度較殺青組更劇烈，同時(shí)未殺青組有效成分總量較低，不推薦使用。殺青后陰干在成分和色澤方面表現(xiàn)較差，同時(shí)存在周期長(zhǎng)、所需空間大等缺點(diǎn)不適宜在工業(yè)上使用。綜上，為提升細(xì)氈毛忍冬藥材的干燥效率，保障其品質(zhì)，建議產(chǎn)地細(xì)氈毛忍冬藥材干燥加工方法選擇殺青10 min、40 ℃烘干。

表5 判斷矩陣及w、最大特征值、CR值

Table 5 Judgment matrix and weight, maximum eigenvalue, consistency ratio value

項(xiàng)目判斷矩陣w最大特征值CR a-(b1～b3)b1b2b3b4 4.2440.092 b111/31/51/7 0.055 3 b2311/31/5 0.118 8 b35311/5 0.229 2 b47551 0.596 7 b2-(c1～c10)c1c2c3c4c5c6c7c8c9c10 10.0000.000 c11111111/21/21/21/20.071 4 c21111111/21/21/21/20.071 4 c31111111/21/21/21/20.071 4 c41111111/21/21/21/20.071 4 c51111111/21/21/21/20.071 4 c61111111/21/21/21/20.071 4 c722222211110.142 9 c822222211110.142 9 c922222211110.142 9 c1022222211110.142 9 b3-(c11～c15)c11c12c13c14c15 5.0000.000 c1111111 0.200 0 c1211111 0.200 0 c1311111 0.200 0 c1411111 0.200 0 c1511111 0.200 0 b4-(c16～c22)c16c17c18c19c20c21c22 7.0060.001 c161333177 0.306 5 c171/31111/322 0.097 8 c181/31111/322 0.097 8 c191/31111/322 0.097 8 c201333177 0.306 5 c211/71/21/21/21/711 0.046 8 c221/71/21/21/21/711 0.046 8

3.5 不同加工因素對(duì)指標(biāo)含量的影響

將所有指標(biāo)數(shù)據(jù)采用min-max標(biāo)準(zhǔn)化辦法處理后，分為褐變指數(shù)、營(yíng)養(yǎng)元素、重金屬元素和有效成分4類，并計(jì)算4類指標(biāo)含量各自的總量。試驗(yàn)采用混合正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)，設(shè)置殺青時(shí)間（A，3、5、10、0 min）、烘干溫度（B，40、60、80、105、?18、25 ℃）、干燥方式（C，烘干、凍干、陰干）3個(gè)因素，共15個(gè)處理，每個(gè)處理3次重復(fù)，具體試驗(yàn)設(shè)計(jì)如表7所示。得到不同加工方式對(duì)褐變指數(shù)、營(yíng)養(yǎng)元素、重金屬元素和有效成分含量混合正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析，見表8。

各因素對(duì)褐變指數(shù)的影響順序?yàn)锽＞C＞A，對(duì)營(yíng)養(yǎng)元素和重金屬元素含量的影響順序?yàn)锽＞A＞C，對(duì)7種有效成分含量的影響順序?yàn)锳＞B＞C。結(jié)果表明，烘干溫度高低對(duì)細(xì)氈毛忍冬藥材的褐變程度和15種元素含量具有顯著影響，殺青時(shí)間長(zhǎng)短對(duì)其藥材的7種有效成分含量有顯著影響。

表6 綜合加權(quán)評(píng)分結(jié)果

Table 6 Results of comprehensive weight score

處理加權(quán)綜合評(píng)分排名處理加權(quán)綜合評(píng)分排名 T70.7531T60.6529 T90.7422CK0.64010 T80.7173T130.60011 T10.7144T30.54212 T20.7065T140.50313 T100.6936T120.21314 T50.6817T110.15915 T40.6688

為保證藥材品質(zhì)，以有效成分含量高、重金屬元素含量低，褐變程度低為宜，因此，最優(yōu)組合為A3B1C1，即殺青10 min、40 ℃烘干，這與綜合評(píng)分結(jié)果一致。

表7 混合正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果

Table 7 Hybrid orthogonal design results

處理A/minB/℃C各類指標(biāo)總量的標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù) 褐變指數(shù)營(yíng)養(yǎng)元素重金屬元素內(nèi)在成分 T13 (1)40 (1)烘干(1)0.143.090.764.70 T23 (1)60 (2)烘干(1)0.113.041.435.13 T33 (1)80 (3)烘干(1)0.214.063.484.11 T45 (2)40 (1)烘干(1)0.142.531.824.73 T55 (2)60 (2)烘干(1)0.253.321.214.43 T65 (2)80 (3)烘干(1)0.223.962.284.48 T710 (3)40 (1)烘干(1)0.083.991.185.21 T810 (3)60 (2)烘干(1)0.273.160.954.68 T910 (3)80 (3)烘干(1)0.233.850.704.74 T100 (4)40 (1)烘干(1)0.004.211.374.50 T110 (4)60 (2)烘干(1)0.764.953.140.10 T120 (4)80 (3)烘干(1)0.764.622.890.67 T130 (4)?18 (5)凍干(2)0.014.773.464.49 T145 (2)105 (4)烘干(1)1.005.653.053.99 CK5 (2)25 (6)陰干 (3)0.313.622.145.10

表8 混合正交試驗(yàn)結(jié)果分析

Table 8 Analysis of hybrid orthogonal design results

指標(biāo)因素A因素B因素C主次順序R 褐變指數(shù)A2＞A4＞A3＞A1B4＞B3＞B2＞B6＞B5＞B1C1＞C3＞C2B＞C＞A 營(yíng)養(yǎng)元素A4＞A2＞A3＞A1B4＞B5＞B3＞B2＞B6＞B1C2＞C1＞C3B＞A＞C 重金屬元素A4＞A2＞A1＞A3B5＞B4＞B3＞B6＞B2＞B1C2＞C3＞C1B＞A＞C 化學(xué)成分A3＞A1＞A2＞A4B6＞B1＞B5＞B4＞B2＞B3C3＞C2＞C1A＞B＞C

4 討論

本研究殺青方式選用蒸汽殺青，蒸汽溫度很高，殺青效果更明顯[23]，同時(shí)操作簡(jiǎn)單、成本較低，適用于產(chǎn)地工業(yè)使用。本實(shí)驗(yàn)中殺青組花蕾顏色暗黃，可能是樣品烘干時(shí)使用的烘箱內(nèi)部風(fēng)力不足，無(wú)法快速升溫，蒸汽無(wú)法及時(shí)排出，烘干時(shí)間增長(zhǎng)導(dǎo)致樣品褐變程度增高，烘干后顏色暗黃。

文獻(xiàn)報(bào)道了晾曬、烘干、殺青、微波干燥和紅外干燥等不同加工處理方式對(duì)金銀花類藥材質(zhì)量的影響，以經(jīng)殺青熱風(fēng)烘干后的金銀花類藥材質(zhì)量為佳[24-26]。物細(xì)氈毛忍冬花蕾加工中得到驗(yàn)證，以殺青后熱風(fēng)烘干得到的藥材品質(zhì)更優(yōu)。同時(shí)本研究在確定殺青烘干加工方法的基礎(chǔ)上，確定了具體的工藝參數(shù)，為規(guī)?；漠a(chǎn)地加工提供理論支撐，促進(jìn)產(chǎn)地加工的規(guī)范化與規(guī)模化發(fā)展。此外，實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示南江縣細(xì)氈毛忍冬花蕾產(chǎn)地加工現(xiàn)采用的殺青5 min、105 ℃的加工方式較多地考慮了生產(chǎn)成本，而未能很好地兼顧藥材質(zhì)量，因此，該工藝也有待進(jìn)一步完善。

在中藥品質(zhì)的控制與保障體系中，產(chǎn)地加工作為其多元調(diào)控的環(huán)節(jié)，可人為地干預(yù)中藥材加工品質(zhì)，而加工品質(zhì)的優(yōu)劣最終需要通過中藥臨床療效評(píng)價(jià)加工藥材的效用品質(zhì)，優(yōu)選適宜的加工工藝[27]。本研究結(jié)果對(duì)加工后細(xì)氈毛忍冬藥材的形態(tài)品質(zhì)、化學(xué)品質(zhì)進(jìn)行了探討，還需進(jìn)一步驗(yàn)證其效用品質(zhì)，實(shí)現(xiàn)中藥“質(zhì)量-藥效”的關(guān)聯(lián)問題分析，保證藥材加工品質(zhì)。同時(shí)，本實(shí)驗(yàn)優(yōu)化的加工工藝在運(yùn)用于實(shí)際生產(chǎn)還需進(jìn)一步考慮藥材的生產(chǎn)成本與產(chǎn)量，在保證藥材品質(zhì)的同時(shí)獲得良好的經(jīng)濟(jì)效益。

利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

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Study on processing technology offloral bud by multi-index comprehensive weighting method

LI Xu-dong1, 2, WU Yu1, PENG Fang1, MAO Chang-qing1, TAO Shan1, ZHANG Da3, LI Sheng-cui1, ZHAO Dou-dou1, HE Huan1, MI Ya-dong4, LI Yi2, ZHANG Chao1

1. Industrial Crop Research Institute, Sichuan Academy of Agricultural Sciences, Chengdu 610300, China 2. Chengdu Medical College, Chengdu 610500, China 3. Nanjiang Honeysuckle Industry Development Center, Bazhong 636600, China 4. Bazhong Green Agriculture Innovation and Development Research Institute, Bazhong 636600, China

To investigate effects of different processing methods on the floral buds’ quality of.The floral buds ofwere treated by 15 methods with different fixation times and drying methods. The powder chroma, contents of 10 nutrient elements including Ca, Mg, P, K, Fe, Zn, B, Mn and Mo, five heavy metal elements including As, Cd, Cu, Pb and Hg, and seven main chemical components including chlorogenic acid, isochlorogenic acid A, isochlorogenic acid B, isochlorogenic acid C, hibisin, rutin and loganin were determined. The multi-index comprehensive evaluation was carried out by weighted scoring method.Floral buds ofprocessed by different methods showed significant differences in color. Those drying at 40 ℃ without fixation or freeze-drying directly showed green color, and their browning index were 39.70% and 40.00%, respectively. Samples treated with10 min fixation and 80 ℃ drying had the highest total content of the seven main chemical components (144.70 mg/g) while the ones dried directly at 60 ℃ had the lowest (48.10 mg/g). The top 3 comprehensive weighted scores were 10 min fixation and 40 ℃ drying, 10 min fixation and 80 ℃ drying, and 10 min fixation and 60 ℃ drying, respectively. The influence order of processing factors on browning index was drying temperature > drying mode > fixation time; the influence order on element content was drying temperature > fixation time > drying mode; And the influence order on chemical components was fixation time > drying temperature > drying mode.The browning index and element content ofwere significantly affected by drying temperature, while the content of chemical components was significantly affected by fixation time. The most suitable processing method forwas 10 min fixation and 40 ℃ drying.

Hemsl.; floral bud; drying process; multi-index comprehensive weighting method; browning index; nutrient element; heavy metal element; fixation; drying; chroma

R283.6

A

0253 - 2670(2022)11 - 3496 - 09

10.7501/j.issn.0253-2670.2022.11.028

2021-12-15

國(guó)家中藥材產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系（CARS-21）；四川省農(nóng)科院科技成果中試熟化與示范轉(zhuǎn)化（2021ZSSFKJ18）

李旭東（1995—），女，碩士研究生，研究方向?yàn)橹兴幤贩N、品質(zhì)與資源開發(fā)。E-mail: 1075651501@qq.com

張 超，研究員，碩士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)榇óa(chǎn)道地藥材的育種栽培。Tel: (028)68907207 E-mail: jychaozhang@163.com

李 羿，博士，教授，碩士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)橹兴幤贩N、品質(zhì)與資源開發(fā)。Tel: 13688305707 E-mail: 543260747@qq.com

#共同第一作者：吳 宇（1994—），男，學(xué)士，研究方向?yàn)榇óa(chǎn)道地藥材的育種栽培。E-mail: 8244445921@qq.com

[責(zé)任編輯 鄭禮勝]