楊 臻 宋金龍 韓 剛 喬 璐 徐錦華 穆迎春

（中國水產(chǎn)科學(xué)研究院，農(nóng)業(yè)農(nóng)村部水產(chǎn)品質(zhì)量安全控制重點實驗室，北京 100141）

三疣梭子蟹（Portunus trituber culat us）隸屬于甲殼綱（Crustace）十足目（Decapod）梭子蟹科（Portunida）梭子蟹屬 （Por t unus）[1]，是我國沿海重要的海產(chǎn)經(jīng)濟蟹類之一，在北起遼東半島，南至福建、廣東海域均有分布[2]。其味道鮮美，風(fēng)味獨特，具有較高的經(jīng)濟價值和營養(yǎng)價值[3]。目前，三疣梭子蟹是世界上捕撈量最大的螃蟹，其中98%來自我國[4]。近年來，隨著規(guī)?；B(yǎng)殖的興起，三疣梭子蟹養(yǎng)殖規(guī)模不斷擴大，產(chǎn)量逐年增高，2019年全國產(chǎn)量為57.22萬t，其中海水養(yǎng)殖產(chǎn)量11.38萬t，海洋捕撈產(chǎn)量45.84萬t[5]。三疣梭子蟹由于其本身的生物特性和行為習(xí)性，對重金屬如鎘、鉛等有較高的富集能力[6～7]。

研究表明，三疣梭子蟹野生個體內(nèi)的重金屬不僅會持續(xù)積累，還會隨著食物鏈向上富集，危害人體健康[8～9]。尤炬炬等[10]對浙江省自然海區(qū)梭子蟹進行了總汞、無機砷、鉛、鎘4種重金屬在不同生物組織中殘留的測定與分析，發(fā)現(xiàn)重金屬尤其是鎘容易在梭子蟹內(nèi)臟中富集，且濃度較高。近年來，農(nóng)業(yè)農(nóng)村部和國家市場監(jiān)督管理總局均對三疣梭子蟹開展相關(guān)抽檢，結(jié)果顯示，三疣梭子蟹鎘超標(biāo)情況突出。

鎘是一類典型的累積性重金屬污染物，半衰期長[11]，廣泛存在于生態(tài)環(huán)境中，不易被生物降解[12]，且容易在動植物體內(nèi)富集[13]。研究顯示，鎘已成為人類食品中常見的污染物，能夠沿著食物鏈在海洋動植物中傳遞[14]，對人體具有致癌的風(fēng)險[15]，其被歸類為Ⅰ類致癌物列入世界衛(wèi)生組織國際癌癥研究機構(gòu)致癌物清單（2017年）[16]。

目前，針對三疣梭子蟹中鎘膳食風(fēng)險評估的研究較少，主要集中在三疣梭子蟹中鎘的化學(xué)形態(tài)、蓄積特性、分子質(zhì)量分布特征、毒性效應(yīng)研究[17～20]等方面。本文采取目標(biāo)危害系數(shù) （Target hazard quotient，THQ）法對三疣梭子蟹的膳食暴露風(fēng)險進行評估，以期為三疣梭子蟹食用風(fēng)險提供科學(xué)依據(jù)，同時，為修訂三疣梭子蟹鎘限量值和制定安全管理措施提供數(shù)據(jù)支撐。

一、食品中鎘暴露風(fēng)險評估歷史

聯(lián)合國糧食及農(nóng)業(yè)組織/世界衛(wèi)生組織（FAO/WHO）食品添加劑聯(lián)合專家委員會（JECFA）分別在第16、33、41、55、61和64次會議中對鎘膳食暴露情況進行了評估。在一定膳食暴露濃度下，鎘在腎臟中累積，當(dāng)達到對腎毒害的臨界濃度200 mg/kg時，將導(dǎo)致尿液中的微球蛋白（MG）濃度升高，根據(jù)此時對應(yīng)的人體鎘攝入量可換算成鎘的暫定每周耐受攝入量（PTWI），此時PTWI為7μg/kg bw[21]。在第41次會議中，JECFA總結(jié)得出，用模型估算PTWI值時未使用安全因子，得到的PTWI值偏低，并重申膳食鎘暴露值與可能引起毒性效應(yīng)的劑量值十分接近[22]。在第55次會議中，JECFA根據(jù)職業(yè)性人群膳食鎘暴露與肌氨酸酐排出、鎘的生物利用率及攝入排出比值等系列參數(shù)，計算得出尿鎘安全濃度限值為2.5μg/g肌氨酸酐。當(dāng)人體內(nèi)尿鎘濃度低于該值時，普通人群不會出現(xiàn)腎小管功能障礙，并指出腎小管功能障礙與膳食鎘的暴露風(fēng)險之間存在一定的相關(guān)性[23]。在第61次會議中，JECFA將環(huán)境鎘暴露的流行病學(xué)研究納入評估依據(jù)，包括比利時的Cadmibel研究及日本相關(guān)研究報告，重申腎小管功能障礙仍是鎘毒性的重要健康表征，但只有尿鎘濃度超過2.5μg/g肌氨酸酐時才可能導(dǎo)致流行性腎小管功能障礙疾病，PTWI仍定為7μg/kg bw[24]。在第64次會議中，JECFA評價了各種食品中鎘最高限量值（MRLs）對膳食暴露的影響，結(jié)果顯示，國際食品法典委員會（CAC）所推薦的新的MRLs僅導(dǎo)致膳食鎘暴露變化了1%～6%，考慮到膳食鎘暴露量僅為PTWI（7μg/kg bw）的40%～60%，故鎘對人類的健康風(fēng)險無顯著影響[25]。應(yīng)污染物法典委員會（CCCF）的要求，JECFA第73次會議將自上一次鎘評估以來膳食中鎘的含量及其暴露相關(guān)信息納入評估依據(jù)，并運用新的概率模型進行鎘的風(fēng)險評估[26]。以往的鎘健康指導(dǎo)值以PTWI表示，但由于鎘在人體的半衰期長，每日膳食攝入對總體暴露的影響可忽略，鎘暴露的長期、短期健康風(fēng)險應(yīng)以月總攝入量或平均攝入量評定，而可耐受攝入量的評價時間段也應(yīng)超過1個月。因而，JECFA第73次會議決定撤回PTWI的表示方法，以暫定每月耐受攝入量（PTMI）來表達鎘的可耐受攝入水平，并建立鎘的PTMI（定為25μg/kg bw），以其作為新的健康風(fēng)險評價依據(jù)[27]。

二、材料與方法

（一）數(shù)據(jù)來源采集2015－2019年水產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險監(jiān)測、風(fēng)險評估、國家市場監(jiān)督管理總局抽檢及實驗室檢測超標(biāo)數(shù)據(jù)104個，樣品來自渤海、黃海、東海和南海等海區(qū)。

（二）評價方法

1.目標(biāo)危害系數(shù)法。目標(biāo)危害系數(shù)法是美國環(huán)境保護署（USEPA）于2000年提出的按照人體平均體重建立的風(fēng)險分析方法[28]，可同時評價單一重金屬暴露和多種重金屬復(fù)合暴露的健康風(fēng)險。該方法是通過計算暴露于污染物對人體健康產(chǎn)生的風(fēng)險水平來評價該污染物可能導(dǎo)致的健康風(fēng)險，以人體攝入污染物劑量與其參考劑量的比值作為評價標(biāo)準(zhǔn)。目標(biāo)危害系數(shù)（THQ）計算方法見公式（1）。

公式（1）中，EF為暴露頻率（365 d/a）；ED為暴露年限，即人類平均壽命（70 a）；CM為三疣梭子蟹日均消費量（g/d）；Ci為三疣梭子蟹體內(nèi)污染物含量（mg/kg）；RfD為污染物的參考劑量［mg/（kg·d）］，根據(jù)美國環(huán)境保護署（USEPA）風(fēng)險信息綜合管理系統(tǒng)（IRIS），鎘的參考劑量為1μg/（kg·d）；BW為人體平均體重（kg）；TA為非致癌性平均暴露時間（ED×365 d）。

USEPA將非致癌目標(biāo)風(fēng)險商的控制標(biāo)準(zhǔn)定為1[29]，THQ<1，說明對暴露人群的健康風(fēng)險可接受；THQ>1，說明存在潛在非致癌性健康風(fēng)險。THQ值越大，表明有害重金屬對人體健康的非致癌風(fēng)險越高[30]。

2.最大可食用量計算。根據(jù)JECFA制定的暫定每月耐受攝入量（PTMI），估算最大可食用量，計算方法見公式（2）和公式（3）。

公式 （2）中，DI為日均單位體重暴露量（μg/kg bw）；Ci為三疣梭子蟹體內(nèi)污染物含量（mg/kg）；CM為三疣梭子蟹日均消費量（g/d）；BW為人體平均體重（kg）。

公式 （3） 中，MI為每月可接受攝入量（μg/kg bw），JECFA提出的PTMI為25μg/kg bw。

（三）各類人群中鎘暴露量計算本文僅對3歲及以上人群進行食用健康風(fēng)險評估，將人群分為3～6歲男性組、3～6歲女性組、7～17歲男性組、7～17歲女性組、18～50歲男性組、18～50歲女性組、51～65歲男性組、51～65歲女性組、65歲以上男性組和65歲以上女性組10個組。

2019年中國統(tǒng)計年鑒中城鎮(zhèn)居民人均消費水產(chǎn)品14.8 kg（2017年）和14.3 kg（2018年），全國居民人均消費水產(chǎn)品11.5 kg（2017年）和11.4 kg（2018年）[31]。本著風(fēng)險最大化的原則，選取水產(chǎn)品的最大人均消費量14.8 kg進行計算，得出每日人均消費水產(chǎn)品量為40.55 g，本文中以三疣梭子蟹可食部分攝入量計。污染物含量按國家限量標(biāo)準(zhǔn)計算，GB 2762－2017《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》規(guī)定甲殼類水產(chǎn)動物中鎘限量為0.5 mg/kg[32]。依據(jù)國家體育總局2015年發(fā)布的《2014年國民體質(zhì)監(jiān)測公報》，計算得出3～6歲男性、3～6歲女性、7～17歲男性、7～17歲女性、18～50歲男性、18～50歲女性、51～65歲男性、51～65歲女性、65歲以上男性和65歲以上女性的平均體重分別為19.6、18.7、46.2、41.8、68.7、55.9、69.1、59.9、66.6和59.2 kg，我國成人平均體重為63.2 kg[33]。

三、結(jié)果與分析

（一）三疣梭子蟹鎘超標(biāo)樣品的膳食風(fēng)險評估情況根據(jù)公式（1），THQ取1，反推Ci＝THQ×BW×RfD/CM＝1.559 mg/kg，即當(dāng)水產(chǎn)品中鎘含量不超過1.559 mg/kg時，THQ＜1，鎘健康風(fēng)險可接受。

因此，將1.559 mg/kg的暴露量作為判定的風(fēng)險值，分析近年水產(chǎn)品抽查三疣梭子蟹鎘的超標(biāo)數(shù)據(jù)（以GB 2762－2017規(guī)定的0.5 mg/kg為鎘超標(biāo)判定標(biāo)準(zhǔn)），得到的THQ范圍介于0.28～3.38之間（見表1）。2015年共檢出超標(biāo)樣品68個，其中THQ＞1的樣品有16個，占當(dāng)年超標(biāo)樣品總數(shù)的23.53%；2016年共檢出超標(biāo)樣品9個，其中THQ＞1的樣品有6個，占當(dāng)年超標(biāo)樣品總數(shù)的66.67%；2017年共檢出超標(biāo)樣品6個，THQ均＜1；2018年檢出超標(biāo)樣品17個，其中THQ＞1的樣品有2個，占當(dāng)年超標(biāo)樣品總數(shù)的11.76%。2019年檢出超標(biāo)樣品4個，其中THQ＞1的樣品有1個，占當(dāng)年超標(biāo)樣品總數(shù)的25%。

表1 三疣梭子蟹鎘超標(biāo)樣品的膳食風(fēng)險評估

（二）各類人群膳食攝入三疣梭子蟹中鎘的暴露風(fēng)險評估情況由公式（1）可計算出不同性別、年齡的各類人群經(jīng)食用三疣梭子蟹途徑攝入鎘的暴露風(fēng)險，結(jié)果見表2。如表2所示，所有7歲以上組別均無膳食暴露風(fēng)險，但3～6歲男性組和3～6歲女性組的THQ＞1，具有一定膳食暴露風(fēng)險，需引起關(guān)注。此外，同年齡段不同性別人群中，女性的膳食暴露風(fēng)險大于男性。不同年齡段同性別人群中，THQ和人群體重呈負相關(guān)，人群體重越小，THQ值越大，暴露風(fēng)險越高。當(dāng)THQ＝1時，51～65歲男性組最大日均可消費三疣梭子蟹138.2 g，3～6歲女性組三疣梭子蟹最大日均消費量為37.40 g。

表2 各類人群膳食攝入三疣梭子蟹中鎘的暴露風(fēng)險評估結(jié)果

（三）我國居民最大可食用三疣梭子蟹量計算結(jié)果根據(jù)公式 （2）和公式 （3），按照Ci＝0.5 mg/kg（依據(jù)GB 2762－2017對鎘限量的規(guī)定）、MI＝25μg/kg bw、BW＝63.2 kg計算，CM＝MI×BW/（Ci×30）＝105.3 g，即我國居民每日最大可食用三疣梭子蟹總量為105.3 g。

同時，將Ci＝0.5 mg/kg、CM＝40.55 g代入公式（2）和公式（3），計算出不同年齡、性別人群三疣梭子蟹每月可接受攝入量（見表3）。如表3所示，18歲以上成人組別的MI/PTMI＜50%，膳食風(fēng)險較低，但3～6歲男性組和3～6歲女性組的MI值超過PTMI，膳食暴露風(fēng)險較高，需重點關(guān)注。

表3 不同年齡、性別人群三疣梭子蟹每月可接受攝入量估計

對于3～6歲男性組和3～6歲女性組，當(dāng)MI值正好取為JECFA推薦的PTMI（25μg/kg bw）時，由公式（2）和公式（3）反推可得3～6歲男性組三疣梭子蟹日均消費量為32.67 g，3～6歲女性組三疣梭子蟹日均消費量為31.17 g，此時THQ為0.833，無暴露風(fēng)險。因此，從食用安全角度考慮，建議3～6歲男性組三疣梭子蟹日均消費量少于32.67 g、3～6歲女性組三疣梭子蟹日均消費量少于31.17 g。

四、不同國家或地區(qū)海水蟹類中鎘膳食暴露風(fēng)險比對分析

通過文獻[10，34～45]比對不同國家或地區(qū)的海水蟹類中鎘含量，計算并分析THQ值（以平均體重63.2 kg、日均消費量40.55 g/d計），結(jié)果見表4，可以看出，所有海水蟹肌肉中鎘的THQ均＜1，鎘膳食暴露風(fēng)險在安全范圍內(nèi)。同時，分析發(fā)現(xiàn)加拿大黃道蟹、挪威多個地區(qū)面包蟹、白令海峽雪蟹、中國浙江梭子蟹、美國青蟹及印度鋸緣青蟹中其他可食部位（肝胰腺＋性腺）的鎘膳食暴露風(fēng)險較高，其中加拿大黃道蟹的其他可食部分檢測出的鎘含量最高，最高值達到61.10 mg/kg，挪威克瓦爾島面包蟹次之，其其他可食部位檢出的鎘平均含量為30 mg/kg；亞得里亞海蜘蛛蟹、阿根廷張口蟹、尼日利亞青蟹、巴西聰明毛紅樹蟹以及中國溫州、臺州地區(qū)鋸緣青蟹和中國舟山梭子蟹的其他可食部位鎘膳食暴露風(fēng)險均在安全范圍內(nèi)。挪威馬努斯島、英國、愛爾蘭和荷蘭的面包蟹及中國浙江梭子蟹的全蟹中鎘的THQ＞1，存在膳食暴露風(fēng)險，其中全蟹鎘含量最高的是挪威馬努斯島地區(qū)2017年面包蟹樣本，其鎘平均含量為4.37 mg/kg，膳食暴露風(fēng)險相對較高；法國面包蟹與中國杭州、廊坊和萊州灣地區(qū)梭子蟹的全蟹中鎘的THQ均＜1，膳食暴露風(fēng)險在安全范圍內(nèi)。面包蟹鎘含量高的主要原因可能與其生長周期長，鎘在內(nèi)臟中易富集等因素有關(guān)。

表4 不同國家或地區(qū)海水蟹類中鎘含量及其膳食暴露風(fēng)險評估結(jié)果

續(xù)表4

五、結(jié)論

三疣梭子蟹中鎘的膳食暴露風(fēng)險受年齡、性別和體重等因素影響。對于同性別不同年齡段人群，三疣梭子蟹中鎘引起的健康風(fēng)險趨勢表現(xiàn)為3～6歲幼兒＞7～17歲兒童青少年＞18歲及以上成年人；對于同年齡段不同性別人群，三疣梭子蟹中鎘引起的健康風(fēng)險趨勢表現(xiàn)為女性＞男性?？赡苁怯捎谟變汉蛢和扒嗌倌牦w重較輕，女性比男性體重較輕，稀釋效應(yīng)較小，所以風(fēng)險相對較大。因此在日常飲食中，應(yīng)重點關(guān)注幼兒、兒童、青少年等低齡人群及女性等體重較輕人群的三疣梭子蟹消費量。

考慮到三疣梭子蟹本身生活特性和行為習(xí)性對鎘具有較高蓄積特異性，因此有必要將三疣梭子蟹與其他甲殼類水產(chǎn)動物區(qū)分，單獨設(shè)置限量標(biāo)準(zhǔn)。國家衛(wèi)生健康委員會于2020年8月發(fā)布的《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量（征求意見稿）》中，已將海蟹和蝦姑中的鎘限量指標(biāo)單獨設(shè)立，限量值由0.5 mg/kg調(diào)整為3 mg/kg。當(dāng)限量標(biāo)準(zhǔn)調(diào)整為3 mg/kg時，若THQ為1，則日均消費量為21.07 g/d；若MI≤PTMI（25μg/kg bw），則日均消費量應(yīng)低于17.56 g/d，低于目前每日人均水產(chǎn)品消費量（40.55 g）。同時，當(dāng)以3 mg/kg作為判定依據(jù)時，目前采集的104個超標(biāo)樣品中，有82個是符合標(biāo)準(zhǔn)的。

盡管此次評估已將三疣梭子蟹作為居民水產(chǎn)品來源并使風(fēng)險最大化，但我國居民膳食結(jié)構(gòu)多樣且復(fù)雜，人們可能多途徑、多介質(zhì)地接觸或暴露于鎘中，因此實際情況較為復(fù)雜。鎘可能存在于其他不同農(nóng)產(chǎn)品中，總膳食的暴露機率會一定程度增加，接觸的風(fēng)險可能會大于此次預(yù)估水平。此外，部分沿海居民食用三疣梭子蟹頻次和數(shù)量均高于內(nèi)陸地區(qū)居民，部分野生三疣梭子蟹中鎘含量高于養(yǎng)殖品種，今后應(yīng)加大沿海地區(qū)喜食三疣梭子蟹人群的健康風(fēng)險觀察，并加強對捕撈的野生三疣梭子蟹的膳食暴露風(fēng)險研究。