楊 潔，廉 冰， 呂彩霞，王 彥，陳 佳， 陳佳辰，岳 琪

(1.中國輻射防護(hù)研究院，太原 030006；2.生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082)

為了估算氣載氚所致公眾輻射劑量，國內(nèi)外對(duì)氚劑量評(píng)價(jià)模式開展過許多研究工作[1-11]。國際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)19號(hào)報(bào)告《放射性物質(zhì)釋放對(duì)環(huán)境影響的評(píng)價(jià)模型》中推薦氚的長期釋放劑量評(píng)價(jià)模型采用比活度模型[1]。美國核管制委員會(huì)(NRC)導(dǎo)則1.109《反應(yīng)堆流出物正常排放所致公眾年劑量評(píng)價(jià)》中采用比活度模型計(jì)算植物產(chǎn)品中氚的濃度[2]。《核工業(yè)30年輻射環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)》中推薦采用比活度模型來估算氚在食物鏈中的轉(zhuǎn)移，介紹了空氣中氚向植物的轉(zhuǎn)移以及含氚灌溉水中氚向植物的轉(zhuǎn)移規(guī)律[3]。早期氚輻射劑量評(píng)價(jià)模型多采用比活度方法，即假定在所有環(huán)境介質(zhì)中的比活度(T/H)和在大氣水分中一樣，通過計(jì)算環(huán)境介質(zhì)中氚濃度來推算出氚對(duì)公眾造成的劑量，其中不考慮氚的化學(xué)形態(tài)，不進(jìn)行無機(jī)氚和有機(jī)氚的區(qū)分。之后，研究發(fā)現(xiàn)比活度模型計(jì)算的劑量往往比實(shí)際劑量高，因?yàn)樵诖蠖鄶?shù)環(huán)境介質(zhì)中比活度 T/H 比大氣中的低。且原有方法對(duì)于T的化學(xué)形態(tài)無區(qū)分，只考慮無機(jī)氚(HTO)造成的劑量，而研究表明食入1 Bq的有機(jī)氚(OBT)的劑量是食入1 Bq的HTO劑量的2.3倍[10]，因而OBT對(duì)人造成的劑量貢獻(xiàn)更大。2010年，IAEA第472號(hào)技術(shù)報(bào)告《陸地和淡水環(huán)境中放射性核素遷移參數(shù)預(yù)測(cè)手冊(cè)》中對(duì)氚在環(huán)境中的遷移評(píng)價(jià)模型進(jìn)行了改進(jìn)[4-7]，模擬可食入動(dòng)植物中氚濃度時(shí)，增加考慮了氚不同化學(xué)形態(tài)的差異性，以便更準(zhǔn)確的進(jìn)行劑量預(yù)測(cè)。2016年，聯(lián)合國原子輻射影響科學(xué)委員會(huì)(UNSCEAR)報(bào)告[11]推薦采用比活度改進(jìn)模型進(jìn)行氚大氣釋放所致公眾輻射劑量評(píng)價(jià)，模型中區(qū)分了動(dòng)植物產(chǎn)品中氚的化學(xué)形態(tài)并推薦了相應(yīng)的選取參數(shù)。

本文以秦山核電基地為例，收集了秦山核電基地周圍環(huán)境近三年的氚監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，基于環(huán)境監(jiān)測(cè)結(jié)果評(píng)價(jià)了氣載氚對(duì)周圍公眾的輻射劑量。采用UNSCAEAR推薦的氣載氚流出物比活度模型評(píng)價(jià)了秦山核電基地氚所致公眾輻射劑量。將基于流出物的評(píng)價(jià)結(jié)果與基于環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的評(píng)價(jià)結(jié)果進(jìn)行比較，用于驗(yàn)證大氣氚釋放比活度改進(jìn)模型。

1 氚劑量評(píng)價(jià)

人體攝入氚可以通過攝入動(dòng)植物產(chǎn)品、飲水和吸入三種途徑。UNSCEAR 2016年報(bào)告附錄A推薦氚采用比活度模型進(jìn)行劑量評(píng)價(jià)，氚攝入所致公眾有效劑量(HT，Sv/a)計(jì)算公式為[11]：

HT=Hinh+Hing+Hdrink

(1)

式中，Hinh為吸入HTO所致內(nèi)照射劑量，Sv/a；Hing為食入無機(jī)氚HTO所致內(nèi)照射劑量，Sv/a；Hdrink為飲水HTO所致內(nèi)照射劑量，Sv/a。

(1)吸入內(nèi)照射劑量Hinh

Hinh=Ca×DCFinh×Ra

(2)

式中，Ca為空氣中HTO活度濃度，Bq/m3；DCFinh為核素吸入內(nèi)照射劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv/Bq；Ra為公眾年空氣攝入量，m3/a。

(2)食入內(nèi)照射劑量Hing

Hing=DCFing-HTO×(∑Cpp-HTO,i×Upp,i)+

DCFing-OBT×(∑Cpp-OBT,i×Upp,i)+

DCFing-HTO×(∑Cap-HTO,i×Uap，i)+

DCFing-OBT×(∑Cap-OBT,i×Uap,i)

(3)

式中,i為分別對(duì)應(yīng)嬰兒、幼兒、少年和成人4個(gè)年齡組公眾；DCFing-HTO/DCFing-OBT為核素食入無機(jī)氚或有機(jī)氚的內(nèi)照射劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv/Bq；Cap-HTO,i/Cpp-HTO,i為i類動(dòng)/植物產(chǎn)品中HTO比活度，Bq/kg；Cap-OBT,i/Cpp-OBT,i為i類動(dòng)/植物產(chǎn)品中OBT比活度，Bq/kg；Uap,i/Upp,i為i類動(dòng)/植物產(chǎn)品居民年攝入量，kg/a。

(3)飲水內(nèi)照射劑量Hdrink

Hdrink=Cw×DCFing-HTO×Qw

(4)

式中，Cw為飲用水中HTO活度濃度，Bq/L，保守考慮按照空氣水分中HTO濃度的十分之一[9]進(jìn)行估算；Qw為公眾年飲水量，L/a。

2 基于環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的評(píng)價(jià)

筆者在《秦山核電基地氚排放所致周圍公眾內(nèi)照射劑量評(píng)價(jià)》[12]中統(tǒng)計(jì)了2014—2016 年秦山核電基地周圍居民點(diǎn)環(huán)境介質(zhì)中的氚濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果，基于統(tǒng)計(jì)的環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)了秦山核電基地近幾年氚排放所致周圍公眾的輻射劑量，并估算了經(jīng)食入、吸入、飲水三種途徑氚所致秦山核電基地周圍公眾的年有效劑量。原評(píng)價(jià)結(jié)果引用的吸入劑量轉(zhuǎn)化因子引自《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18871—2002)[13]中的“附錄表B7吸入：公眾成員吸入單位攝入量所致的待積有效劑量e(g)，(Sv·Bq-1)”；對(duì)于HTO的吸入劑量轉(zhuǎn)換因子應(yīng)取“附錄表B9吸入：可溶性或活性氣體與蒸氣之單位攝入量所致的待積有效劑量”，因此對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果進(jìn)行了修正(見表1)。評(píng)價(jià)結(jié)果顯示近幾年秦山核電基地氚排放所致西北西方位2.4 km處的秦聯(lián)居民組嬰兒、幼兒、少年和成人4個(gè)年齡組公眾的年平均有效劑量分別為0.19、0.32、0.29和0.24 μSv/a，關(guān)鍵居民組為幼兒組，關(guān)鍵途徑為食入內(nèi)照射。

表1 基于環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)秦山核電基地周圍公眾經(jīng)不同途徑攝入氚所致有效劑量Tab.1 Effective dose caused by tritium intake from different pathways for the resident groups around the Qinshan Nuclear Power Base based on environmental monitoring data

3 基于流出物數(shù)據(jù)的評(píng)價(jià)[11]

3.1 劑量評(píng)價(jià)

劑量評(píng)價(jià)見公式(1)，基于流出物排放所致環(huán)境中各介質(zhì)的濃度計(jì)算公式如下：

①空氣中HTO活度濃度：

Ca(x)=Di·Q·x-ne-λx/ua

(5)

式中，Ca(x)為在距離釋放點(diǎn)x處空氣中HTO的活度濃度，Bq/m3；Q為釋放速率，Bq/s；Di是距排風(fēng)口ikm處的擴(kuò)散因子；x是釋放點(diǎn)下風(fēng)向的距離，km；n經(jīng)驗(yàn)因子，取1.2；λ為核素的衰變常數(shù)，s-1；ua為釋放高度處的風(fēng)速，取2.46 m/s[14]。

②飲水中HTO濃度：

Cw=0.1·Ca,HTO(x)=0.1·Ca(x)·ρH2O/Ha

(6)

式中，Ca,HTO(x)是在距離釋放點(diǎn)x處空氣水分中HTO活度濃度，Bq/m3；ρH2O為水的密度；Ha為絕對(duì)濕度，6×10-3L/m3[1]。

③土壤中HTO活度濃度：

(7)

式中，Csw(x)是在距離釋放點(diǎn)x處土壤水中HTO活度濃度，Bq/L；CRs-a是經(jīng)驗(yàn)常數(shù)，取0.3。

④植物產(chǎn)品中HTO比活度：

Cpp-HTO,i(x)=WCp,i·

(8)

式中，Cpp-HTO,i(x)是x處i類植物產(chǎn)品中HTO的比活度，鮮重，Bq/kg；WCp,i是i類植物的含水量(鮮重)，作物取0.12，蔬菜取0.92，草料取0.76，L/kg；RH為相對(duì)濕度，取0.7；γ是水中HTO飽和蒸汽壓的比率，取0.909[4]。

⑤飲用水/草料水中HTO活度濃度：

(9)

式中，CRf,HTO(x)是x處i類飲用水中/草料水中HTO活度濃度(假設(shè)50%攝入來自飲用水，50%來自草料)，Bq/L；Cpasture,HTO(x)為草料中HTO比活度，Bq/kg，采用公式(8)計(jì)算得到；WCp,i是植物的含水量(鮮重)，L/kg。

⑥動(dòng)物產(chǎn)品中HTO比活度：

Cap-HTO,i(x)=CRa,HTO·CRf,HTO(x)

(10)

式中，Cap-HTO,i(x)是x處i類陸生動(dòng)物產(chǎn)品中HTO比活度，Bq/kg；CRa,HTO是濃度比，攝入HTO活度濃度在吸收水分氚中所占比例，L/kg。

⑦植物產(chǎn)品中OBT的計(jì)算公式：

Cpp-OBT,i(x)=(1-WCp,i)·

(11)

式中，Cpp-OBT,i(x)是x處i類陸生植物產(chǎn)品(如作物、蔬菜、草料)中OBT比活度，Bq/kg；WEQp,i是i類產(chǎn)品的水當(dāng)量因子，L/kg；Rp,i是i類產(chǎn)品的分支因子。

⑧動(dòng)物產(chǎn)品中OBT比活度:

Cap-OBT,i(x)=CRa,OBT·Cpasture,OBT(x)

(12)

式中，Cap-OBT,i(x)是x處i類動(dòng)物產(chǎn)品中OBT比活度，Bq/kg；CRa,OBT是攝入OBT的活度濃度在飼料氚中所占的比值；Cpasture,OBT(x)是飼料中OBT平均濃度，Bq/kg，采用公式(11)計(jì)算得到。

3.2 評(píng)價(jià)參數(shù)

2014—2016年秦山核電氣載流出物氚的平均排放量1013Bq/a[15]，擴(kuò)散因子采用文獻(xiàn)數(shù)據(jù)1×10-6s/m3[16]，計(jì)算距離秦山核電基地2.4 km處秦聯(lián)村的動(dòng)、植物產(chǎn)品中HTO和OBT的比活度。動(dòng)植物產(chǎn)品中HTO和OBT比活度計(jì)算參數(shù)列于表2，采用的其他評(píng)價(jià)參數(shù)列于表3。

表2 動(dòng)、植物產(chǎn)品中HTO和OBT濃度的參數(shù)Tab.2 Parameters of HTO and OBT concentrations in animal and plant products

表3 評(píng)價(jià)采用的參數(shù)Tab.3 Evaluation parameters

3.3 劑量評(píng)價(jià)結(jié)果

基于流出物評(píng)價(jià)模式計(jì)算了經(jīng)食入、吸入、飲水三種途徑氚所致秦聯(lián)村公眾的年有效劑量，計(jì)算結(jié)果列于表4。由數(shù)據(jù)可知，秦聯(lián)居民組嬰兒、幼兒、少年和成人四個(gè)年齡組氚所致年有效劑量分別為0.45、0.77、0.69和0.62 μSv/a，關(guān)鍵居民組為幼兒組，關(guān)鍵途徑為食入內(nèi)照射。

表4 基于流出物評(píng)價(jià)秦聯(lián)村公眾經(jīng)不同途徑攝入氚所致年有效劑量Tab.4 Effective dose caused by tritium intake from different pathways of Qinlian Village based on effluent

此外，通過對(duì)不同介質(zhì)中HTO 和OBT 所致公眾劑量分析可知，農(nóng)作物產(chǎn)品有機(jī)氚OBT對(duì)公眾的輻射影響較大，而葉類植物應(yīng)關(guān)注無機(jī)氚HTO所致公眾的輻射劑量，該結(jié)論與秦山核電廠常規(guī)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)結(jié)果相吻合[12]，即葉類植物中無機(jī)氚HTO 的比活度較高，農(nóng)作物產(chǎn)品大米中有機(jī)氚OBT 的比活度較高。

4 結(jié)論

基于2014—2016年秦山核電廠氣載流出物氚的排放數(shù)據(jù)，采用比活度模型評(píng)價(jià)了秦山核電基地氚所致公眾輻射劑量，評(píng)價(jià)結(jié)果顯示關(guān)鍵人群為幼兒組，年有效劑量為0.77 μSv/a，關(guān)鍵途徑為食入內(nèi)照射。并與同期基于秦山核電基地周圍環(huán)境監(jiān)測(cè)中氚的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)了氚所致公眾輻射劑量，其中關(guān)鍵人群為幼兒組，年有效劑量為0.32 μSv/a，關(guān)鍵途徑為食入內(nèi)照射。經(jīng)比較分析，采用氚比活度模型的劑量評(píng)價(jià)結(jié)果與監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的評(píng)價(jià)結(jié)果相差不大，在同一水平。推薦在進(jìn)行氣載氚所致公眾輻射劑量評(píng)價(jià)時(shí)采用比活度模型。