陳 勇，程毅梅，許小明

(中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413)

鈾是一種放射性元素,作為核燃料，鈾物料是核保障領(lǐng)域中的重要監(jiān)管對象，快速精確測量核材料中的鈾總量尤為重要。鈾總量和鈾富集度是核材料管制最關(guān)注的信息，通常采用中子計數(shù)法結(jié)合γ能譜法測量得出鈾富集度信息，以確定鈾總量。由于鈾的各同位素自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子較少，無源探測較為困難[3]，所以一般選用有源中子法對核材料中的鈾進行測量，有源中子計數(shù)法是利用外部中子源誘發(fā)可裂變材料發(fā)生裂變,對發(fā)射出的裂變中子測量計數(shù)，結(jié)合γ能譜法測得的豐度信息，來計算放射性元素的總量。最常用的方法是物理刻度法[4]，即用基體、結(jié)構(gòu)、富集度等與待測樣品一致的標(biāo)準(zhǔn)樣品進行刻度，但在缺乏標(biāo)準(zhǔn)樣品的情況下，刻度難以實現(xiàn)，對實驗條件的要求比較高，難以實現(xiàn)快速實時測量。因此，亟需開展確定有效235U質(zhì)量的方法研究，以解決測量中難以實現(xiàn)刻度的問題。采用計算235U有效質(zhì)量的方法，不再需要與待測樣品相同豐度的樣品進行測量，在缺乏標(biāo)準(zhǔn)樣品的情況下，也可以達到對鈾總量的測量，滿足核材料現(xiàn)場核實測量的需求。由于在核保障無損探測技術(shù)(NDA)測量中，主要測量對象為235U與238U含量在99.7%以上的鈾物料，本研究所選用的樣品為核保障NDA測量中重點測量的鈾物料類型，所選用樣品為235U與238U含量占絕大多數(shù)的均勻U3O8，233U、234U、236U的豐度總和不超過0.1%。

1 技術(shù)原理

一些核素的自發(fā)裂變中子產(chǎn)額列于表1，235U等核素具有很低的自發(fā)裂變中子率,但吸收中子后可以發(fā)生裂變反應(yīng),尤其是熱中子反應(yīng)截面更大(如235U的熱中子裂變截面為5.182×10-26m-2)。對于含鈾物料來說,通常利用Am-Li中子源發(fā)射出中子,誘發(fā)235U發(fā)生裂變。由于實驗所用的樣品中235U與238U占絕大多數(shù)，鈾的其他同位素的總含量不超過0.1%，故對實驗結(jié)果產(chǎn)生影響的鈾同位素主要為235U與238U，235U核素具有很低的自發(fā)裂變中子率,但吸收中子后可以發(fā)生裂變反應(yīng),而238U雖然也可誘發(fā)裂變發(fā)射中子,但發(fā)射中子數(shù)較少,235U與238U的(n，F(xiàn))反應(yīng)截面示于圖1。有效235U質(zhì)量表示除235U外的鈾其他同位素全部等效為235U的量，其發(fā)射的中子數(shù)等同于鈾所有同位素發(fā)射的中子總數(shù)。針對235U與238U含量占絕大多數(shù)的鈾樣品，鈾的其他同位素對測量影響可以忽略不計時，其有效235U質(zhì)量表示其發(fā)射的中子數(shù)等同于235U與238U所發(fā)射的中子總數(shù)。由于誘發(fā)裂變中，235U所產(chǎn)生的中子計數(shù)率貢獻最大，而238U所產(chǎn)生的中子計數(shù)率貢獻相對較小，故利用有效235U質(zhì)量對鈾樣品中的鈾同位素進行歸一化?！坝行?35U質(zhì)量”是國際核保障NDA技術(shù)中常用詞匯，方便實驗中對中子計數(shù)率與鈾質(zhì)量進行刻度，不必利用豐度系數(shù)換算。

表1 一些核素的自發(fā)裂變中子產(chǎn)額

圖1 235U與238U的(n，F(xiàn))反應(yīng)截面

因此利用有源中子法測量U總量時，只需要確定235U與238U之前的兩個系數(shù)即可，將238U對235U進行歸一后，235U有效質(zhì)量(即235Ueff)可以根據(jù)公式(1)進行計算[6]：

235Ueff=235U+a238U

(1)

其中，235U和238U分別表示相應(yīng)的同位素質(zhì)量，所以需要兩組不同的已知豐度樣品的實驗數(shù)據(jù)，運用代入方程的方法即可確定系數(shù)a。再利用以下公式計算出U的總量：

U總量=235Ueff/(f235+af238)

(2)

其中，f235、f238分別代表各同位素豐度。

此次研究中選用刻度比值法計算a，首先對豐度相同但質(zhì)量不同的幾組樣品進行有源測量，刻度出一條樣品中U質(zhì)量與計數(shù)率的曲線，得到規(guī)律，根據(jù)之前的調(diào)研[5]以及數(shù)據(jù)分析，通常這條曲線是一條一次函數(shù)曲線，再根據(jù)公式(2)，式中已經(jīng)將238U與235U的質(zhì)量均等效為235U有效質(zhì)量(即235Ueff)，等效于所有的中子均由235U發(fā)射，故可以得到預(yù)測曲線：

D=K×235Ueff

(3)

其中，D為實驗測量得到的符合中子計數(shù)率，K為D與235Ueff之間關(guān)系曲線的斜率。再選用兩組不同豐度的樣品(兩組樣品的豐度、質(zhì)量信息已知)其235U豐度分別為1f235與2f235，238U的豐度分別為1f238與2f238，U總質(zhì)量分別為1U、2U，235U有效質(zhì)量(即235Ueff)分別為1Ueff、2Ueff，有源中子計數(shù)率分別為D1、D2。

故若用D1與D2相比，則有：

(4)

根據(jù)公式(2)，有：

235Ueff= U總量×(f235+af238)

(5)

故：

(6)

此時公式中只有a是未知數(shù)，其他均為已知數(shù)，故a可求出，可得到(2)的計算公式。最后利用第三組樣品數(shù)據(jù)驗證誤差是否在合理范圍之內(nèi),證明此種方法的可行性。需要注意，公式(3)、(4)中的系數(shù)K與測量設(shè)備、探測效率、空間效應(yīng)、誘發(fā)源的類型等因素有關(guān)，但在同一實驗條件下，此K值理論上相同。故公式(3)、(4)只在實驗條件相同的情況下可用。

2 物理實驗

實驗所用Am-Li中子源為誘發(fā)源[7]，中子活度均為5×104Bq，選用有源井型中子符合計數(shù)裝置(AWCC)裝置，高壓選用1 680 V，測量時間選擇1 800 s，保證裝置工作狀態(tài)以及減小計數(shù)率的統(tǒng)計誤差，研究所選用的均為鐵殼包裝，內(nèi)含均勻U3O8的固體樣品。實驗第一步進行本底測量。第二步，再對7個豐度相同但質(zhì)量不同的鈾樣品進行有源測量，計數(shù)率扣除本底，建立同豐度樣品的質(zhì)量-計數(shù)率刻度曲線，驗證公式(3)。第三步，選用三組不同豐度的鈾樣品，對三組樣品進行有源測量，利用第1節(jié)方法，確定公式(6)中的a值，驗證公式，計算方法誤差。依據(jù)實驗數(shù)據(jù)，新方法的目標(biāo)誤差在1%～5%之間(核保障非破壞性分析技術(shù)的可接受誤差)。

2.1 建立實驗平臺

圖2 AWCC符合中子測量裝置

2.1.1AWCC裝置 AWCC是一套符合中子測量裝根置，被廣泛應(yīng)用于核保障領(lǐng)域，特別是含鈾物料，如大體積UO2樣品、高濃鈾金屬、U-Al合金碎片、LWR燃料芯塊及238U-Th燃料組件等，以及含钚物料的NDA中子分析。整個測量系統(tǒng)由AWCC符合中子測量裝置、JSR-15中子移位寄存器，以及INCC數(shù)據(jù)獲取及分析軟件組成[9]。

其測量腔尺寸為20.6 cm×22.9 cm(H×D)(有聚乙烯盤)，測量腔周圍的高密度聚乙烯慢化層中分兩圈排布了42根3He中子計數(shù)管，3He管被分為6組，每組7根。AWCC具有有源和無源兩種工作模式，可分別實現(xiàn)對含鈾物料的有源中子測量和對含钚物料的無源中子測量。在測量腔頂端和底端，各有一個Am-Li源座，分別在其中放入Am-Li誘發(fā)源，裝置即可工作在有源模式下，實現(xiàn)對含鈾物料誘發(fā)裂變中子的有源測量。

在測量腔頂端和底端各有一個聚乙烯盤，對于尺寸較大的待測樣品，可將聚乙烯盤之一或二者同時拆下，以增大測量腔高度。將兩個聚乙烯盤同時拆下，可以使測量腔增大到35.1 cm×22.9 cm(H×D)，同時，由于增大了未被屏蔽的3He管有效長度，使裝置的探測效率也有所提高[9]。AWCC符合中子測量裝置的主要結(jié)構(gòu)及性能參數(shù)列于表2。

表2 AWCC主要結(jié)構(gòu)及性能參數(shù)

2.1.2中子信號分析儀 實驗采用JSR-15型符合中子移位寄存器為裝置的3He管和前放模塊提供工作電壓，并實現(xiàn)中子信號的整形與甄別。采用移位寄存器符合電路，可以同時給出總計數(shù)率(S)、二重符合中子計數(shù)率(D)、三重符合中子計數(shù)率(T)。

2.1.3數(shù)據(jù)獲取及分析軟件 與AWCC相配套的數(shù)據(jù)獲取及分析軟件可實現(xiàn)對中子信號分析儀系統(tǒng)參數(shù)及測量參數(shù)的控制；能夠進行本底測量和計數(shù)率測量，在相關(guān)刻度文件及刻度數(shù)據(jù)庫的支持下還可以實現(xiàn)樣品中U或Pu質(zhì)量測量以及燃耗測量等。在測量過程中，該軟件可實時顯示測量數(shù)據(jù)及測量進度，并可在測量結(jié)束后形成詳細(xì)的結(jié)果。

2.2 樣品測量

2.2.1本底測量 測量前，首先將兩枚Am-Li源分別置于探測裝置上蓋和底座相應(yīng)位置。此時測量腔內(nèi)不放置任何樣品，將JSR-15測量時間設(shè)定為12 h，得到有源本底環(huán)境下的總的符合中子計數(shù)率Bd及總中子計數(shù)率Bs，并記入表3。

表3 有源本底測量結(jié)果

2.2.2樣品有源測量 首先用8個質(zhì)量分別為2、6、8、10、12、14、16、20 g，235U的豐度均為90%鈾標(biāo)樣開展有源測量模式下的鈾樣品質(zhì)量刻度實驗。每個鈾標(biāo)樣重復(fù)測量3次，每次測量1 800 s，記錄測量得到的相應(yīng)總中子計數(shù)率(S)、符合中子計數(shù)率(D)數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)為已刨除了有源本底的值)。有源中子測量結(jié)果列于表4。

表4 有源中子測量結(jié)果

3 數(shù)據(jù)處理與分析

3.1 建立刻度曲線

本次實驗的基本理論即公式(3)，故利用豐度相同的幾個樣品建立計數(shù)率與U總量的刻度曲線至關(guān)重要。根據(jù)表4測量數(shù)據(jù)中的第1、2、3、4、6、7、8組數(shù)據(jù)，扣除表3中的本底計數(shù)率，得到凈計數(shù)率，與樣品質(zhì)量建立關(guān)系可以得到如圖3所示的質(zhì)量刻度曲線。

由圖3分析得，U總質(zhì)量與總中子計數(shù)率的刻度曲線存在一定截距，根據(jù)調(diào)研分析，所得刻度曲線中截距產(chǎn)生的原因主要為鈾樣品自身產(chǎn)生的α粒子與氧原子發(fā)生(α,n)反應(yīng)所產(chǎn)生的中子數(shù)，其次鈾樣品自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子數(shù)雖少，但也會造成影響。而運用符合中子計數(shù)分析方法,確定核材料中235U含量,本方法容易排除(α,n)反應(yīng)的單個中子干擾。并且對比圖3和圖4的刻度曲線可以看出，本次選用的同豐度不同質(zhì)量的U材料的符合中子計數(shù)率與質(zhì)量刻度曲線與一次曲線的符合度高，符合公式(3)中235U有效質(zhì)量與符合中子計數(shù)之間的關(guān)系。所以此次選用符合中子建立方法更為可靠。

圖3 U總質(zhì)量與總中子計數(shù)率的一次刻度曲線

根據(jù)數(shù)據(jù)處理，得出了圖4中的U總質(zhì)量與符合中子凈計數(shù)率的刻度曲線，利用表4中的第4組數(shù)據(jù)(12 g)對刻度曲線進行驗證，用插值法將測得的樣品計數(shù)率帶入圖4中的刻度曲線中，求得質(zhì)量為11.96 g，與標(biāo)準(zhǔn)值的誤差為0.3%，證明U總質(zhì)量與符合中子計數(shù)率的關(guān)系為線性，公式(3)準(zhǔn)確可行。

圖4 U總質(zhì)量與符合中子計數(shù)率的一次刻度曲線

3.2 確定計算公式

確定了公式(3)的正確性后，再選擇兩組豐度不同的已知樣品進行有源測量[10]，選用的兩組鈾樣品的詳細(xì)信息如表5所示，對選用的兩組樣品進行有源測量，針對單個鈾標(biāo)樣，重復(fù)測量3次，每次測量1 800 s，記錄測量得到的相應(yīng)D數(shù)據(jù)[11]，數(shù)據(jù)列于表5。

表5 兩組U3O8樣品的有源中子測量結(jié)果

選擇表5中的第1、3組數(shù)據(jù)確定計算公式(2)中的a值，利用表5的數(shù)據(jù)減去本底測量計數(shù)率，得到兩組樣品的凈計數(shù)率，利用公式(6)進行計算，可得到a的值為0.227，此時鈾的總量的計算公式可得到為：

U總量=235Ueff/(f235+0.227f238)

(7)

接下來再選用表5中第2組樣品數(shù)據(jù)對所求得的公式進行驗證，先對其進行有源測量，得到其平均凈計數(shù)率102.5 s-1，利用公式(6)、(7)求得的質(zhì)量值為164.8 g，兩者對比，得到相對誤差為1.7%[12]，證明有源中子測量的方法可行。

綜上所述，參考圖4以及3.2節(jié)的實驗分析結(jié)果，有源符合中子測量鈾物料中鈾總量的新方法有效可行，誤差在無損分析技術(shù)的誤差范圍之內(nèi)，符合實驗預(yù)期效果，證明該方法對于主要含有235U與238U兩種核素的鈾物料可以達到無損分析鈾總量的效果。新方法的研究實驗中，計算所得最終的測量誤差為1.7%，通過分析，此誤差主要來源于統(tǒng)計誤差，實驗過程中使用的鈾樣品的總量較少，誘發(fā)源誘發(fā)樣品后發(fā)射出的中子數(shù)較少，造成統(tǒng)計誤差，除此之外，樣品的自吸收效應(yīng)也是誤差的重要來源[13]。

4 小結(jié)

研究在有源中子法的基礎(chǔ)上，利用Am-Li源對含鈾核材料進行誘發(fā)裂變，探測誘發(fā)裂變所產(chǎn)生的中子，通過對同豐度的多個質(zhì)量不同的U樣品進行測量、刻度，以及對不同豐度的鈾樣品進行測量、驗證實驗，取其中的符合中子計數(shù)率進行數(shù)據(jù)分析，采用計算有效235U質(zhì)量的方式，建立了有源中子測量鈾物料中鈾總量的新方法。與傳統(tǒng)方法對比，新方法不局限于需選取與待測樣品大小、形狀、豐度均相同的樣品進行刻度，對實驗條件要求更低。根據(jù)分析結(jié)果，符合實驗預(yù)期的公式與結(jié)果，實驗誤差為1.7%，證實該測量核材料中鈾的方法在需要快速核實無損測量鈾物料時可行，在與實驗類似條件下可測量分析鈾樣品。該方法的局限性在于，計算有效235U質(zhì)量公式的系數(shù)與公式(3)、(4)中的K值可能與誘發(fā)源的類型、源強、探測裝置以及誘發(fā)源距離樣品的距離均有關(guān)系，在不同實驗條件下公式系數(shù)理論上不同。方法只針對于除235U與238U外其他鈾同位素含量可忽略不計的均勻的U3O8固體，在其他物質(zhì)中，中子平均自由程不同，可能無法與物質(zhì)充分反應(yīng)。公式的確定方法只需樣品符合實驗條件，且?guī)捉M樣品實驗條件不變的情況下，即可以使用。但文章所得出的計算公式只能證明在與文章相同的實驗條件下準(zhǔn)確可行，在其他條件下可能會產(chǎn)生誤差。

實驗所得到的研究方法與公式在鈾富集度為10%～19%的區(qū)間內(nèi)使用較為準(zhǔn)確，其他富集度區(qū)間還未通過實驗證明，后期將對更多不同富集度的鈾樣品進行測量研究。由于實驗過程中使用的鈾樣品的鈾總量較少，產(chǎn)生了較大的統(tǒng)計誤差影響，后期將通過對質(zhì)量更大、體積更大的鈾樣品進行測量，研究樣品的大小、質(zhì)量對實驗誤差的影響，同時對測量位置等因素的影響進一步研究。