曾 實(shí)

(清華大學(xué) 工程物理系，北京 100084)

作為一種重要的清潔能源，核能將在碳中和中發(fā)揮重要的作用。但核能發(fā)展產(chǎn)生的大量乏燃料的處置和利用是需關(guān)注的重要問題，涉及核能的可持續(xù)發(fā)展[1-2]。乏燃料基本來自于目前起主導(dǎo)作用的輕水堆。一方面，乏燃料鈾中含有較天然鈾(natural uranium,NU)更多的可裂變物質(zhì)235U，是寶貴的鈾資源，應(yīng)加以利用；但另一方面，處理乏燃料鈾得到的再生鈾(regenerated uranium,RU)中含有天然鈾中沒有的232,233,236U等同位素成分，給利用帶來了很大困難。232U具有強(qiáng)放射性，為保障輻射安全，在用再生鈾生產(chǎn)燃料時需去除以滿足安全標(biāo)準(zhǔn)。而236U則是中子毒物，與用天然鈾生產(chǎn)的相同豐度235U的低濃鈾(low-enriched uranium,LEU)相比，在用再生鈾生產(chǎn)低濃鈾時，必須提升235U的豐度，以彌補(bǔ)236U帶來的反應(yīng)活度下降來達(dá)到同樣的燃耗。因此，如需獲得與天然鈾生產(chǎn)的低濃鈾相同的性能，也須去除236U。

作為目前最先進(jìn)的大規(guī)模濃縮鈾生產(chǎn)方法，氣體離心法能用再生鈾來生產(chǎn)低濃鈾。但由于232,233,236U這些人工產(chǎn)生的同位素組分和較多234U同位素的存在，再生鈾的分離非常具有挑戰(zhàn)性：1)232U的豐度并不大，需將其去除而不過多去除235U；2)235U處于234,236U之間，與相鄰組分摩爾分子質(zhì)量數(shù)之差僅為1，去除234,236U的同時需盡可能少損耗235U；3)234,235,236U均是中間組分，中間組分的貧化或濃縮較邊緣組分困難得多。

實(shí)際上，單純用再生鈾來生產(chǎn)低濃縮是不現(xiàn)實(shí)的。一是由1單位量的乏燃料不可能生產(chǎn)1單位的低濃縮返回到反應(yīng)堆形成完全閉合循環(huán)，因此生產(chǎn)中必須添加天然鈾或貧鈾(depleted uranium,DU)，使消耗1單位量的乏燃料基本能生產(chǎn)相當(dāng)量的低濃鈾[3]。二是從再生鈾中去除232,234,236U這些同位素來生產(chǎn)合乎標(biāo)準(zhǔn)的低濃縮，雖然技術(shù)上可行，但生產(chǎn)中會出現(xiàn)235U豐度超過裂變產(chǎn)物中20%豐度限制的國際標(biāo)準(zhǔn)。為避免這種情況出現(xiàn)，必須使用不含232,236U的低濃鈾、天然鈾或貧鈾在生產(chǎn)前或生產(chǎn)中稀釋再生鈾，或生產(chǎn)后稀釋再生鈾的濃縮產(chǎn)品，使獲得的低濃鈾產(chǎn)品中232,234,236U含量滿足要求。

國際上，對通過離心法用再生鈾來生產(chǎn)濃縮鈾已開展了很多的研究，但這些研究基本上是由俄羅斯學(xué)者進(jìn)行的[3-9]。鑒于再生鈾分離的困難，開發(fā)了各種分離的級聯(lián)方案，包括具有附加供料的級聯(lián)、具有附加取料的級聯(lián)、中間取料的級聯(lián)、雙級聯(lián)、多級聯(lián)等，從不同角度分析比較級聯(lián)的優(yōu)劣。用來分析的模型級聯(lián)為豐度比率匹配級聯(lián)(matched abundance ratio cascade,MARC)[10-11]、準(zhǔn)理想級聯(lián)(quasi-ideal cascade,QIC)[12-13]。文獻(xiàn)[8]對很多分離方案進(jìn)行了概述。理想的分離方案應(yīng)具備：1)盡可能少消耗天然鈾；2)生產(chǎn)單位量產(chǎn)品級聯(lián)的總流量(相對總流量)盡可能??；3)原料利用率盡可能不低于分離天然鈾時的原料利用率；4)盡可能滿足乏燃料完全閉合循環(huán)的要求；5)235U豐度在級聯(lián)任何位置不應(yīng)超過20%；6)盡可能避免分離級聯(lián)被232U污染。

這些要求使分離方案的設(shè)計更復(fù)雜化，同時也增加了實(shí)際分離任務(wù)的難度。文獻(xiàn)[8]中概述的多種方案以及其他報告方案[14-18]均試圖從一個或幾個方面滿足上面的這些要求。但這些方案均有各自的不足，不可能完全滿足上述要求。這些要求帶來的復(fù)雜性，使得雙級聯(lián)和多級聯(lián)這樣復(fù)雜的分離方案得到更多的關(guān)注，反而忽略了簡單的分離方案。本文針對一種最簡單的方案，根據(jù)上述要求進(jìn)行分析，以展示其能滿足大多數(shù)的要求。

1 分離方案

所研究的分離方案如圖1所示。這是一種帶附加供料的非常簡單的普通級聯(lián)。圖1中，F(xiàn)1為NU供料，F(xiàn)2為RU供料，P為LEU產(chǎn)品取料，W則是貧料DRU。這里用DRU表示分離RU所得的貧料，以區(qū)別于分離NU的貧料DU。NU和RU中各組分的豐度[19]在表1中列出。238U的豐度為1減去表1中所列組分豐度之和，未列出。

圖1 分離再生鈾級聯(lián)方案示意圖Fig.1 Illustration of scheme for regenerated uranium separation

表1 供料F1和F2中各組分的豐度Table 1 Component concentration in feeds F1 and F2

表2 商用LEU產(chǎn)品中放射性核素限值Table 2 Limits for radionuclides in commercial grade UF6

有限制要求的同位素的原子序數(shù)為偶數(shù)，也稱偶數(shù)同位素。根據(jù)對分離RU級聯(lián)的要求中的1～5，結(jié)合對P和W中235U豐度的要求以及表2中對放射性核素的豐度限值要求，分離級聯(lián)應(yīng)當(dāng)滿足下面的要求：

min(GRT),wmin(F1)

s.t.

C5≤0.2(s∈S)

R≥0.752 475,Rf≥0.93

(1)

其中：w為權(quán)重因子；C5為235U在級聯(lián)中第s級處的豐度；S為級聯(lián)的所有級數(shù)；GRT為級聯(lián)的相對總流量，定義為：

(2)

其中：ε0為單位質(zhì)量差級的濃縮因子；GT為級聯(lián)總流量。GRT公式的基本意義是生產(chǎn)單位產(chǎn)品所需的級聯(lián)總流量。由于級聯(lián)的機(jī)器數(shù)正比于總流量，生產(chǎn)單位量產(chǎn)品的機(jī)器數(shù)正比于相對總流量。在多組分分離中，由于不存在公認(rèn)的價值函數(shù)和分離功率的定義，通常把相對總流量視為評價級聯(lián)性能的類似于分離功率的指標(biāo)。R為原料利用率，定義為供料中和產(chǎn)品中目標(biāo)組分量之比：

(3)

Rf≡F2/P

(4)

采納俄羅斯學(xué)者所給的Rf，取Rf的下限為0.93[3]。這個值是滿足乏燃料完全閉合循環(huán)的最小Rf，即乏燃料完全閉合循環(huán)指數(shù)閾值，記為Rf,CFC。對應(yīng)于Rf,CFC的某個量的值稱為該量的乏燃料完全閉合循環(huán)閾值，在相應(yīng)的量上用下標(biāo)或上標(biāo)CFC(closed fuel cycle)表示。

綜上所述，方程(1)表示在消耗最小的NU情況下設(shè)計出能生產(chǎn)滿足標(biāo)準(zhǔn)要求的產(chǎn)品且總流量最小的級聯(lián)，即獲得以最少的NU消耗和用最少的機(jī)器數(shù)生產(chǎn)滿足標(biāo)準(zhǔn)要求的級聯(lián)。

2 結(jié)果和討論

表3 F1取不同值時的min GRT、R及RfTable 3 min GRT,R and Rf for different values of F1

圖2 min GRT隨F1的變化Fig.2 min GRT as a function of F1

圖2所示為GRT隨F1的變化，圖2顯示F1小到一定程度時不存在能滿足要求的級聯(lián)，因此F1存在1個下確界，記為infF1。當(dāng)F1→infF1，級聯(lián)的minGRT→∞。很難計算infF1的準(zhǔn)確值，此處取圖中最左邊點(diǎn)的F1作為infF1的近似，即infF1～5.054 06。在F1=5.054 06時，所對應(yīng)的minGRT=23.746 2。當(dāng)F1→∞時，級聯(lián)取最小的minGRT，min minGRT=3.892 10=GRT,NU，即F2已被充分稀釋，級聯(lián)分離的即NU。對給定的F1(>infF1)，可找到minGRT。顯然，minGRT是F1的單調(diào)減函數(shù)，因此GRT和F1同時取最小是不可能的。但無論是增加F1或增加GRT均會增加成本。如何確定F1和GRT取值，一方面從經(jīng)濟(jì)性上考慮，另一方面，從鈾資源的耗費(fèi)上考慮。鑒于關(guān)注的主要是分離問題，本文不對F1和GRT的合適取值進(jìn)行分析討論。

圖3所示為R隨F1的變化，圖3顯示F1→infF1時，級聯(lián)最大原料利用率maxR～0.773 794；當(dāng)F1→∞，最小原料利用率趨近NU分離時的原料利用率R→minR=0.752 475=RNU，因?yàn)榇藭r的級聯(lián)即分離NU的級聯(lián)。圖3結(jié)果表明，分離方案的原料利用率總是優(yōu)于對應(yīng)的NU的級聯(lián)。

圖3 R隨F1的變化Fig.3 R as a function of F1

圖4所示為Rf隨F1的變化，由圖4可見，Rf也是F1的單調(diào)減函數(shù)。在F1=8.250 94處，Rf=0.930 000，minGRT=5.750 53。因此，要滿足乏燃料的完全閉合循環(huán)，F(xiàn)1必須滿足infF1

圖4 Rf隨F1的變化Fig.4 Rf as a function of F1

當(dāng)Rf>Rf,CFC，1單位量的乏燃料生產(chǎn)的LEU少于1單位量。這缺少的部分可用從天然鈾濃縮的LEU補(bǔ)上，即可通過將P與從天然鈾濃縮的LEU混合，使Rf=Rf,CFC：

(5)

PNU為從天然鈾濃縮的LEU量，不難得到：

(6)

(7)

其中，GRT,Mix為RU生產(chǎn)的LEU和NU生產(chǎn)的LEU相混合所要求的級聯(lián)總流量。顯然，Rf=Rf,CFC時，GRT,Mix=GRT。由圖2、4可知，當(dāng)Rf>Rf,CFC時，GRT,Mix>GRT。這說明方案取Rf>Rf,CFC不合適，即要滿足乏燃料完全閉合循環(huán)，用RU生產(chǎn)的LEU和NU生產(chǎn)的LEU相混合的級聯(lián)規(guī)模較用RU和NU在同一個級聯(lián)中生產(chǎn)LEU的級聯(lián)規(guī)模更大。因此，單從分離經(jīng)濟(jì)性上考慮，級聯(lián)應(yīng)運(yùn)行在Rf=Rf,CFC這個點(diǎn)。

表4列出了圖2、3、4中9個點(diǎn)的級聯(lián)P、W中各組分的豐度。顯然，235U的豐度在P、W中均滿足要求時，對232U的豐度約束達(dá)到上限，對其他組分豐度的約束離上限還有一定距離。對圖1的方案來說，232U的豐度約束是最嚴(yán)格的約束。

表4 不同F(xiàn)1取值時P、W中各組分的豐度Table 4 Component concentrations in P and W corresponding to different values of F1

與分離NU的級聯(lián)相比，在Rf=Rf,CFC時，本方案分離RU的相對總流量高約50%，即(GRT-GRT,NU)/GRT,NU≈0.477 5，高出的50%就是去除和稀釋偶數(shù)同位素以達(dá)標(biāo)所付出的代價。在NU的耗費(fèi)上，分離RU的級聯(lián)較分離NU的級聯(lián)節(jié)省10.55%，即(F1-FNU)/FNU≈-0.105 5。

考察組分豐度在級聯(lián)中的分布發(fā)現(xiàn)，級聯(lián)中不會出現(xiàn)235U豐度超過20%情況，本文不詳述。

這個級聯(lián)的唯一缺點(diǎn)是整個級聯(lián)均涉及RU，使前面所述6個要求中的第6個要求未得到滿足。事實(shí)上，分離RU中，總需合適的保護(hù)措施防范輻射，且總是有級聯(lián)被RU污染。減少被RU污染級聯(lián)的規(guī)模，需有相對總流量增加、NU耗費(fèi)增加、分離方案復(fù)雜化等的代價，需從多方面折中權(quán)衡。

3 結(jié)論

基于Q-模型級聯(lián)針對一種結(jié)構(gòu)簡單的分離RU的級聯(lián)方案，從包含級聯(lián)規(guī)模、原料利用率等6個角度進(jìn)行了分析。

1)級聯(lián)對NU資源的消耗，與級聯(lián)相對總流量相關(guān)。降低消耗則需要增加相對總流量。因此，合理的消耗并不一定是NU的消耗越小越好，單純從分離的角度難以確定，而需從整個核燃料循環(huán)的環(huán)節(jié)來綜合考慮。NU的消耗存在一最小值，小于這個值時不存在能生產(chǎn)出滿足豐度要求的級聯(lián)。

2)對于大于下確界的任何NU供料，級聯(lián)有最小的相對總流量?？紤]到相對總流量與NU消耗的關(guān)系，以及對形成乏燃料完全閉環(huán)循環(huán)的要求，不是最小相對總流量越小越好。

3)級聯(lián)的原料利用率總是大于分離天然鈾級聯(lián)的原料利用率。

4)級聯(lián)的NU供料F1在一范圍之內(nèi)，級聯(lián)均能滿足乏燃料完全閉合循環(huán)的要求，但較小的F1取值所得的LEU需使用NU生產(chǎn)的LEU來混合。F1越小，混合所需的由NU生產(chǎn)的LEU量越大。

5)分離過程中，不存在235U豐度超過20%的可能。

6)級聯(lián)均接觸了RU，因此整個級聯(lián)受RU的污染，這是該分離方案唯一的缺陷。

總體上看，所研究的分離方案雖簡單，但其性能能滿足絕大多數(shù)對分離RU級聯(lián)的要求，值得在實(shí)際應(yīng)用中考慮。能否改進(jìn)級聯(lián)，更好滿足分離RU的要求，是下一步研究的課題。

感謝俄羅斯國立核研究大學(xué)的A.Yu.Smirnov博士對本研究涉及的部分疑問進(jìn)行了詳細(xì)答復(fù)。