曾正魁 陳思澤 章 勇 王海霞 熊厚華
1(湖北科技學(xué)院 核技術(shù)與化學(xué)生物學(xué)院 咸寧 437100)
2(中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院核能安全技術(shù)研究所 合肥 230031)
氚自持是聚變反應(yīng)堆設(shè)計(jì)中的關(guān)鍵要求之一,對(duì)于磁約束聚變堆,通常采用氚增殖包層技術(shù)來實(shí)現(xiàn)氚自持。由于聚變反應(yīng)堆氚增殖包層的設(shè)計(jì)高度依賴于中子計(jì)算,計(jì)算軟件和相關(guān)的核數(shù)據(jù)需要用可靠的不確定性估計(jì)[1]進(jìn)行驗(yàn)證。目前國(guó)際上已開展了一系列的氚增殖包層中子學(xué)實(shí)驗(yàn):如意大利采用D-T聚變中子源(Frascati Neutron Generator,F(xiàn)NG)開展了氦冷球床增殖包層(Helium Cooled Pebble Bed,HCPB)和氦冷鋰鉛(Helium Cooled Lithium-Lead,HCLL)增殖包層中子學(xué)實(shí)驗(yàn)[1-3];日本JAEA采用D-T聚變中子源(Fusion Neutron Source,F(xiàn)NS)開展了水冷陶瓷增殖包層(Water Cooled Pebble Bed WCCB)中子學(xué)實(shí)驗(yàn)[4-5];印度采用D-T中子管開展了液態(tài)鉛鋰?yán)鋮s陶瓷增殖包層(Lead Lithium Ceramic Breeder,LLCB)的中子學(xué)實(shí)驗(yàn)[6]。
圖1 基于CFETR的DFLL包層設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)分解示意圖[7]Fig.1 Structural decomposition diagram of the DFLL blanket design for CFETR[7]
雙功能液態(tài)鋰鉛包層(Dual Functional Lithium-Lead,DFLL)是中國(guó)科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所提出的一種用于聚變反應(yīng)堆的液態(tài)PbLi包層概念,是我國(guó)氚增殖包層概念之一[8-9]。近年來,在國(guó)家磁約束聚變科學(xué)計(jì)劃框架下,對(duì)DFLL包層進(jìn)行了一系列的理論分析和實(shí)驗(yàn)研究。如已報(bào)道的基于中國(guó)聚變工程試驗(yàn)堆(China Fusion Engineering Test Reactor,CFETR)的DFLL包層的中子學(xué)分析[10-11]。為了驗(yàn)證理論分析結(jié)果的準(zhǔn)確性和設(shè)計(jì)的可靠性,建立了DFLL包層中子學(xué)實(shí)驗(yàn)?zāi)K,用于堆外實(shí)驗(yàn),開展了產(chǎn)氚率初步測(cè)量實(shí)驗(yàn)[12-13]。
本實(shí)驗(yàn)基于D-T聚變中子發(fā)生器[14]先后開展了氚增殖包層產(chǎn)氚率和多活化箔反應(yīng)率輻照實(shí)驗(yàn),產(chǎn)氚率測(cè)量實(shí)驗(yàn)采用Li2CO3片,多活化箔反應(yīng)率測(cè)量則采用Au、W、In、Co、Al、Nb活化片組,并將實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié) 果與 SuperMC(Super Multi-functional calculation Program for Nuclear Design and Safety Evaluation)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較[15-16],分析不同計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比(Calculation results to Experimental data,C/E)的一致性。
實(shí)驗(yàn)?zāi)P陀呻霸鲋衬K和屏蔽模塊組成,其中氚增殖模塊的尺寸為60 cm(x)×41 cm(y)×46.2 cm(z),屏蔽模塊的尺寸為54 cm(x)×41 cm(y)×46 cm(z)(圖2)。氚增殖模塊中的氚增殖區(qū)由三層PbLi塊構(gòu)成,其厚度與DFLL-TBM流道和尺寸設(shè)計(jì)一致,分別為11 cm、12.5 cm和15 cm。LiPb取1g以下的樣品放入1 mL HNO3(68%)+1 mL H2O2(100%)的混合溶液中,在80℃下進(jìn)行溶解(4 h),然后采用電感耦合等離子體質(zhì)譜(Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry,ICP-MS)方法進(jìn)行測(cè)量,PbLi塊中鋰的含量為1.27wt%(原子百分比為22%)。鋰為天然鋰,其中6Li含量為7.5%,7Li含量為92.5%,經(jīng)過多次測(cè)量,PbLi塊的平均密度為10.5 g·cm-3。在每個(gè)PbLi塊的側(cè)面開有三個(gè)直徑為2.3 cm的輻照孔道,孔深直達(dá)PbLi塊的中心軸線,用于定位活化箔或探測(cè)器??稍谘b入探測(cè)器后或采用尺寸匹配的PbLi棒進(jìn)行填充。輻照通道用A、B、C標(biāo)記(圖2(a))。實(shí)驗(yàn)?zāi)K前端與三個(gè)輻照通道的距離分別為8 cm、21.75 cm和35 cm。第一層為中國(guó)低活性馬氏體鋼[17](China Low Activation Martensitic,CLAM),密度為7.8 g·cm-3,厚度為25 mm。在氚增殖模塊的背面,每隔30 mm放置了4塊20 mm厚的SS316鋼,密度為7.73 g·cm-3,用來模擬背板。SS316中各元素的質(zhì)量百分比采掃描電鏡配置的電子探針技術(shù)(Scanning Electron Microscope-Energy Dispersive Spectroscopy,SEM-EDS)進(jìn)行了測(cè)量。屏蔽模塊由不銹鋼板包圍的密封水箱和直徑為6.5 cm的空心彎管組成(圖2(b))。屏蔽模塊計(jì)劃在未來用于各種中子實(shí)驗(yàn),包括聚變包層的屏蔽性能和中子深穿輸運(yùn)特性研究。在本實(shí)驗(yàn)中,由于沒有放置探測(cè)器,密封水箱是空的。
圖2 DFLL模塊俯視圖 (a)氚增殖模塊,(b)屏蔽模塊Fig.2 Overlooking profile of DFLL mock-up (a)Tritium breeding module,(b)Shielding module
D-T加速器靶氘束能量為250 keV,氘束束斑直徑為1 cm,氚-鈦比為0.7。由于伴隨α粒子技術(shù)不適用強(qiáng)流中子源高計(jì)數(shù)率的測(cè)量,本實(shí)驗(yàn)采用Nb活化箔和238U裂變室組合法,分別對(duì)中子產(chǎn)額和相對(duì)中子源強(qiáng)度進(jìn)行測(cè)量,將238U裂變室的實(shí)時(shí)測(cè)量結(jié)果歸一化后乘以Nb活化箔測(cè)得的中子產(chǎn)額得到中子源強(qiáng)隨時(shí)間分布的測(cè)量結(jié)果。Nb活化箔和238U裂變室放置在沿束流方向30°角處,距離靶點(diǎn)23.6 cm。Nb活化箔93Nb(n,2n)92mNb反應(yīng)道的反應(yīng)率采用HPGe探測(cè)器進(jìn)行測(cè)量。HPGe探測(cè)器γ探測(cè)效率采用152Eu同位素源進(jìn)行標(biāo)定,源活度不確定度為1.5%(1σ)。經(jīng)測(cè)量,Li2CO3輻照和多活化箔輻照時(shí)的中子產(chǎn)額分別為4.68×1015n和4.92×1015n。Li2CO3活化片輻照和多活化箔輻照的總輻照時(shí)間分別為6.09 h和3.74 h。中子源強(qiáng)度測(cè)量的總不確定度為4.19%,各不確定度分量列于表1。
表1 中子源強(qiáng)實(shí)驗(yàn)測(cè)量不確定度(%,1σ)Table 1 Experiment uncertainty on neutron intensity calibration(%,1σ)
輻照實(shí)驗(yàn)分兩次分別進(jìn)行,源強(qiáng)也是分兩次分別測(cè)量,兩次實(shí)驗(yàn)依次為L(zhǎng)i2CO3活化片產(chǎn)氚率測(cè)量和多活化箔組活化反應(yīng)率測(cè)量。DFLL實(shí)驗(yàn)?zāi)K放置于距離靶點(diǎn)39.5 cm處(圖3)。所有活化片均分別置于A、B、C三個(gè)輻照孔道,其中Li2CO3活化片尺寸均為?1.5 cm×0.1 cm,而A、B、C孔道中的Co箔和C孔道中的Al、Nb箔尺寸均為?2 cm×0.04 cm,其余活化箔厚度均為?2 cm×0.02 cm,以保證實(shí)驗(yàn)測(cè)量精度。對(duì)于多活化箔,為了實(shí)現(xiàn)輻照孔道處的中子能譜測(cè)量,每組活化箔的能量響應(yīng)范圍盡可能覆蓋快熱中子能區(qū)。多活化箔組的截面及相關(guān)參數(shù)如表2所示。
表2 選擇的多活化箔組核參數(shù)Table 2 Nuclear parameters of selected multi-foils
圖3 DFLL實(shí)驗(yàn)?zāi)K與HINEG中子源的布置圖Fig.3 Layout diagram of DFLL experimental module and HINEG neutron source
測(cè)量得到的單核單中子反應(yīng)率表示為一個(gè)中子與一個(gè)靶核反應(yīng)產(chǎn)生的核子數(shù),計(jì)算為:
式中:N'為產(chǎn)生的放射性核子數(shù);N為靶核核子數(shù);Ntol為中子產(chǎn)額,即加速器累計(jì)產(chǎn)生的中子數(shù)。
式(1)中,N'為產(chǎn)生的放射性核子數(shù),經(jīng)過輻照時(shí)間t0(s)后,N'可根據(jù)活化公式計(jì)算得到:
式中:σ為反應(yīng)截面,b;φ為活化片處的中子通量,n·cm-2·s-1;λ為衰變常數(shù)。
樣品經(jīng)過活化后,通過測(cè)量全能峰計(jì)數(shù),即可得到樣品輻照結(jié)束后的放射性活度,即Nσφ,其表達(dá)式為:
將式(3)代入式(2)后代入式(1)可得單核反應(yīng)率R的表達(dá)式:
在本研究中,考慮到對(duì)中子源強(qiáng)波動(dòng)的校正[21],將輻照時(shí)間分成n等份,每片活化箔的反速率可由式(4)轉(zhuǎn)換得到,如式(5)所示。
式中:Ri為單核反應(yīng)率,單位為1個(gè)活化核/(活化核子數(shù)×中子產(chǎn)額),i為多活化箔編號(hào);c為HPGe探測(cè)器測(cè)量的γ能譜全能峰計(jì)數(shù);Ni活化箔中核素的原子數(shù)量;ε為γ全能峰探測(cè)效率;Iγ為γ光子發(fā)射幾率,表示每次衰變釋放的γ光子數(shù);λ為生成的活化核素的衰減常數(shù);tm為HPGe測(cè)量時(shí)間;tcool為輻照后冷卻時(shí)間;Δt為均分輻照時(shí)間間隔,s;j為Δt的編號(hào);Njtol為第j個(gè)Δt輻照時(shí)間內(nèi)的中子產(chǎn)額。本實(shí)驗(yàn)中,Δt為10 s。測(cè)量結(jié)果如表3所示,多活化箔組測(cè)量總不確定度包括γ全能峰計(jì)數(shù)、源強(qiáng)測(cè)量、HPGe效率刻度,測(cè)量數(shù)據(jù)不確定度如表4所示,總不確定度范圍為4.61%~5.38%。
表3 不同反應(yīng)道多活化箔組反應(yīng)率測(cè)量結(jié)果Table 3 Measured reaction rates of multi-foils at different irradiation channels
表4 1σ水平下反應(yīng)率實(shí)驗(yàn)測(cè)量不確定度Table 4 Experimental uncertainty on reaction ratesmeasurements at 1σlevel
本實(shí)驗(yàn)產(chǎn)氚率測(cè)量采用由99.9%純度的Li2CO3粉末制成的6Li2CO3活化片,A、B、C孔道6Li2CO3活化片用分析天平稱量三次,平均質(zhì)量分別為391 mg、373 mg和385 mg,并用鋁箔包裹進(jìn)行輻照。輻照后的6Li2CO3活化片采用二元酸法溶解[22]后利用液閃譜儀進(jìn)行測(cè)量,具體測(cè)量方法如圖4所示。
圖4 二元酸法處理流程Fig.4 Sample possessing scheme of the binary-acid method
根據(jù)文獻(xiàn)[22]中二元酸法,當(dāng)CH3COOH/HNO3體積比為0.2時(shí),可以得到澄清溶液。本實(shí)驗(yàn)采用0.72 mL HNO3和0.15 mL CH3COOH溶解Li2CO3活化片,并密封避光12 h,使溶液完全溶解并消除化學(xué)發(fā)光和光致發(fā)光現(xiàn)象。液體閃爍計(jì)數(shù)器探測(cè)效率采用內(nèi)標(biāo)法進(jìn)行刻度,即將未輻照過的Li2CO3活化片溶解后加入標(biāo)準(zhǔn)氚水經(jīng)測(cè)量得到。產(chǎn)氚率實(shí)驗(yàn)測(cè)量總不確定度包括中子源強(qiáng)、效率刻度、化學(xué)處理、測(cè)量計(jì)數(shù)的不確定度,其中效率刻度不確定度包含標(biāo)準(zhǔn)氚水活度、樣品稱重、猝滅校正和空白樣品、本底以及偶然符合的β計(jì)數(shù),總不確定度最大值為4.83%,如表5所示。
表5 1σ水平下產(chǎn)氚率實(shí)驗(yàn)測(cè)量不確定度Table 5 Experiment uncertainty on TPR measurements at 1σlevel
由于Li2CO3活化片經(jīng)過輻照產(chǎn)生的氚中,有部分會(huì)以氚原子和氣態(tài)氚的形式穿透樣品表面損失,為評(píng)估這部分損失率,采用SRIM程序[23]計(jì)算了Li2CO3(ρ=2.15 g·cm-3)活化片中的氚原子的射程。結(jié)果表明:能量為2.73 MeV的氚原子在Li2CO3樣品中的射程為37μm,結(jié)合樣品表面積,則可計(jì)算出以氚原子形式損失的量為2.3%。而氣態(tài)氚的形式逃逸的量約為7%[1]。TPR測(cè)量結(jié)果如表6所示,A孔道的產(chǎn)氚率是B孔道的2.37倍,是C孔道的4.4倍;而對(duì)于Au活化箔,A孔道的反應(yīng)率是B孔道的1.45倍,是C孔道的3.2倍。兩種測(cè)量結(jié)果不匹配的主要原因一是B孔道活化片在輻照過程中破碎,導(dǎo)致實(shí)際氚逃逸量比預(yù)計(jì)多。
表6 不同輻照通道TPR測(cè)量結(jié)果(1σ)Table 6 The measured TPPs at different irradiation channels with uncertainty at 1σlevel
為將計(jì)算模型帶來的誤差降到最小,計(jì)算模型應(yīng)與實(shí)驗(yàn)設(shè)置盡可能一致。實(shí)驗(yàn)中主要包括DFLL實(shí)驗(yàn)?zāi)K、D-T加速器靶、實(shí)驗(yàn)大廳、屏蔽水箱、支撐支架等,其中屏蔽水箱外尺寸為2 950 mm(x)×3 050 mm(y)×3 100 mm(z),材料為不銹鋼,厚度為0.5 cm,每個(gè)方向水層厚度為40 cm。本研究利用SuperMC自動(dòng)建模功能,通過CAD模型實(shí)現(xiàn)了D-T加速器靶、實(shí)驗(yàn)?zāi)K中空心彎管等復(fù)雜環(huán)形和樣條曲面的三維中子學(xué)模型精確建模,如圖5所示?;谝陨显O(shè)計(jì)參數(shù),經(jīng)計(jì)算得到了第一壁表面中心和A、B、C處的中子通量分布,如圖6所示。
圖5 HINEG靶和DFLL實(shí)驗(yàn)?zāi)KSuperMC中子學(xué)模型示意圖Fig.5 Diagrams of SuperMC nuetronics model of DFLL mock-up and HINEG
圖6 第一壁中心表面(a)和A、B、C輻照孔道處(b)的歸一化中子通量分布Fig.6 Normalized neutron flux distribution at central surface of first wall(a)and irradiation channels A,B,C(b)
采用SuperMC和JEFF3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行蒙特卡羅模擬計(jì)算。多活化箔活化反應(yīng)率計(jì)算數(shù)據(jù)庫(kù)使用IRDFF-1.05劑量庫(kù)[18]。SuperMC計(jì)算的統(tǒng)計(jì)不確定度小于3.4%(1σ),輸運(yùn)粒子數(shù)為2×109。反應(yīng)率通過F4通量卡(?)和FM乘子卡(σ,各反應(yīng)道截面)計(jì)算得到,各活化箔活化反應(yīng)率C/E如圖7所示。從圖7可以看出,反應(yīng)閾能(E>0.3 MeV)較高的活化箔,如Al、Nb、Co、In,C/E偏差均在10%的虛線內(nèi)。而Au、W等閾能較低的箔片的C/E偏差較大,B、C道結(jié)果相比A道相差更大,最大偏差為23%。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是:首先,通過計(jì)算發(fā)現(xiàn)屏蔽水箱散射中子對(duì)Au、W活化箔的結(jié)果有較大影響,而對(duì)Al、Nb、Co、In活化箔的影響幾乎為零。然而,屏蔽水箱很難精確模擬(水箱內(nèi)的水位看不見,水箱內(nèi)的間隙不規(guī)則,水箱的相對(duì)位置誤差過大等)。同時(shí)Au和W箔存在共振截面,使得計(jì)算結(jié)果具有較大的不確定性。
圖7 不同輻照孔道處多活化箔的活化反應(yīng)率C/EFig.7 Activation reaction rates C/E comparison of multi-folis at different irradiation channels
在TPRs的模擬計(jì)算中,統(tǒng)計(jì)不確定度小于1.25%(1σ)。A、B、C輻照通道中TPRs的C/E如圖8所示。結(jié)果表明:B通道的C/E值為1.2,高于A道的1.04和C通道的1.07,這主要是由于B通道Li2CO3顆粒在輻照過程中自然開裂,導(dǎo)致更多的氚釋放。通道A和通道C的C/E平均值為1.06。6Li、Au、W雖然在低能中子反應(yīng)截面都大,但6Li不存在共振截面,因此計(jì)算結(jié)果相比Au、W更接近實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果。
圖8 不同輻照孔道處產(chǎn)氚率C/EFig.8 C/E comparison of TPRs at different irradiation channels
C/E合成不確定度如表7所示,包括實(shí)驗(yàn)測(cè)量不確定度(4.84%)、計(jì)算統(tǒng)計(jì)不確定度(1.25%)和截面不確定度(3.00%)。其中截面引起的不確定度引用歐洲FNG中子源液態(tài)鉛鋰包層實(shí)驗(yàn)結(jié)果,為3%[3],此時(shí)C/E合成不確定度為5.83%。從C/E不確定度來源大小可以看出,影響C/E合成不確定度的主要因素為實(shí)驗(yàn)測(cè)量和截面,而實(shí)驗(yàn)中的不確定度來源主要為源強(qiáng)測(cè)量。因此,要確保C/E結(jié)果更加可靠,需要不斷改善源強(qiáng)測(cè)量精度,提高核數(shù)據(jù)截面精度。
表7 1σ水平下TPR的C/E不確定度Table 7 The C/E uncertainty of TPPs at 1σlevel
基于HINEG旋轉(zhuǎn)靶技術(shù)開展了DFLL包層中子學(xué)實(shí)驗(yàn)。針對(duì)高源強(qiáng),采用Nb活化箔和238U裂變室組合方法精確測(cè)量中子源強(qiáng)度,測(cè)量不確定度為4.19%。同時(shí)分別用多活化箔組和Li2CO3活化片分別測(cè)量了包層不同位置處的活化反應(yīng)率和產(chǎn)氚率。并將實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與采用SuperMC結(jié)合JEFF3.2庫(kù)的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較。C/E分析表明,數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)C/E結(jié)果的影響小于6.5%??熘凶踊罨磻?yīng)率C/E在0.9~1.1,計(jì)算與實(shí)驗(yàn)偏差小于10%,熱中子活化箔C/E在0.78~1.1;產(chǎn)氚率C/E在1~1.08,計(jì)算與實(shí)驗(yàn)偏差小于8%,C/E合成不確定度<6%。結(jié)果表明:計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有較好一致性,驗(yàn)證了液態(tài)鉛鋰包層中子學(xué)數(shù)值模擬計(jì)算的準(zhǔn)確性,為DFLL包層的進(jìn)一步優(yōu)化設(shè)計(jì)提供了依據(jù)。
致謝感謝中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院核能安全技術(shù)研究所公共技術(shù)中心為本工作提供了專業(yè)的輻射測(cè)試服務(wù)。
作者貢獻(xiàn)聲明曾正魁:實(shí)驗(yàn)方案制定、實(shí)施、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理與論文撰寫;陳思澤:實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)、論文指導(dǎo)與審閱;章勇:中子源實(shí)驗(yàn)操作;王海霞:內(nèi)容審核,獲取研究經(jīng)費(fèi);熊厚華:實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)。