曾正魁 陳思澤 章 勇 王海霞 熊厚華

1（湖北科技學(xué)院 核技術(shù)與化學(xué)生物學(xué)院 咸寧 437100）

2（中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院核能安全技術(shù)研究所 合肥 230031）

氚自持是聚變反應(yīng)堆設(shè)計中的關(guān)鍵要求之一，對于磁約束聚變堆，通常采用氚增殖包層技術(shù)來實現(xiàn)氚自持。由于聚變反應(yīng)堆氚增殖包層的設(shè)計高度依賴于中子計算，計算軟件和相關(guān)的核數(shù)據(jù)需要用可靠的不確定性估計［1］進(jìn)行驗證。目前國際上已開展了一系列的氚增殖包層中子學(xué)實驗：如意大利采用D-T聚變中子源（Frascati Neutron Generator，F(xiàn)NG）開展了氦冷球床增殖包層（Helium Cooled Pebble Bed，HCPB）和氦冷鋰鉛（Helium Cooled Lithium-Lead，HCLL）增殖包層中子學(xué)實驗［1-3］；日本JAEA采用D-T聚變中子源（Fusion Neutron Source，F(xiàn)NS）開展了水冷陶瓷增殖包層（Water Cooled Pebble Bed WCCB）中子學(xué)實驗［4-5］；印度采用D-T中子管開展了液態(tài)鉛鋰?yán)鋮s陶瓷增殖包層（Lead Lithium Ceramic Breeder，LLCB）的中子學(xué)實驗［6］。

圖1 基于CFETR的DFLL包層設(shè)計結(jié)構(gòu)分解示意圖[7]Fig.1 Structural decomposition diagram of the DFLL blanket design for CFETR[7]

雙功能液態(tài)鋰鉛包層（Dual Functional Lithium-Lead，DFLL）是中國科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所提出的一種用于聚變反應(yīng)堆的液態(tài)PbLi包層概念，是我國氚增殖包層概念之一［8-9］。近年來，在國家磁約束聚變科學(xué)計劃框架下，對DFLL包層進(jìn)行了一系列的理論分析和實驗研究。如已報道的基于中國聚變工程試驗堆（China Fusion Engineering Test Reactor，CFETR）的DFLL包層的中子學(xué)分析［10-11］。為了驗證理論分析結(jié)果的準(zhǔn)確性和設(shè)計的可靠性，建立了DFLL包層中子學(xué)實驗?zāi)K，用于堆外實驗，開展了產(chǎn)氚率初步測量實驗［12-13］。

本實驗基于D-T聚變中子發(fā)生器［14］先后開展了氚增殖包層產(chǎn)氚率和多活化箔反應(yīng)率輻照實驗，產(chǎn)氚率測量實驗采用Li2CO3片，多活化箔反應(yīng)率測量則采用Au、W、In、Co、Al、Nb活化片組，并將實驗測量結(jié) 果與 SuperMC（Super Multi-functional calculation Program for Nuclear Design and Safety Evaluation）計算結(jié)果進(jìn)行了比較［15-16］，分析不同計算結(jié)果與實驗結(jié)果比（Calculation results to Experimental data，C/E）的一致性。

1 DFLL實驗?zāi)K設(shè)計

實驗?zāi)Ｐ陀呻霸鲋衬K和屏蔽模塊組成，其中氚增殖模塊的尺寸為60 cm（x）×41 cm（y）×46.2 cm（z），屏蔽模塊的尺寸為54 cm（x）×41 cm（y）×46 cm（z）（圖2）。氚增殖模塊中的氚增殖區(qū)由三層PbLi塊構(gòu)成，其厚度與DFLL-TBM流道和尺寸設(shè)計一致，分別為11 cm、12.5 cm和15 cm。LiPb取1g以下的樣品放入1 mL HNO3（68%）+1 mL H2O2（100%）的混合溶液中，在80℃下進(jìn)行溶解（4 h），然后采用電感耦合等離子體質(zhì)譜（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry，ICP-MS）方法進(jìn)行測量，PbLi塊中鋰的含量為1.27wt%（原子百分比為22%）。鋰為天然鋰，其中6Li含量為7.5%，7Li含量為92.5%，經(jīng)過多次測量，PbLi塊的平均密度為10.5 g·cm-3。在每個PbLi塊的側(cè)面開有三個直徑為2.3 cm的輻照孔道，孔深直達(dá)PbLi塊的中心軸線，用于定位活化箔或探測器?？稍谘b入探測器后或采用尺寸匹配的PbLi棒進(jìn)行填充。輻照通道用A、B、C標(biāo)記（圖2（a））。實驗?zāi)K前端與三個輻照通道的距離分別為8 cm、21.75 cm和35 cm。第一層為中國低活性馬氏體鋼［17］（China Low Activation Martensitic，CLAM），密度為7.8 g·cm-3，厚度為25 mm。在氚增殖模塊的背面，每隔30 mm放置了4塊20 mm厚的SS316鋼，密度為7.73 g·cm-3，用來模擬背板。SS316中各元素的質(zhì)量百分比采掃描電鏡配置的電子探針技術(shù)（Scanning Electron Microscope-Energy Dispersive Spectroscopy，SEM-EDS）進(jìn)行了測量。屏蔽模塊由不銹鋼板包圍的密封水箱和直徑為6.5 cm的空心彎管組成（圖2（b））。屏蔽模塊計劃在未來用于各種中子實驗，包括聚變包層的屏蔽性能和中子深穿輸運特性研究。在本實驗中，由于沒有放置探測器，密封水箱是空的。

圖2 DFLL模塊俯視圖 (a)氚增殖模塊，(b)屏蔽模塊Fig.2 Overlooking profile of DFLL mock-up (a)Tritium breeding module,(b)Shielding module

2 DFLL模擬實驗

2.1 中子源強(qiáng)度測量

D-T加速器靶氘束能量為250 keV，氘束束斑直徑為1 cm，氚-鈦比為0.7。由于伴隨α粒子技術(shù)不適用強(qiáng)流中子源高計數(shù)率的測量，本實驗采用Nb活化箔和238U裂變室組合法，分別對中子產(chǎn)額和相對中子源強(qiáng)度進(jìn)行測量，將238U裂變室的實時測量結(jié)果歸一化后乘以Nb活化箔測得的中子產(chǎn)額得到中子源強(qiáng)隨時間分布的測量結(jié)果。Nb活化箔和238U裂變室放置在沿束流方向30°角處，距離靶點23.6 cm。Nb活化箔93Nb（n，2n）92mNb反應(yīng)道的反應(yīng)率采用HPGe探測器進(jìn)行測量。HPGe探測器γ探測效率采用152Eu同位素源進(jìn)行標(biāo)定，源活度不確定度為1.5%（1σ）。經(jīng)測量，Li2CO3輻照和多活化箔輻照時的中子產(chǎn)額分別為4.68×1015n和4.92×1015n。Li2CO3活化片輻照和多活化箔輻照的總輻照時間分別為6.09 h和3.74 h。中子源強(qiáng)度測量的總不確定度為4.19%，各不確定度分量列于表1。

表1 中子源強(qiáng)實驗測量不確定度(%,1σ)Table 1 Experiment uncertainty on neutron intensity calibration(%,1σ)

2.2 輻照測量

輻照實驗分兩次分別進(jìn)行，源強(qiáng)也是分兩次分別測量，兩次實驗依次為Li2CO3活化片產(chǎn)氚率測量和多活化箔組活化反應(yīng)率測量。DFLL實驗?zāi)K放置于距離靶點39.5 cm處（圖3）。所有活化片均分別置于A、B、C三個輻照孔道，其中Li2CO3活化片尺寸均為?1.5 cm×0.1 cm，而A、B、C孔道中的Co箔和C孔道中的Al、Nb箔尺寸均為?2 cm×0.04 cm，其余活化箔厚度均為?2 cm×0.02 cm，以保證實驗測量精度。對于多活化箔，為了實現(xiàn)輻照孔道處的中子能譜測量，每組活化箔的能量響應(yīng)范圍盡可能覆蓋快熱中子能區(qū)。多活化箔組的截面及相關(guān)參數(shù)如表2所示。

表2 選擇的多活化箔組核參數(shù)Table 2 Nuclear parameters of selected multi-foils

圖3 DFLL實驗?zāi)K與HINEG中子源的布置圖Fig.3 Layout diagram of DFLL experimental module and HINEG neutron source

測量得到的單核單中子反應(yīng)率表示為一個中子與一個靶核反應(yīng)產(chǎn)生的核子數(shù)，計算為：

式中：N'為產(chǎn)生的放射性核子數(shù)；N為靶核核子數(shù)；Ntol為中子產(chǎn)額，即加速器累計產(chǎn)生的中子數(shù)。

式（1）中，N'為產(chǎn)生的放射性核子數(shù)，經(jīng)過輻照時間t0（s）后，N'可根據(jù)活化公式計算得到：

式中：σ為反應(yīng)截面，b；φ為活化片處的中子通量，n·cm-2·s-1；λ為衰變常數(shù)。

樣品經(jīng)過活化后，通過測量全能峰計數(shù)，即可得到樣品輻照結(jié)束后的放射性活度，即Nσφ，其表達(dá)式為：

將式（3）代入式（2）后代入式（1）可得單核反應(yīng)率R的表達(dá)式：

在本研究中，考慮到對中子源強(qiáng)波動的校正［21］，將輻照時間分成n等份，每片活化箔的反速率可由式（4）轉(zhuǎn)換得到，如式（5）所示。

式中：Ri為單核反應(yīng)率，單位為1個活化核/（活化核子數(shù)×中子產(chǎn)額），i為多活化箔編號；c為HPGe探測器測量的γ能譜全能峰計數(shù)；Ni活化箔中核素的原子數(shù)量；ε為γ全能峰探測效率；Iγ為γ光子發(fā)射幾率，表示每次衰變釋放的γ光子數(shù)；λ為生成的活化核素的衰減常數(shù)；tm為HPGe測量時間；tcool為輻照后冷卻時間；Δt為均分輻照時間間隔，s；j為Δt的編號；Njtol為第j個Δt輻照時間內(nèi)的中子產(chǎn)額。本實驗中，Δt為10 s。測量結(jié)果如表3所示，多活化箔組測量總不確定度包括γ全能峰計數(shù)、源強(qiáng)測量、HPGe效率刻度，測量數(shù)據(jù)不確定度如表4所示，總不確定度范圍為4.61%~5.38%。

表3 不同反應(yīng)道多活化箔組反應(yīng)率測量結(jié)果Table 3 Measured reaction rates of multi-foils at different irradiation channels

表4 1σ水平下反應(yīng)率實驗測量不確定度Table 4 Experimental uncertainty on reaction ratesmeasurements at 1σlevel

本實驗產(chǎn)氚率測量采用由99.9%純度的Li2CO3粉末制成的6Li2CO3活化片，A、B、C孔道6Li2CO3活化片用分析天平稱量三次，平均質(zhì)量分別為391 mg、373 mg和385 mg，并用鋁箔包裹進(jìn)行輻照。輻照后的6Li2CO3活化片采用二元酸法溶解［22］后利用液閃譜儀進(jìn)行測量，具體測量方法如圖4所示。

圖4 二元酸法處理流程Fig.4 Sample possessing scheme of the binary-acid method

根據(jù)文獻(xiàn)［22］中二元酸法，當(dāng)CH3COOH/HNO3體積比為0.2時，可以得到澄清溶液。本實驗采用0.72 mL HNO3和0.15 mL CH3COOH溶解Li2CO3活化片，并密封避光12 h，使溶液完全溶解并消除化學(xué)發(fā)光和光致發(fā)光現(xiàn)象。液體閃爍計數(shù)器探測效率采用內(nèi)標(biāo)法進(jìn)行刻度，即將未輻照過的Li2CO3活化片溶解后加入標(biāo)準(zhǔn)氚水經(jīng)測量得到。產(chǎn)氚率實驗測量總不確定度包括中子源強(qiáng)、效率刻度、化學(xué)處理、測量計數(shù)的不確定度，其中效率刻度不確定度包含標(biāo)準(zhǔn)氚水活度、樣品稱重、猝滅校正和空白樣品、本底以及偶然符合的β計數(shù)，總不確定度最大值為4.83%，如表5所示。

表5 1σ水平下產(chǎn)氚率實驗測量不確定度Table 5 Experiment uncertainty on TPR measurements at 1σlevel

由于Li2CO3活化片經(jīng)過輻照產(chǎn)生的氚中，有部分會以氚原子和氣態(tài)氚的形式穿透樣品表面損失，為評估這部分損失率，采用SRIM程序［23］計算了Li2CO3（ρ=2.15 g·cm-3）活化片中的氚原子的射程。結(jié)果表明：能量為2.73 MeV的氚原子在Li2CO3樣品中的射程為37μm，結(jié)合樣品表面積，則可計算出以氚原子形式損失的量為2.3%。而氣態(tài)氚的形式逃逸的量約為7%［1］。TPR測量結(jié)果如表6所示，A孔道的產(chǎn)氚率是B孔道的2.37倍，是C孔道的4.4倍；而對于Au活化箔，A孔道的反應(yīng)率是B孔道的1.45倍，是C孔道的3.2倍。兩種測量結(jié)果不匹配的主要原因一是B孔道活化片在輻照過程中破碎，導(dǎo)致實際氚逃逸量比預(yù)計多。

表6 不同輻照通道TPR測量結(jié)果（1σ）Table 6 The measured TPPs at different irradiation channels with uncertainty at 1σlevel

3 蒙特卡羅模擬與C/E分析

3.1 中子學(xué)計算模型

為將計算模型帶來的誤差降到最小，計算模型應(yīng)與實驗設(shè)置盡可能一致。實驗中主要包括DFLL實驗?zāi)K、D-T加速器靶、實驗大廳、屏蔽水箱、支撐支架等，其中屏蔽水箱外尺寸為2 950 mm（x）×3 050 mm（y）×3 100 mm（z），材料為不銹鋼，厚度為0.5 cm，每個方向水層厚度為40 cm。本研究利用SuperMC自動建模功能，通過CAD模型實現(xiàn)了D-T加速器靶、實驗?zāi)K中空心彎管等復(fù)雜環(huán)形和樣條曲面的三維中子學(xué)模型精確建模，如圖5所示?；谝陨显O(shè)計參數(shù)，經(jīng)計算得到了第一壁表面中心和A、B、C處的中子通量分布，如圖6所示。

圖5 HINEG靶和DFLL實驗?zāi)KSuperMC中子學(xué)模型示意圖Fig.5 Diagrams of SuperMC nuetronics model of DFLL mock-up and HINEG

圖6 第一壁中心表面(a)和A、B、C輻照孔道處(b)的歸一化中子通量分布Fig.6 Normalized neutron flux distribution at central surface of first wall(a)and irradiation channels A,B,C(b)

3.2 C/E及不確定分析

采用SuperMC和JEFF3.2核數(shù)據(jù)庫進(jìn)行蒙特卡羅模擬計算。多活化箔活化反應(yīng)率計算數(shù)據(jù)庫使用IRDFF-1.05劑量庫［18］。SuperMC計算的統(tǒng)計不確定度小于3.4%（1σ），輸運粒子數(shù)為2×109。反應(yīng)率通過F4通量卡（?）和FM乘子卡（σ，各反應(yīng)道截面）計算得到，各活化箔活化反應(yīng)率C/E如圖7所示。從圖7可以看出，反應(yīng)閾能（E＞0.3 MeV）較高的活化箔，如Al、Nb、Co、In，C/E偏差均在10%的虛線內(nèi)。而Au、W等閾能較低的箔片的C/E偏差較大，B、C道結(jié)果相比A道相差更大，最大偏差為23%。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是：首先，通過計算發(fā)現(xiàn)屏蔽水箱散射中子對Au、W活化箔的結(jié)果有較大影響，而對Al、Nb、Co、In活化箔的影響幾乎為零。然而，屏蔽水箱很難精確模擬（水箱內(nèi)的水位看不見，水箱內(nèi)的間隙不規(guī)則，水箱的相對位置誤差過大等）。同時Au和W箔存在共振截面，使得計算結(jié)果具有較大的不確定性。

圖7 不同輻照孔道處多活化箔的活化反應(yīng)率C/EFig.7 Activation reaction rates C/E comparison of multi-folis at different irradiation channels

在TPRs的模擬計算中，統(tǒng)計不確定度小于1.25%（1σ）。A、B、C輻照通道中TPRs的C/E如圖8所示。結(jié)果表明：B通道的C/E值為1.2，高于A道的1.04和C通道的1.07，這主要是由于B通道Li2CO3顆粒在輻照過程中自然開裂，導(dǎo)致更多的氚釋放。通道A和通道C的C/E平均值為1.06。6Li、Au、W雖然在低能中子反應(yīng)截面都大，但6Li不存在共振截面，因此計算結(jié)果相比Au、W更接近實驗測量結(jié)果。

圖8 不同輻照孔道處產(chǎn)氚率C/EFig.8 C/E comparison of TPRs at different irradiation channels

C/E合成不確定度如表7所示，包括實驗測量不確定度（4.84%）、計算統(tǒng)計不確定度（1.25%）和截面不確定度（3.00%）。其中截面引起的不確定度引用歐洲FNG中子源液態(tài)鉛鋰包層實驗結(jié)果，為3%［3］，此時C/E合成不確定度為5.83%。從C/E不確定度來源大小可以看出，影響C/E合成不確定度的主要因素為實驗測量和截面，而實驗中的不確定度來源主要為源強(qiáng)測量。因此，要確保C/E結(jié)果更加可靠，需要不斷改善源強(qiáng)測量精度，提高核數(shù)據(jù)截面精度。

表7 1σ水平下TPR的C/E不確定度Table 7 The C/E uncertainty of TPPs at 1σlevel

4 結(jié)語

基于HINEG旋轉(zhuǎn)靶技術(shù)開展了DFLL包層中子學(xué)實驗。針對高源強(qiáng)，采用Nb活化箔和238U裂變室組合方法精確測量中子源強(qiáng)度，測量不確定度為4.19%。同時分別用多活化箔組和Li2CO3活化片分別測量了包層不同位置處的活化反應(yīng)率和產(chǎn)氚率。并將實驗數(shù)據(jù)與采用SuperMC結(jié)合JEFF3.2庫的計算結(jié)果進(jìn)行了比較。C/E分析表明，數(shù)據(jù)庫對C/E結(jié)果的影響小于6.5%?？熘凶踊罨磻?yīng)率C/E在0.9~1.1，計算與實驗偏差小于10%，熱中子活化箔C/E在0.78~1.1；產(chǎn)氚率C/E在1~1.08，計算與實驗偏差小于8%，C/E合成不確定度＜6%。結(jié)果表明：計算結(jié)果與實驗結(jié)果具有較好一致性，驗證了液態(tài)鉛鋰包層中子學(xué)數(shù)值模擬計算的準(zhǔn)確性，為DFLL包層的進(jìn)一步優(yōu)化設(shè)計提供了依據(jù)。

致謝感謝中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院核能安全技術(shù)研究所公共技術(shù)中心為本工作提供了專業(yè)的輻射測試服務(wù)。

作者貢獻(xiàn)聲明曾正魁：實驗方案制定、實施、實驗數(shù)據(jù)處理與論文撰寫；陳思澤：實驗指導(dǎo)、論文指導(dǎo)與審閱；章勇：中子源實驗操作；王海霞：內(nèi)容審核，獲取研究經(jīng)費；熊厚華：實驗設(shè)計。