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        基于ReaxFF MD方法的煤焦增壓富氧燃燒模擬

        2022-04-18 08:05:30洪迪昆翟曉明
        動力工程學(xué)報(bào) 2022年4期
        關(guān)鍵詞:煤焦富氧氣化

        洪迪昆,雷 鳴,翟曉明,郭 欣

        (1.華北電力大學(xué) 動力工程系,河北保定 071003;2.華中科技大學(xué) 煤燃燒國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,武漢 430074)

        燃煤會排放大量CO2等溫室氣體,這是造成全球氣候變暖的主要原因之一,因此實(shí)現(xiàn)燃煤過程中CO2的捕獲迫在眉睫[1]。富氧燃燒技術(shù)被認(rèn)為是燃煤電站最具應(yīng)用前景的CO2捕獲技術(shù)之一。該技術(shù)不僅可以實(shí)現(xiàn)煙氣中CO2的富集,還能降低NOx、SOx等污染物的排放。然而,在常規(guī)富氧燃燒技術(shù)中空氣分離與CO2壓縮過程均在高壓下進(jìn)行,而富氧燃燒卻在常壓下進(jìn)行,由于系統(tǒng)經(jīng)歷升壓、降壓、再升壓過程,導(dǎo)致能量損失嚴(yán)重[2]。近年來,增壓富氧燃燒技術(shù)越來越受到關(guān)注。由于高壓下水蒸氣凝結(jié)溫度升高,煙氣中難以回收的潛熱可以用于凝結(jié)換熱,彌補(bǔ)了維持系統(tǒng)高壓運(yùn)行所損失的循環(huán)效率;而且由于高壓設(shè)備結(jié)構(gòu)緊湊且規(guī)模較小,可在一定程度上節(jié)省電站基建投資[3];此外,由于燃燒在高壓下進(jìn)行,只需將鍋爐排煙冷卻到20 ℃以下,無需壓縮煙氣便可直接得到液態(tài)CO2,節(jié)約了系統(tǒng)能耗。由此可見,增壓富氧燃燒技術(shù)將是未來燃煤電站CO2捕獲的主要方向之一。

        已有學(xué)者對不同壓力下煤的富氧燃燒特性進(jìn)行了研究。雷鳴等[2]在加壓熱天平上研究了煙煤在增壓富氧條件下(0.1~3 MPa)的燃燒行為,結(jié)果顯示揮發(fā)分的燃燒速率隨著壓力的升高逐漸增大。Joutsenoja等[4]在加壓流化床上研究了0.2~1 MPa壓力范圍內(nèi)褐煤的富氧燃燒特性,發(fā)現(xiàn)壓力對燃燒速率的影響較小。盛金貴等[5]采用理論研究的方法探索了增壓富氧條件下壓力(0.1~2.5 MPa)對煤焦燃燒速率的影響,結(jié)果表明增壓顯著提高了煤焦的燃燒速率,當(dāng)壓力升高到一定值后,再加壓對煤焦燃燒速率的影響逐漸減小。盡管這些研究在一定程度上揭示了壓力對富氧燃燒的影響規(guī)律,然而由于實(shí)驗(yàn)條件的限制,大多數(shù)研究在0.1~3 MPa壓力范圍內(nèi)進(jìn)行,無法體現(xiàn)實(shí)際工況條件下(4.83~8.96 MPa)的富氧燃燒特性。此外,目前對增壓富氧燃燒的實(shí)驗(yàn)研究主要在高壓熱重分析儀、高壓固定床和高壓流化床上進(jìn)行,側(cè)重于總包反應(yīng)動力參數(shù)的獲得,難以揭示壓力對富氧燃燒的影響機(jī)制。實(shí)際上,壓力對煤焦氧化反應(yīng)速率和氣化反應(yīng)速率均有顯著的影響[6]。因此,如何全面系統(tǒng)地定量分析不同壓力下CO2氣化反應(yīng)對煤焦轉(zhuǎn)化的凈貢獻(xiàn)仍有待進(jìn)一步研究。

        基于反應(yīng)力場的分子動力學(xué)(ReaxFF MD)方法[7]被廣泛應(yīng)用于燃燒領(lǐng)域。Cheng等[8-9]采用ReaxFF MD方法研究了甲苯和正十二烷的燃燒機(jī)理,考察了溫度和壓力等條件對燃燒的影響,建立了不同壓力條件下的燃燒動力學(xué)模型。Castro-Marcano等[10]通過ReaxFF MD方法研究了不同條件下Illinois 6號煤焦的燃燒反應(yīng),發(fā)現(xiàn)煤焦的燃燒反應(yīng)是由煤焦分子的熱分解所激發(fā)的,隨后再發(fā)生氧化反應(yīng),也有部分煤焦與氧氣發(fā)生攫氫反應(yīng)生成H自由基和OH自由基。這些研究顯示了ReaxFF MD方法在燃燒反應(yīng)機(jī)理研究方面的獨(dú)特優(yōu)勢,但均只針對燃料/O2兩組分體系進(jìn)行研究,無法體現(xiàn)富氧燃燒過程中CO2的氣化作用。Hong等[11-12]將ReaxFF MD方法應(yīng)用于CH4/O2/CO2/H2O多組分體系燃燒的研究中,探索了CO2與 H2O的化學(xué)作用對 CH4燃燒的影響機(jī)理,揭示了CO2與H2O之間的協(xié)同/競爭機(jī)制。

        筆者以準(zhǔn)東五彩灣煤焦為研究對象,基于實(shí)驗(yàn)表征結(jié)果構(gòu)建其分子結(jié)構(gòu)模型,采用ReaxFF MD方法在4~10 MPa壓力范圍內(nèi)對煤焦的富氧燃燒進(jìn)行模擬,探索壓力對氧化反應(yīng)和CO2氣化反應(yīng)凈貢獻(xiàn)的影響規(guī)律,建立不同壓力下煤焦氧化反應(yīng)和CO2氣化反應(yīng)的動力學(xué)模型,并通過分析煤焦結(jié)構(gòu)的演變從分子層面上揭示不同壓力下煤焦富氧燃燒的微觀機(jī)理。

        1 模擬方法

        1.1 煤焦分子結(jié)構(gòu)模型

        構(gòu)建合理的煤焦分子結(jié)構(gòu)模型是采用ReaxFF MD方法研究煤焦富氧燃燒機(jī)理的基礎(chǔ)。對準(zhǔn)東五彩灣煤焦進(jìn)行元素分析,結(jié)果如表1所示,其中nHC和nOC分別為煤焦中H、C物質(zhì)的量比和O、C物質(zhì)的量比。

        表1 準(zhǔn)東五彩灣煤焦元素分析Tab.1 Ultimate analysis of Wucaiwan coal char

        圖1 準(zhǔn)東五彩灣煤焦XPS 譜圖及分峰擬合Fig.1 XPS spectrogram and multi-peak fitting of Wucaiwan coal char

        圖2 準(zhǔn)東五彩灣煤焦分子結(jié)構(gòu)模型Fig.2 Molecular structure model of Wucaiwan coal char

        1.2 反應(yīng)力場

        量子化學(xué)方法可以精確描述化學(xué)反應(yīng)過程,但是僅針對較小體系且不能體現(xiàn)溫度、壓力等條件對反應(yīng)的影響;傳統(tǒng)的分子動力學(xué)方法可以從分子層面對復(fù)雜體系的能量、結(jié)構(gòu)和振動加以描述,但是不能描述體系的化學(xué)反應(yīng)過程。基于反應(yīng)力場(ReaxFF)的分子動力學(xué)方法結(jié)合了量子化學(xué)方法和傳統(tǒng)分子動力學(xué)方法的優(yōu)點(diǎn),可以描述較大體系的化學(xué)反應(yīng)過程且能體現(xiàn)溫度、壓力的影響。反應(yīng)力場通過原子間瞬時(shí)距離的鍵級來計(jì)算鍵能、鍵角能和二面角能,并利用鍵斷裂和形成過程中鍵級的變化來描述真實(shí)結(jié)構(gòu)模型中的化學(xué)反應(yīng),而鍵級是根據(jù)原子之間的距離計(jì)算而得來的,考慮了單鍵、π鍵和ππ鍵。同時(shí),反應(yīng)力場也能描述范德華相互作用及庫倫相互作用。在反應(yīng)力場中,系統(tǒng)的能量Esystem為:

        (1)

        式中:Ebond為鍵結(jié)能;Eover、Eunder、Eval、Epen、Etors、Econj、EvdW及ECoul分別為過飽和鍵能、不飽和鍵能、鍵角能、共價(jià)鍵修正能、二面角能、共軛能、范德華相互作用力能及靜電相互作用能。

        1.3 模擬過程

        首先,使用Materials Studio軟件中的Amorphous Cell模塊構(gòu)建煤焦/O2/CO2體系模型(包含1個(gè)煤焦分子、135個(gè)O2分子和500個(gè)CO2分子),體系的初始密度設(shè)為0.01 g/cm3。其次,對模型進(jìn)行能量最小化計(jì)算,使體系的能量以及各原子的位置坐標(biāo)更加合理,避免因原子的重疊而無法進(jìn)行動力學(xué)平衡計(jì)算。隨后,分別在4 MPa、7 MPa和10 MPa壓力下進(jìn)行1 000 ps(1 ps=10-12s)的NPT(其中系統(tǒng)的粒子數(shù)N、壓力p和溫度T恒定)動力學(xué)平衡計(jì)算。模擬過程采用周期性邊界條件[13],時(shí)間步長設(shè)為1 fs(1 fs=10-15s),運(yùn)動方程數(shù)值積分采用Verlet算法,體系的溫度和壓力控制均采用Berendsen方法[14]。圖3給出了不同壓力下NPT動力學(xué)平衡計(jì)算時(shí)體系密度隨時(shí)間的變化。由圖3可以看出,4 MPa、7 MPa和10 MPa壓力對應(yīng)的體系最終密度分別為0.061 g/cm3、0.127 g/cm3和0.208 g/cm3。最后,采用Lammps軟件對不同壓力下的體系進(jìn)行ReaxFF MD模擬。體系溫度從2 000 K升至4 000 K,升溫速率為2 K/ps,系綜選取NVT(其中系統(tǒng)的粒子數(shù)N、體積V和溫度T恒定)。模擬的時(shí)間步長為0.1 fs,截?cái)嘀禐?.3。ReaxFF選取C/H/O/N力場參數(shù)。值得注意的是,ReaxFF MD模擬溫度(2 000~4 000 K)比實(shí)驗(yàn)溫度(通常為1 000~2 000 K)高,這是因?yàn)槟M在較短的時(shí)間內(nèi)進(jìn)行(皮秒級別),遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于實(shí)驗(yàn)反應(yīng)時(shí)間(秒級別),因此提高模擬溫度可增加原子間的碰撞,從而使得反應(yīng)能夠在有限的時(shí)間內(nèi)發(fā)生。雖然模擬溫度與實(shí)驗(yàn)溫度存在差異,但是已有研究[15]證明了ReaxFF MD模擬中提高溫度策略的合理性。

        圖3 不同壓力下NPT優(yōu)化時(shí)體系密度隨時(shí)間的變化Fig.3 Change of system density with time during NPT optimization at different pressures

        2 結(jié)果與分析

        2.1 壓力對煤焦碳轉(zhuǎn)化率的影響

        圖4給出了不同壓力下富氧燃燒過程中煤焦整體碳轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時(shí)間的變化曲線。由圖4可以看出,在0~600 ps時(shí)間內(nèi)(對應(yīng)溫度為2 000~3 200 K)4 MPa和7 MPa壓力下的碳轉(zhuǎn)化率基本相當(dāng),而10 MPa壓力下碳轉(zhuǎn)化率增加;在>600~1 000 ps時(shí)間內(nèi)(對應(yīng)溫度為>3 200~4 000 K)碳轉(zhuǎn)化率隨著壓力的升高而增加。在4 MPa壓力下,煤焦的最終碳轉(zhuǎn)化率為86.57%;在7 MPa和10 MPa壓力下,煤焦分別在950 ps和850 ps轉(zhuǎn)化完全。

        圖4 不同壓力下富氧燃燒過程中煤焦碳轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時(shí)間的變化Fig.4 Change of carbon conversion of char with reaction time during oxy-fuel combustion at different pressures

        富氧燃燒過程中煤焦的消耗主要發(fā)生在其氧化反應(yīng)和氣化反應(yīng)中。圖5給出了不同壓力下體系中O2和CO2分子數(shù)量隨反應(yīng)時(shí)間的變化曲線。由圖5(a)可以看出,在0~600 ps時(shí)間內(nèi)O2分子消耗量在4 MPa和7 MPa壓力下基本相當(dāng),而在10 MPa壓力下O2分子的消耗量明顯較多;在>600~1 000 ps時(shí)間內(nèi)O2分子消耗量隨著壓力的升高而增加,高壓促進(jìn)了煤焦的氧化反應(yīng)。由圖5(b)可以看出,在0~600 ps時(shí)間內(nèi)CO2分子消耗量在4 MPa和7 MPa壓力下基本相當(dāng),而在10 MPa壓力下CO2分子幾乎無消耗;在>600~1 000 ps時(shí)間內(nèi)CO2分子消耗量隨著壓力的升高而減少,表明高壓抑制了煤焦的氣化反應(yīng)。

        (a)O2分子

        2.2 氧化反應(yīng)和氣化反應(yīng)對煤焦消耗的凈貢獻(xiàn)

        圖6 不同壓力下煤焦碳轉(zhuǎn)化率計(jì)算值與真實(shí)值的對比Fig.6 Carbon conversion comparison of char between calculated values and actual values at different pressures

        (2)

        (3)

        χtotal=χoxidation+χgasification

        (4)

        式中:Ninitial-CO2為初始CO2分子數(shù)量,本文中取500;NCO2為反應(yīng)過程中CO2分子數(shù)量;N0為煤焦中初始碳原子的數(shù)量,本文取268;Ninitial-O2為初始O2分子數(shù)量,本文取135;NO2、NH2O、NOH及NO分別為反應(yīng)過程中O2分子、H2O分子、OH自由基和O自由基的數(shù)量。

        基于式(2)和式(3),分別計(jì)算得出氣化反應(yīng)和氧化反應(yīng)對煤焦轉(zhuǎn)化的凈貢獻(xiàn),結(jié)果如圖7所示。由圖7(a)可以看出,氧化反應(yīng)對煤焦轉(zhuǎn)化的凈貢獻(xiàn)隨著壓力的升高而增加,4 MPa、7 MPa和10 MPa壓力下最終的氧化反應(yīng)對煤焦轉(zhuǎn)化的凈貢獻(xiàn)分別為39.29%、58.86%和75.59%。由圖7(b)可以看出,氣化反應(yīng)對煤焦轉(zhuǎn)化的凈貢獻(xiàn)隨著壓力的升高而降低,4 MPa、7 MPa和10 MPa壓力下最終的氣化反應(yīng)對煤焦轉(zhuǎn)化的凈貢獻(xiàn)分別為47.28%、40.90%和23.78%。在4 MPa和7 MPa壓力下,氣化反應(yīng)的煤焦轉(zhuǎn)化凈貢獻(xiàn)隨著反應(yīng)時(shí)間的增加不斷增加;而在10 MPa壓力下氣化反應(yīng)的煤焦轉(zhuǎn)化凈貢獻(xiàn)在接近700 ps時(shí)才開始不斷增加,且在850 ps后保持恒定,這是因?yàn)?50 ps時(shí)煤焦幾乎被消耗完全。

        為了進(jìn)一步揭示壓力對煤焦氧化反應(yīng)和氣化反應(yīng)的影響機(jī)制,對不同壓力下的O2和CO2擴(kuò)散速率進(jìn)行了分析。圖8給出了不同壓力下O2和CO2分子的均方根位移(MSD)曲線。氣體分子的擴(kuò)散系數(shù)可通過MSD進(jìn)行計(jì)算:

        (5)

        式中:D為氣體分子的擴(kuò)散系數(shù);r(0)為分子的初始位置坐標(biāo);r(t)為分子在t時(shí)刻的位置坐標(biāo);n為體系中分子或原子總數(shù)量。

        因此,可以通過MSD曲線的斜率來判斷分子的擴(kuò)散性。由圖8可以看出,O2和CO2分子的擴(kuò)散系數(shù)均隨著壓力的升高而降低。對于氧化反應(yīng)而言,雖然增壓降低了O2的擴(kuò)散系數(shù),但是提高了煤焦周圍的O2濃度,從而提高了煤焦的氧化反應(yīng)速率。對于氣化反應(yīng)而言,燃燒體系中CO2的體積分?jǐn)?shù)高達(dá)80%,增壓對提高煤焦周圍CO2體積分?jǐn)?shù)的作用并不顯著,CO2的擴(kuò)散對氣化反應(yīng)的影響更加顯著,因此高壓降低了煤焦的氣化反應(yīng)速率。另外,在富氧燃燒過程中O2與CO2會競爭煤焦的活性碳位點(diǎn),隨著壓力的升高,CO2與O2競爭活性碳位點(diǎn)的能力可能減弱,從而導(dǎo)致高壓下煤焦-CO2氣化反應(yīng)凈貢獻(xiàn)降低。

        (a)氧化反應(yīng)

        (a)O2分子

        2.3 壓力對煤焦氧化反應(yīng)和氣化反應(yīng)動力學(xué)的影響

        為進(jìn)一步分析壓力對煤焦氧化反應(yīng)和氣化反應(yīng)動力學(xué)的影響,基于圖7中的煤焦碳轉(zhuǎn)化率從動力學(xué)層面去定量表征不同壓力下的反應(yīng)過程。采用非等溫一級反應(yīng)動力學(xué)模型,如式(6)所示。

        (6)

        式中:K為反應(yīng)速率;X為煤焦碳轉(zhuǎn)化率;A為指前因子;R為氣體常數(shù);β為升溫速率;Ea為反應(yīng)活化能。

        圖9給出了不同壓力下煤焦氧化反應(yīng)和氣化反應(yīng)動力學(xué)擬合曲線。由圖9(a)可以看出,4 MPa、7 MPa和10 MPa壓力下煤焦氧化反應(yīng)的活化能分別為151 kJ/mol、117 kJ/mol和81 kJ/mol,表明增壓能夠降低煤焦氧化反應(yīng)的活化能,這可能是因?yàn)樵鰤航档土薕2的擴(kuò)散系數(shù),在較高壓力下煤焦的氧化反應(yīng)更易受擴(kuò)散控制,從而具有較低的活化能。由圖9(b)可知,4 MPa、7 MPa和10 MPa壓力下煤焦氣化反應(yīng)的活化能分別為174 kJ/mol、166 kJ/mol和172 kJ/mol(由于10 MPa壓力下氣化反應(yīng)在700 ps才開始發(fā)生,且850 ps后煤焦基本消耗完全,因此10 MPa壓力下的動力學(xué)擬合溫度區(qū)間較窄),表明壓力對煤焦氣化反應(yīng)活化能的影響并不明顯。

        2.4 壓力對煤焦結(jié)構(gòu)的影響

        為了探究壓力對煤焦結(jié)構(gòu)演變的影響,對模擬軌跡文件進(jìn)行分析。不同壓力下煤焦結(jié)構(gòu)的演變?nèi)鐖D10所示。在4 MPa壓力下2 000 K、3 000 K、3 200 K、3 400 K、3 600 K和 3 800 K溫度對應(yīng)的煤焦分子式分別為C268H30O15N2、C244H13O21N、C210H11O16N、C174H6O12N、C130H4O11和C94H3O15;在7 MPa壓力下2 000 K、3 000 K、3 200 K、3 400 K、3 600 K和3 800 K溫度對應(yīng)的煤焦分子式分別為C268H30O15N2、C237H12O20N、C208H9O17N、C146H7O16N、C84H3O9N和C33H2O5;在10 MPa壓力下2 000 K、3 000 K、3 200 K、3 400 K和3 600 K溫度對應(yīng)的煤焦分子式分別為C268H30O15N2、C202H7O27N、C169H4O22、C108O24和C49HO14。由此可見,隨著溫度的升高,煤焦分子中的C原子和H原子數(shù)量逐漸減少,而O原子數(shù)量基本上先增加后減少。在煤焦富氧燃燒過程中,首先,O2分子會吸附在煤焦表面的活性碳位點(diǎn)上,這是煤焦分子中O原子數(shù)量增加的主要原因;然后,與煤焦鍵結(jié)的氧會導(dǎo)致C—H或C—C鍵的斷裂,其中C—H鍵斷裂會形成OH自由基,C—C鍵斷裂會導(dǎo)致苯環(huán)的開環(huán)反應(yīng)并生成CO。10 MPa壓力下煤焦中的O原子數(shù)量明顯高于4 MPa和7 MPa壓力下的O原子數(shù)量,而C原子和H原子數(shù)量卻明顯少于4 MPa和7 MPa壓力下對應(yīng)的原子數(shù)量。從微觀分子層面的結(jié)果來看,增壓提高了O2分子與煤焦分子的碰撞頻率,從而促進(jìn)了煤焦的氧化反應(yīng)。另外,由于煤焦分子中活性碳位點(diǎn)的數(shù)量有限,增壓促進(jìn)了O2分子在煤焦表面的吸附,占據(jù)了更多的活性碳位點(diǎn),抑制了CO2分子在煤焦表面的吸附,從而抑制了煤焦的氣化反應(yīng)。

        (a)氧化反應(yīng)

        (a)4 MPa

        3 結(jié) 論

        (1)在4~10 MPa壓力范圍內(nèi),雖然增壓降低了煤焦的氣化反應(yīng)速率,但是顯著提高了煤焦的氧化反應(yīng)速率,從而增加了煤焦的整體碳轉(zhuǎn)化率。

        (2)增壓降低了O2和CO2分子的擴(kuò)散系數(shù),高壓能促進(jìn)煤焦氧化反應(yīng)是由于煤焦周圍較高的O2濃度;而CO2分子的擴(kuò)散對氣化反應(yīng)的影響更為顯著。

        (3)4 MPa、7 MPa和10 MPa壓力下煤焦氧化反應(yīng)的活化能分別為151 kJ/mol、117 kJ/mol和81 kJ/mol,煤焦氣化反應(yīng)的活化能分別為174 kJ/mol、166 kJ/mol和172 kJ/mol。增壓降低了煤焦氧化反應(yīng)的活化能,但對煤焦氣化反應(yīng)活化能的影響并不明顯。

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