王德鑫 張?zhí)K雅拉吐? 蔣偉 任杰 王金成 唐靖宇 阮錫超 王宏偉 陳志強(qiáng) 黃美容 唐鑫 胡新榮李鑫祥 劉龍祥 劉丙巖 孫慧 張岳 郝子銳宋娜 李雪 牛丹丹 利國 蒙古夫

1) (內(nèi)蒙古民族大學(xué)數(shù)理學(xué)院,通遼 028000)

2) (內(nèi)蒙古民族大學(xué)核物理研究所,通遼 028000)

3) (中國科學(xué)院高能物理研究所,北京 100049)

4) (散裂中子源科學(xué)中心，東莞 523803)

5) (中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102413)

6) (中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所,上海 201800)

7) (中國科學(xué)院近代物理研究所,蘭州 730000)

C6D6 閃爍體探測系統(tǒng)結(jié)合脈沖權(quán)重技術(shù)被廣泛應(yīng)用于中子俘獲反應(yīng)截面測量研究.實(shí)驗(yàn)中采用的樣品厚度直接影響中子束流時間,同時也影響實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的可靠性.本文基于中國散裂中子源反角白光束線(CSNS Back-n) C6D6 探測系統(tǒng),對比研究了不同厚度的镥(Lu)樣品中子俘獲反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)測量.利用GEANT4蒙特卡羅程序模擬了考慮樣品厚度的探測系統(tǒng)光響應(yīng),計算出精確的脈沖權(quán)重函數(shù).實(shí)驗(yàn)中,通過采用較長中子飛行距離和本底測量,得到了高精度的共振區(qū)產(chǎn)額分布.通過R 矩陣?yán)碚摲治霎a(chǎn)額分布,得到了相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)共振參數(shù).結(jié)果發(fā)現(xiàn),較厚Lu 樣品因其厚度效應(yīng)導(dǎo)致共振曲線發(fā)生變化,實(shí)驗(yàn)共振參數(shù)與ENDF/B-VIII.0評價數(shù)據(jù)庫差距較大;然而,較薄Lu 樣品實(shí)驗(yàn)結(jié)果能夠很好地再現(xiàn)ENDF/B-VIII.0 評價數(shù)據(jù).

1 引言

中子俘獲截面測量一般采用瞬發(fā)γ法和活化法兩種.其中,瞬發(fā)γ法探測系統(tǒng)可分為高分辨率γ射線探測系統(tǒng)、γ射線全吸收型探測系統(tǒng)和總能量型探測系統(tǒng)[2].高分辨率γ射線探測系統(tǒng)一般采用高純鍺探測器,主要用于輕核或質(zhì)子數(shù)、中子數(shù)接近幻數(shù)的原子核中子俘獲截面測量.全吸收型γ射線探測系統(tǒng)一般采用效率較高的NaI(Tl),BGO或 BaF2晶體大型陣列探測器,可開展樣品量少、短壽命放射性核素測量工作.總能量γ射線探測系統(tǒng)一般采用效率較低的C6D6閃爍體探測器,結(jié)合脈沖高度權(quán)重技術(shù)(PHWT)可獲得超低中子本底伽瑪事件.以上3 種類型的探測系統(tǒng)中,C6D6閃爍體探測系統(tǒng)因其搭建成本相對低、散射中子本底少、電子學(xué)與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)簡單、數(shù)據(jù)分析容易等特點(diǎn)常被用于中子俘獲反應(yīng)截面實(shí)驗(yàn)研究.

中國散裂中子源反角白光束線(CSNS Back-n)C6D6探測系統(tǒng)為我國開展包含共振能區(qū)的中子俘獲反應(yīng)核數(shù)據(jù)測量工作提供了非常重要的實(shí)驗(yàn)平臺[9,10].實(shí)驗(yàn)中采用較厚的樣品能夠提高數(shù)據(jù)統(tǒng)計,但也增加自吸收效應(yīng)等問題而降低數(shù)據(jù)精度.本工作利用CSNS Back-n C6D6探測系統(tǒng),開展了不同厚度的镥(Lu)樣品中子俘獲反應(yīng)實(shí)驗(yàn)測量,深入研究了樣品厚度對截面數(shù)據(jù)的影響,為今后同類實(shí)驗(yàn)中選擇合適的樣品厚度提供參考依據(jù).

2 實(shí)驗(yàn)測量

2.1 中國散裂中子源

中國散裂中子源(CSNS)于2018 年建成,是我國“十一五”期間重點(diǎn)建設(shè)的大科學(xué)裝置,屬于世界四大脈沖散裂中子源之一[9].CSNS 加速器具有雙束團(tuán)和單束團(tuán)兩種脈沖模式,質(zhì)子束流功率為100 kW,能量為1.6 GeV,平均流強(qiáng)為64 uA,脈沖重復(fù)頻率為25 Hz,脈沖寬度為41 ns,中子產(chǎn)額可高達(dá)2.0×1016s—1.反角白光束線(Back-n)是CSNS的重要實(shí)驗(yàn)平臺之一,主要用于中子核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)測量工作.反角白光束線位于CSNS 質(zhì)子束流反角(180°)方向,束線全長80 m,共有兩個實(shí)驗(yàn)終端,分別在距離散裂靶約55 m (實(shí)驗(yàn)一廳)和76 m(實(shí)驗(yàn)二廳)處.為降低實(shí)驗(yàn)二廳的本底,在通道與二廳的連接處安裝有1 m 厚的聚乙烯、鉛等材質(zhì)制作成的屏蔽門.目前CSNS Back-n 能夠提供從熱中子到200 MeV 的連續(xù)中子束流,滿足了我國開展包含共振能區(qū)和快區(qū)的中子俘獲反應(yīng)實(shí)驗(yàn)研究的迫切需求[10].

2.2 實(shí)驗(yàn)樣品

本實(shí)驗(yàn)選擇共振能區(qū)俘獲截面較高的天然镥(natLu)為待測樣品,其兩個穩(wěn)定同位素分別為175Lu(97.41%)和176Lu(2.59%).175Lu 是重要的指示劑核素,177Lu 是醫(yī)用治療放射性核素,Lu 作為最后一個稀土金屬元素在核安全、核裝置設(shè)計、聚變反應(yīng)堆第一壁材料改性等方面具有廣泛的應(yīng)用價值.

中國原子能科學(xué)研究院提供了厚度分別為1.06和0.207 mm 的兩個自撐金屬natLu 樣品,純度為99% (含1%的181Ta).選取的標(biāo)準(zhǔn)樣品為0.1 mm厚Au,評估本底樣品分別為0.53 mm 厚natPb、0.4 mm厚59Co和natAg.實(shí)驗(yàn)樣品具體信息如表1 所列.

表1 實(shí)驗(yàn)樣品信息Table 1.Sample information.

2.3 C6D6 探測系統(tǒng)

Eljen Technology 公司生產(chǎn)的一款液體閃爍體EJ315,其主要成份為含碳和氘元素的材料,密度為0.95 g/cm3.EJ315 閃爍體因具有較快的時間響應(yīng)和低中子靈敏度等優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于伴有較強(qiáng)中子本底的γ射線探測實(shí)驗(yàn).CSNS Back-n C6D6探測系統(tǒng)的探測器由4 個EJ315 閃爍體耦合ET9390KB 光電倍增管組成[11].4 個探測器分別固定在鋁型材支架的4 個頂角,探測器的中心軸線與中子束流方向均成125°夾角.支架底部中心位置裝有空心鋁管樣品架,探測器表面圓心距實(shí)驗(yàn)樣品中心的距離為144 mm.C6D6探測系統(tǒng)采用全波形數(shù)字化采集數(shù)據(jù)獲取方法,實(shí)時記錄全部相關(guān)物理量,可按照物理目標(biāo)需求進(jìn)行逐事件的離線數(shù)據(jù)分析.利用基于歐洲核子研究中心(CERN)開發(fā)的ROOT 軟件包完成了本實(shí)驗(yàn)離線數(shù)據(jù)處理工作.

3 數(shù)據(jù)處理

3.1 探測系統(tǒng)能量刻度

有機(jī)液體閃爍體對探測粒子的能量響應(yīng)嚴(yán)重依賴粒子的電離本領(lǐng),常用標(biāo)準(zhǔn)伽瑪射線源對探測器進(jìn)行能量刻度.文獻(xiàn)[12,13]中介紹了多種能量刻度方法.其中,最典型的方法是直接用康普頓峰位(或半高寬)來確定康普頓邊緣位置進(jìn)行刻度.蒙特卡羅方法被認(rèn)為能夠更準(zhǔn)確、更方便地確定康普頓邊緣位置,從而進(jìn)行能量刻度.

貴州省黔東南苗族侗族自治州水土流失、石漠化及潛在石漠化面積分別為 8 412km2、1 314km2 和 2 166km2，分別占全州面積的 27.73%、4.33%和7.14%。水土流失及石漠化已成為全州經(jīng)濟(jì)社會可持續(xù)發(fā)展和全面實(shí)現(xiàn)小康社會目標(biāo)的重要制約。

采用蒙特卡羅方法對C6D6探測器系統(tǒng)進(jìn)行能量刻度.首先,利用60Co和137Cs 兩個標(biāo)準(zhǔn)伽瑪源在實(shí)驗(yàn)上測量光輸出譜.其次,利用蒙特卡羅程序Geant4 模擬得到光輸出譜并對其進(jìn)行高斯展寬.最后,比較實(shí)驗(yàn)光輸出譜與模擬譜,聯(lián)系模擬譜的最大康普頓電子能量所對應(yīng)的實(shí)驗(yàn)譜道數(shù)得到能量刻度系數(shù),達(dá)到探測系統(tǒng)能量刻度目的.圖1和圖2 分別給出了C6D6探測器系統(tǒng)光輸出譜比較和能量刻度結(jié)果.

圖1 C6D6 探測器實(shí)驗(yàn)光輸出譜與模擬譜的比較Fig.1.Comparison of C6D6 detector light output and Geant4 simulation results.

圖2 C6D6 探測器的能量刻度結(jié)果Fig.2.Energy calibration of C6D6 detector.

3.2 脈沖高度權(quán)重函數(shù)

脈沖高度權(quán)重技術(shù)[14](PHWT)是利用C6D6探測系統(tǒng)研究(n,γ)反應(yīng)截面的一個關(guān)鍵工作,其作用是使探測效率εγ與入射γ射線能量Eγ成正比,如(1)式所示:

其中,WF和Rγ分別為權(quán)重函數(shù)和光響應(yīng)函數(shù),α為常數(shù).權(quán)重函數(shù)可近似為4 階多項(xiàng):

為獲得精確的權(quán)重函數(shù)WF,利用Geant4蒙特卡羅程序模擬得到了27組單能γ射線光輸出譜.單能γ射線從樣品上均勻分布發(fā)射到達(dá)探測器并損失能量,經(jīng)過考慮光響應(yīng)函數(shù)和高斯能量展寬,最終記錄準(zhǔn)確的光輸出譜.把(2)式代入(1)式,利用ROOT 軟件包中的MINUIT 程序擬合得到系數(shù)αk.圖3 給出了0.1 mm 厚Au 靶的光輸出譜(圖3(a))、權(quán)重函數(shù)(圖3(b))、原始探測效率(圖3(c))和權(quán)重后的探測效率(圖3(d)).由圖3(d)可知,權(quán)重后的探測效與入射γ射線能量線性關(guān)系非常好.

圖3 (a) γ 光輸出譜;(b)權(quán)重函數(shù);(c)原始探測效率曲線;(d)權(quán)重后的探測效率曲線Fig.3.(a) Light output spectra;(b) weight function;(c) original detection efficiency;(d) weighted detection efficiency.

3.3 實(shí)驗(yàn)本底

實(shí)驗(yàn)本底[15]主要是由中子和γ射線引起的本底,包括束流、樣品、探測系統(tǒng)和環(huán)境相關(guān)的本底.實(shí)驗(yàn)本底也可分為時間相關(guān)和無關(guān)的本底,其中時間相關(guān)的本底包括:1.中子在靶內(nèi)產(chǎn)生的彈性散射,散射中子被周圍材料俘獲所產(chǎn)生的本底;2.束內(nèi)γ射線產(chǎn)生的本底;3.中子在周圍環(huán)境中被俘獲產(chǎn)生的本底;4.中子在周圍環(huán)境中產(chǎn)生散射,散射中子又被俘獲產(chǎn)生的本底;5.環(huán)境活化產(chǎn)生的本底.natPb 靶測量可確定時間相關(guān)的本底成份1和2.空靶測量可扣除時間無關(guān)的本底和時間相關(guān)的本底成份3,4和5.總本底可寫成:

其中,Be(En),Bn(En)和Bγ(En) 分別表示空靶、散射中子和束內(nèi)γ射線本底,fe,fn和fγ是對應(yīng)的歸一化系數(shù).

圖4 給出了Au 靶和空靶的權(quán)重計數(shù)譜對比.實(shí)驗(yàn)中在第一個準(zhǔn)直器前面放置1 mm 厚鎘(Cd)吸收片,用于去掉源中子能譜中小于0.3 eV 能區(qū)中子[16].因此,圖4 給出的空靶和Au 靶計數(shù)譜中0.3 eV 以下能區(qū)屬于活化本底.空靶實(shí)驗(yàn)測量被安排在樣品測量后,導(dǎo)致空靶活化本底計數(shù)較高.通過將空靶歸一至小于0.3 eV 能區(qū)Au 靶的權(quán)重計數(shù)譜就可確定(3)式中的fe因子.

圖4 權(quán)重計數(shù)譜對比,黑線、綠線和紅線分別表示Au靶、空靶和空靶歸一到小于0.3 eV 能區(qū)Au 靶的權(quán)重計數(shù)譜Fig.4.Comparisons of weighted counts spectrum.Black,green and red lines indicate the spectrum of Au target,empty target and normalized empty target as Au target below 0.3 eV energy region,respectively.

根據(jù)散射中子形狀與中子速度成反比關(guān)系,利用公式Bn(En)擬合Pb靶低能計數(shù)譜確定散射中子貢獻(xiàn)(如圖5(a)所示).γ本底形狀是從Pb 靶計數(shù)譜中扣除散射中子貢獻(xiàn)后的能譜形狀來估算,并可用(4)式進(jìn)行擬合[17],見圖5(a)黑色實(shí)線.

為確定束內(nèi)γ和散射中子歸一化因子fn和fγ,使用黑色共振法測量了natLu 靶加Co和Ag 吸收片的計數(shù)譜,如圖5(b)所示.將(4)式歸一至5 eV(Ag 吸收能點(diǎn))和132 eV(Co 吸收能點(diǎn))的吸收谷確定了fn=fγ=0.05.

圖5 (a)本底形狀分析;(b) natLu 靶加吸收片的權(quán)重計數(shù)譜Fig.5.(a) Background shape analysis;(b) weighted counting spectrum of natLu with filters.

3.4 俘獲產(chǎn)額

中子俘獲產(chǎn)額Y(En) 可用(5)式進(jìn)行理論計算[11],其中N為樣品面密度,σt(En) 為反應(yīng)總截面,σγ(En)為俘獲截面.當(dāng)樣品很薄(Nσt(En)?1)時,中子俘獲截面近似于俘獲產(chǎn)額,即YNσγ.

本實(shí)驗(yàn)測量研究中,對于中子能量為En的可分辨共振區(qū)實(shí)驗(yàn)俘獲產(chǎn)額Yexp表示為

其中,fAu為通過Au 靶4.9 eV 共振峰的俘獲產(chǎn)額確定的歸一化因子,Nw(En) 為權(quán)重后的凈計數(shù)率(Nw(En)Cw(En)-Bw(En) ,Cw(En)和Bw(En)分別表示樣品和本底權(quán)重計數(shù)譜),Φ(En)表示入射到樣品上的中子注量率[18,19].通過以上權(quán)重函數(shù)和本底分析,并利用(6)式得出natLu 靶的中子俘獲產(chǎn)額.

4 結(jié)果與討論

共振反應(yīng)實(shí)驗(yàn)研究中常利用R矩陣?yán)碚摲治霎a(chǎn)額分布獲得共振參數(shù)導(dǎo)出截面.用于研究中子俘獲反應(yīng)的R矩陣?yán)碚摲治龀绦蛑饕蠸AMMY和REFIT 等[20].本文選用SAMMY 程序進(jìn)行實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額數(shù)據(jù)擬合分析,選取ENDF/B-VIII.0 評價數(shù)據(jù)為初始值,并考慮實(shí)驗(yàn)誤差、多普勒展寬、分辨率展寬和多重散射等多方面修正[21,22].

不同厚度natLu 靶的中子俘獲產(chǎn)額和SAMMY擬合結(jié)果如圖6 所示,黑色實(shí)心點(diǎn)和藍(lán)色空心點(diǎn)分別表示1.06和0.207 mm 厚的結(jié)果,從圖6 可知厚靶產(chǎn)額相比薄靶多,而且多個峰位處出現(xiàn)飽和現(xiàn)象.

圖6 不同厚度natLu 靶的中子俘獲產(chǎn)額比較和SAMMY擬合結(jié)果Fig.6.Comparison of capture yield with SAMMY fits of natLu targets with different thicknesses.

本文用殘差來檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和SAMMY 程序擬合結(jié)果之間的可靠性.圖7 給出了1.25—1.85 eV能量范圍內(nèi)不同厚度natLu 靶中子俘獲產(chǎn)額分布,其中,黑色實(shí)心點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、紅色實(shí)線為SAMMY擬合結(jié)果、綠色實(shí)線為ENDF/ B-VIII.0 評價數(shù)據(jù)的SAMMY 計算,下方小圖為對應(yīng)的殘差.從圖7俘獲產(chǎn)額譜和殘差分析可知,薄靶實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)能夠很好地再現(xiàn)ENDF/B-VIII.0 評價數(shù)據(jù)庫,厚靶由于測量時間短,統(tǒng)計誤差較大,SAMMY 擬合的結(jié)果并不是很好.

圖7 1.25—1.85 eV 范圍內(nèi) natLu 中子俘獲產(chǎn)額分布,其中,黑色實(shí)心點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、紅色實(shí)線為SAMMY 擬合結(jié)果、綠色實(shí)線為ENDF/ B-VIII.0 評價數(shù)據(jù)的SAMMY 計算.圖(a)和(b)分別為0.207和1.06 mm 厚的natLu 結(jié)果Fig.7.Neutron capture yield of natLu.Black solid circles indicate the experimental data,red and green lines indicate SAMMY fit of experimental data and SAMMY calculations of ENDF/B-VIII.0 evaluation data from 1.25 eV to 1.85 eV.Panel (a) and panel (b)show 0.207 and 1.06 mm thickness of natLu,respectively.

圖8 為1.85—6.5 eV 范圍內(nèi)不同厚度natLu 靶中子俘獲產(chǎn)額分布.natLu 靶中4.3 eV 共振峰主要是181Ta (4.28 eV)和176Lu (4.31 eV)貢獻(xiàn),其中181Ta占主要部分.從圖8(b)中厚靶的實(shí)驗(yàn)結(jié)果上不能測到181Ta 的共振峰,但是可以觀察到共振結(jié)構(gòu),主要是由共振能量間隔太小、共振峰平臺疊加所致.同時厚樣品會增加中子在樣品中的散射次數(shù),減少中子的平均自由程,使俘獲的能量產(chǎn)生變化.在薄靶的實(shí)驗(yàn)結(jié)果中可以觀察到明顯的181Ta 的共振峰,這與評價數(shù)據(jù)是相符合的.

圖8 1.85—6.5 eV 范圍內(nèi)natLu 中子俘獲產(chǎn)額分布,其中,黑色實(shí)心點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、紅色實(shí)線為SAMMY 擬合結(jié)果、綠色實(shí)線為ENDF/ B-VIII.0 評價數(shù)據(jù)的SAMMY 計算.圖(a)和(b)分別為0.207和1.06 mm 厚的natLu 結(jié)果.紅色、粉色和藍(lán)色箭頭分別表示175Lu,176Lu和 181Ta 的共振能量Fig.8.Neutron capture yield of natLu.Black solid circles indicate the experimental data,red and green lines indicate SAMMY fit of experimental data and SAMMY calculations of ENDF/B-VIII.0 evaluation data from 1.85 eV to 6.5 eV.Panel (a) and panel (b)show 0.207 and 1.06 mm thickness of natLu,respectively.Red,pink,and blue arrows indicate the energies of the 175Lu,176Lu,and 181Ta resonances,respective.

為了進(jìn)一步檢驗(yàn)本實(shí)驗(yàn)測量的準(zhǔn)確性,定義了共振因子Rk:

其中g(shù)J為自旋統(tǒng)計因子,Γn為中子寬度,Γγ為γ寬度,Γ為總輻射寬度(ΓΓn+Γγ) .表2 列出1.25—6.5 eV 范圍內(nèi)6 個共振峰的共振因子,并與ENDF/B-VIII.0 數(shù)據(jù)庫及Noguere 等[23]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較.比較結(jié)果發(fā)現(xiàn),厚靶的共振因子與ENDF/B-VIII.0 數(shù)據(jù)庫的偏差較大,薄靶的共振因子與Noguere 等[23]和ENDF/B-VIII.0 數(shù)據(jù)庫的結(jié)果符合較好.在4.28和4.75 eV 中子能量的共振因子偏差很大.這些分歧可能來自于中子和γ射線在較厚樣品中的多次散射和自吸收效應(yīng)等問題.

表2 本實(shí)驗(yàn)結(jié)果與ENDF/B-VIII.0 數(shù)據(jù)庫及Noguere 等[23]的共振因子對比Table 2.Comparisons of resonance kernels of present experiment,ENDF/B-VIII.0 libraries and Noguere et al.[23].

將100 eV 范圍內(nèi)提取出不同厚度natLu 的共振因子Rk與ENDF/B-VIII.0 數(shù)據(jù)庫的共振因子Rk進(jìn)行對比.在0.6—1.4 范圍內(nèi)進(jìn)行高斯擬合,其均值μ表示測量數(shù)據(jù)與數(shù)據(jù)庫之間的準(zhǔn)確性,方差σ表示數(shù)據(jù)的離散程度,具體結(jié)果如圖9 所示.可以看出薄靶的準(zhǔn)確性較好,其方差也比厚靶小.

圖9 不同厚度natLu 靶的共振因子比例及其高斯函數(shù)擬合結(jié)果Fig.9.Resonance kernel ratio and its gaussian function fitting of natLu targets with different thicknesses.

5 總結(jié)

通過比較不同厚度的natLu 靶(n,γ)反應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),厚靶在大部分強(qiáng)共振峰位置的產(chǎn)額均出現(xiàn)了飽和現(xiàn)象,薄靶則沒有.厚靶因其自屏蔽效應(yīng)等問題,共振能量間隔較小的位置不能明顯地給出共振結(jié)構(gòu),并且共振曲線也出現(xiàn)了扭曲現(xiàn)象.利用多級R矩陣SAMMY 分析程序從實(shí)驗(yàn)俘獲產(chǎn)額中提取了共振參數(shù).對比了實(shí)驗(yàn)與ENDF/B-VIII.0數(shù)據(jù)庫的共振因子,結(jié)果發(fā)現(xiàn)較薄natLu 樣品實(shí)驗(yàn)結(jié)果能夠很好地再現(xiàn)ENDF/B-VIII.0 評價庫和文獻(xiàn)數(shù)據(jù).鑒于本實(shí)驗(yàn)結(jié)果,建議今后同類實(shí)驗(yàn)研究中盡量選擇較薄的樣品.