錢 靖，汪水兵，張 紅，楊 鵬，洪星園，王馨琦，衛(wèi)尤文

（安徽省生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，安徽 合肥 230071）

0 引言

細(xì)顆粒物（PM2.5）是指環(huán)境空氣中空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑小于等于2.5 μm 的顆粒物，是影響我國(guó)城市空氣質(zhì)量的主要污染因子之一。研究表明PM2.5濃度對(duì)氣候變化、社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展、大氣能見(jiàn)度、城市熱島效應(yīng)均產(chǎn)生一定的負(fù)面影響；張運(yùn)林等[1]、黃小剛等[2]研究表明PM2.5 濃度與太陽(yáng)輻射、風(fēng)速、降水量呈負(fù)相關(guān)，與平均氣溫飽和水氣壓呈正相關(guān)；張瑩等[3]研究發(fā)現(xiàn)PM2.5 年均濃度與平均氣溫、相對(duì)濕度、平均風(fēng)速、降水量等呈非線性關(guān)系；宋方旭等[4]研究發(fā)現(xiàn)降水對(duì)PM2.5 濃度具有一定的清除作用，風(fēng)向和風(fēng)速影響PM2.5 的傳輸方向和速度，對(duì)PM2.5濃度有直接影響；鄧迪等[5]研究發(fā)現(xiàn)成渝地區(qū)PM2.5濃度與氣溫、風(fēng)速、降水量等呈顯著負(fù)相關(guān)；程念亮等[6]研究表明南方的區(qū)域傳輸污染、近地層逆溫、小風(fēng)、相對(duì)濕度大是京津冀區(qū)域一次重污染過(guò)程的主因；陸曉艷等[7]研究表明本地源與區(qū)域傳輸疊加、大氣層結(jié)穩(wěn)定、近地層逆溫明顯、小風(fēng)、相對(duì)濕度大是廣西一次重污染過(guò)程的主要成因；李宏姣等[8]研究表明本地源與區(qū)域傳輸疊加、靜穩(wěn)、高溫、強(qiáng)光是導(dǎo)致南寧市一次重污染過(guò)程的主要原因；郭倩等[9]研究表明本地源及區(qū)域傳輸疊加、靜穩(wěn)天氣擴(kuò)散條件差是成都市一次重污染過(guò)程的主因；馮亞潔[10]等研究表明濟(jì)南市冬季典型重污染過(guò)程分為污染物累積、重污染持續(xù)和顯著減弱3 個(gè)階段，且PM2.5 濃度與氣壓和相對(duì)濕度呈正相關(guān)，與風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)，地面均壓場(chǎng)、持續(xù)小風(fēng)高濕、逆溫等靜穩(wěn)天氣有利于污染物的累積和持續(xù)；陳燕玲等[11]研究表明本地源及區(qū)域傳輸疊加、高濕、小風(fēng)等是江西省冬季污染的主要原因；王申博等[12]研究表明鄭州市本地源及東北方向污染氣團(tuán)傳輸、低風(fēng)速、高濕度靜穩(wěn)天氣是2017 年兩次重污染過(guò)程的成因；洪一航等[13]研究表明本地生物質(zhì)燃燒和區(qū)域傳輸是重污染期間污染物主要來(lái)源；李鋒等[14]研究表明長(zhǎng)江三角洲及周邊地區(qū)靜穩(wěn)天氣下，本地源及區(qū)域傳輸疊加是導(dǎo)致2013 年12 月初的一次重霾污染的主要原因；余鐘奇等[15]、賀瑤等[16]研究表明長(zhǎng)江三角洲地區(qū)污染受區(qū)內(nèi)污染源及外源共同影響；楊鵬等[17]研究表明安徽省皖北地區(qū)PM2.5 污染受外源傳輸和安徽省內(nèi)源共同影響，外源傳輸影響大于內(nèi)源影響；易明建等[18]研究表明安徽省PM2.5 污染具有由北向南減輕的區(qū)域化特征，污染過(guò)程由北向南逐步擴(kuò)散傳輸；張紅等[19]研究表明安徽省春節(jié)和疫情期間PM2.5 污染受本地源和外源傳輸共同影響，且降水有利用于污染物清除；熊鴻斌等[20]研究表明2018 年合肥一次PM2.5 重污染受氣象條件影響較大，汽車尾氣長(zhǎng)時(shí)間積累是本次污染的主要原因。

近年來(lái)，長(zhǎng)三角地區(qū)PM2.5 的研究主要集中在污染特征、來(lái)源及成因方面，安徽省作為長(zhǎng)三角的重要組成部分，通常作為傳輸來(lái)源地進(jìn)行分析，而安徽省既是區(qū)域污染傳輸?shù)膩?lái)源，同時(shí)也是區(qū)域污染傳輸?shù)氖荏w。對(duì)安徽省重污染天氣過(guò)程特征、傳輸路徑及其氣象影響的研究，有利于安徽省乃至蘇皖魯豫和長(zhǎng)三角地區(qū)的區(qū)域污染聯(lián)防聯(lián)控和空氣質(zhì)量改善。本次以2020 年12 月14—31日安徽省發(fā)生的一次以PM2.5 為首要污染物的大氣污染過(guò)程為研究對(duì)象，開(kāi)展重污染天氣過(guò)程特征、傳輸路徑及其氣象影響研究。

1 數(shù)據(jù)來(lái)源與分析方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

PM2.5 濃度數(shù)據(jù)來(lái)自安徽省空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)137 個(gè)國(guó)控站點(diǎn)數(shù)據(jù)；風(fēng)速和降水量等氣象數(shù)據(jù)來(lái)自中國(guó)氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)1964 個(gè)觀測(cè)臺(tái)數(shù)據(jù)；邊界層高度來(lái)源于空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模型（NAQPMS）模擬結(jié)果（其中氣象場(chǎng)數(shù)據(jù)為fnl 再分析資料）；后向軌跡模型（HYSPLIT）數(shù)據(jù)來(lái)源于美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心（National Centers for Environmental Prediction, NCEP）提供的全球資料同化系統(tǒng)（global data assimilation system, GDAS）氣象數(shù)據(jù)；排放源清單數(shù)據(jù)來(lái)源于2016 年中國(guó)多尺度排放清單模型（multi-resolution emission inventory for China, MEIC）V1.3。數(shù)據(jù)選取時(shí)間段為2020 年12 月14—31日。

1.2 分析方法

PM2.5 濃度、風(fēng)速和降水量數(shù)據(jù)考慮到每個(gè)城市的國(guó)控站點(diǎn)個(gè)數(shù)不同，用一個(gè)城市所有國(guó)控站點(diǎn)的算術(shù)平均值（對(duì)其中缺測(cè)值進(jìn)行剔除）表示該市PM2.5 濃度、風(fēng)速和降水量。

PM2.5 污染傳輸來(lái)源及其路徑分析，采用HYSˉ PLIT進(jìn)行計(jì)算，該模型利用NCEP 提供的GDAS 氣象數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)精度 1°×1°，進(jìn)行聚類分析（取 1 月 72 h后向軌跡進(jìn)行聚類，單條軌跡間隔時(shí)間為6 h），計(jì)算PM2.5 污染傳輸來(lái)源及其路徑。NAQPMS 模型主要包括氣象場(chǎng)、化學(xué)模塊和排放源，其中氣象數(shù)據(jù)由天氣預(yù)報(bào)模式（WRF）輸出結(jié)果提供，排放源采用2016 年的 MEIC 源清單（0.5°×0.5°），WRF 的初始條件和邊界條件由NCEP 提供的fnl 再分析數(shù)據(jù)得到。模式采用 3 重嵌套區(qū)域（D01、D02、D03），區(qū)域范圍分別為華東地區(qū)和安徽省全境，其水平分辨率分別為27 km、9 km和3 km。模擬污染過(guò)程期間本地源和外源貢獻(xiàn)對(duì)安徽省PM2.5 濃度影響的定量分析。

為對(duì)比模式設(shè)置的減排情景與觀測(cè)值相比的準(zhǔn)確性，采用本文模擬實(shí)驗(yàn)時(shí)段2020 年12 月14—31日的PM2.5 模擬結(jié)果與觀測(cè)值進(jìn)行對(duì)比，按照地理區(qū)域劃分為皖北（宿州、亳州、淮北、淮南、蚌埠、阜陽(yáng)）、皖中（合肥、滁州、安慶、六安）和皖南（銅陵、池州、宣城、黃山、蕪湖、馬鞍山），其中皖北PM2.5 濃度模擬值與觀測(cè)值相關(guān)系數(shù)為0.47，皖中PM2.5 濃度模擬值與觀測(cè)值相關(guān)系數(shù)為0.50，皖南PM2.5 濃度模擬值與觀測(cè)值相關(guān)系數(shù)為0.54，與其他研究模擬相關(guān)系數(shù)基本一致（相關(guān)系數(shù)0.36~0.80）[21-23]，因此本研究模擬結(jié)果與觀測(cè)結(jié)果有較好的一致性，能夠較好地反映PM2.5 濃度的實(shí)際變化特征，說(shuō)明模型模擬結(jié)果可信。模擬結(jié)果與觀測(cè)結(jié)果總體趨勢(shì)較為接近，能夠較好地反映出觀測(cè)濃度的峰值情況。2020 年12月14—31日皖北、皖中和皖南PM2.5 模擬值和實(shí)測(cè)值對(duì)比如圖1 所示。

圖1 2020 年12 月14—31日安徽省PM2.5 模擬值與觀測(cè)值對(duì)比

2 結(jié)果分析

2.1 PM2.5 濃度變化特征

圖2 為 2020 年 12 月 14—31日皖北、皖中、皖南PM2.5 濃度變化情況，可以看出：此次污染過(guò)程特征顯著，分為3 個(gè)階段，第一階段為污染上升階段（15—23日），第二階段為污染峰值階段（24—28日），第三階段為污染消散階段（29—30日），PM2.5 濃度的高低對(duì)比情況為：皖北>皖中>皖南。

圖2 2020 年 12 月 14—31日皖北、皖中、皖南 PM2.5 濃度變化情況

2.2 氣流軌跡傳輸特征

圖3 為以安徽省合肥市為中心的后向軌跡聚類結(jié)果，單條軌跡時(shí)間為72 h，3 h 輸出1 條軌跡線并進(jìn)行聚類。其中圖3（a）為污染上升階段，圖3（b）為污染峰值階段，圖3（c）為污染消散階段?？梢钥闯觯何廴旧仙A段，后向軌跡距離長(zhǎng)度中等，污染物傳輸主要表現(xiàn)為山東省、江蘇省等區(qū)域中等距離傳輸對(duì)安徽省的影響；污染峰值階段，后向軌跡距離長(zhǎng)度短，水平方向上擴(kuò)散條件較差，污染物傳輸主要表現(xiàn)為江蘇省短距離傳輸和安徽省本地源影響；污染消散階段，后向軌跡距離長(zhǎng)度長(zhǎng)，氣流傳輸主要表現(xiàn)為華北平原、蒙古高原長(zhǎng)距離傳輸，氣流軌跡來(lái)源地較遠(yuǎn)且多處于蒙古高原等地的清潔空氣，對(duì)污染物擴(kuò)散和稀釋起到一定作用。

圖3 2020 年 12 月 15—23日（a）、24—28日（b）、29—30日（c）PM2.5 濃度變化情況

2.3 局地氣象因素影響

氣象因素對(duì)PM2.5 濃度的影響研究較多，考慮到區(qū)域性特點(diǎn)，邊界層高度、水平風(fēng)速、降水分別影響PM2.5 濃度的垂直擴(kuò)散、水平擴(kuò)散和濕清除過(guò)程，本次研究選取這3 個(gè)氣象要素開(kāi)展相關(guān)研究。

圖4 為邊界層高度與PM2.5 濃度變化關(guān)系，可以看出：污染上升階段前期（15—21日）PM2.5 濃度較低時(shí)邊界層高度較高，污染上升階段后期和污染峰值階段（22—28日）PM2.5 濃度偏高時(shí)邊界層高度整體偏低。邊界層高度與PM2.5 濃度呈負(fù)相關(guān)，說(shuō)明局地垂直靜穩(wěn)條件不利于擴(kuò)散且污染物易積累，是本次污染產(chǎn)生的原因之一，與劉瑞琪等[23]的研究結(jié)果一致。

圖4 邊界層高度與PM2.5 濃度變化關(guān)系

圖5 為風(fēng)速與PM2.5 濃度變化關(guān)系，可以看出：14—15日風(fēng)速較大，外源傳輸至安徽省境內(nèi)；16—27日風(fēng)速較小時(shí)，外源傳輸和本地污染源快速累積，PM2.5 濃度快速上升；28—30日，風(fēng)速增大，污染物開(kāi)始擴(kuò)散，PM2.5 濃度逐漸下降。說(shuō)明外源傳輸和風(fēng)速是本次污染的重要原因。

圖5 風(fēng)速與PM2.5 濃度變化關(guān)系

圖6 為降水量與PM2.5 濃度變化關(guān)系，可以看出：28—29日的一次降水過(guò)程，有利于細(xì)顆粒物的凝結(jié)，從而起到濕清除PM2.5 的作用，PM2.5 濃度快速下降。

由圖4 至圖6 可以看出本次污染過(guò)程中氣象要素具有以下特征。邊界層高度：污染消散階段>污染上升階段>污染峰值階段；風(fēng)速：污染消散階段>污染峰值階段>污染上升階段；降水量：污染消散階段>污染峰值階段>污染上升階段。

圖6 降水量與PM2.5 濃度變化關(guān)系

2.4 污染貢獻(xiàn)來(lái)源

圖7 為皖北地區(qū)本次污染過(guò)程中PM2.5 污染來(lái)源貢獻(xiàn)占比情況，可以看出：安徽省本地源對(duì)于皖北地區(qū)貢獻(xiàn)13%（其中皖北貢獻(xiàn)11%、皖中貢獻(xiàn)2%，皖南貢獻(xiàn)0%），山東省貢獻(xiàn)22%，河南省貢獻(xiàn)14%，江蘇省貢獻(xiàn)10%，其他區(qū)域貢獻(xiàn)41%。主要是東北氣流近距離傳輸和偏東氣流傳輸交替出現(xiàn)形成。

圖7 皖北PM2.5 區(qū)域貢獻(xiàn)占比情況

圖8 為皖中地區(qū)本次污染過(guò)程中PM2.5 污染來(lái)源貢獻(xiàn)占比情況，可以看出：安徽省本地源對(duì)于皖中地區(qū)貢獻(xiàn)15%（其中皖北貢獻(xiàn)3%、皖中貢獻(xiàn)10%，皖南貢獻(xiàn)2%），山東省貢獻(xiàn)22%，河南省貢獻(xiàn)10%，江蘇省貢獻(xiàn)18%，其他區(qū)域貢獻(xiàn)35%。主要是東北氣流近距離傳輸和偏東氣流傳輸交替出現(xiàn)形成。

圖8 皖中PM2.5 區(qū)域貢獻(xiàn)占比情況

圖9 為皖南地區(qū)本次污染過(guò)程中PM2.5 污染來(lái)源貢獻(xiàn)分析結(jié)果，可以看出：安徽省本地源對(duì)于皖南地區(qū)貢獻(xiàn)9%（其中皖北貢獻(xiàn)0%、皖中貢獻(xiàn)1%，皖南貢獻(xiàn)8%），山東省貢獻(xiàn)21%，河南省貢獻(xiàn)7%，江蘇省貢獻(xiàn)28%，其他區(qū)域貢獻(xiàn)35%。主要受東北氣流和偏東氣流傳輸影響。

圖9 皖南PM2.5 區(qū)域貢獻(xiàn)占比情況

3 結(jié)語(yǔ)

（1）污染過(guò)程特征：污染過(guò)程具有顯著階段性特征，15—23日為污染上升階段、24—28日為污染峰值階段、29—30日為污染消散階段。

（2）本次污染過(guò)程中氣象要素具有以下特征。邊界層高度：污染消散階段>污染上升階段>污染峰值階段；風(fēng)速：污染消散階段>污染峰值階段>污染上升階段；降水量：污染消散階段>污染峰值階段>污染上升階段。

（3）污染傳輸特征：污染上升階段后向軌跡聚類距離長(zhǎng)度中等，主要為山東省、江蘇省等區(qū)域污染源中等距離傳輸影響；污染峰值階段后向軌跡聚類距離較短，主要為江蘇省短距離傳輸和安徽省本地源影響；污染消散階段后向軌跡聚類距離較長(zhǎng)，主要為華北平原、蒙古高原等區(qū)域污染源長(zhǎng)距離傳輸影響。

（4）污染成因：受局地靜穩(wěn)氣象條件影響，污染上升和消散階段，PM2.5 濃度與邊界層高度和風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)；污染峰值階段，PM2.5 濃度與邊界層高度、風(fēng)速呈正相關(guān)；降水有利于PM2.5 濃度下降；本次污染過(guò)程受本地源和外源傳輸共同作用影響，其中皖北地區(qū)安徽省本地源貢獻(xiàn)13%、山東省貢獻(xiàn)22%、河南省貢獻(xiàn)14%、江蘇省貢獻(xiàn)10%、其他區(qū)域貢獻(xiàn)41%；皖中地區(qū)安徽省本地源貢獻(xiàn)15%、山東省貢獻(xiàn)22%、河南省貢獻(xiàn)10%、江蘇省貢獻(xiàn)18%、其他區(qū)域貢獻(xiàn)35%；皖南地區(qū)安徽省本地源貢獻(xiàn)9%、山東省貢獻(xiàn)21%、河南省貢獻(xiàn)7%、江蘇省貢獻(xiàn)28%、其他區(qū)域貢獻(xiàn)35%。