張井志，趙玉婷，王英迪，齊建薈，雷麗

（1 山東大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，山東 濟(jì)南 250061；2 山東大學(xué)高效節(jié)能及儲能技術(shù)與裝備山東省工程實驗室，山東濟(jì)南 250061）

引 言

近年來，微化工技術(shù)憑借體積小巧、節(jié)能高效、靈活易控等優(yōu)勢，廣泛應(yīng)用于能源[1-3]、乳化液生產(chǎn)[4-5]、芯片實驗室[6-7]、制藥[8-9]。研究微通道內(nèi)液-液兩相流動對進(jìn)一步促進(jìn)微化工技術(shù)在能源、化工等領(lǐng)域的工業(yè)化應(yīng)用有重要意義[10-11]。

常見的兩相流微通道有T 型[12-14]、Y 型[15-17]和十字聚焦型[18-20]等。目前的研究多集中于在單一通道下改變操作條件或物性參數(shù)的研究，關(guān)于入口結(jié)構(gòu)影響兩相流動的研究比較少[21-22]?，F(xiàn)有的一些文獻(xiàn)研究結(jié)果表明，不同入口結(jié)構(gòu)對兩相流動有較大的影響。黨敏輝等[23]用數(shù)值模擬的方法考察了6 種不同的氣液入口結(jié)構(gòu)形式的微通道對Taylor 氣泡形成過程的影響。研究發(fā)現(xiàn)通道入口結(jié)構(gòu)對氣泡長度、氣泡生成頻率及氣泡體積有很大影響。對于不同的通道入口結(jié)構(gòu)，氣泡長度的增長速度隨氣液比的增加而不同。Dittrich 等[7]用實驗的方法研究了三種不同的氣液混合器[十字形狀（180°）和收斂形狀（90°和60°）]下氣泡的形狀、大小和形成機(jī)理，得出的結(jié)論是氣泡的尺寸受到混合器幾何形狀的影響，氣泡尺寸隨結(jié)角的減小而增大。Yu 等[24]通過實驗和數(shù)值模擬的方式，研究了不同流量和不同入口結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)氣泡的形狀、大小和生成機(jī)理，發(fā)現(xiàn)對于相同的幾何形狀，增加氣體流速與液體流速之比會導(dǎo)致氣泡長度增加，而混合器的幾何形狀對氣泡長度和氣泡之間的間距有一些影響。Kashid 等[25]采用實驗的方法研究具有不同橫截面和幾何形狀的微通道中的兩相流型，發(fā)現(xiàn)Y 型微通道更易形成彈狀流，聚焦型微通道更易形成滴狀流。Ngo 等[26]基于流體體積法（VOF）的二維數(shù)值模型研究了不同角度（30°～90°）的十字聚焦通道下的液滴尺寸變化。研究發(fā)現(xiàn)液滴尺寸隨角度的增大而減小，預(yù)測了60°左右的結(jié)合角是在較低的毛細(xì)管數(shù)下仍能形成交替液滴的最有效角度。

不同的微化工領(lǐng)域?qū)σ旱纬叽绲囊蟛煌虼肆餍褪且阂簝上嗔餮芯康幕A(chǔ)。在微通道中觀察到幾種常見的液液流動模式，如環(huán)形流動、平行流動、變形界面流動、段塞流動和液滴流動。Lee等[27]以溶解有聚氧化乙烯的水和甘油溶液為分散相，加入表面活性劑Span-80 的油相為連續(xù)相，研究了寬度為200 μm的微通道內(nèi)液液兩相流流動特性，觀測到彈狀流、滴狀流和噴射流三種流型。Sarkar 等[28]研究了蛇形玻璃微通道中的兩相流動規(guī)律，實驗中觀察到7 種不同的流型：彈狀流、彈狀與滴狀混合流、滴狀流、不穩(wěn)定環(huán)形流、環(huán)形流、環(huán)形彌散流和完全彌散流。Wu 等[29]和Cao 等[30]研究了水-丁醇、水-甲苯、水-油和水-己烷體系在十字形微通道中兩相流動的液滴形成規(guī)律。實驗中觀察到三種主要的流型，即環(huán)形流、段塞流和液滴流。

目前的研究多集中于流動段為平直通道，而復(fù)雜流動段中的研究較少[31-32]。雷麗等[33]用實驗的方法對流動段為凹穴結(jié)構(gòu)的通道內(nèi)的液-液兩相流動特性展開了研究，觀測到的流型主要為膨脹流、過渡流及滴狀流。Yin 等[34]在微通道兩側(cè)嵌入交錯排列的矩形擋板，研究不同堵塞比對氣-液傳質(zhì)的影響，觀測到三種流動狀態(tài)：泰勒-泡狀流狀態(tài)、泰勒流狀態(tài)和破碎泰勒流狀態(tài)。結(jié)果表明，堵塞比對傳質(zhì)特性有影響，在較高的堵塞比下，傳質(zhì)增強(qiáng)明顯。在正弦型微通道的研究中，Huang等[35]研究了8種不同正弦波微通道和一種直通道內(nèi)的流動摩擦和傳熱，結(jié)果表明正弦波通道比普通直微通道傳熱更強(qiáng)。

微通道結(jié)構(gòu)對兩相流動特性的影響有待進(jìn)一步深入研究，本文以硅油為離散相，0.5%（質(zhì)量）SDS（十二烷基硫酸鈉，sodium dodecyl sulfate）水溶液為連續(xù)相，研究了直通道正弦、波峰正弦、波中正弦3 種微通道結(jié)構(gòu)內(nèi)液-液兩相流流型及液滴長度的影響規(guī)律。

1 實驗系統(tǒng)

如圖1所示，實驗平臺主要由流體驅(qū)動裝置、微反應(yīng)器和圖像采集裝置組成。為保證連續(xù)穩(wěn)定的液相輸出，利用一臺注射泵（LSP01-1A，保定蘭格）輸送離散相（硅油），用另一臺注射泵（LSP02-1B，保定蘭格）輸送連續(xù)相（0.5% SDS 水溶液）。表1 所示為兩相流體的物性參數(shù)。兩相流體經(jīng)入口段匯合后向下游流動，由混合液出口排入廢液收集器。選用透光度為92%的有機(jī)玻璃制備微通道，通過精密機(jī)械加工技術(shù)，在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）板上加工出直通道正弦、波峰正弦、波中正弦3 種通道，通道橫截面為400 μm×400 μm 的正方形。使用另一塊相同尺寸的PMMA 板作為上蓋板，覆蓋于刻槽板上。在上下層板的對應(yīng)位置打通孔并用螺栓聯(lián)結(jié)，密封效果良好。高速攝像機(jī)（Photron Nova S6，日本）被放置在微反應(yīng)器的正上方，在100 W冷光源提供的光照強(qiáng)度下，每秒保存5000 幀，拍攝的數(shù)據(jù)被實時傳送到計算機(jī)，采集和記錄數(shù)據(jù)。本文中的3 種不同結(jié)構(gòu)的通道（直通道正弦、波峰正弦和波中正弦）的示意圖如圖1所示。

表1 流體物性Table 1 Fluid properties

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 液滴形成過程分析

考慮注射泵的性能及基本流型的變化情況，本文所選用的離散相流量范圍為qd=1～9 ml/h，連續(xù)相流量范圍為qc=5～250 ml/h。在此范圍內(nèi)，觀測到的主要流型為彈狀流（Ld/W＞1.5）、滴狀流(1＜Ld/W＜1.5)和射狀流（Ld/W＜1）。圖2（a）為三種微通道下的彈狀流液滴的形成過程，彈狀流液滴一般在兩相流量比q較大的工況下形成，此時連續(xù)相流速較低，形成機(jī)制為擠壓機(jī)制。以直通道正弦通道內(nèi)彈狀流液滴的形成過程為例，0～74 ms，離散相逐漸充滿入口段，連續(xù)相頭部長度約等于主通道寬度；97～102 ms，由于離散相頭部的堵塞作用，兩端形成壓差，在壓差力的作用下，離散相形成了寬度較窄的頸部；102～104 ms，在壓差力作用下，隨著離散相向下游生長，離散相頸部被繼續(xù)拉長，頸部寬度逐漸變窄；112 ms，離散相頸部斷裂，形成彈狀流液滴。圖2（b）為三種微通道內(nèi)滴狀流液滴的生成過程，滴狀流液滴一般在兩相流量比q較小的工況下形成，此時連續(xù)相流速較高。離散相流入入口段，受到高流速連續(xù)相的影響，無法完全堵塞主通道，此時液滴的形成主要受連續(xù)相的剪切力的影響，形成機(jī)制為剪切機(jī)制。以直通道正弦通道內(nèi)滴狀流的形成過程為例，0～18 ms，離散相進(jìn)入主通道，頭部長度大約等于微通道寬度；20～21 ms，在連續(xù)相剪切力的作用下，離散相形成頸部，離散相頸部被拉長；22 ms，在剪切力作用下，離散相頸部斷裂形成滴狀流液滴。圖2（c）為三種微通道內(nèi)的射狀流液滴的生成過程，在兩相流量比q更小的工況下產(chǎn)生。比起滴狀流，此時的連續(xù)相流速更高。離散相隨連續(xù)相的高速流動被拉長延伸，形成一道液柱（0 ms），在界面張力作用下，不斷被剪斷形成不規(guī)則液滴（5 ms），該流動過程不穩(wěn)定。不同流型的液滴破裂位置不同，彈狀液滴在近入口段處形成，滴狀液滴在入口段遠(yuǎn)端形成，射狀流液滴則在遠(yuǎn)離入口段的主通道中心形成。

圖2 液滴形成過程Fig.2 Droplet formation process

2.2 流型圖及入口結(jié)構(gòu)對流型的影響

圖3 為直通道正弦微通道內(nèi)實驗工況的流型圖及流型轉(zhuǎn)變線。可以看出，流型變化受兩相流量的影響。固定離散相流量qd，隨著連續(xù)相流量qc的增大，流型依次經(jīng)歷彈狀流、滴狀流和射狀流。隨著qd的增大，滴狀流在兩相流型圖上所占的比例逐漸降低，而其他兩個流型所占的比重逐漸增大。

圖3 直通道正弦微通道內(nèi)實驗工況的流型圖及流型轉(zhuǎn)變線Fig.3 Flow pattern and flow pattern transition line of experimental conditions in a straight channel sinusoidal microchannel

圖4為三種不同入口結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)流型轉(zhuǎn)變線的對比。在彈狀流-滴狀流的流型轉(zhuǎn)變過程中，qd相同時，直通道正弦形成滴狀流所需的qc較小，波中正弦次之，波峰正弦最大；在滴狀流-射狀流轉(zhuǎn)變過程中，qd相同時，在較小的qc下，波中正弦更容易形成射狀流，而波峰正弦形成射狀流則需要較大的連續(xù)相流量。在本文涉及的兩相操作流量下，波峰正弦有最大的彈狀流液滴生成范圍，直通道正弦有最大的滴狀流液滴生成范圍，波中正弦有最大的噴射流液滴生成范圍。相比于彈狀流和滴狀流，射狀流流型不穩(wěn)定。因此，三種入口結(jié)構(gòu)的微通道中，波峰正弦微通道能夠生成最大范圍的穩(wěn)定的流型。這為微通道反應(yīng)器內(nèi)有效預(yù)測和控制液滴的流型提供了參考。

圖4 不同入口結(jié)構(gòu)的流型轉(zhuǎn)變線Fig.4 Flow pattern transition lines of different inlet structures

2.3 兩相流動參數(shù)對液滴長度的影響

液滴長度Ld隨連續(xù)相體積流量qc、離散相體積流量qd，無量綱液滴長度（Ld/W）隨毛細(xì)數(shù)（Ca）、兩相流量比q的變化規(guī)律如圖5 所示。其中，流量比q為分析兩相流中微液滴或微氣泡形成時常用的量綱數(shù)，代表分散相流量和連續(xù)相流量之比[36-37]。Ca與q的定義式為：

如圖5(a)所示,連續(xù)相流量越大，連續(xù)相對離散相的剪切作用強(qiáng)度越大，液滴越容易破裂。液滴長度Ld隨著qd的增大而增大。離散相流量qd越大，離散相的慣性力越大，離散相越容易向前運(yùn)動，液滴越長。如圖5(b)所示，液滴長度Ld隨著qc的增大而減小。如圖5(c)所示,隨著兩相流量比q的增大，無量綱液滴長度Ld/W增大。流量比q的大小取決于離散相流量qd和連續(xù)相流量qc的大小，當(dāng)qd增大時，q增大，離散相的慣性力增大，液滴長度增大，Ld/W增大；當(dāng)qc減小時，q增大，連續(xù)相剪切力減小，液滴長度增大，Ld/W增大。如圖5(d)所示,液滴無量綱長度(Ld/W)隨著毛細(xì)數(shù)(Ca)的增大而減小。毛細(xì)數(shù)越大，黏性力相對于表面張力來說越大，對離散相的剪切作用越強(qiáng)，液滴的長度越小。

圖5 兩相流動參數(shù)對液滴長度的影響規(guī)律Fig.5 The influence of two-phase flow parameters on the length of droplets

2.4 微通道入口結(jié)構(gòu)對液滴長度的影響

不同的入口段結(jié)構(gòu)，兩相流體交匯處的流動慣性碰撞方向不同，產(chǎn)生的壓降作用不同，從而影響液滴長度。圖6為三種不同入口結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)液滴長度隨流量比的變化。三種微通道內(nèi)的液滴長度隨流量比q的變化規(guī)律相同。隨著流量比q的增大，無量綱液滴長度Ld/W增大。直通道正弦微通道內(nèi)生成的液滴長度小于其他兩種微通道，波峰正弦微通道與波中正弦微通道內(nèi)液滴長度差距不大。當(dāng)q較小時，液滴為滴狀流，波峰正弦微通道內(nèi)的液滴長度小于波中正弦，而隨著q的增大，液滴流型轉(zhuǎn)變?yōu)閺棤盍?，波峰正弦微通道?nèi)的液滴長度逐漸大于波中正弦微通道。最大的液滴尺寸是直通道正弦微通道內(nèi)的1.15～1.39倍。可以看出，微通道入口結(jié)構(gòu)對于液滴長度的影響很大。

圖6 微通道入口結(jié)構(gòu)對液滴長度的影響Fig.6 The influence of microchannel inlet structure on droplet length

2.5 微通道流動段結(jié)構(gòu)對液滴速度的影響

圖7為微通道流動段內(nèi)不同位置的液滴流動速度。選取了直通道正弦結(jié)構(gòu)的微通道，在分散相流量qd=3 ml/h時，連續(xù)相流量分別為qc=10、25、45、70和100 ml/h，分析了流動段為直通道結(jié)構(gòu)段加一個周期的正弦結(jié)構(gòu)段內(nèi)的液滴速度?？梢钥闯?，直通道結(jié)構(gòu)段（點1、點2 和點3）的液滴速度與波峰和波谷位置（點5和點9）相比幾乎沒有變化。對于微尺度兩相流動，當(dāng)液滴在通道內(nèi)充分發(fā)展以后，決定液滴流速的主要因素是毛細(xì)數(shù)Ca[3]，流動段的形式對充分發(fā)展?fàn)顟B(tài)下液滴移動速度的影響基本可以忽略。

圖7 微通道流動段結(jié)構(gòu)對液滴速度的影響Fig.7 The influence of flow section structure of microchannel on droplet velocity

3 結(jié) 論

本文采用實驗的方法，研究了截面為400μm×400 μm 的三種不同入口結(jié)構(gòu)的正弦微通道（直通道正弦、波峰正弦和波中正弦）內(nèi)液-液兩相流型和液滴長度的影響因素。以硅油作為離散相，含有0.5% SDS 的蒸餾水作為連續(xù)相。離散相的流量范圍為qd= 1～9 ml/h, 連續(xù)相流量范圍為qc= 5～250 ml/h。

(1)在本文涉及的兩相流量范圍下，三種通道中均觀察到三種流型：彈狀流、滴狀流和射狀流。其中，彈狀流的形成受控于擠壓機(jī)理，滴狀流和射狀流則受控于剪切機(jī)理。

(2)流型的變化受兩相流量和微通道入口結(jié)構(gòu)的影響，在同一微通道內(nèi)，隨著連續(xù)相流量qc的增大，流型依次經(jīng)歷彈狀流、滴狀流和射狀流。不同入口結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)流型范圍不同，其中波峰正弦有最大的彈狀流液滴生成范圍，直通道正弦有最大的滴狀流液滴生成范圍，波中正弦有最大的噴射流液滴生成范圍。

(3)液滴長度的變化同樣受兩相流量和微通道入口結(jié)構(gòu)的影響。同一微通道內(nèi)，液滴長度與離散相流量qd呈正相關(guān)，與連續(xù)相流量qc呈負(fù)相關(guān);無量綱液滴長度Ld/W與兩相流量比q呈正相關(guān)，與毛細(xì)數(shù)Ca呈負(fù)相關(guān)。同一工況下，直通道正弦微通道內(nèi)生成的液滴長度小于其他兩種通道，更有利于液滴的制備，但微通道流動段結(jié)構(gòu)對液滴速度幾乎沒有影響。