本蓮芳

(蘭州石化職業(yè)技術(shù)大學(xué) 石油化學(xué)工程學(xué)院，甘肅 蘭州 730000)

1 引言

隨著全球城市化進程的興起，世界各地先后出現(xiàn)大量的城市污染問題[1]。在快速城市化和機動車化的進程中，人類活動以前所未有的規(guī)模和速度改變了原有大氣中的化學(xué)組分，尤其是對于靠近地面的大氣邊界層內(nèi)的化學(xué)、物理過程產(chǎn)生了重要影響，甚至?xí)μ鞖膺^程產(chǎn)生擾動[2]，這表明人類活動對環(huán)境及氣候變化的影響日益加劇。城市邊界層內(nèi)主要的污染物包括臭氧和大氣氣溶膠等，它們是當前大氣科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。邊界層臭氧主要是由于人為排放的氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)和揮發(fā)性有機化合物(VOC，如二甲苯)在空氣中受到日光照射產(chǎn)生的[3]，而大氣氣溶膠是指懸浮在空氣中，由液體和固體微粒與氣體載體共同組成的多相體系[4]。大氣氣溶膠粒子的組成成分十分復(fù)雜，包括沙塵氣溶膠、碳質(zhì)氣溶膠(黑碳和有機碳氣溶膠)、硫酸鹽氣溶膠、硝酸鹽氣溶膠、銨鹽氣溶膠和海鹽氣溶膠等。從來源上講，大氣氣溶膠的來源可分為自然源和人為源兩大類。自然源包括火山噴發(fā)、地面的揚塵、海水的濺沫、森林和草原火災(zāi)等等。人為源主要是由于人們?nèi)粘Ｉa(chǎn)生活以及工藝過程都向大氣中排放的大量污染物，其中燃燒供能過程是主要的排放原因[5]。

傳統(tǒng)觀點認為由于逆溫層的存在，人為排放的地面污染源如臭氧和細顆粒物，會被困在大氣邊界層內(nèi)，很難進入到自由大氣里[6]。然而，越來越多的研究發(fā)現(xiàn)，邊界層與自由大氣之間的污染物交換可能非常顯著。這表明理解城市底層大氣的污染物分布的三維特征非常重要，特別是城市邊界層這樣的非均勻下墊面情況[7]。它主要有以下幾方面的現(xiàn)實意義：1)準確解析邊界層內(nèi)污染物傳輸情況，可以有效地找到城市邊界層的“通風(fēng)口”，針對大氣污染進行精準防控；2)幫助我們準確估算沉降到地面的對人體健康有巨大危害的污染物濃度；3)對于發(fā)展空氣質(zhì)量預(yù)報模式提供可靠的理論基礎(chǔ)和觀測驗證。本文將對城市大氣邊界層與污染物的關(guān)系，以及邊界層內(nèi)污染物傳輸與擴散特征的相關(guān)研究進行回顧與綜述。

2 城市邊界層及其與大氣污染的關(guān)系

城市邊界層是大氣邊界層的一種典型類型，由于現(xiàn)階段我國城鎮(zhèn)化建設(shè)規(guī)模逐漸擴大，城市邊界層結(jié)構(gòu)及其對污染物輸送的特征和機理也越來越受到重視。通常而言，城市邊界層是氣流由鄉(xiāng)村流向城市過程中，在城市前沿的下風(fēng)方發(fā)展出來的一個內(nèi)邊界[8]。城市邊界層內(nèi)部的環(huán)流和能量交換過程屬于中尺度現(xiàn)象，城市下墊面和建筑物的分布對城市邊界層的影響十分顯著[9]，因此，城市邊界層的結(jié)構(gòu)其實是非常復(fù)雜的。Collier 等[10]提出城市邊界層包含城市冠層、粗糙次層、慣性次層和混合層。影響不同高度層的大氣過程差異明顯，其中微尺度過程是影響城市冠層氣流和能量交換過程的主要因子，而垂直風(fēng)切變及其產(chǎn)生的尾流擴散是影響城市冠層之上粗糙次層的主要過程。在粗糙次層之上是慣性次層，這層中擾動通量不隨高度變化。城市邊界層的最上部是混合層，它不僅受到邊界層湍流活動的影響，還可能受到來自中尺度天氣過程的影響。

國內(nèi)學(xué)者關(guān)于城市邊界層結(jié)構(gòu)與污染也做了大量研究。徐祥德 等[11]利用北京城市大氣污染現(xiàn)場試驗(BECAPEX)數(shù)據(jù)分析了冬季北京低層空中污染物變化特征及其區(qū)域性三維結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)NOx、SO2、CO和O3等氣體濃度的變化、氣溶膠垂直分布廓線及其濃度峰值層次與邊界層大氣逆溫層結(jié)構(gòu)存在顯著聯(lián)系。城市邊界層內(nèi)，溫度、濕度等氣象要素往往會發(fā)生劇烈的變化[12]，邊界層內(nèi)的氣象條件也決定了熱量、水蒸氣和氣溶膠在近地層和大氣之間的垂直傳輸，對大氣污染的形成至關(guān)重要[13]。任陣海等[14]指出中尺度天氣系統(tǒng)、小尺度環(huán)流和穩(wěn)定的大氣邊界層等多重空間尺度的大氣過程對于大氣污染匯聚帶的形成十分重要，進而造成城市局地嚴重污染事件。

此外，一些學(xué)者發(fā)現(xiàn)城市邊界層內(nèi)發(fā)生的重污染事件可能會通過改變大氣熱力結(jié)構(gòu)、云微物理結(jié)構(gòu)改變大氣運動甚至天氣過程，使得城市邊界層與大氣污染問題變得更加復(fù)雜。Ding 等[4]利用觀測數(shù)據(jù)和WRF-Chem數(shù)值模式分析了南京市的一次重霾過程, 發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒和化石燃料燃燒生成的二次氣溶膠混合污染可使太陽輻射顯著減少，最終造成邊界層溫度下降將近10°C，導(dǎo)致白天和夜間的降水均有所減少。其他大型城市也存在類似現(xiàn)象，例如氣溶膠污染可以通過其第二類間接效應(yīng)，造成云粒子半徑減小，從而抑制深對流和降水發(fā)展[15]。Huang 等[16]在研究了全球天氣預(yù)報結(jié)果與大氣污染的關(guān)系后發(fā)現(xiàn)氣溶膠是導(dǎo)致全球不同地區(qū)天氣預(yù)報出現(xiàn)系統(tǒng)性偏差的重要原因，并且該偏差在空氣污染地區(qū)隨預(yù)報時間顯著增大。Quan 等[17]則指出城市邊界層污染通過“輻射-動力”反饋過程可能對城市重污染事件產(chǎn)生正反饋循環(huán)，從而加劇特大城市群的霧霾事件。

3 夜間穩(wěn)定邊界層污染物分布及傳輸規(guī)律

通常而言，當?shù)孛娉霈F(xiàn)反氣旋、強逆溫、風(fēng)速較弱和水平垂直擴散都很弱的情況下，光化學(xué)污染物濃度非常高。在這種情況下，白天對流性湍流可以將邊界層內(nèi)排放的污染物均勻混合，使得各高度層的污染物濃度大致相同。但是在夜間，由于地表輻射冷卻，城市形成穩(wěn)定夜間逆溫層，其上則是維持白天污染物濃度的殘留層，這種穩(wěn)定邊界層和殘留層相互分離的層狀結(jié)構(gòu)會造成相對較為復(fù)雜的污染物垂直分布，主要是因為這兩層之間的污染源排放、化學(xué)物質(zhì)的產(chǎn)生清除過程和水平垂直的輸運過程都非常不同，最終導(dǎo)致整個夜間時段兩層的污染物垂直廓線也不盡相同[18,19]。因此，研究夜間邊界層中污染物濃度的三維分布對于得到其內(nèi)部的污染物擴散規(guī)律非常重要[20]。

早期Harrison 等[21]，Garland和Derwent等[22]對夜間邊界層內(nèi)的污染物濃度變化做了一定的研究。這些研究主要關(guān)注的是臭氧造成的空氣污染問題，他們的研究表明在夜間邊界層，臭氧濃度隨著高度的增加而增加，即在近地面由于與NO反應(yīng)，地面附近的臭氧隨著時間變化逐漸減小，而邊界層內(nèi)的臭氧則一直保持較高的濃度。然而，后續(xù)的研究指出，夜間邊界層近地面也會出現(xiàn)某些時刻的高濃度臭氧[23, 24]。這主要是由于夜間邊界層和殘留層之間歇性湍流導(dǎo)致的垂直混合所造成的。夜間邊界層除了臭氧會出現(xiàn)瞬時的高濃度特征外，這一現(xiàn)象也會出現(xiàn)在其他化學(xué)污染物的分布中，如揮發(fā)性有機物(VOCs)，橡膠基質(zhì)聚合物，過氧化氫，一氧化碳和PM10顆粒物。

瞬時的高濃度污染物一方面是由地面貢獻的，另一方面也有來自上層的殘留層的作用。先前研究指出殘留層內(nèi)的污染物變化對于地面的光化學(xué)污染物的日變化特征有著很重要的影響[ 25]。Millan 等[26]指出超過50%的地面臭氧濃度是來自于高層殘留層。這主要是因為前日夜間殘留層高濃度污染物會在次日太陽輻射加熱地表、邊界層內(nèi)對流活動產(chǎn)生后，通過湍流垂直混合和夾卷等過程造成次日白天污染物濃度升高[27]。但是，夜間低空急流會使得殘留層和邊界層之間的物質(zhì)交換加強，增大夜間邊界層和殘留層的污染物混合，導(dǎo)致次日白天污染物濃度減小[28]。

上述的這些研究充分表明，城市夜間穩(wěn)定邊界層的污染物輸運與積累對于污染時期污染物濃度的日變化具有重要影響。同時，理解殘留層內(nèi)的污染物平流輸運和積累過程也對于認識城市邊界層內(nèi)的污染物循環(huán)過程具有重要意義。

4 結(jié)論與展望

本文在對城市邊界層與污染方面的研究成果進行總結(jié)的基礎(chǔ)上，概述了城市白天、夜間邊界層內(nèi)部的污染物輸送規(guī)律。從目前的研究現(xiàn)狀來看，國外關(guān)于邊界層污染的研究較為系統(tǒng)、成熟，我國在這方面的研究處于起步階段，而另一方面，我國的城市化進程在不斷加大，這使得對于邊界層污染的研究變得十分迫切，與國際的相關(guān)工作相比，除了上面所述及的具有挑戰(zhàn)性的研究問題外，還需做大量的基礎(chǔ)性工作。首先，是邊界層污染源排放清單的建立，以及空基遙感和地基觀測對邊界層污染形成立體的觀測網(wǎng)。其次，對于邊界層空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報的模式開發(fā)，也需投入更多的研究，以實現(xiàn)對于空氣污染的形成機理進行深入探究并做到精確預(yù)報。