劉建昌，陳憶晨，余 劍，陳韻茵，沈永剛，*，張亞培，蘇光輝

（1. 中廣核研究院有限公司，深圳 518000； 2. 西安交通大學，西安 710000）

對于未采用噴淋系統(tǒng)的安全殼設計，安全殼內的自然沉降過程是放射性核素在安全殼內的一個重要去除機理。

在參考文獻［1］中，對安全殼內放射性核素的自然沉降研究進行了充分的調研，并給出了國內外開展的自然沉降實驗和開發(fā)的沉降模型。安全殼內放射性核素的主要沉降機理包括重力沉降、擴散電泳、熱電泳和布朗擴散，此外還有湍流擴散和湍流凝聚等?？偟内厔轂椋喊踩珰却髿庵辛捷^大的放射性核素沉降下來，粒徑較小的放射性核素繼續(xù)懸浮在大氣中。放射性核素在安全殼內的沉降過程與核素幾何形狀、粒徑分布、核素密度和安全殼內的熱工水力狀態(tài)有關。

華龍一號在分析事故后向環(huán)境的放射性釋放時，未考慮安全殼內的自然沉降過程。對于釋放到安全殼內的放射性核素，僅考慮在瞬態(tài)過程中的自然衰變。從放射性釋放角度而言，這一分析假設是非常保守的。PHéBUS-FP實驗研究發(fā)現(xiàn)，在嚴重事故工況下，堆芯熔化階段和隨后的20min內，安全殼內大氣中80%的核素會沉積到安全殼壁面［2，3］。本文將對華龍一號發(fā)生冷管段雙端剪切斷裂事故后，安全殼內氣溶膠的自然沉降現(xiàn)象開展研究。

1 氣溶膠的自然沉降模型

氣溶膠在安全殼內的自然沉降機理，包括重力沉降、擴散電泳、熱電泳、布朗擴散、湍流擴散和湍流凝聚等。目前的研究表明，前四種機理在安全殼內氣溶膠的自然沉降過程中起主導作用，湍流擴散、湍流凝聚等機理對釋放到安全殼內氣溶膠的去除貢獻很小，因此本文忽略這些去除機理的作用，僅考慮前四種自然沉降過程。

1.1 重力沉降

在重力的作用下，懸浮在安全殼內大氣中的氣溶膠會向下運動，最終沉降在朝上的表面上。

對于氣溶膠，重力沉降速率υs可通過求解最終下落速度得到［4］：

式中：

ρp為氣溶膠密度；

r為氣溶膠的半徑，dp=2r；

μ為氣體的粘度；

Cn為滑移修正因子，是Kn數(shù)的函數(shù)：

φ為動力形狀因子，與氣溶膠的形狀有關：

公式（2）至公式（5）中：

Fs為滑移因子；

λ為氣體分子平均自由程；

ρv為空泡物質的密度；

ε為空泡物質的份額。

從公式（1）可以看出，重力沉降速率υs與的平方成正比；氣溶膠半徑越大，重力沉降速率越快。

1.2 擴散電泳

擴散電泳是指粒子被由冷凝蒸汽形成的流動掃向壁面的過程。氣溶膠的擴散電泳沉降速率υd可用下式進行計算［5］：

式中：

Ms、MNC分別為水和不可凝氣體的摩爾質量；

Xs、XNC分別為氣體中水蒸氣和不可凝氣體所占的摩爾份額；

Wcond為表面凝結水質量流量；

ρs、ρd分別為水蒸氣和不可凝氣體的密度。

從公式（6）可以看出，氣溶膠在冷凝表面的沉降速率與粒子尺寸無關，與蒸汽在表面上的冷凝速率成正比。

1.3 熱電泳

熱電泳是粒子在安全殼內大氣與表面（如安全殼內壁等）之間的溫度梯度的影響下，向表面遷移的過程。熱電泳的沉降速率υth可用下式進行計算［6］：

式中：

α=kg/kp；kg和kp分別為氣體和氣溶膠 的熱導率；

μg和ρg分別為氣體的粘度和密度；

Cs為滑移修正系數(shù)；

CT為熱量修正系數(shù)；

CM為動量修正系數(shù)。

對于壁面附近的溫度梯度，根據(jù)壁面處熱流密度φs計算得到：

參考文獻［5］中給出的熱量修正系數(shù)推薦值為2.25。參考文獻［6］中根據(jù)前人研究成果進一步指出，從分子運動論得到的動量修正系數(shù)、熱量修正系數(shù)和滑移修正系數(shù)的最佳修正值分別為CM=1.14、CT=2.18和Cs=1.17。

1.4 布朗擴散

布朗擴散又稱分子擴散，指的是粒子在流體內所做的無序不規(guī)則運動。這種無序運動是在一定的無序熱運動下，氣體分子和粒子間的碰撞造成的。不同方向的碰撞動量所形成的沖力大小無法平衡，就形成了這種布朗運動。靜止條件下氣體中粒子的擴散沉降層流流動中的粒子擴散均屬于布朗擴散。布朗擴散沉降速率υdiff可用下式計算得到［5］：

式中：

σ為波爾茲曼常數(shù)；

T為安全殼內大氣溫度；

μ為氣體的粘度；

χ為氣溶膠動力學形狀因子；

Δ為擴散邊界層厚度。

1.5 自然沉降去除因子

根據(jù)2.1節(jié)至2.4節(jié)中給出的自然沉降速率計算公式，可以計算得到氣溶膠的自然沉降去除因子λ：

式中：

Ah為朝上的地板或設備表面面積；

A為安全殼內可供沉降的所有表面面積（包括Ah）；

V為安全殼內自由容積。

1.6 安全殼內大氣中氣溶膠質量變化

從1.1節(jié)至1.4節(jié)中給出的自然沉降速率計算公式可以看出，氣溶膠的自然沉降速率與氣溶膠的粒徑有關。在分析安全殼內大氣中氣溶膠質量變化時，應對不同粒徑的自然沉降過程進行分析，計算不同粒徑氣溶膠的質量變化，進而得到安全殼內大氣中氣溶膠總質量Ql（t）：

式（12）中，僅考慮了安全殼內的自然沉降去除過程，沒有考慮氣溶膠凝聚導致的氣溶膠粒徑變化。其中，Sl, k為氣溶膠的注入速率；λk為某一粒徑氣溶膠的自然沉降因子，根據(jù)公式（10）進行求解。

1.7 氣溶膠粒徑分布特性

從前文中給出的氣溶膠沉降模型可以看出，安全殼內氣溶膠自然沉降過程與氣溶膠的粒徑分布特性有關。參考文獻［1］中指出，氣溶膠的粒徑為0.01 μm到20 μm，在事故工況下氣溶膠的濃度小于100 g/m3。在實際分析中很難以微觀的角度去分析單個氣溶膠粒子的行為，通常采用統(tǒng)計方法去分析氣溶膠特性。在分析過程中認為氣溶膠粒徑分布是連續(xù)變化的。假設氣溶膠粒徑呈現(xiàn)對數(shù)正態(tài)分布，即［7］

式中，D和σg分別為幾何平均直徑和幾何標準偏差。

2 華龍一號安全殼內氣溶膠自然沉降現(xiàn)象

從第1節(jié)中給出的沉降 模型可以看出，氣溶膠在安全殼內的沉降過程與事故后安全殼內熱工響應有關，包括壁面的冷凝質量流量、壁面溫度梯度、溫度分布等。破口位置、破口尺寸不同，安全殼熱工響應不同，氣溶膠在安全殼內的自然沉降速率也不同。在考慮事故安全殼內氣溶膠的自然沉降過程時，需要結合破口位置、破口尺寸，開展安全殼熱工響應分析；根據(jù)不同事故的安全殼內冷凝質量流量、壁面溫度梯度、溫度分布等，以及釋放到安全殼內氣溶膠質量，評估氣溶膠在安全殼內的自然沉降過程。

本文中假設華龍一號發(fā)生冷管段雙端剪切大破口失水事故，分析該事故條件下的安全殼內氣溶膠（本文分析中以CsI氣溶膠為分析對象）自然沉降現(xiàn)象。

通過采用CATHARE GB程序和CONPATE程序分析冷管段雙端剪切大破口失水事故后安全殼內熱工響應，可以得到事故后安全殼內壓力和溫度響應，以及壁面的溫度梯度和冷凝水流量。本文分析的是事故后安全殼內氣溶膠的沉降過程，不再對事故后安全殼內熱工響應進行詳細展開。分析得到的事故后安全殼內壓力、冷凝水流量和壁面溫度梯度分別如圖1至圖3所示。

圖1 LOCA后安全殼內壓力Fig. 1 Containment Pressure of LOCA

圖2 LOCA后冷凝水流量Fig. 2 Mass Flow Rate of Condensation Water of LOCA

圖3 LOCA后壁面溫度梯度Fig. 3 Wall Temperature Gradient of LOCA

在分析假設事故后30 s，事故導致全堆芯燃料包殼發(fā)生破損，包殼間隙中碘和堿金屬全部釋放到安全殼內［8］，根據(jù)堆芯積存量和包殼間隙中碘和銫的份額可以計算得到釋放到安全殼內的氣溶膠質量。包殼間隙中碘和銫的份額假設為5%［8］，計算可以得到釋放到安全殼內CsI的總質量為89 g。

安全殼內自由容積取72000 m3。對于安全殼內可供沉降表面積，即天花板、墻體和水平地板分別為2200 m2、6700 m2和1650 m2。

除事故后安全殼內熱工響應外，沉降過程還與氣溶膠的粒徑有關。對于不同粒徑的氣溶膠，重力沉降和布朗擴散的沉降速率如圖4所示［1］。可以看出，隨著氣溶膠粒徑的增大，布朗擴散的沉降速率越小，而重力沉降速率越大。在研究事故后安全殼內氣溶膠的沉降現(xiàn)象時，需要針對不同的氣溶膠粒徑開展分析。

圖4 不同粒徑下重力沉降和布朗擴散的沉降速率［1］Fig. 4 Comparison of deposition velocities of gravitational and diff usion deposition for diff erent partical diameters

在分析安全殼內氣溶膠沉降現(xiàn)象時，動量修正系數(shù)、熱量修正系數(shù)和滑移修正系數(shù)分別取CM=1.14、CT=2.18和Cs=1.17［6］。從重力沉降模型可以看出，動力形狀因子φ越大，重力沉降速率越小，為保守評估氣溶膠在安全殼內的沉降過程，假設氣溶膠內的空泡中充滿空氣，空泡份額假設為0.9，可根據(jù)公式（4）計算形狀因子φ。

2.1 氣溶膠粒徑分布特性對沉降現(xiàn)象的影響研究

本小節(jié)中將首先分析不同氣溶膠粒徑對安全殼內沉降現(xiàn)象的影響。假設釋放到安全殼內的氣溶膠粒徑滿足對數(shù)正態(tài)分布，在研究氣溶膠粒徑對沉降現(xiàn)象的影響時，可以通過分析不同幾何平均直徑對氣溶膠沉降速率的影響。

本節(jié)中選取0.4 μm、1 μm、3 μm和10 μm四種不同幾何平均直徑，評估氣溶膠幾何平均直徑對沉降現(xiàn)象的影響。在分析安全殼內大氣中氣溶膠質量變化時，按氣溶膠粒徑將釋放到安全殼內的氣溶膠劃分為10組，每一組內的氣溶膠質量 可以根據(jù)公式（13）計算得到。在計算時，假設幾何標準偏差σg=1.8。

在分析氣溶膠粒徑對沉降現(xiàn)象的影響時，假設包殼間隙中釋放的CsI瞬時釋放到安全殼內。對于上述四種不同幾何平均直徑，安全殼內大氣中懸浮氣溶膠份額（懸浮氣溶膠質量與釋放到安全殼內氣溶膠總量之比）如圖5所示，在計算時間終止時刻（10000 s），沉降的氣溶膠質量份額如表1所示。

表1 自然沉降機理的貢獻Table 1 Contributions of Diff erent Natural Deposition Mechanisms

圖5 氣溶膠粒徑對沉降現(xiàn)象的影響Fig. 5 Eff ects of Aerosol Diameter on Natural Deposition

從分析結果可以看出，隨著氣溶膠幾何平均直徑的增大，沉降的氣溶膠質量呈先減小后增大的趨勢。這主要受重力沉降、熱電泳兩種沉降機理的影響。隨著氣溶膠幾何平均直徑的增大，釋放到安全殼內的氣溶膠中，大直徑氣溶膠的份額越高，重力沉降機理的貢獻越大，而熱電泳沉降機理的貢獻逐漸減小。擴散電泳與氣溶膠的尺寸無關。當氣溶膠直徑較小時，擴散電泳是主要的沉降機理，此時氣溶膠幾何平均直徑的變化對總沉降份額的影響較??；隨著幾何平均直徑的進一步增大，重力沉降的貢獻逐漸增大，而熱電泳的貢獻逐漸減小，部分直徑較大的氣溶膠在重力沉降的作用下沉降到水平朝上的表面上，擴散電泳的貢獻逐漸減小。對于所考慮的工況，布朗擴散沉降機理的貢獻均很小。

2.2 氣溶膠釋放速率對沉降現(xiàn)象的影響研究

在3.1節(jié)中，假設在事故后30s，燃料包殼間隙中釋放的碘和銫瞬時釋放到安全殼內。參考文獻［8］、參考文獻［9］和參考文獻［10］中，指出包殼間隙釋放的持續(xù)釋放時間為0.5 h，在包殼間隙釋放階段，對于放射性核素的釋放過程考慮線性釋放。

在本節(jié)中，假設在30 s后，包殼間隙中釋放的碘和銫以均勻速率釋放到安全殼內，釋放持續(xù)時間為0.5 h。在分析中，假設釋放到安全殼內的氣溶膠粒徑滿足對數(shù)正態(tài)分布，幾何平均直徑=0.4 μm、幾何標準偏差σg=1.8。

線性釋放假設下，安全殼內大氣中懸浮氣溶膠質量和沉降質量如圖6所示。對比線性釋放和瞬時釋放兩種氣溶膠釋放假設可以看出，在分析安全殼內氣溶膠沉降過程時，相比線性釋放假設，采用瞬時釋放假設，高估了瞬態(tài)過程中的沉降質量。這主要與氣溶膠在安全殼內的自然沉降時間有關。釋放到安全殼內后，在自然沉降機理的作用下，氣溶膠開始逐漸沉降到安全殼內不同表面上。當采用瞬時釋放假設時，高估了氣溶膠的自然沉降時間，進而高估了氣溶膠在安全殼內的沉降質量。因此，在分析事故后向環(huán)境的放射性釋放量時，若考慮氣溶膠在安全殼內的自然沉降過程，不應采用瞬時釋放假設，而應該考慮氣溶膠從堆芯向安全殼內的釋放過程。

圖6 氣溶膠釋放假設對沉降現(xiàn)象的影響Fig. 6 Eff ect of Aerosol Release Assumption on Natural Deposition

3 總結

本文給出了重力沉降、擴散電泳、熱電泳和布朗擴散四種自然沉降機理的沉降速率分析模型。

針對華龍一號冷管段雙端剪切大破口失水事故，開展了安全殼內氣溶膠自然沉降現(xiàn)象研究，分析了氣溶膠粒徑分布特性、氣溶膠釋放假設對自然沉降現(xiàn)象的影響。分析結果表明：

（1）對于冷管段雙端剪切大破口失水事故，布朗擴散機理的貢獻很小，對于粒徑不是很大的氣溶膠，擴散電泳和熱電泳是主導的自然沉降機理；

（2）氣溶膠的粒徑分布特性影響自然沉降過程，即粒徑越大，重力沉降機理的貢獻越大，而熱電泳沉降機理的貢獻機理逐漸減??；

（3）相比線性釋放假設，采用瞬時釋放假設，高估了瞬態(tài)過程中的沉降質量。

從分析結果可以看出，對于冷管段雙端剪切大破口失水事故，對于粒徑不是很大的氣溶膠，擴散電泳和熱電泳是主導的自然沉降機理。從沉降模型可以看出，擴散電泳和熱電泳兩種機理的沉降速率，分別與冷凝速率、壁面溫度梯度成正比。對于不同尺寸、不同破口位置的失水事故，瞬態(tài)過程中冷凝速率、壁面溫度梯度均不相同，在考慮不同事故的安全殼內自然沉降過程時，應對不同事故開展安全殼熱工響應分析，根據(jù)安全殼熱工響應分析結果，分別分析不同事故下氣溶膠在安全殼內的自然沉降速率。

需要進一步指出的是，對于不同粒徑分布的氣溶膠，幾種自然沉降機理的貢獻不同，本文在分析安全殼內氣溶膠沉降過程時并未考慮氣溶膠的凝聚生長。當氣溶膠主要為較大粒徑的顆粒時，不考慮氣溶膠的凝聚生長，從評估安全殼內大氣中氣溶膠質量角度而言是保守的；但當釋放到安全殼內的大部分氣溶膠為小粒徑的顆粒時，不考慮氣溶膠的凝聚生長，有可能會高估沉降的氣溶膠質量。對于事故后安全殼內的沉降過程，應結合釋放到安全殼內氣溶膠的粒徑分布特性，合理地評估氣溶膠的凝聚生長過程，進而保守評估氣溶膠在安全殼內的自然沉降速率。