楊煜東，魏志義，2

（1 松山湖材料實(shí)驗(yàn)室，廣東東莞 523808）

（2 中國科學(xué)院物理研究所，北京100190）

0 引言

超短激光脈沖是以極高時間分辨率研究物質(zhì)中超快動力學(xué)過程的強(qiáng)有力工具。隨著激光脈沖在基礎(chǔ)研究和應(yīng)用研究中得到廣泛的應(yīng)用，不同實(shí)驗(yàn)對激光脈沖提出了不同的功能需求。激光脈沖整形泛指對激光脈沖進(jìn)行振幅、相位或偏振的調(diào)制，從而產(chǎn)生具有不同形狀的激光脈沖，以實(shí)現(xiàn)不同的功能。另一方面，對技術(shù)進(jìn)步的純粹追求和對研究更快動力學(xué)過程的應(yīng)用需求共同驅(qū)動著脈沖激光技術(shù)的發(fā)展，最短激光脈沖的記錄被不斷刷新，并借助摻鈦藍(lán)寶石激光器［1-2］獲得了脈寬5 fs［3］左右的少周期激光脈沖。當(dāng)脈寬趨近載波的振蕩周期，激光脈沖呈現(xiàn)出了與較長的多周期脈沖不同的特性。最直觀的區(qū)別之一是，即使對于兩個包絡(luò)相同的近周期脈沖，其實(shí)際的光電場波形也可能大相徑庭。因而，為了完全掌握近周期激光脈沖的特性，其光電場也應(yīng)當(dāng)受到控制。另一方面，實(shí)現(xiàn)任意控制激光脈沖光電場形狀，標(biāo)志著從激光脈沖整形技術(shù)到激光脈沖光場整形技術(shù)的重大跨越，從本源上豐富了操控光與物質(zhì)相互作用的手段。

初步的光場整形可以通過控制光脈沖包絡(luò)與脈沖載波的相位差，即激光脈沖的載波包絡(luò)相位［4］（Carrier Envelope Phase，CEP）實(shí)現(xiàn)，并且這就已經(jīng)足夠顯著改變光與物質(zhì)相互作用的結(jié)果。常用于產(chǎn)生極紫外或更短波長的阿秒相干輻射［5-7］的高次諧波產(chǎn)生（High Harmonic Generation，HHG）是典型的極端非線性光學(xué)過程，其過程受到光電場形狀的直接影響。在目前應(yīng)用最多的、作用機(jī)理最清晰的氣體高次諧波產(chǎn)生中，強(qiáng)激光場首先使氣體原子發(fā)生隧穿電離，后續(xù)的光電場驅(qū)動已躍遷至連續(xù)態(tài)的光電子作加速運(yùn)動。當(dāng)光電子被釋放到激光場中的相位恰當(dāng)時，光電子會在振蕩的光場的作用下最終與母體離子復(fù)合，而從振蕩光場中獲得的能量則以極紫外或更高能量光子的形式釋放。在此過程中，光電場的形狀決定著光電子的電離相位、在電場中的運(yùn)動軌跡以及最后的復(fù)合相位，進(jìn)而影響所產(chǎn)生的高次諧波輻射。驅(qū)動HHG 的少周期脈沖的具體光電場形狀將決定所產(chǎn)生的阿秒脈沖數(shù)目。只有CEP 恰當(dāng)時，阿秒脈沖的數(shù)目才被限制為一個，也即具有重要實(shí)驗(yàn)意義的孤立阿秒脈沖。而結(jié)合對周期量級光脈沖光譜相位的控制，可進(jìn)一步提升光場整形能力，譬如使光電場波形偏離正弦振蕩模式。光場整形技術(shù)的目標(biāo)是將射頻波段上對電場的控制能力擴(kuò)展到光頻波段，實(shí)現(xiàn)對光電場形狀的任意直接控制，促進(jìn)諸如“波形非線性光學(xué)”［8］、“光波電子學(xué)”等專注于研究任意波形光電場與物質(zhì)相互作用的新興學(xué)科的發(fā)展。

借助光場整形技術(shù)定制任意光電場波形，可以讓人們對光與物質(zhì)相互作用的控制進(jìn)入全新的階段。對于阿秒脈沖產(chǎn)生，任意定制光電場波形的能力可用于構(gòu)造具有“最優(yōu)”波形［9-11］的光電場，以取得更高的高次諧波光通量或更高的截止區(qū)光子能量。同時，周期量級光脈沖的任意波形光電場可用于驅(qū)動具有更高調(diào)諧靈活性的阿秒光源［12］，豐富單一阿秒光源所覆蓋的實(shí)驗(yàn)種類，增加阿秒光源的可用性。實(shí)現(xiàn)光電場波形的任意定制也將有利于激光尾場電子加速方面的研究［13-15］。類比高次諧波的情況，亞周期光場整形技術(shù)有望提供專門為激光尾場電子加速優(yōu)化的“完美”波形。與此同時，亞周期光脈沖可將原子、分子以及納米金屬結(jié)構(gòu)的電離過程局限到亞飛秒時間尺度，并運(yùn)用任意光電場控制電離過程，以前所未有的時間精度激發(fā)價帶電子波包［16-17］或者納米尺度的空間精度產(chǎn)生阿秒電子波包［18-20］。

實(shí)現(xiàn)亞周期光場整形與定制任意光電場波形，均建立在產(chǎn)生超寬帶光譜并對光譜相位進(jìn)行精確控制的基礎(chǔ)之上。根據(jù)傅里葉變換原理，具有超寬帶光譜的脈沖可以被壓縮成持續(xù)時間極短的脈沖。因而，亞周期光場整形的實(shí)現(xiàn)最終可以歸結(jié)為周期量級光脈沖、甚至更短的亞周期光脈沖的產(chǎn)生。事實(shí)上，通過單一光源產(chǎn)生支持亞周期光脈沖的超寬帶光譜在技術(shù)上近乎不可行。因而，將多個中心波長不同的少周期超短脈沖進(jìn)行合并，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)產(chǎn)生支持亞周期光脈沖的超寬帶光譜光場相干合成技術(shù)得到了人們的青睞［21］。在實(shí)驗(yàn)上，通過光場相干合成獲得亞周期光脈沖，實(shí)現(xiàn)亞周期光場整形，仍有復(fù)雜艱巨的技術(shù)挑戰(zhàn)，本文將綜述介紹實(shí)現(xiàn)亞周期光場整形的研究進(jìn)展。

1 亞周期時間尺度上的光場整形

1.1 光場相位控制技術(shù)

對光場相位的完全控制在實(shí)現(xiàn)亞周期光場整形中至關(guān)重要。由于亞周期光場整形的實(shí)現(xiàn)建立在周期量級光脈沖的基礎(chǔ)上，因而所需精確控制的相位與實(shí)現(xiàn)周期量級光脈沖是一樣的，分別是載波包絡(luò)相位、光譜相位和合成脈沖之間的相對相位。

周期量級光脈沖與較長脈沖最大的區(qū)別之一是CEP 會顯著影響周期量級脈沖的光電場［4］。圖1 中，CEP=0 時，載波為藍(lán)色實(shí)線，CEP=π/2 時，載波為橙色虛線。當(dāng)激光脈沖如圖1（a）所示脈寬較長時，不同CEP 情況下的激光脈沖光電場十分相似，CEP 并不會顯著改變光場的形狀。隨著激光脈沖的縮短，CEP 對電場的影響逐漸顯現(xiàn)。在激光脈寬如圖1（b）所示為兩個光場振蕩周期的情況下，可以觀察到電場形狀隨著CEP 改變而出現(xiàn)明顯的變化。而當(dāng)激光脈沖縮短至僅有一個光場振蕩周期時，圖1（c）所示的光電場形狀因CEP 改變π/2 而出現(xiàn)的變化更加劇烈?？梢灶A(yù)期，這兩個具有完全不同電場的光脈沖在與物質(zhì)相互作用時，其相互作用過程將出現(xiàn)巨大的差異。因而，為了在應(yīng)用周期量級光脈沖時獲得穩(wěn)定可控的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，其CEP 應(yīng)當(dāng)被鎖定。

圖1 載波包絡(luò)相位對于光電場形狀的影響Fig.1 The effect of CEP on the shape of laser field

CEP 鎖定技術(shù)是周期量級光脈沖應(yīng)用的關(guān)鍵，可以分為主動鎖定技術(shù)和被動鎖定技術(shù)［21］。CEP 主動鎖定技術(shù)需要測量激光脈沖CEP 的演化，并據(jù)此進(jìn)行主動反饋以鎖定CEP。對于激光振蕩器，相鄰脈沖之間的CEP 改變量Δφ等于2π·νCEO/νr（νr是重復(fù)頻率，νCEO是載波包絡(luò)頻率（Carrier Envelop Offset，CEO））。一般來說，νCEO隨時間隨機(jī)變化，因而激光脈沖CEP 的演化也是隨機(jī)的。需要獲得穩(wěn)定CEP 輸出時，人們根據(jù)利用f-2f干涉法測量得到的νCEO，對激光諧振腔內(nèi)的群速度色散進(jìn)行調(diào)節(jié)，將νCEO鎖定在某個固定頻率上。調(diào)節(jié)激光諧振腔內(nèi)群速度色散的常用方法則是使用聲光調(diào)制器（Acoustic Optical Modulator，AOM）控制腔內(nèi)的泵浦功率。同時，不將信號反饋到激光振蕩器也可實(shí)現(xiàn)CEP 的主動鎖定［22］。前向（Feedforward）CEP 鎖定方法根據(jù)測量得到的νCEO驅(qū)動聲光頻移器（Acoustic-Optic Frequency Shifter，AOFS），讓光束在通過時發(fā)生頻移。在聲光頻移器中，由于光子與聲子的相互作用，光子將出現(xiàn)大小等于聲子頻率的頻移。因此，當(dāng)聲子頻率為νCEO時，負(fù)一級衍射光發(fā)生頻移為-νCEO，激光脈沖CEP 將被鎖定為0。由于前向CEP 鎖定方法對激光器構(gòu)造沒有特殊要求，不需要預(yù)先在激光諧振腔內(nèi)放置反饋元件，因而可以更方便地搭建CEP 穩(wěn)定的激光系統(tǒng)。同理，由于激光諧振腔沒有反饋元件，使用前向CEP 鎖定方法的系統(tǒng)運(yùn)行更加穩(wěn)定。但是，即使通過激光振蕩器獲得CEP 穩(wěn)定的激光脈沖，后續(xù)的脈沖放大過程中仍會降低CEP 的穩(wěn)定性。為了減少或抵消激光放大器對脈沖CEP 的影響，需要借助f-2f干涉法測量放大后激光脈沖的CEP 抖動，并反饋到放大器的相應(yīng)元件以降低CEP 抖動。反饋消除放大脈沖CEP 抖動的方法一般是改變激光放大器內(nèi)的脈沖展寬器光柵之間的距離。

與CEP 主動鎖定技術(shù)不同，CEP 被動鎖定技術(shù)并不借助外部反饋環(huán)路，而是利用非線性光學(xué)過程中各個波長光場的相位關(guān)系［23］的全光學(xué)方法。在光參量放大（Optical Parametric Amplification，OPA）/差頻產(chǎn)生（Different Frequency Generation，DFG）中，信號光與泵浦光之間的CEP 之差將反映在閑頻光的CEP 上。當(dāng)信號光與泵浦光具有相等的CEP 噪聲，例如脈沖內(nèi)差頻產(chǎn)生或者兩個脈沖來自同一光源，兩者間的CEP 之差恒定，那么OPA 將輸出CEP 穩(wěn)定的閑頻光。考慮到OPA 的特性，CEP 被動鎖定技術(shù)使得在更多的中心波長上獲得CEP 穩(wěn)定脈沖成為可能，同時由于利用了非線性光學(xué)過程的內(nèi)稟特性，系統(tǒng)運(yùn)行更加穩(wěn)定。得益于這些特點(diǎn)，CEP 被動鎖定技術(shù)在應(yīng)用上越來越受到重視。

對激光脈沖的群速度色散進(jìn)行管理，移除光譜相位的高階項(xiàng)，將脈沖壓縮至逼近傅里葉變換極限是超快激光脈沖應(yīng)用的另一關(guān)鍵。前面提到，若是要生成支持周期量級光脈沖的超寬帶光譜，往往需要相干合成多個中心波長不同的少周期超短脈沖。同時由于光學(xué)器件的帶寬限制，直接對如此超寬帶光譜進(jìn)行群速度色散補(bǔ)償實(shí)驗(yàn)上幾乎不可能，因而更可行的方法是先行對各少周期脈沖分別壓縮。少周期光脈沖的壓縮與幾十飛秒以上長脈沖的壓縮并無原理上的區(qū)別，但考慮到少周期脈沖的較大帶寬，采用的光學(xué)元件都應(yīng)當(dāng)有足夠的通過帶寬，避免成為帶寬瓶頸。因而，少周期脈沖壓縮一般采用啁啾色散補(bǔ)償鏡以及聲光可編程色散濾波器（Acousto-Optic Programmable Dispersive Filter，AOPDF）。最后，將多個少周期超短脈沖進(jìn)行相干合成，脈沖之間的相對相位需要得到精確控制，以保證穩(wěn)定光場輸出以及對光場的亞周期調(diào)控。少周期脈沖之間的相位抖動可以通過簡單的光譜干涉法進(jìn)行監(jiān)測，并以此作為反饋信號，穩(wěn)定脈沖之間的相對相位。

1.2 激光脈沖光電場表征方法

超快激光脈沖的表征對于超快激光脈沖的產(chǎn)生和應(yīng)用非常重要，廣泛使用的超快激光脈沖表征方法有頻率分辨光學(xué)選通技術(shù)（Frequency-Resolved Optical Gating，F(xiàn)ROG）［24-39］、光譜相位相干直接電場重構(gòu)法（Spectral Phase Interferometry for Direct Electric Field Reconstruction，SPIDER）［26］等。這些方法均是十分成熟且重要的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，但是面對少周期脈沖表征，它們都遇到了或多或少的困難。同時，這些方法測量的是脈沖的包絡(luò)而非光電場，因而無法提供CEP 的信息。為了獲取光場波形亞周期時間尺度的信息，必須發(fā)展可直接測量光電場的方法。

電光采樣方法常用在太赫茲和遠(yuǎn)紅外波段直接測量電場［27］，但是由于采樣脈沖必須短于半個待測量電場振蕩周期，傳統(tǒng)的電光采樣只適用于波長大于2.2 μm 的波段。為了使電光采樣可用于更短波長脈沖的測量，KEIBER S 等［28］改進(jìn)了電光采樣方法，將其適用的最短波長拓展到1.2 μm。這個改進(jìn)對于近紅外波段脈沖光場的直接測量有著重要的意義。對于中心波長更短的脈沖，人們也發(fā)展出光電場測量方法，但它們相對更加復(fù)雜，幾乎都涉及氣體高次諧波產(chǎn)生過程。

首先，當(dāng)極紫外脈沖作用到惰性氣體上，惰性氣體將發(fā)生電離并生成能量分布與極紫外脈沖相同的電子脈沖。如果在電子脈沖生成過程中疊加一個激光脈沖，那么電子脈沖的動量分布將被激光電場所調(diào)制，調(diào)制量則隨極紫外脈沖和激光脈沖之間的延時變化。不同延時下電子能譜構(gòu)成如圖2所示的二維電子能譜包含了阿秒脈沖和激光脈沖的全部信息。目前最常用的阿秒脈沖表征方法——基于頻率分辨光學(xué)開關(guān)的完整重構(gòu)法（Frequency-Resolved Optical Gating for Complete Reconstruction of Attosecond Bursts，F(xiàn)ROGCRAB）［29］正是通過相位反演算法從該二維電子能譜中提取相關(guān)信息，實(shí)現(xiàn)阿秒脈沖以及激光脈沖的表征。另外，若僅需激光電場的信息，則無需借助比較費(fèi)時的相位反演算法，而是利用二維能譜中電子能譜的幾何中心隨延時的變化與激光電場的矢量勢有關(guān)，通過對矢量勢微分完成光電場表征［30］。

圖2 使用FROG-CRAB 測量脈沖光電場時獲得的二維光電子能譜圖［39］Fig.2 2-D photoelectron spectrogram obtained with FROG-CRAB［39］

FROG-CRAB 方法中，阿秒脈沖的產(chǎn)生與表征是兩個獨(dú)立的過程，發(fā)生在不同的氣體靶處。有別于此，人們還發(fā)展出一些直接利用阿秒脈沖產(chǎn)生過程測量激光場的實(shí)驗(yàn)手段。當(dāng)脈沖能量較低的待測量光脈沖與脈沖能量較高的高次諧波驅(qū)動光聚焦在同一個氣體靶上，待測量脈沖將調(diào)制高次諧波產(chǎn)生過程，并且其性質(zhì)將反映在所產(chǎn)生的高次諧波上。KIM K T 等［31］提出的拍赫茲光學(xué)示波器（Petahertz Optical Oscilloscope）方案中，兩個激光脈沖非共線傳播，待測量脈沖對高次諧波過程的影響反映在高次諧波的出射傾角上（圖3）。改變兩個脈沖之間的延時，根據(jù)高次諧波輻射的出射傾角變化則可推斷出待測量脈沖的光場形狀。另外，WYATT A S 等［32］提出阿秒分辨干涉電場取樣法（Attosecond Resolved Interferometric Electric-field Sampling，ARIES）考察高次諧波的截止區(qū)光子能量。在ARIES 方案中，兩束光共線傳播，高次諧波截止區(qū)光子能量為待測量脈沖所調(diào)制。掃描兩個脈沖之間的延時，便可根據(jù)截止區(qū)光子能量隨延時的變化（圖4），直接推斷出待測量脈沖的光電場。值得一提的是，上述基于高次諧波產(chǎn)生的光電場直接測量方法均不受傳統(tǒng)意義上的非線性光學(xué)帶寬限制。

圖3 利用拍赫茲光學(xué)示波器方法測量脈沖光電場時獲得的二維角分布圖，白線標(biāo)出了高次諧波輻射的中心出射角［31］Fig.3 HHG beam tilt angle distribution obtained with petahertz optical oscilloscope.The center of HHG tilt angle is marked with white line［31］

圖4 利用ARIES 測量脈沖光電場時獲得的二維光譜圖，虛線標(biāo)出了用以追蹤光電場的截止區(qū)光子能量［32］Fig.4 HHG spectrogram obtained with ARIES.The cut-off photon energy is marked with dashed line［32］

1.3 亞周期光場整形研究成果及應(yīng)用

如前文所述，亞周期光場整形的實(shí)現(xiàn)依賴于周期量級光脈沖、甚至更短的亞周期光脈沖的產(chǎn)生，而可用于強(qiáng)場物理實(shí)驗(yàn)的周期量級脈沖更是集中吸引了人們的興趣。因而，下文將介紹通過光場相干合成產(chǎn)生周期量級光脈沖和實(shí)現(xiàn)亞周期時間尺度內(nèi)光場整形的成果。

WIRTH A 等［33］報道了具有代表性的通過光場相干合成技術(shù)獲得亞周期光脈沖的工作。實(shí)驗(yàn)上，他們將摻鈦藍(lán)寶石激光放大器輸出的脈寬25 fs、中心波長780 nm 的脈沖聚焦到空芯光纖內(nèi)。激光脈沖的光譜在空芯光纖中得到展寬，最終覆蓋了從260 到1 100 nm 的光譜范圍。接著，預(yù)先產(chǎn)生的超寬帶光譜被分割為若干個相對窄帶的子光譜分別進(jìn)行壓縮，其中各個子光譜分別覆蓋700～1 100 nm（近紅外）、500～700 nm（可見）和350～500 nm（可見-紫外）。最后，各個子脈沖合成為一個脈寬為2.1 fs 的亞周期光脈沖，并且通過控制各個脈沖之間的延時，可實(shí)現(xiàn)對光電場形狀的直接控制，見圖5。

圖5 基于空芯光纖的光場相干合成光源［33］Fig.5 Optical waveform synthesizer based on hollow core fiber compressor［33］

光參量（啁啾脈沖）放大技術(shù)（Optical Parametric（Chirped Pulse）Amplification，OP（CP）A）［34-35］由于具有光譜可調(diào)諧范圍廣、單程增益高、無熱沉積等特點(diǎn)，將其應(yīng)用到光場相干合成中，可賦予光場相干合成更高的波長選擇靈活性、更高的脈沖能量和平均功率。OP（CP）A 中的信號光與閑頻光具有天然的時間同步性，可以相對簡單地合并而獲得寬帶的光譜。LIANG H 等［36］基于2.1 μm 光源搭建了一個中紅外OPA（圖6）以輸出2.5～4.4 μm 的信號光和4.4～9.0 μm 的閑頻光。由于作為泵浦源的2.1 μm 光源具有穩(wěn)定的CEP，于是中紅外OPA 的泵浦光和信號光均具有穩(wěn)定的CEP。將信號光和閑頻光合并，可以獲得脈寬為12.4 fs的亞周期光脈沖，對應(yīng)了4.2 μm 中心波長光學(xué)周期的88%。XUE B 等［37］則是把泵浦光也加入到相干合成之中，實(shí)驗(yàn)光路如圖7所示。由于使用10 Hz激光系統(tǒng)，脈沖能量可以做到較高，其中800 nm 的泵浦光20.3 mJ，1 350 nm 的信號光4.3 mJ 和2 050 nm 的閑頻光1.6 mJ。最終，三束光合成的光譜對應(yīng)的傅里葉變換極限脈沖僅有0.32 個800 nm 載波周期，而運(yùn)用合成脈沖成功地產(chǎn)生了連續(xù)極紫外光譜也從側(cè)面上反映了合成脈沖具有亞周期特性。

圖6 基于同一OPA 信號光和閑頻光的光場相干合成光源［36］Fig.6 Optical waveform synthesizer with signal beam and idler beam from a single OPA［36］

圖7 基于同一OPA 信號光、閑頻光以及泵浦光的光場相干合成光源［38］Fig.7 Optical waveform synthesizer with signal beam，idler beam and pump beam from a single OPA［38］

與前述情況中采用信號光與閑頻光進(jìn)行相干合成不同，將多個覆蓋不同光譜范圍的OP（CP）A 作為相干合成光源的子光源，可更充分發(fā)揮OP（CP）A 的優(yōu)勢，使光場相干合成光源具有更高的靈活性、更高的脈沖能量和平均功率。MANZONI C 等［39］搭建了一套由兩個不同OPA 構(gòu)成的光場相干合成光源，此工作的重點(diǎn)在于驗(yàn)證使用OPA 構(gòu)建相干合成光源的可行性，所使用的OPA 脈沖能量較低，尚未能滿足強(qiáng)場物理實(shí)驗(yàn)應(yīng)用的需求。

產(chǎn)生滿足強(qiáng)場物理實(shí)驗(yàn)應(yīng)用需求的毫焦周期量級脈沖，要求多級OPA 對脈沖進(jìn)行充分地放大。于是，ROSSI G M 及楊煜東等［40］搭建了一套由兩個多級OPA 構(gòu)成的相干合成光源，如圖8所示。液氦冷卻的摻鈦藍(lán)寶石激光放大器泵浦兩個分別覆蓋0.65～1 μm 和1.2～2.2 μm 的OPA。這兩個OPA 系統(tǒng)均包含3 級放大，最終輸出脈沖能量分別為150 μJ 和600 μJ，脈寬則是6.0fs 和7.9 fs，均接近各自的傅里葉變換極限。將兩路光相干合束后，可獲得脈寬為3.5 fs 的脈沖，對應(yīng)了0.6 個1.6 μm 波長的光學(xué)周期，產(chǎn)生了滿足強(qiáng)場物理實(shí)驗(yàn)應(yīng)用需求的毫焦量級亞周期光脈沖。同時，他們運(yùn)用該脈沖直接產(chǎn)生了孤立阿秒脈沖［12］，驗(yàn)證了相干合成脈沖的亞周期脈寬以及用于強(qiáng)場物理實(shí)驗(yàn)的可行性。

圖8 由多個獨(dú)立OPA 組成的光場相干合成光源［40］Fig.8 Optical waveform synthesizer consists of several OPAs［40］

前面介紹了產(chǎn)生亞周期光脈沖和實(shí)現(xiàn)亞周期光場整形的光源，接下來簡要地介紹通過光電場實(shí)現(xiàn)直接控制強(qiáng)場物理過程的成果。楊煜東等［12］通過對相干合成參數(shù)的控制，調(diào)控相干合成光源輸出的光電場波形，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了阿秒脈沖的可調(diào)諧產(chǎn)生，演示了利用光電場對強(qiáng)場物理過程的直接調(diào)控。如圖9所示，在鎖定合成脈沖CEP 的情況下，高次諧波光譜隨各個合成子脈沖之間相對相位發(fā)生顯著變化。同時，CEP 對高次諧波光譜的影響表現(xiàn)出與相對相位不同的特性，并且在不同相對相位設(shè)定下，高次諧波光譜隨CEP 的變化亦呈現(xiàn)出非常不同的趨勢，意味著借助相干合成參數(shù)的配合使用，可利用光場形狀對強(qiáng)場物理過程進(jìn)行豐富多樣的控制。

圖9 高次諧波光譜隨相干合成參數(shù)的變化情況［12］Fig.9 HHG spectrum evolution with varying synthesis parameters［12］

光電場中的自由電子經(jīng)典軌道數(shù)值模擬有助于我們更好理解光電場形狀是如何控制高次諧波產(chǎn)生過程的。首先，圖10所示的光電場均明顯地偏離正弦振蕩，并且都可用于直接產(chǎn)生孤立阿秒脈沖。左邊的光電場在?2 fs 處達(dá)到最大值，足以使相當(dāng)部分的原子發(fā)生電離，但是緊接著的極大值強(qiáng)度較低，無法賦予電子很多的動能。對于居中的電場，1fs 處的電場強(qiáng)度較高，足以充分加速電子并產(chǎn)生能量更高的光子。而更值得注意的是，有別于左邊電場存在一個顯著高于其他電場極值的峰（?2 fs），居中的光電場在時間零點(diǎn)附近存在兩個大小接近的峰值（?1 fs 和1 fs），這通常意味著兩個阿秒脈沖。然而，由于后續(xù)的半個振蕩周期（2～6 fs）的電場強(qiáng)度較低，1 fs 附近產(chǎn)生的電子未得到充分加速。同時，這半個振蕩的等效周期太長，降低了電子與母體離子復(fù)合的幾率。這些因素共同抑制了第二個阿秒脈沖的出現(xiàn)，保證了最終獲得的仍是孤立阿秒秒沖。同理，根據(jù)右邊的電場形狀，可以推斷出它產(chǎn)生的阿秒脈沖具備介于前面兩種情況之間的參數(shù)。

圖10 相干合成光場驅(qū)動阿秒脈沖產(chǎn)生的數(shù)值模擬［12］Fig.10 Simulation of attosecond pulse generation with synthesized optical fields［12］

2 總結(jié)與展望

對物質(zhì)中的超快動力學(xué)和瞬態(tài)物理現(xiàn)象的研究，是當(dāng)今前沿科學(xué)研究的主要課題之一，而通過任意波形光場直接控制強(qiáng)場物理過程則是該研究領(lǐng)域的一個重要發(fā)展目標(biāo)。借助將多個不同中心波長的少周期超短脈沖合并的光場相干合成技術(shù)，人們已經(jīng)在亞周期激光脈沖光場整形的研究上取得了一些重要進(jìn)展，并且開始了利用光場直接控制強(qiáng)場物理過程的初步探索。同時不難發(fā)現(xiàn)，目前亞周期激光脈沖光場整形的研究整體尚處于發(fā)展早期階段，仍有巨大的發(fā)展空間。近年來，隨著光源技術(shù)研究的發(fā)展，具有更優(yōu)性能（如高脈沖能量、高平均功率）的少周期脈沖光源不斷出現(xiàn)。可以預(yù)見，少周期脈沖光源的發(fā)展將促使亞周期激光脈沖光場整形技術(shù)在不久的未來出現(xiàn)長足的發(fā)展。