王欣瑤，錢滬玲，寧成武，黃 濤*

1. 安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院, 安徽 合肥 230601

2. 安徽大學(xué)， 濕地生態(tài)保護(hù)與修復(fù)安徽省重點實驗室, 安徽 合肥 230601

水體懸浮顆粒物(suspended particulate matter，SPM)具有易沉降、生物成分比重大的特點，是水體營養(yǎng)鹽和污染物的重要載體，在很大程度上決定著污染物的遷移、轉(zhuǎn)化及其歸宿[1-2]，成為水環(huán)境研究中的重要介質(zhì). 不同季節(jié)、不同區(qū)域湖泊水體SPM的分布、形態(tài)、結(jié)構(gòu)組成也不同，直接影響著對營養(yǎng)鹽和污染物的吸附解吸和遷移輸送過程.

懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)(suspended particulate organic matter, SPOM)是水體有機(jī)質(zhì)的重要存在形式[3]，其主要包括外部輸入的陸源有機(jī)質(zhì)和內(nèi)部自生源有機(jī)質(zhì)，其中陸源有機(jī)質(zhì)主要來自土壤、植物碎屑及人類活動，而自生源有機(jī)質(zhì)主要來自水生藻類和細(xì)菌等的分泌物、排泄物及其殘體分解產(chǎn)物[4-5]. SPOM可以通過被高營養(yǎng)級的生物攝取、礦化分解等途徑進(jìn)入再循環(huán)，影響水體碳氮遷移、轉(zhuǎn)化過程[6]. 外源輸入的碳、氮、磷等生源元素是顆粒態(tài)營養(yǎng)鹽的主要來源之一[7]. 已有研究[8]發(fā)現(xiàn)，冬季水體懸浮顆粒態(tài)氮磷含量與葉綠素a含量呈正相關(guān)，表明內(nèi)源水生植物對顆粒態(tài)氮磷具有重要貢獻(xiàn). 顆粒態(tài)氮被降解為NH4+-N后，通過硝化作用最終轉(zhuǎn)化為NO3--N，顆粒態(tài)磷主要降解為PO43--P，顆粒有機(jī)質(zhì)可轉(zhuǎn)化為溶解態(tài)有機(jī)質(zhì)并重新被生物利用，為春夏季浮游生物的生長提供了充足的營養(yǎng)[9]. 因此，SPOM是溶解性營養(yǎng)鹽的潛在重要來源，對湖泊富營養(yǎng)化的貢獻(xiàn)不容忽視[10]. 開展SPOM來源和營養(yǎng)元素組成研究有助于理解湖泊營養(yǎng)鹽的生物地球化學(xué)過程及其環(huán)境效應(yīng).

碳氮穩(wěn)定同位素已成為解析水體SPOM來源的有效工具之一[11-12]. 基于同化方式和碳源的差異[13]，光合作用過程中碳具有顯著的分餾效應(yīng)，導(dǎo)致不同類型的植被碳同位素組成不盡相同；而氮同位素在食物鏈遷移過程中具有明顯的分餾，并對不同來源的有機(jī)質(zhì)具有指示作用[14]. 此外，陸生植物含有較多木質(zhì)纖維，C/N通常大于20，而水生藻類的C/N在4～10之間，對天然水體顆粒有機(jī)質(zhì)來源具有區(qū)分指示意義[14]. 但是，SPM吸附NH4+影響其C/N，因此，需要聯(lián)合有機(jī)碳氮同位素組成和C/N，對SPOM的物源進(jìn)行有效解析. 倪兆奎等[15]運(yùn)用碳氮同位素技術(shù)揭示了洱海不同季節(jié)主要河流SPM中有機(jī)碳、氮的來源差異. Gu等[16]研究全球多個湖泊不同類型碳氮同位素分布模式的差異，發(fā)現(xiàn)陸源營養(yǎng)鹽負(fù)荷顯著. 王毛蘭等[17]研究鄱陽湖及其入湖河流有機(jī)質(zhì)碳氮同位素分布特征，揭示了不同時期入湖河流水體有機(jī)質(zhì)組成的差異. 盡管已有較多相關(guān)研究，由于SPOM組成復(fù)雜、來源廣泛、采樣分析難度大，目前對湖泊水體SPOM的來源與轉(zhuǎn)化過程的整體認(rèn)識仍有限[18].

巢湖是我國典型的富營養(yǎng)化淺水湖泊，對其水環(huán)境有機(jī)質(zhì)的研究多集中在沉積物介質(zhì)[19-20]，有關(guān)其SPOM的研究較少，張金流等[21]利用C/N單一指標(biāo)討論了巢湖懸浮顆粒碳的來源，而C/N很可能受到物理吸附的干擾. 相對于夏季陸源徑流量大和藍(lán)藻生產(chǎn)力高的特點，枯水期巢湖水體懸浮顆?？赡苤饕軆?nèi)部自生源和沉積物再懸浮過程影響. 該研究采集了2020年1月冬季巢湖表層水體懸浮顆粒樣品，分析了顆粒物含量、顆粒態(tài)氮磷濃度、有機(jī)質(zhì)含量及空間分布，利用有機(jī)質(zhì)碳氮同位素組成及C/N解析了SPOM來源，以期為了解巢湖內(nèi)源營養(yǎng)物質(zhì)分布乃至富營養(yǎng)化治理提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

巢湖位于安徽省中部(117°16'54″E～117°51'46″E，31°25'28″N～31°43'28″N)，屬長江下游左岸水系，東西長54.5 km，南北寬15.1 km，最大寬度21 km，湖岸線總長184.66 km，面積約780 km2，是我國典型的淺水型富營養(yǎng)化湖泊[22]. 巢湖地處北亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)，全年氣候溫和濕潤，夏季盛行東南風(fēng)，冬季盛行東北風(fēng). 巢湖流域河網(wǎng)密布，水系發(fā)達(dá)，共有七大水系33條河流，其中裕溪河為巢湖聯(lián)通長江的唯一出湖通道，其余6條水系的河流分別從西、北、南方向匯入巢湖，年平均流量為59.2×108m3[21]. 近年來，隨著流域周邊社會經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，工農(nóng)業(yè)及生活污水的排放，導(dǎo)致巢湖水體富營養(yǎng)化問題嚴(yán)重，已直接影響到人們正常的生產(chǎn)與生活.

1.2 樣品采集及預(yù)處理

于2020年1月3日在巢湖湖面布設(shè)18個采樣點采集表層水樣(見圖1)，其中S1～S6定義為東湖區(qū)采樣點，S7～S10定義為中湖區(qū)采樣點，S11～S18定義為西湖區(qū)采樣點. 采樣當(dāng)日天氣陰轉(zhuǎn)小雨，氣溫5～8 ℃，北風(fēng)2級. 樣品采集后立即運(yùn)回實驗室，用經(jīng)450 ℃灼燒4 h并準(zhǔn)確稱量的GF/F (0.7 μm)玻璃纖維濾膜過濾100 mL水樣；過濾后的玻璃纖維濾膜用錫紙包好置于冰箱中冷凍保存，試驗前經(jīng)冷凍干燥機(jī)(-55 ℃)凍干48 h，取出放在干燥器中備用.

圖1 研究區(qū)域及采樣點分布Fig.1 Study area and distribution of sampling sites

1.3 樣品分析

1.3.1 懸浮顆粒物濃度測定

將干燥器中的濾膜取出，在萬分之一分析天平上稱取質(zhì)量，進(jìn)行3次稱量并取平均值，減去濾膜質(zhì)量即為SPM濃度.

1.3.2 懸浮顆粒氮磷濃度測定取定量濾膜于離心管中，加入20 mL鹽酸(0.1 mol/L)，振蕩提取2 h，離心后取上清液進(jìn)行顆粒無機(jī)磷(PIP)濃度測定[23]；顆粒態(tài)總氮(PN)、顆粒態(tài)總磷(PP)則分別用堿性過硫酸鉀溶液、過硫酸鉀溶液消解，使用雙光束紫外可見分光光度計(TU-1901，北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)比色測定PN濃度，采用鉬藍(lán)比色法通過可見分光光度計(JH-08-10，上海菁華科技有限公司)測定PP濃度. 顆粒態(tài)有機(jī)磷(POP)濃度為PP與PIP濃度之差.

1.3.3 懸浮顆粒有機(jī)碳、氮及其同位素比值測定

用于測定懸浮顆粒有機(jī)碳、氮同位素的濾膜先經(jīng)0.1 mol/L鹽酸浸泡去除無機(jī)碳，去離子水反復(fù)清洗至中性，此過程中無機(jī)氮也被洗去，再放入干燥箱中50 ℃烘干. 利用元素分析儀-同位素質(zhì)譜儀(Flash 2000HT-Mat 253, Thermo Fisher，美國)測定樣品的碳、氮同位素比值和顆粒有機(jī)碳(POC)、顆粒有機(jī)氮(PON)濃度；有機(jī)碳、氮同位素儀器分析精度分別為± 0.10‰、 ± 0.20‰；碳、氮含量儀器分析精度為± 0.10%.懸浮顆粒無機(jī)氮(PIN)濃度為PN與PON濃度之差.同位素組成采用國際通用的δ(‰)表示，并分別以PDB和大氣氮?dú)鉃闃?biāo)準(zhǔn)計算得出δ13C、δ15N，計算公式：

式中：δ為所測定樣品的同位素組成，‰；Rsample為樣品中的目標(biāo)同位素比值；Rstandard為PDB和大氣氮?dú)庵刑嫉凰乇戎?

1.3.4 數(shù)據(jù)分析

使用Excel 2010和Origin 10軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理與圖表繪制；使用SPSS 25.0軟件進(jìn)行Person相關(guān)分析；在ArcMap 10.7.1軟件中繪制采樣圖并利用反距離權(quán)重(IDW)插值法繪制SPM、PP、PN濃度及PN/PP的空間分布圖.

2 結(jié)果與分析

2.1 懸浮顆粒物及其氮磷組分空間分布

2020年1月巢湖水體中SPM濃度范圍為22.00～47.57 mg/L，平均值為30.52 mg/L；其中采樣點S12（孤山）、S18（湖濱）的SPM濃度較高，分別為47.75和41.80 mg/L，而靠近烔煬、花塘的S3、S9采樣點的SPM濃度較低，分別為22.80和22.00 mg/L. 從空間分布看，冬季巢湖SPM濃度整體上呈西湖區(qū)＞中湖區(qū)＞東湖區(qū)的特征〔見圖2(a)〕. PP濃度變化范圍為0.032～0.065 mg/L，平均值為0.049 mg/L. 如圖2(b)所示，PP濃度的空間分布差異較大，靠近合肥市的西北湖區(qū)與巢湖市的東北湖區(qū)水體PP濃度較高，中湖區(qū)樣點濃度最低. PN濃度的變化范圍為0.254～0.424 mg/L，平均值為0.342 mg/L；西北湖區(qū)和東南湖區(qū)點位PN濃度較高〔見圖2(c)〕.

巢湖PIP濃度為0.018～0.046 mg/L，平均值為0.032 mg/L，變化程度略小于總磷. PIP/PP (濃度比，下同)可以反映水體SPM中總磷的組分情況，PIP/PP范圍為40.68%～93.13%，平均值為66.90%，且PIP濃度與PP濃度呈顯著正相關(guān)(R=0.607，P＜0.01)(見表1)，表明無機(jī)磷是懸浮顆粒態(tài)總磷的主要成分. 如圖3(a)所示，采樣點S5(高林)與S14(塘西)PIP的占比極高，均在90%左右. 不同采樣點SPM的PN組分差異較大〔見圖3(b)〕，PON濃度范圍在0.29～0.38 mg/L之間，平均值為0.21 mg/L. PON/PN(濃度比，下同)的變化范圍為28.40%～90.49%，西湖區(qū)采樣點的PON占比大于中、東部湖區(qū). 冬季巢湖水體SPM的PON/PN值偏高，且PN濃度與C/N呈顯著正相關(guān)(R=0.475，P＜0.05)，表明PN以有機(jī)氮組分為主，且與顆粒有機(jī)質(zhì)聯(lián)系緊密.

圖3 巢湖懸浮顆粒物氮磷組分Fig.3 Nitrogen and phosphorus fractions of suspended particulate matter in Chaohu Lake

表1 懸浮顆粒物碳氮磷組分間的相關(guān)系數(shù)Table 1 Correlation coefficients among fractions of carbon, nitrogen and phosphorus in suspended particulate matter

氮磷營養(yǎng)鹽的比例對藻類的生長、生物量以及種群結(jié)構(gòu)具有一定影響，PN/PP (濃度比，下同)被廣泛用于指示營養(yǎng)鹽組成結(jié)構(gòu)[24]. PN/PP在空間上的分布差異較大〔見圖2(d)〕，巢湖東部采樣點S3的PN/PP最低，而西部采樣點S14的PN/PP最高. 東西湖區(qū)PN/PP平均值為7.30，中部湖區(qū)采樣點SPM的PN/PP平均值為8.14，整體稍高于東西湖區(qū).

圖2 巢湖水體SPM及碳氮磷濃度的空間變化Fig.2 Spatial variation of suspended particulate matter and its carbon, nitrogen and phosphorus content in Chaohu Lake

2.2 懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)及其碳、氮同位素組成

巢湖水體POC濃度在0.21～1.15 mg/L之間，平均值為0.55 mg/L；西湖區(qū)、東湖區(qū)及中部湖區(qū)POC濃度平均值分別為0.63、0.56和0.45 mg/L，整體呈西湖區(qū)＞東湖區(qū)＞中湖區(qū)的分布特征. 巢湖SPOM的C/N (POC/PON)為2.51±0.95，其空間變化與POC濃度較為一致，POC濃度與C/N呈顯著正相關(guān)(R=0.695，P＜0.01)，指示POM主要來自某個特定的源.

巢湖SPOM的δ13C范圍為-28.72‰～-26.68‰，平均值為-27.64‰. 不同采樣點SPOM的δ13C值相差較小，可能是由于冬季巢湖湖區(qū)的外源性輸入較少，POC主要為內(nèi)部來源. δ15N變化范圍為3.34‰～9.97‰，平均值為6.91‰. 氮在水體中存在較為復(fù)雜的生物化學(xué)過程，包括固氮、同化、礦化、硝化、反硝化、物理化學(xué)作用(氨揮發(fā))等，這些轉(zhuǎn)化過程可引起不同程度的氮同位素分餾，因此研究區(qū)域水體SPM的δ15N值跨度較大.

3 討論

3.1 懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)來源

湖泊有機(jī)質(zhì)主要包括2類來源：一是湖泊生態(tài)系統(tǒng)內(nèi)部的水生生物和細(xì)菌等內(nèi)源組分，二是通過河流輸入的外部徑流來源. 利用δ15N、δ13C及C/N綜合分析SPOM來源，能提高有機(jī)質(zhì)來源識別的準(zhǔn)確性[25].通常水生植物含有較少的木質(zhì)纖維素，其C/N在4～10之間，浮游動物與浮游植物為6～13，藻類為3～8，而陸地高等植物C/N一般大于20[14]，陸源徑流輸入的有機(jī)質(zhì)C/N一般在10～12之間[7,26]. 巢湖水體SPOM的C/N為2.51±0.95，表明POC主要為自生內(nèi)源. 巢湖SPM與表層沉積物碳氮磷組成均呈現(xiàn)“東西湖區(qū)高、中部湖區(qū)低”的特征(見圖4)，指示該研究中SPM也可能與沉積物再懸浮有關(guān)，在風(fēng)浪擾動等外界條件變化的情況下，湖泊沉積物再次懸浮于水體中[28]，導(dǎo)致水體POC濃度增加，但這還需進(jìn)一步研究證實.

圖4 巢湖水體SPM與表層沉積物碳氮磷組成的空間分布Fig.4 Spatial distribution of carbon, nitrogen and phosphorus compositions in suspended particulate matter and surface sediment in Chaohu Lake

有機(jī)碳同位素組成(δ13C)能反映光合作用過程中碳的同化作用及其來源[29]，同時還可以鑒別來自不同植物類型的有機(jī)質(zhì)源[14]. 一般認(rèn)為，有機(jī)質(zhì)δ13C含量較低的樣品主要來自C3植物(δ13C范圍為-30‰～-23‰，端元值為-27‰)、藻類(δ13C范圍為-30‰～-20‰，端元值為-25‰)、水生維管束植物(δ13C范圍為-30‰～-16‰，端元值為-28.6‰)、浮游生物(δ13C范圍為-42‰～-24‰，端元值為-30‰)等，而含量較高的樣品來源于C4植物(δ13C范圍為-17‰～-9‰)和生活污水(δ13C范圍為-25.1‰～-23.6‰)[30]. 氮同位素組成能指示水體POC來源，如藻類的δ15N約為8‰[31]，水生植物的δ15N值為6‰～11‰[32]，陸源性土壤有機(jī)質(zhì)δ15N為0‰～5‰[25]，農(nóng)業(yè)化肥δ15N為-7‰～5‰，工業(yè)廢水和生活污水δ15N為7‰～25‰[33]. 該研究中巢湖SPOM的δ13C范圍為-28.72‰～-26.68‰，與一般湖泊有機(jī)質(zhì)的δ13C值接近(小于-25‰)[34]，δ15N范圍在3.34‰～9.97‰之間. 如圖5所示，大部分采樣點δ13C值、δ13N值及C/N與藻類及水生植物相近，表明冬季POC受到降水量減少和水生生物死亡殘體的影響，而水生藻類通常富含蛋白質(zhì)、脂類和碳水化合物等有機(jī)化合物[35]，這些有機(jī)物可通過分解而釋放到水中，部分以POM形式存在，成為巢湖冬季SPOM的主要來源. 其次， 2020年1月巢湖藻密度[36]與POC濃度具有相似的空間分布規(guī)律(見圖6)，二者呈顯著正相關(guān)(R=0.721，P＜0.05)，進(jìn)一步印證了冬季巢湖水體SPOM主要來自藻類. 部分樣點由于C/N較低而落在區(qū)間外，可能與SPOM的分解有關(guān)，因為SPOM在分解的過程中脫碳富氮[37]，C/N隨著有機(jī)質(zhì)的逐步分解而降低；且細(xì)菌自身也是水體POC的來源之一[31]，如葉琳琳等[38]研究顯示，源于細(xì)菌的顆粒有機(jī)質(zhì)的C/N偏低. 綜上，內(nèi)源性藻類及水生植物對巢湖冬季POM的貢獻(xiàn)率較大，外源性輸入對POM的影響較小，主要原因為巢湖冬季降水量小，2020年1月降水量僅為35.9 mm，通過雨水徑流進(jìn)入湖泊的陸源POM很少.

圖5 懸浮顆粒有機(jī)碳、氮同位素組成、C/N及其來源指示Fig.5 Carbon and nitrogen isotopic compositions, C/N and indication of sources of suspended particulate matter

圖6 巢湖POC濃度與藻密度分布Fig.6 Distribution of suspended particulate organic matter and the algae density in Chaohu Lake

3.2 懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)的氮磷營養(yǎng)鹽效應(yīng)

研究[7]表明，顆粒有機(jī)碳(POC)、顆粒氮(PN)及顆粒磷(PP)是河流輸送營養(yǎng)鹽的主要形式之一. 同時，顆粒態(tài)與溶解態(tài)之間有較高關(guān)聯(lián)性，有研究[39]表明，顆粒態(tài)營養(yǎng)鹽在降解過程中以溶解態(tài)形式大量釋放，維持藍(lán)藻的暴發(fā)性增長. 因此，SPM具有潛在的營養(yǎng)鹽效應(yīng)，對湖泊的富營養(yǎng)化貢獻(xiàn)不容忽視[22]. 巢湖水體SPM呈現(xiàn)西高東低的特征，這主要與藻類生物量空間分布相關(guān). 巢湖西湖區(qū)富營養(yǎng)化水平高于東湖區(qū)，較高水平的營養(yǎng)鹽為藍(lán)藻生長提供了更適宜的條件. 陽振等[40]研究顯示，巢湖1月西湖區(qū)藍(lán)藻增長率仍為正值，而中、東湖區(qū)藻類呈現(xiàn)負(fù)增長；史小麗等[41]對巢湖西湖底泥藍(lán)藻生物量的研究發(fā)現(xiàn)，冬季底泥藍(lán)藻生物量達(dá)到峰值，在風(fēng)浪的頻繁擾動下，底泥顆粒的再懸浮對藍(lán)藻的垂直遷移有重要影響. 因此，巢湖西湖區(qū)更高的藻類生物量導(dǎo)致了較高的SPM含量，這是藻類生長和底泥藍(lán)藻再懸浮二者共同作用的結(jié)果. POC濃度與SPM濃度的空間分布較為一致，其中西湖區(qū)采樣點S14、S15的POC濃度稍高，這是因為西湖區(qū)水體營養(yǎng)鹽濃度和藻類生物量更高[26]，水體中較多的藻類殘體導(dǎo)致該區(qū)域的POC濃度偏高. 但冬季巢湖水體POC的濃度整體偏低，一方面由于冬季溫度較低，內(nèi)源性藻類等水生生物受到抑制；另一方面，與巢湖冬季陸源性輸入的減少有關(guān).

巢湖冬季水體顆粒氮的主要成分PON濃度呈西高東低的空間分布特點，根據(jù)SPM的δ15N、C/N值，PON主要來源于藻類等水生生物殘體的分解，呂偉偉等[8]在對太湖水體SPM的研究中也發(fā)現(xiàn)冬季顆粒氮主要受到藍(lán)藻分解的影響. 冬季巢湖懸浮顆粒磷PP的濃度在東部出湖湖口處及西湖區(qū)域較高、中部較低(見圖2)，并且PP以PIP為主要組分. 相關(guān)研究[42]表明，PP主要來自于沉積物的再懸浮，并占到水體總磷的80%以上. 懸浮顆粒PP濃度與表層沉積物在空間分布及組成上類似(見圖4)，均以無機(jī)磷為主，指示沉積物再懸浮所釋放的磷主要為PP. 由于西部入湖河流中南淝河、十五里河和塘西河等流經(jīng)合肥市城區(qū)，大量氮磷營養(yǎng)鹽經(jīng)地表徑流隨河流匯入巢湖并沉積下來[43-44]，在風(fēng)浪、生物干擾等作用下大量內(nèi)源磷以PP的形式釋放[45-46]，導(dǎo)致西部湖區(qū)的PP濃度偏高. Yang等[22]也指出，頻繁的沉積物再懸浮顯著增加了巢湖水體PP濃度，而水體中的生物、化學(xué)過程將SPM中不穩(wěn)定的無機(jī)磷轉(zhuǎn)化為生物可利用性磷，促使水華的發(fā)生.

4 結(jié)論

a) 2020年1月巢湖SPOM的C/N為2.51±0.95，δ13C和δ15N范圍分別為-28.72‰～-26.68‰、3.34‰～9.97‰，指示湖泊內(nèi)生藻類對冬季水體SPOM的貢獻(xiàn)較大，而陸源徑流輸入對湖泊顆粒物影響較小，不同季節(jié)巢湖污染控制需要相應(yīng)的策略.

b)冬季巢湖懸浮顆粒碳、氮、磷濃度均呈西湖區(qū)＞東湖區(qū)＞中湖區(qū)的空間分布特征，與不同湖區(qū)富營養(yǎng)化水平相關(guān).

c)冬季巢湖懸浮顆粒態(tài)氮以有機(jī)氮為主、顆粒態(tài)磷則以無機(jī)磷為主，主要來源于內(nèi)生藻類以及可能的沉積物再懸浮，具有潛在的氮磷營養(yǎng)鹽效應(yīng).

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