林俊杰，琚志平，王?，|，王篤福，王盛林，申 思，吳伯濤，武 愕,4*

(1.華東師范大學(xué) 精密光譜科學(xué)與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200241；2.山東大學(xué) 山東省金剛石材料與半導(dǎo)體器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，濟(jì)南 250101; 3.濟(jì)南金剛石科技有限公司，濟(jì)南 250101；4.山西大學(xué) 極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，山西 030006)

引 言

量子信息技術(shù)因其優(yōu)越性已經(jīng)在國(guó)內(nèi)外的科研領(lǐng)域中掀起了一番熱潮。其中，利用量子體系和量子相位的演化來(lái)提高信號(hào)探測(cè)精度的量子傳感逐漸成為科學(xué)家們研究的新焦點(diǎn)。以往人們實(shí)現(xiàn)量子傳感主要基于超導(dǎo)量子干涉儀[1]或原子蒸氣[2]。近幾年，金剛石里的氮-空位(nitrogen vacancy,NV)色心因其在室溫下具有壽命短、量子效率高且發(fā)光穩(wěn)定、耐漂白性強(qiáng)等特點(diǎn)引起了科學(xué)家們的興趣，將其發(fā)展為室溫下穩(wěn)定工作的單光子源[3-6]。與此同時(shí)，利用NV色心優(yōu)越的光穩(wěn)定性和獨(dú)特的基態(tài)自旋三能級(jí)結(jié)構(gòu)，人們可以通過(guò)光學(xué)可探測(cè)磁共振技術(shù)(optically detected magnetic resonance,ODMR)獲取周?chē)艌?chǎng)的信息，實(shí)現(xiàn)高靈敏度磁場(chǎng)的探測(cè)。NV色心逐漸成為最近國(guó)際上最具潛力的用于磁信號(hào)探測(cè)的量子傳感材料之一[7]。

NV色心作為磁場(chǎng)傳感器的大部分工作集中于利用單個(gè)色心獲得高空間分辨率的磁場(chǎng)探測(cè)[8-10]，但利用NV色心系綜則可以極大地提高磁場(chǎng)測(cè)量的靈敏度[11]，這是由于參與相互作用的NV色心數(shù)量增多，信噪比將得到極大提升。因此，基于NV色心的磁場(chǎng)傳感器已經(jīng)被廣泛運(yùn)用到量子技術(shù)[12]、生物醫(yī)藥[13]和凝聚態(tài)物理[14]等領(lǐng)域當(dāng)中。另一方面，利用金剛石NV色心作為增益介質(zhì)實(shí)現(xiàn)受激輻射放大的研究已經(jīng)有了較長(zhǎng)的時(shí)間[15-17]，這是因?yàn)镹V色心在可見(jiàn)光波段具有很寬的熒光光譜，從而利用NV色心在可見(jiàn)光波段實(shí)現(xiàn)可調(diào)諧激光器擁有得天獨(dú)厚的優(yōu)勢(shì)。近年來(lái)，在JESKE等人通過(guò)理論和實(shí)驗(yàn)演示NV色心在700nm處的受激輻射現(xiàn)象之后[18]，NAIR等人通過(guò)設(shè)計(jì)一個(gè)光纖微腔在721nm處也實(shí)現(xiàn)了受激輻射放大[19]。但是，目前基于NV色心的激光尚未見(jiàn)報(bào)道，其激光閾值特性更未有研究。同時(shí)，影響激光輸出閾值的參量遠(yuǎn)不止激光增益一個(gè)參量。因此，相比而言，直接采用受激輻射放大信號(hào)作為ODMR的監(jiān)測(cè)信號(hào)具有諸多優(yōu)點(diǎn)。例如：受激輻射放大信號(hào)具有與注入光相同的傳輸方向與偏振方向，從而使基于金剛石NV色心的遠(yuǎn)程磁場(chǎng)測(cè)量成為可能。本文中，作者利用含有高濃度NV色心的金剛石作為增益介質(zhì)，在其零聲子線(zero-phonon line,ZPL)附近觀測(cè)到了受激輻射信號(hào)，并探索了其增益系數(shù)與信號(hào)光和抽運(yùn)光之間的關(guān)系，為通過(guò)受激輻射放大信號(hào)實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)程磁場(chǎng)測(cè)量奠定基礎(chǔ)。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

金剛石中的NV色心由一個(gè)占據(jù)金剛石晶格位置的氮原子與一個(gè)相鄰晶格位置的空缺組成。NV色心主要以?xún)煞N形式存在：帶負(fù)電的NV色心和電中性NV色心。如圖1a所示，NV色心具有獨(dú)特的基態(tài)自旋三能級(jí)結(jié)構(gòu)，處在不同基態(tài)自旋態(tài)(|0〉或|±1〉)上的粒子在被抽運(yùn)到激發(fā)態(tài)上之后通過(guò)不同的途徑回到基態(tài)。|0〉激發(fā)態(tài)上的粒子會(huì)直接通過(guò)輻射躍遷回到基態(tài)，而處在|±1〉激發(fā)態(tài)上的粒子更容易弛豫到中間態(tài)，在輻射一個(gè)紅外的光子后無(wú)輻射躍遷回基態(tài)。因此，根據(jù)熒光信號(hào)的強(qiáng)度可以提取出NV色心自旋態(tài)的布居?；鶓B(tài)自旋態(tài)|±1〉在磁場(chǎng)作用下會(huì)產(chǎn)生劈裂，從而通過(guò)掃描與|0〉到|±1〉自旋能級(jí)之間的微波共振場(chǎng)；同時(shí)監(jiān)測(cè)NV色心的熒光強(qiáng)度，便可以獲得所處環(huán)境的磁場(chǎng)信息。此外，NV色心的吸收譜很寬，在500nm左右的激光都可以激發(fā)NV色心。而其熒光光譜在600nm～800nm的范圍有一個(gè)很寬的聲子邊帶，零聲子線位于637nm附近，如圖1b所示。本實(shí)驗(yàn)中采用的樣品是通過(guò)高溫高壓方法沿(100)晶面生長(zhǎng)的高氮含量金剛石，尺寸為3.0mm×3.0mm×0.5mm。通過(guò)對(duì)該金剛石進(jìn)行電子轟擊和退火，大幅提高了其含有的NV色心濃度。

Fig.1 Energy structure and fluorescence spectra of nitrogen vacancy center

實(shí)驗(yàn)的光路設(shè)計(jì)如圖2所示。其中抽運(yùn)光采用中心波長(zhǎng)位于532nm的連續(xù)激光，而與NV色心的零聲子線一致，中心波長(zhǎng)為637nm的連續(xù)激光作為被放大的信號(hào)光。在激發(fā)光路部分，抽運(yùn)光和信號(hào)光都為線偏振光，因此,針對(duì)它們不同的波長(zhǎng)選擇了兩個(gè)相應(yīng)的半波片(half-wave-plate，HWP)HWP1和HWP2，以對(duì)抽運(yùn)光和信號(hào)光的偏振角度進(jìn)行調(diào)諧。抽運(yùn)光和信號(hào)光通過(guò)一個(gè)600nm短通二向色鏡(dichroic mirror,DM)實(shí)現(xiàn)合束，然后通過(guò)一個(gè)焦距為50mm的消色差透鏡L1聚焦在金剛石樣品的同一個(gè)位置上。經(jīng)過(guò)計(jì)算高斯光束聚焦束腰，得到抽運(yùn)光和信號(hào)光聚焦后光斑的直徑wp=3.765μm和ws=3.381μm，wp>ws可以保證所有能產(chǎn)生受激輻射的NV色心都會(huì)受到抽運(yùn)光的作用。在收集光路部分，為了使收集到的信號(hào)中受激輻射的信號(hào)占更大的比例，作者采用一個(gè)焦距為150mm的長(zhǎng)焦距透鏡L2來(lái)收集NV色心產(chǎn)生的信號(hào)。因?yàn)镹V色心自發(fā)輻射所產(chǎn)生熒光的方向具有任意性，只有少部分的自發(fā)輻射熒光會(huì)通過(guò)L2。而受激輻射產(chǎn)生的光具有和信號(hào)光完全相同的頻率、位相、傳播方向以及偏振狀態(tài)，因此理論上幾乎所有的受激輻射信號(hào)都會(huì)被收集。利用光功率計(jì)和單色儀對(duì)收集到的信號(hào)光譜進(jìn)行測(cè)量。在樣品的側(cè)面，放置了一個(gè)焦距為50mm的透鏡L4對(duì)NV色心的自發(fā)輻射熒光進(jìn)行收集，收集到的熒光信號(hào)經(jīng)過(guò)580nm長(zhǎng)通的濾波片F(xiàn)2濾除抽運(yùn)激光，用一臺(tái)光纖光譜儀D2來(lái)監(jiān)測(cè)NV色心受激輻射對(duì)自發(fā)輻射熒光的抑制。

Fig.2 Experimental setup and optical path(M1～M3—mirror;HWP1,HWP2—half-wave-plate;DM—dichroic mirror;L1～L4—lens;F1,F2—filter;D1—power meter;D2—fiber spectrometer)

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

圖3a中描繪了實(shí)驗(yàn)過(guò)程中在不同激發(fā)條件下所收集到的典型光譜。其中僅在抽運(yùn)光(信號(hào)光)作用下收集到的自發(fā)輻射光信號(hào)光強(qiáng)Ip(Is)用橙色(紅色)實(shí)線的曲線表示，而藍(lán)色虛線的曲線則表示抽運(yùn)光和信號(hào)光共同作用下收集的既含有自發(fā)輻射光又含有受激輻射光同時(shí)還有入射光的信號(hào)光強(qiáng)Is,p。可以用增益系數(shù)α來(lái)表征其放大的特性：

(1)

式中，Ip(637),Is(637)和Is,p(637)分別表示上述3種不同激發(fā)條件下收集到的波長(zhǎng)在637nm處的信號(hào)。在圖3a中它們的值分別為0.14，0.71和0.91，因而其增益系數(shù)的值為8.5%。而圖3b中則是通過(guò)金剛石側(cè)面的光纖光譜儀監(jiān)測(cè)到的熒光衰弱信號(hào)Id：

Id=Is,p′-Is′-Ip′

(2)

式中，Is′,Ip′和Is,p′分別表示在僅有抽運(yùn)光、僅有信號(hào)光、以及抽運(yùn)光和信號(hào)光同時(shí)激發(fā)金剛石這3種情況下光纖光譜儀所接收到的光強(qiáng)。可以看出，NV色心在信號(hào)光的作用下，其自發(fā)輻射熒光的強(qiáng)度降低了。因?yàn)樘幱贜V色心激發(fā)態(tài)的粒子有一部分在信號(hào)光的作用下通過(guò)受激輻射返回到基態(tài)，因而抑制了發(fā)生自發(fā)輻射躍遷的概率，從而自發(fā)輻射熒光強(qiáng)度發(fā)生衰減。觀察到熒光衰減的現(xiàn)象從側(cè)面也反映出NV色心在信號(hào)光的作用下產(chǎn)生了受激輻射。此外，熒光衰減信號(hào)在637nm處觀察到了一個(gè)微弱的尖峰，這應(yīng)該歸因于信號(hào)光有小部分散射到光纖光譜儀的方向，因而也收集到了部分受激輻射的信號(hào)。

Fig.3 Acquired spectra under different conditions

為了盡可能地提高增益系數(shù)，首先通過(guò)旋轉(zhuǎn)HWP1和HWP2來(lái)改變抽運(yùn)光和信號(hào)光的偏振角度θp和θs，探究受激輻射的偏振特性對(duì)增益系數(shù)的影響，并且作者將抽運(yùn)光在固定功率下激發(fā)NV色心得到熒光強(qiáng)度最強(qiáng)時(shí)的抽運(yùn)光偏振方向定義為0°，而增益系數(shù)受到光的偏振角度影響可以用偏振對(duì)比度P表征：

(3)

在將抽運(yùn)光和信號(hào)光的角度調(diào)整到最佳位置后，作者對(duì)增益系數(shù)與抽運(yùn)光功率Pp和信號(hào)光功率Ps之間的關(guān)系展開(kāi)了研究。在1.00μW～5.50μW范圍內(nèi)調(diào)節(jié)信號(hào)光功率，并在0.39W～2.51W的范圍來(lái)調(diào)節(jié)抽運(yùn)光功率優(yōu)化增益系數(shù)。圖5a是增益系數(shù)受抽運(yùn)光功率和信號(hào)光功率影響的等值線圖。其中橫坐標(biāo)表示抽運(yùn)光功率的大小，縱坐標(biāo)表示信號(hào)光功率的大小，而旁邊的顏色標(biāo)尺指出了圖中不同顏色所對(duì)應(yīng)的增益系數(shù)的大小。圖5b中描繪了信號(hào)光為2.00μW時(shí)，增益和抽運(yùn)光的關(guān)系。從圖中可以很直觀地看出，增益系數(shù)隨抽運(yùn)光功率增加而增加，這與之前初步調(diào)查的結(jié)果是一致的;而信號(hào)光則在2.00μW左右增益系數(shù)有最大值，并在抽運(yùn)光最大時(shí)(2.51W)得到了10.5%的增益系數(shù)，且呈現(xiàn)出增益飽和趨勢(shì)。作者用一條功率飽和曲線對(duì)圖5b中的數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合：

Fig.4 Influence of the polarization of pump light and signal light on the gain factor

Fig.5 Influence of the power of pump light and signal light on the gain factor

(4)

式中，α∞是抽運(yùn)光功率為無(wú)窮大時(shí)的飽和增益系數(shù)，Psat是飽和抽運(yùn)功率。從擬合曲線中能得出α∞和Psat的值分別為11.4%±0.4%和0.32W±0.06W，因此，理論上目前這套系統(tǒng)的增益系數(shù)極限可以達(dá)到11.4%。

3 結(jié) 論

NV色心系綜作為一個(gè)金剛石中的電子自旋缺陷，可以通過(guò)光學(xué)手段初始化和讀出，因而基于NV色心的固體量子傳感器在量子傳感領(lǐng)域中備受人們的青睞。目前,利用NV色心監(jiān)測(cè)磁場(chǎng)的方式主要是通過(guò)收集熒光信號(hào)在微波場(chǎng)調(diào)控下的變化作為磁場(chǎng)測(cè)量的監(jiān)測(cè)參量，然而受激輻射信號(hào)在傳播方向上與注入信號(hào)激光方向一致，具有良好的準(zhǔn)直性，從而為基于NV色心的遠(yuǎn)程磁場(chǎng)監(jiān)測(cè)提供了可行性方案,而這其中一個(gè)關(guān)鍵的技術(shù)需求就是要提高NV色心受激輻射的增益系數(shù)。

此次實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)了針對(duì)NV色心零聲子線的受激輻射放大系統(tǒng)，成功觀察到NV色心受激輻射放大信號(hào)及自發(fā)輻射熒光的抑制,并且通過(guò)優(yōu)化抽運(yùn)光和信號(hào)光的功率和偏振態(tài)，最終在NV色心零聲子線附近取得了10.5%的增益系數(shù)，這為利用NV色心受激放大信號(hào)來(lái)遠(yuǎn)程監(jiān)測(cè)磁場(chǎng)提供了重要的研究基礎(chǔ)。從實(shí)驗(yàn)中可以發(fā)現(xiàn),這個(gè)增益系數(shù)明顯受限于抽運(yùn)光的功率，因而在后續(xù)的實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)提高抽運(yùn)光功率能夠獲取更大的增益系數(shù)。另外，還可以結(jié)合表面等離激元增強(qiáng)方法[20-21]，設(shè)計(jì)表面等離激元共振增強(qiáng)結(jié)構(gòu)來(lái)改善其受激輻射放大特性。