李然然 張一帆 殷玉鵬 渡邊英雄 韓文妥 易曉鷗? 劉平平 張高偉 詹倩 萬(wàn)發(fā)榮

1)(北京科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,北京 100083)

2)(合肥工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,合肥 230009)

3)(九州大學(xué)應(yīng)用力學(xué)研究所,福岡 8 168580)

核聚變堆材料在高能粒子輻照過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量點(diǎn)缺陷,導(dǎo)致輻照脆性和輻照腫脹等現(xiàn)象.因而,研究點(diǎn)缺陷在輻照過(guò)程中的演變過(guò)程至關(guān)重要.點(diǎn)缺陷團(tuán)簇的一維遷移現(xiàn)象是這種演變過(guò)程的主要研究?jī)?nèi)容之一.本文采用普通低壓(200 kV)透射電鏡,在室溫條件下對(duì)注氫純鋁中的間隙型位錯(cuò)環(huán)在電子輻照下的一維遷移現(xiàn)象進(jìn)行了觀察和分析.在200 keV 電子輻照下,注氫純鋁中的位錯(cuò)環(huán)可多個(gè)、同時(shí)發(fā)生一維遷移運(yùn)動(dòng),也可單個(gè)、獨(dú)立進(jìn)行一維遷移運(yùn)動(dòng).位錯(cuò)環(huán)沿柏氏矢量1/3 〈 111〉 的方向可進(jìn)行微米尺度的一維長(zhǎng)程遷移,沿柏氏矢量1/2〈 110〉的方向一維遷移也可達(dá)數(shù)百納米.電子束輻照時(shí)產(chǎn)生的間隙原子濃度梯度是引起位錯(cuò)環(huán)一維遷移并決定其遷移方向的原因.位錯(cuò)環(huán)發(fā)生快速一維遷移時(shí),其后會(huì)留下一條運(yùn)動(dòng)軌跡;位錯(cuò)環(huán)一維遷移的速率越快,運(yùn)動(dòng)的軌跡則越長(zhǎng),在完成遷移過(guò)后的幾十秒內(nèi)這些運(yùn)動(dòng)軌跡會(huì)逐漸消失.

1 引言

材料的輻照損傷是核反應(yīng)堆材料,尤其是核聚變堆材料所要面臨的重要問(wèn)題.核聚變堆材料在聚變堆運(yùn)行過(guò)程中,將會(huì)受到高能中子的輻照,產(chǎn)生輻照點(diǎn)缺陷(間隙原子和空位).這些點(diǎn)缺陷是形成所有輻照缺陷團(tuán)簇的基礎(chǔ),可以聚集形成位錯(cuò)環(huán)、層錯(cuò)四面體及空洞等[1].在輻照過(guò)程中,間隙原子與空位是成對(duì)產(chǎn)生的,二者的總數(shù)量相等.如果間隙原子和空位相互結(jié)合,可以相互抵消間隙原子和空位,從而恢復(fù)到點(diǎn)缺陷產(chǎn)生之前的狀態(tài).然而,由于間隙原子和空位的特性差別很大,間隙原子的形成能遠(yuǎn)大于空位的形成能,而間隙原子的遷移能遠(yuǎn)小于空位的遷移能[1-3].因而,在輻照過(guò)程中間隙原子和空位的不同演變過(guò)程,導(dǎo)致了輻照腫脹和輻照脆化等材料輻照損傷現(xiàn)象[3,4].

間隙原子和空位在輻照過(guò)程中呈現(xiàn)出這種不同的行為,可稱(chēng)之為偏壓.偏壓有兩種形式:產(chǎn)生偏壓(production bias)和陷阱偏壓(sink bias)[5].在輻照級(jí)聯(lián)過(guò)程的中心區(qū)域,存在的主要是空位,而間隙原子則分布在空位區(qū)域外.這種區(qū)域之間形成的空位和間隙原子的濃度差異,稱(chēng)為產(chǎn)生偏壓.產(chǎn)生偏壓對(duì)于輻照腫脹形成過(guò)程中的空洞形核具有重要意義.在材料中能夠大量吸收點(diǎn)缺陷的區(qū)域稱(chēng)之為點(diǎn)缺陷阱.對(duì)于有些點(diǎn)缺陷阱來(lái)說(shuō),吸收間隙原子的數(shù)量可能遠(yuǎn)超過(guò)空位的數(shù)量.表征這一差異的量稱(chēng)為陷阱偏壓.輻照產(chǎn)生的間隙型位錯(cuò)環(huán)是陷阱偏壓形成的主要來(lái)源.陷阱偏壓主要通過(guò)三維運(yùn)動(dòng)來(lái)吸收單個(gè)的間隙原子.而產(chǎn)生偏壓則表現(xiàn)為間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象.間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象的出現(xiàn),使得其輸送間隙原子的能力遠(yuǎn)超過(guò)單個(gè)點(diǎn)缺陷的三維擴(kuò)散,導(dǎo)致更多的間隙原子被輸送到晶界和材料的表面,加劇了材料中間隙原子和空位的濃度差別,從而加劇了材料的輻照損傷[5].

因此,位錯(cuò)環(huán)的一維遷移引起了研究人員的廣泛關(guān)注[5-10].分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果顯示,即使應(yīng)力為0,α-純鐵中柏氏矢量為B=1/2〈111〉、直徑小于幾納米的間隙型位錯(cuò)環(huán)也能沿其柏氏矢量方向做快速一維滑移擴(kuò)散[11,12].Osetsky 等[13]發(fā)現(xiàn)在體心立方金屬中小空位和間隙型位錯(cuò)環(huán)的熱演化可以產(chǎn)生原子位移,從而產(chǎn)生原子輸運(yùn),即:小尺寸位錯(cuò)環(huán)的一維遷移是由于原子的熱振動(dòng)而發(fā)生的,而非應(yīng)力作用.另一方面,含有雜質(zhì)原子的金屬在電子或者中子輻照下,間隙型位錯(cuò)環(huán)也可以發(fā)生一維遷移,卻容易被雜質(zhì)陷阱所捕獲[14,15].入射電子轟擊雜質(zhì)原子使其離位,從而使被捕獲的間隙型位錯(cuò)環(huán)掙脫束縛,恢復(fù)為自由團(tuán)簇.此后自由團(tuán)簇因較低的遷移能壘而發(fā)生快速一維遷移,直到被另一雜質(zhì)原子或者缺陷捕獲[2,16,17].以前一般認(rèn)為,只有自間隙原子團(tuán)簇才會(huì)出現(xiàn)一維遷移現(xiàn)象.但是,現(xiàn)在也有一些關(guān)于空位型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象的研究[18,19].Matsukawa 和Zinkle[19]發(fā)現(xiàn)納米尺寸的空位團(tuán)簇可表現(xiàn)出一維快速遷移,其遷移率高于單個(gè)空缺隨機(jī)遷移,可與單個(gè)自間隙原子隨機(jī)遷移率相當(dāng).

國(guó)內(nèi)外在位錯(cuò)環(huán)一維遷移方面的研究主要表現(xiàn)為兩大特點(diǎn).一方面,文獻(xiàn)報(bào)道的間隙型位錯(cuò)環(huán)一維遷移尺度多為短程(納米尺度)[12,20-22].Wirth 等[21,22]發(fā)現(xiàn)含有91 個(gè)間隙原子的團(tuán)簇經(jīng)過(guò)135 ps 后只遷移了6 nm,而含有19 個(gè)間隙原子的團(tuán)簇經(jīng)過(guò)25 ps 后可遷移4.9 nm.Arakawa等[23]通過(guò)透射電鏡的原位觀察發(fā)現(xiàn)在190—373 K溫度范圍內(nèi),在電子輻照下Fe 中位錯(cuò)環(huán)可進(jìn)行40 nm 內(nèi)的一維遷移現(xiàn)象,而在相同的條件下,Fe-9 wt%Cr 合金內(nèi)觀察到了15 nm 內(nèi)的位錯(cuò)環(huán)的一維遷移運(yùn)動(dòng).另一方面,間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移研究大部分是基于加速電壓為1000 kV或者更高的超高壓電鏡而開(kāi)展的[16,24-27].Hamaoka等[24]通過(guò)超高壓電鏡發(fā)現(xiàn)硅和銅作為鐵中的合金元素可以降低位錯(cuò)環(huán)一維遷移的頻率和距離;Hayashi等[25]發(fā)現(xiàn)相比于純金屬,雜質(zhì)對(duì)合金材料中的間隙原子團(tuán)簇的一維遷移的影響要小的多;Satoh 等[26]發(fā)現(xiàn)一維遷移的距離與溫度有很大關(guān)系,在溫度高于250 K 時(shí),一維遷移距離可以長(zhǎng)達(dá)100 nm 以上;而在150—250 K 范圍內(nèi),一維遷移距離急劇降低;到達(dá)150 K 以下時(shí),一維遷移距離小于20 nm.

關(guān)于點(diǎn)缺陷團(tuán)簇或者位錯(cuò)環(huán)的一維遷移,仍有許多尚未明確的問(wèn)題.例如,決定它們一維遷移方向與柏氏矢量B的方向正向平行或反相平行的因素尚不明確,需要進(jìn)一步研究.針于國(guó)內(nèi)外超高壓電鏡實(shí)驗(yàn)平臺(tái)較為匱乏的現(xiàn)象,本文利用了加速電壓為200 kV 的普通電鏡作為電子束輻照源,在室溫條件下對(duì)注氫純鋁中間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移進(jìn)行了觀察和研究.200 kV 的普通電鏡在純鋁中所能產(chǎn)生的最大離位能量可達(dá)到19.5 eV,而純鋁的擊出閾值僅為16 eV[28].因而,利用普通電鏡可以觀察到注氫純鋁中間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象,進(jìn)而研究有關(guān)位錯(cuò)環(huán)一維遷移的相關(guān)問(wèn)題.

2 實(shí) 驗(yàn)

所用試樣為純度99.99 wt%的鋁片.首先將0.12 mm 厚的純鋁樣品進(jìn)行沖孔、拋光、超聲清洗得到0.1 mm 厚、直徑3 mm 的圓片.然后利用電解雙噴的方法制備透射電鏡用薄膜樣品,雙噴條件為:電壓約18 V,溫度—25 ℃左右,電解液為25%硝酸+75%甲醇溶液(體積分?jǐn)?shù)).利用日本九州大學(xué)的離子加速器,進(jìn)行室溫下的氫離子注入,注入能量為30 keV,注入劑量為5.0×1016ions·cm—2.利用SRIM-2013 軟件計(jì)算了氫離子注入后純鋁中的輻照損傷值dpa 和氫離子濃度隨著樣品深度的分布,如圖1 所示[29,30].由圖1 中可以看出,dpa 和氫離子濃度分布的峰值均在250 nm 左右,而純鋁樣品在加速電壓為200 kV 的透射電鏡下能夠觀察的厚度極限約為250 nm[31].因而,30 keV 氫離子注入后純鋁中輻照損傷峰值處于透射電鏡能夠觀察的厚度范圍內(nèi),可以觀察到離子注入過(guò)程所形成的點(diǎn)缺陷團(tuán)簇.透射電鏡實(shí)驗(yàn)在JEM-2000 上進(jìn)行,電子束輻照能量為200 keV,實(shí)驗(yàn)溫度為室溫.

圖1 由SRIM-2013 計(jì)算得到的注氫純鋁的輻照損傷值和氫離子濃度隨樣品厚度的分布Fig.1.Depth profiles of displacement damage (dpa)and hydrogen concentration (H,at.%)of ion irradiations in pure Al calculated by SRIM-2013 software.

3 結(jié)果與討論

3.1 電子束斑輻照位置對(duì)間隙型位錯(cuò)環(huán)一維遷移的影響

對(duì)于氫離子注入的純鋁樣品,在室溫下進(jìn)行電子輻照,觀察到位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象,如圖2 所示.圖2(a)為運(yùn)動(dòng)學(xué)雙束條件下的電子衍射圖(g=111)、位錯(cuò)環(huán)的一維遷移方向以及與其柏氏矢量方向最相近的兩組晶向[111]和[011].在雙束條件下,除透射電子束以外,只存在一束較強(qiáng)的衍射束(hkl)精確地滿足或接近布拉格條件.在這種條件下,襯度會(huì)對(duì)弱的晶格應(yīng)變很敏感,所以更易觀察材料中小的缺陷團(tuán)簇,如位錯(cuò)環(huán)[2].圖2(b)和圖2(c)為一維遷移運(yùn)動(dòng)過(guò)程中不同輻照時(shí)間電子束斑中心的位置.圖2(d)—(i)為運(yùn)動(dòng)學(xué)雙束條件下觀察到的位錯(cuò)環(huán)隨著電子束輻照而發(fā)生的一維遷移過(guò)程.為了區(qū)分文中所論述的不同的位錯(cuò)環(huán),圖2下方區(qū)域?qū)⒃趫D2(d)—(i)中用不同的形狀標(biāo)出的位錯(cuò)環(huán)進(jìn)行編號(hào)(位錯(cuò)環(huán)1-11).注氫純鋁在室溫條件下所觀察的位錯(cuò)環(huán)為氫離子注入時(shí)形成的,均為間隙型位錯(cuò)環(huán)[32].因而,本文所論述的位錯(cuò)環(huán)的一維遷移均對(duì)應(yīng)間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移.通過(guò)改變電子束斑中心的位置,即改變電子束輻照區(qū)域與位錯(cuò)環(huán)的相對(duì)位置,來(lái)分析電子束輻照對(duì)位錯(cuò)環(huán)的一維遷移運(yùn)動(dòng)的影響.圖2(d)—(g)中電子束斑中心輻照位置處為視場(chǎng)正中,如圖2(b)所示;對(duì)應(yīng)于圖2(h)—(i)時(shí),電子束斑中心輻照位置移動(dòng)到視場(chǎng)的中上區(qū)域,如圖2(c)所示.在拍照時(shí),電子束斑中心位置均移動(dòng)到視場(chǎng)正中.

從圖2(d)—(i)中可以看出,在電子輻照下該區(qū)域有多達(dá)11 個(gè)位錯(cuò)環(huán)同時(shí)發(fā)生一維遷移現(xiàn)象.所有位錯(cuò)環(huán)均朝著同一個(gè)方向進(jìn)行一維遷移.根據(jù)之前關(guān)于位錯(cuò)環(huán)一維遷移的研究,體心立方金屬中位錯(cuò)環(huán)一維遷移沿柏氏矢量方向〈111〉,而面心立方金屬則與之不同,沿柏氏矢量方向〈110〉[5,16,20].對(duì)于面心立方結(jié)構(gòu)中的1/3〈111〉位錯(cuò)環(huán),相當(dāng)于在{111}平面之間插入一個(gè)層錯(cuò)面,其應(yīng)變延伸的方向?yàn)椤?11〉方向,而不是沿著擠列的原子列方向[33].因而,在面心立方結(jié)構(gòu)材料中,使位錯(cuò)環(huán)沿著〈111〉方向進(jìn)行一維遷移,需要克服更大的阻礙.因而,對(duì)于面心立方金屬中位錯(cuò)環(huán)的一維遷移沿著〈110〉方向更容易進(jìn)行[33].但是,當(dāng)面心立方結(jié)構(gòu)具有足夠大的層錯(cuò)能時(shí),柏氏矢量為1/3〈111〉的位錯(cuò)環(huán)也將有可能變成可滑動(dòng)的位錯(cuò)環(huán),沿〈111〉方向進(jìn)行一維遷移.對(duì)于面心立方的純鋁來(lái)說(shuō),其層錯(cuò)能可以達(dá)到0.2 J·m—2,比大部分面心立方金屬都要高,例如純銅的層錯(cuò)能只有0.055 J·m—2,金的只有0.05 J·m—2,而銀的只有0.0216 J·m—2[34-38].因而,純鋁中有可能出現(xiàn)沿〈111〉方向的一維遷移現(xiàn)象.圖2 中位錯(cuò)環(huán)的一維遷移方向與[111]方向僅偏差約13°,而與[011]方向偏差約25°,如圖2(a)所示.因而,在誤差允許的范圍內(nèi),圖2 中注氫純鋁的位錯(cuò)環(huán)在電子輻照下的一維遷移與柏氏矢量1/3〈111〉的方向一致.

基于圖2(d)—(i),對(duì)位錯(cuò)環(huán)1—7 不同電子輻照時(shí)間段的遷移距離、平均遷移速率以及對(duì)應(yīng)時(shí)間點(diǎn)的軌跡長(zhǎng)度(關(guān)于一維遷移的運(yùn)動(dòng)軌跡會(huì)在后續(xù)進(jìn)行詳細(xì)說(shuō)明)進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)計(jì)算,如表1 所列.根據(jù)位錯(cuò)環(huán)8—11 在0 s 時(shí)所顯示出的遷移軌跡,以及后續(xù)0—209 s 電子輻照期間未發(fā)生一維遷移運(yùn)動(dòng),可以確定其僅在0 s 前進(jìn)行了一定距離的一維遷移運(yùn)動(dòng),因而未在表1 中進(jìn)行列舉.圖2(d)所顯示的位錯(cuò)環(huán)遷移過(guò)后的運(yùn)動(dòng)軌跡可以認(rèn)為該組數(shù)據(jù)中所能觀察到的0 s 前的一維遷移距離(0 s 前指的是從電子束移動(dòng)到該區(qū)域開(kāi)始到所捕捉的第一張明場(chǎng)像圖片,即圖2(d)之間的時(shí)間段).通過(guò)計(jì)算所能觀察到的位錯(cuò)環(huán)0 s 之前以及0—209 s 電子輻照下的一維遷移距離,得到位錯(cuò)環(huán)1—7 的一維遷移總距離分別約為1135 nm,995 nm,640 nm,889 nm,596 nm,479 nm 和337 nm.因此,位錯(cuò)環(huán)1—7 的遷移距離遠(yuǎn)大于之前所報(bào)道的納米級(jí)的一維遷移[12,20-22],尤其是位錯(cuò)環(huán)1 的一維遷移已達(dá)到微米級(jí).另一方面,同一區(qū)域相鄰的位錯(cuò)環(huán)1—11 在同樣的電子輻照條件下,一維遷移距離各不相同.說(shuō)明對(duì)于位錯(cuò)環(huán)的長(zhǎng)程一維遷移運(yùn)動(dòng)的遷移距離受遷移路徑中雜質(zhì)原子等環(huán)境差異的影響而各不相同.

表1 不同輻照時(shí)間內(nèi)位錯(cuò)環(huán)1—7 的一維遷移距離、平均遷移速率以及軌跡長(zhǎng)度Table 1.The migration distance,average migration speed and migration track length of one-dimensional motion for dislocation loops 1—7 for different durations of electron irradiation.

圖2 不同電子束斑中心位置的電子輻照下位錯(cuò)環(huán)的一維遷移運(yùn)動(dòng) (a)原位觀察對(duì)應(yīng)的運(yùn)動(dòng)學(xué)雙束衍射條件(g=111),一維遷移方向(//柏氏矢量B=1/3 〈 111〉 或者1/2 〈 110〉 方向)以及與其最相近的兩組晶向;(b),(c)電子輻照期間電子束斑中心與觀察區(qū)域的相對(duì)位置;(d)—(i)位錯(cuò)環(huán)在電子輻照下的一維遷移現(xiàn)象.不同形狀符號(hào)所對(duì)應(yīng)的數(shù)字“1,2,3,···11”分別指第“1,2,3,···11”編號(hào)位錯(cuò)環(huán)Fig.2.One-dimensional motion of dislocation loops under electron irradiation at different electron beam center locations:(a)Diffraction pattern illustrating the two-beam kinematical condition during in-situ observation (g=111),and one-dimensional motion direction (// the direction of Burgers vector,B=1/3 〈 111〉 or 1/2 〈 110〉)and the two groups of crystal orientation closest to it;(b),(c)the positions of electron beam center for different durations of electron irradiation;(d)-(i)one-dimensional motion of dislocation loops under electron irradiation.Shapes numbered “1,2,3,···11” correspond to dislocation loops “1,2,3,···11”,respectively.

對(duì)比同一位錯(cuò)環(huán)不同時(shí)間段的平均遷移速率可以發(fā)現(xiàn),沒(méi)有任何一個(gè)位錯(cuò)環(huán)的一維遷移是勻速過(guò)程,而是在不規(guī)則的時(shí)間間隔內(nèi)進(jìn)行著短期的勻速運(yùn)動(dòng)或者靜止?fàn)顟B(tài),而不同時(shí)間間隔之間,位錯(cuò)環(huán)的遷移速率相差很大.Satoh 等[26]發(fā)現(xiàn)了大多數(shù)自間隙原子團(tuán)簇的一維遷移都是在不規(guī)則時(shí)間間隔下位置逐步變化.因而,可以認(rèn)為在位錯(cuò)環(huán)的遷移過(guò)程中,會(huì)被遷移路徑中的雜質(zhì)原子所捕獲,然后在通過(guò)一定時(shí)間的電子輻照來(lái)獲得足夠的能量,使被捕獲的位錯(cuò)環(huán)掙脫束縛變?yōu)樽杂蓤F(tuán)簇,進(jìn)而再次進(jìn)行一維遷移.因此,位錯(cuò)環(huán)的一維遷移是分階段進(jìn)行的,在遷移過(guò)程中有可能會(huì)被雜質(zhì)原子所捕獲而短暫停止,甚至直接終止運(yùn)動(dòng),從而導(dǎo)致同一位錯(cuò)環(huán)在不同時(shí)間段的遷移速率各不相同.

在位錯(cuò)環(huán)一維遷移運(yùn)動(dòng)前方進(jìn)行一段時(shí)間電子束輻照后,如圖2(h)和圖2(i)所示,位錯(cuò)環(huán)的一維遷移逐漸減緩直至停止,其原因可能是位錯(cuò)環(huán)周?chē)拈g隙原子的濃度都已達(dá)到飽和值,使得間隙原子的濃度梯度消失或過(guò)低的緣故.實(shí)際上,輻照級(jí)聯(lián)過(guò)程中的間隙原子團(tuán)簇的一維遷移,其驅(qū)動(dòng)力也是來(lái)自間隙原子的濃度梯度[5].這一現(xiàn)象反向證明間隙原子團(tuán)簇的一維遷移方向和單個(gè)間隙原子一樣,也是從間隙原子濃度高的區(qū)域向間隙原子濃度低的區(qū)域遷移.位錯(cuò)環(huán)受到電子輻照后,從靜止?fàn)顟B(tài)開(kāi)始進(jìn)行一維遷移.有研究認(rèn)為,這些位錯(cuò)環(huán)在靜止?fàn)顟B(tài)時(shí),被雜質(zhì)原子(柯垂?fàn)枤鈭F(tuán),Cottrell atmosphere)所捕獲,而高能電子束輻照會(huì)將這些雜質(zhì)原子從捕獲位置撞擊出去,從而使得位錯(cuò)環(huán)進(jìn)行一維遷移[2,5,16,17,39].這種解釋存在兩個(gè)問(wèn)題:一是將雜質(zhì)原子從捕獲位置撞擊出去,不同于將晶格原子從晶格位置撞擊出去,不需要太高的擊出能量,例如對(duì)于α-純鐵含有9 個(gè)間隙原子的1/2〈111〉和〈100〉原子團(tuán)簇與碳原子最大結(jié)合能分別為0.86 eV 和1.22 eV[40].此時(shí),即使對(duì)純鐵樣品來(lái)說(shuō),超高壓電鏡的電子束輻照也不一定是必要條件.另外,柯垂?fàn)枤鈭F(tuán)不止是一個(gè)雜質(zhì)原子,輻照時(shí)不可能同時(shí)擊出氣團(tuán)中的所有雜質(zhì)原子,總還是有部分雜質(zhì)原子仍然吸附在位錯(cuò)環(huán)上.因此,不可能瞬間使得位錯(cuò)環(huán)脫離柯垂?fàn)枤鈭F(tuán)所有雜質(zhì)原子的吸附.二是脫離了雜質(zhì)捕獲的位錯(cuò)環(huán),在進(jìn)行一維遷移時(shí),遷移方向可能是與柏氏矢量方向平行,也可能與柏氏矢量方向反平行,因此還是無(wú)法從柯垂?fàn)枤鈭F(tuán)的角度來(lái)解釋實(shí)際觀察到的一維遷移現(xiàn)象.從本文上述實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象可知,電子束輻照產(chǎn)生的間隙原子濃度梯度才是促使間隙型位錯(cuò)環(huán)進(jìn)行一維遷移的直接原因.或者說(shuō),即使位錯(cuò)環(huán)擺脫了柯垂?fàn)枤鈭F(tuán)的束縛,也還需要有間隙原子濃度梯度的存在,才能實(shí)現(xiàn)位錯(cuò)環(huán)的一維遷移.

通過(guò)對(duì)比所有位錯(cuò)環(huán)在電子束斑中心輻照位置移動(dòng)前后的平均遷移速率,即圖2(d)—(g)與圖2(h)和圖2(i),可以看出,雖然將電子束斑輻照位置移動(dòng)到位錯(cuò)環(huán)1—11 一維遷移的前方區(qū)域,使得位錯(cuò)環(huán)的一維遷移速率有所降低,但并未能夠立刻阻礙所有位錯(cuò)環(huán)的一維遷移運(yùn)動(dòng).隨著電子束輻照的進(jìn)行,視場(chǎng)上方區(qū)域間隙原子濃度逐漸增大,導(dǎo)致位錯(cuò)環(huán)1—11 的一維遷移逐漸停止.由此現(xiàn)象可知,電子束斑輻照位置對(duì)位錯(cuò)環(huán)的一維遷移的影響不是立刻形成的,要通過(guò)一段時(shí)間的輻照量累積才會(huì)出現(xiàn)效果,這說(shuō)明電子束輻照下產(chǎn)生新的輻照點(diǎn)缺陷,使其濃度增加才是影響位錯(cuò)環(huán)一維遷移速率和方向的原因.位錯(cuò)環(huán)1—11 之所以沒(méi)有掉轉(zhuǎn)頭朝反方向進(jìn)行一維遷移,可能是此時(shí)電子束輻照產(chǎn)生的點(diǎn)缺陷濃度還不夠高的緣故,或者是位錯(cuò)環(huán)與點(diǎn)缺陷相互吸引融合成尺寸過(guò)大的缺陷團(tuán)簇.

3.2 相同電子束輻照方向下相鄰區(qū)域不同間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象

圖3 表示在同一運(yùn)動(dòng)學(xué)雙束成像條件、相同電子輻照(相同的電子束斑中心位置以及相同的電子束輻照能量)下,相鄰兩個(gè)視場(chǎng)不同位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象.圖3(a)為兩個(gè)視場(chǎng)電子輻照時(shí)的電子衍射圖譜,為運(yùn)動(dòng)學(xué)雙束條件;圖3(b)為相應(yīng)兩組數(shù)據(jù)間隙型位錯(cuò)環(huán)一維遷移方向以及與其最相近的兩組晶向,分別為圖3(c)—(e)為位錯(cuò)環(huán)12 在0—68 s 電子輻照下的運(yùn)動(dòng)軌跡(短劃線雙線箭頭標(biāo)注);而與之相鄰區(qū)域的位錯(cuò)環(huán)13(虛線雙線箭頭標(biāo)注)和位錯(cuò)環(huán)14(實(shí)線雙線箭頭標(biāo)注)在0—130 s 相同電子輻照條件下的運(yùn)動(dòng)軌跡由圖3(f)—(j)顯示.由圖3(c)—(e)可以看出,位錯(cuò)環(huán)12 在0—18 s 電子輻照過(guò)程中位錯(cuò)環(huán)發(fā)生了大約343 nm 的一維遷移,并且在18 s時(shí),位錯(cuò)環(huán)12 的一維遷移形成了長(zhǎng)達(dá)240 nm 的運(yùn)動(dòng)軌跡,平均遷移速率為19 nm·s—1,而在18—68 s電子輻照過(guò)程中位錯(cuò)環(huán)12 位置基本沒(méi)變,可能由于該位錯(cuò)環(huán)一維遷移過(guò)程中,被雜質(zhì)原子所捕獲[5,39].而由圖3(c)所顯示的0 s 時(shí),在位錯(cuò)環(huán)12 一維遷移的后方有一條較長(zhǎng)的運(yùn)動(dòng)軌跡(約230 nm,雙線箭頭的兩條直線標(biāo)注),說(shuō)明在實(shí)際實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,在照片拍攝前,位錯(cuò)環(huán)12 已經(jīng)進(jìn)行了一段距離的一維遷移運(yùn)動(dòng).

圖3 相同電子輻照條件下兩個(gè)相鄰區(qū)域不同位錯(cuò)環(huán)的一維遷移運(yùn)動(dòng) (a)運(yùn)動(dòng)學(xué)雙束條件下的電子衍射圖(g=);(b)一維遷移方向(//柏氏矢量B=1/3 〈 111〉 或者1/2 〈 110〉 的方向)以及與其最相近的兩組晶向;(c)—(j)位錯(cuò)環(huán)12—14 在電子輻照下的一維遷移現(xiàn)象Fig.3.One-dimensional motion of dislocation loops in two adjacent regions under the same electron irradiation:(a)Diffraction pattern illustrating the two-beam kinematical imaging condition (g=);(b)one-dimensional motion direction (// the direction of Burgers vector,B=1/3 〈 111〉 or 1/2 〈 110〉)and the two groups of crystal orientation closest to it;(c)-(j)one-dimensional motion of dislocation loops 12-14 under electron irradiation.

在相同的雙束成像條件、相同的電子束輻照條件下,位錯(cuò)環(huán)13 和14 則表現(xiàn)出與位錯(cuò)環(huán)12 完全不同的一維遷移狀態(tài).首先,由圖3(f)和圖3(g)可以看出,在0—27 s 電子輻照過(guò)程中,位錯(cuò)環(huán)13 僅進(jìn)行了約88 nm 的一維遷移,然后被一維遷移路徑中的位錯(cuò)環(huán)15(圓形標(biāo)注)所捕獲而停止運(yùn)動(dòng).而由圖3(f)—(j)可以看出,位錯(cuò)環(huán)14 在130 s 的電子輻照下,進(jìn)行了長(zhǎng)達(dá)約650 nm 的一維遷移現(xiàn)象,平均遷移速率為5 nm·s—1.而位錯(cuò)環(huán)13 和14 在一維遷移過(guò)程中軌跡長(zhǎng)度比較短,在100 nm 以?xún)?nèi).因而,在電子輻照下,從位錯(cuò)環(huán)12—14 一維遷移的距離、平均遷移速率以及遷移軌跡的長(zhǎng)度看,說(shuō)明即使在相鄰區(qū)域、相同電子束輻照條件,位錯(cuò)環(huán)的一維遷移狀態(tài)也大不相同.可能由于不同位錯(cuò)環(huán)遷移過(guò)程中的缺陷阱和雜質(zhì)原子的影響程度不同.

3.3 同一電子束輻照下同一區(qū)域內(nèi)不同間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象

圖4 為電子輻照下兩個(gè)相鄰位錯(cuò)環(huán)的一維遷移距離與電子輻照時(shí)間的關(guān)系.圖4(a)為電子輻照過(guò)程中所對(duì)應(yīng)的運(yùn)動(dòng)學(xué)雙束條件下的電子衍射圖(g=200);圖4(b)為圖中間隙型位錯(cuò)環(huán)一維遷移方向以及與其最相近的兩組晶向,分別為和;圖4(c)對(duì)應(yīng)圖4(d)—(k)兩個(gè)位錯(cuò)環(huán)16,17隨著電子輻照時(shí)間的延長(zhǎng)的一維遷移距離的變化.由圖4 可以看出,兩個(gè)位錯(cuò)環(huán)16,17 在長(zhǎng)達(dá)420 s的電子輻照下所產(chǎn)生的一維遷移,分別為41 nm和62 nm,為短程一維遷移現(xiàn)象.另一方面,即使兩個(gè)位錯(cuò)環(huán)在相同電子輻照下以及相似的周邊環(huán)境,仍然表現(xiàn)出了不同的遷移距離,說(shuō)明位錯(cuò)環(huán)周?chē)?xì)小的環(huán)境差異對(duì)短程一維遷移現(xiàn)象的運(yùn)動(dòng)軌跡和速度有很大的影響,與前文中3.1 長(zhǎng)程一維遷移現(xiàn)象具有相同的結(jié)論.對(duì)比兩個(gè)位錯(cuò)環(huán)的運(yùn)動(dòng)軌跡可以看出,位錯(cuò)環(huán)16,17 實(shí)際一維遷移方向與差10°,而與方向相差41°,如圖4(b)所示.因而在誤差允許范圍內(nèi)判定位錯(cuò)環(huán)16,17 的一維遷移沿著〈111〉方向.

3.4 間隙型位錯(cuò)環(huán)在一維遷移過(guò)程中形成的運(yùn)動(dòng)軌跡

如圖5 所示,為前文中部分位錯(cuò)環(huán)一維遷移過(guò)程中遷移軌跡區(qū)域放大圖(圖5(a)—(c)分別對(duì)應(yīng)前文中圖2(e)、圖3(d)和圖4(d)).由圖5 中可以看出,一些位錯(cuò)環(huán)在一維遷移過(guò)后會(huì)在其后方形成一條較長(zhǎng)的運(yùn)動(dòng)軌跡,即圖片中所表現(xiàn)的襯度變化,由兩條直線標(biāo)注出,如圖5(a)和(b)所示;而一些位錯(cuò)環(huán)的一維遷移則未產(chǎn)生運(yùn)動(dòng)軌跡,如圖5(c)所示.因而,運(yùn)動(dòng)軌跡的產(chǎn)生與否,可能與位錯(cuò)環(huán)的一維遷移速率有關(guān).通過(guò)表1 中對(duì)位錯(cuò)環(huán)1—11 以及前文中對(duì)位錯(cuò)環(huán)12—14,16—17 一維遷移運(yùn)動(dòng)軌跡以及遷移速率的描述可以發(fā)現(xiàn),對(duì)于大多數(shù)位錯(cuò)環(huán)的運(yùn)動(dòng)軌跡的長(zhǎng)度和遷移速率成正比.一般遷移速率越快,所形成的運(yùn)動(dòng)軌跡越長(zhǎng),當(dāng)遷移速率較小時(shí),則無(wú)法形成運(yùn)動(dòng)軌跡.而對(duì)于本文中部分位錯(cuò)環(huán)某一時(shí)間段運(yùn)動(dòng)軌跡的長(zhǎng)度和遷移速率不成正比關(guān)系,可能由于受到位錯(cuò)環(huán)一維遷移路徑中各種雜質(zhì)原子的等因素的影響而短時(shí)間減緩了位錯(cuò)環(huán)的遷移速率,從而影響了該時(shí)間段的平均遷移速率.因而,一維遷移的運(yùn)動(dòng)軌跡的形成與否與遷移速率依然有很大關(guān)系,超過(guò)一定的遷移速率才能形成運(yùn)動(dòng)軌跡,通過(guò)對(duì)比所有位錯(cuò)環(huán)遷移速率和運(yùn)動(dòng)軌跡的關(guān)系,該臨界遷移速率應(yīng)該在0.85—1.2 nm·s—1之間.遷移軌跡的形成原因可能是由于在位錯(cuò)環(huán)一維遷移的過(guò)程中,位錯(cuò)環(huán)附近分布的氫原子等雜質(zhì)原子被擠壓到兩側(cè),其襯度變化來(lái)自氫原子引起的晶格應(yīng)變場(chǎng)的變化.位錯(cuò)環(huán)的快速一維遷移運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致擠壓出的雜質(zhì)原子無(wú)法在位錯(cuò)環(huán)一維遷移過(guò)后立刻恢復(fù)到原始狀態(tài),從而形成一條運(yùn)動(dòng)軌跡.這種運(yùn)動(dòng)軌跡形成后會(huì)逐漸消失,從而恢復(fù)到位錯(cuò)環(huán)通過(guò)前的原始狀態(tài).這一運(yùn)動(dòng)軌跡恢復(fù)時(shí)間與被空位捕獲的氫的擴(kuò)散有關(guān),并非一成不變,但均在幾十秒范圍內(nèi)逐漸消失.

圖4 相鄰兩個(gè)位錯(cuò)環(huán)的一維遷移距離與電子束輻照時(shí)間的關(guān)系 (a)運(yùn)動(dòng)學(xué)雙束條件下的電子衍射圖(g=200);(b)一維遷移方向(//柏氏矢量B=1/3 〈 111〉 或者1/2 〈 110〉 的方向)以及與其最相近的兩組晶向;(c)位錯(cuò)環(huán)16 和17 一維遷移距離隨輻照時(shí)間的變化;(d)—(k)位錯(cuò)環(huán)在電子輻照下的一維遷移現(xiàn)象.黑色箭頭表示一維遷移方向Fig.4.The relationship between one-dimensional motion distance and electron irradiation time of two adjacent dislocation loops:(a)Diffraction pattern illustrating the two-beam kinematical imaging condition (g=200);(b)one-dimensional motion direction (//the direction of Burgers vector,B=1/3 〈 111〉 or 1/2 〈 110〉)and the two groups of crystal orientation closest to it;(c)the one-dimensional migration distance of dislocation loops (16,17)under electron irradiation as a function of time;(d)-(k)the one-dimensional motion of dislocation loops 16,17 under electron irradiation.The black arrows indicate the direction of one-dimensional motion of dislocation loops.

圖5 電子輻照下不同位錯(cuò)環(huán)一維遷移形成的運(yùn)動(dòng)軌跡Fig.5.The migration tracks of different dislocation loops formed by one-dimensional motion under electron irradiation.

4 結(jié)論

通過(guò)普通低壓透射電鏡觀察室溫注氫純鋁在200 keV 電子輻照下間隙型位錯(cuò)環(huán)的一維遷移現(xiàn)象,獲得如下結(jié)論:

1)位錯(cuò)環(huán)存在兩種尺度的一維遷移行為:長(zhǎng)程(微米級(jí))和短程(納米級(jí)).有一排位錯(cuò)環(huán)的同時(shí)一維遷移,也有單個(gè)位錯(cuò)環(huán)的一維遷移.

2)位錯(cuò)環(huán)的一維遷移方向與柏氏矢量1/3〈111〉或者1/2〈110〉的方向平行,并且這種一維遷移方向是從間隙原子濃度高的區(qū)域移到間隙原子濃度低的區(qū)域.

3)發(fā)生快速一維遷移的位錯(cuò)環(huán)后面會(huì)留下一條運(yùn)動(dòng)軌跡,并且一維遷移速率越快,運(yùn)動(dòng)軌跡越長(zhǎng).一維遷移導(dǎo)致的運(yùn)動(dòng)軌跡形成后在幾十秒內(nèi)會(huì)逐漸消失,從而恢復(fù)到位錯(cuò)環(huán)通過(guò)之前的狀態(tài).

4)位錯(cuò)環(huán)的一維遷移過(guò)程不是勻速過(guò)程,而是階段性運(yùn)動(dòng),不同的時(shí)間階段內(nèi)的位錯(cuò)環(huán)遷移速率相差很大.