謝欣容，劉 石

(1.華北電力大學(xué)能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院，北京 102206；2.華北電力大學(xué)控制與計(jì)算機(jī)工程學(xué)院，北京 102206)

0 引言

隨著經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展，對(duì)火力發(fā)電等能源的需求日益增加，而礦物燃料是其主要的動(dòng)力來(lái)源[1]。與此同時(shí)，燃料燃燒產(chǎn)生了很多污染[2]，環(huán)保問(wèn)題也亟需解決[3]。碳?xì)淙剂先紵a(chǎn)生的煙黑，降低了空氣能見度，給日常生活和交通帶來(lái)極大不便[4]。煙黑顆粒對(duì) O3的形成具有明顯的抑制作用[5]。在實(shí)際工程中，煙黑會(huì)引起燃?xì)廨啓C(jī)等的輻射損失[6]。但是，煙黑輻射是鍋爐中重要的傳熱方式，是無(wú)法避免的。

因此，正確了解燃燒過(guò)程中的物理化學(xué)變化，對(duì)控制煙黑具有重要意義[7]。近年來(lái)，學(xué)者們?cè)诤?jiǎn)化的煙黑模型上[8]進(jìn)行了大量的數(shù)值模擬。火焰中氫氧基與煙黑顆粒的碰撞率 (Ccol) 直接影響煙黑的氧化過(guò)程，使煙黑排放量和煙黑顆粒的分布發(fā)生變化，對(duì)火焰的結(jié)構(gòu)和煙黑的形成具有重要影響。

1 數(shù)值計(jì)算與解決方案

1.1 火焰特性和邊界條件

本文以二維層流軸對(duì)稱同流乙烯/空氣擴(kuò)散火焰為研究對(duì)象。在大氣壓下，燃燒器由內(nèi)徑為 10.74 mm 的燃料管組成，周圍有一個(gè)內(nèi)徑約 88 mm的環(huán)形管(壁厚 1.03 mm)用于輸送氧化劑。燃料和氧化劑的速度分別為 3.54 cm/s 和62.52 cm/s。

數(shù)值計(jì)算是在 15.35 cm(z)× 6 cm(r)的區(qū)域內(nèi)進(jìn)行的，使用 333(z)×88(r)個(gè)控制體，z、r分別為軸向、徑向坐標(biāo)。在求解大梯度時(shí)，采用非均勻網(wǎng)格來(lái)節(jié)省計(jì)算時(shí)間。在徑向方向上0～1.2 cm區(qū)域設(shè)置非常細(xì)的網(wǎng)格。在所有的計(jì)算中，純乙烯在 300 K 的溫度下被輸送到燃料流中。在連續(xù)兩次迭代中，當(dāng)煙黑峰值體積分?jǐn)?shù)的相對(duì)變化小于1×10-5時(shí)，確定為模擬收斂的準(zhǔn)則。

1.2 氣相控制方程

在乙烯/空氣擴(kuò)散火焰燃燒的數(shù)值模擬過(guò)程中，涉及質(zhì)量、動(dòng)量、能量和狀態(tài)等控制方程[9]。在軸對(duì)稱圓柱坐標(biāo)(r,z)中，連續(xù)方程如下：

(1)

徑向動(dòng)量方程為：

(2)

軸向動(dòng)量方程為：

(3)

能量方程為：

(4)

狀態(tài)方程為：

(5)

式中:ρ為混合物的密度；v為徑向速度；u為軸向速度；p為環(huán)境壓力；μ為混合物黏度；gz為軸方向的重力加速度；cp為常壓下混合物的比熱；T為混合物的溫度；λ為混合物的導(dǎo)熱系數(shù)；K為總氣相組分?jǐn)?shù)；cpk為常壓下第k種物質(zhì)的比熱；Yk為第k種氣體組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；Vkr和Vkz分別為第k種氣體組分在r和z方向上的擴(kuò)散速度；hk為第k種物質(zhì)的比焓；Wk為第k種物質(zhì)的分子量；ωk為第k種物質(zhì)的單位體積摩爾生成速率；qr為輻射源項(xiàng)；R為通用氣體常數(shù)。

1.3 數(shù)值方法

本文采用標(biāo)準(zhǔn)有限體積法離散控制方程。交錯(cuò)網(wǎng)格的經(jīng)典壓力耦合方程組的半隱式方法(semi-implicit method for pressure linked equations,SIMPLE)用于處理壓力和速度耦合。擴(kuò)散項(xiàng)用二階中心差分格式離散，對(duì)流項(xiàng)用逆風(fēng)差分格式離散。采用全耦合方式求解氣體組分、煙黑質(zhì)量分?jǐn)?shù)和煙黑數(shù)量密度的離散方程，以加快收斂進(jìn)程。所涉及的反應(yīng)機(jī)制包含 219 個(gè)化學(xué)反應(yīng)和 36 個(gè)組分物質(zhì)。采用三對(duì)角矩陣算法(tridiagonal matrix algorithm,TDMA)求解動(dòng)量、能量和壓力修正的離散方程組，應(yīng)用的氣相反應(yīng)機(jī)理和所有的運(yùn)輸、熱特性由相關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù) GRI-Mech 3.0 和子程序 CHEMKIN 獲得。

2 層流乙烯/空氣擴(kuò)散火焰數(shù)值模型

2.1 煙黑模型

本文采用反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的簡(jiǎn)化雙方程模型[8]模擬煙黑的形成過(guò)程。在該模型中，假設(shè)乙炔是唯一的煙黑成核和表面生長(zhǎng)物種。

煙黑成核和表面生長(zhǎng)過(guò)程可表示為C2H2→2C(S)+H2和 C2H2+nC(S)→(n+2)C(S)+H2。 成核速率可描述為:

R1=k1(T)MC2H2

(6)

表面生長(zhǎng)速率可描述為:

R2=k2(T)AsMC2H2

(7)

它們的速率常數(shù)分別為:

(8)

(9)

式中:R1為成核速率，kmol/(m3·s);R2為表面生長(zhǎng)速率,kmol/(m3·s);k1為成核速率常數(shù)；k2為表面生長(zhǎng)速率常數(shù)；As為煙黑單位體積的表面積;MC2H2為乙炔的摩爾濃度;s1和s2分別為煙黑成核和表面生長(zhǎng)速率常數(shù)的指數(shù)前因子;E1和E2分別為煙黑成核和表面生長(zhǎng)速率常數(shù)的活化能[10]。

煙黑在氧化過(guò)程中主要被O2與氫氧基氧化，化學(xué)反應(yīng)主要為0.5O2+C(S)→CO和OH+C(S)→CO+H。

2.2 輻射模型

3 碰撞率對(duì)火焰性能的影響

溫度是反應(yīng)火焰特性的重要標(biāo)志。煙黑是火焰燃燒產(chǎn)生顆粒污染物的重要組成部分，是沒(méi)有完成的燃料化學(xué)能。火焰燃燒過(guò)程中， CO、CO2等物質(zhì)是反應(yīng)火焰進(jìn)行程度的標(biāo)志性物質(zhì)，對(duì)于反應(yīng)速率變化的分析也有重大意義。因此，根據(jù)不同的碰撞率，分別討論其對(duì)各重要因素產(chǎn)生的影響。

3.1 碰撞率對(duì)峰值溫度和煙黑體積分?jǐn)?shù)的影響

在氫氧基與煙黑顆粒之間的碰撞率分別為0.06、0.09、0.13、0.17和0.20的條件下，火焰溫度分布如圖1所示。它們對(duì)應(yīng)的峰值分別為2 035.15 K (r=0.5 cm,z=1.8 cm)、2 035.26 K (r=0.49 cm,z=1.99 cm)、2 035.47 K (r=0.49 cm,z=1.99 cm)、2 035.67 K (r=0.49 cm,z=1.99 cm)、2 035.79 K (r=0.49 cm,z=1.99 cm)。從圖1可以看出，峰值溫度沒(méi)有出現(xiàn)在火焰中心線的位置，而是在較低區(qū)域的環(huán)形位置。隨著碰撞率的增加，火焰峰值溫度和相應(yīng)位置幾乎沒(méi)有發(fā)生變化，即氫氧基與煙黑顆粒的碰撞率變化對(duì)火焰峰值溫度影響不大。隨著碰撞率的增加，中心線上的峰值溫度分別為1 795.49 K(z=6.57 cm)、1 813.28 K (z=6.42 cm)、1 831.27 K (z=6.29 cm)、1 844.68 K (z=6.21 cm)、1 852.88 K (z=6.17 cm)。由此可以看出，碰撞率從0.06增加到0.20，火焰中心線上的峰值溫度提高了約3.2%，其位置也有所下降。

圖1 不同碰撞率下的火焰溫度分布Fig.1 Flame temperature distributions at different collision rates

圖2描述了在氫氧基與煙黑顆粒之間的碰撞率分別為0.06、0.09、0.13、0.17和0.20條件下的煙黑體積分?jǐn)?shù)分布，峰值分別為6.47×10-6(r=0.19 cm,z=3.85 cm)、6.27×10-6(r=0.19 cm,z=3.81 cm)、6.04×10-6(r=0.19 cm,z=3.73 cm)、5.85×10-6(r=0.19 cm,z=3.69 cm)、5.72×10-6(r=0.19 cm,z=3.69 cm)。由此可知，隨著碰撞率由0.06增加到0.20，煙黑峰值體積分?jǐn)?shù)下降了約11.6%，峰值位置下降了0.16 cm。

圖2 不同碰撞率下的煙黑體積分?jǐn)?shù)分布Fig.2 Distribution of soot volume fraction with different collision rates

3.2 碰撞率對(duì)溫度和煙黑體積分?jǐn)?shù)徑向分布的影響

由于火焰溫度受碰撞率的影響不大，所以圖 3只給出了碰撞率為0.20時(shí)火焰溫度在高度1.2 cm、1.5 cm、3 cm、4 cm、4.5 cm和5 cm處的徑向分布。

圖3 碰撞率為0.20時(shí)不同高度處溫度的徑向分布Fig.3 Radial distribution of temperature at different heights with a collision rate of 0.20

從圖3中可以看出，隨著軸向高度的增加，火焰峰值溫度逐漸減小并向中心線位置靠近；而中心線處的溫度隨著軸向高度的增加而增加，由1.2 cm處的1 072 K達(dá)到5 cm處的1 676 K。

圖4顯示了在不同碰撞率下，高度為1.5 cm 和3 cm處煙黑體積分?jǐn)?shù)的徑向分布。

圖4 兩個(gè)軸向高度下不同碰撞率的煙黑體積分?jǐn)?shù)的徑向分布Fig.4 Radial distribution of soot volume fraction at two axial heights with different collision rates

從圖4可以看出，在軸向高度為1.5 cm時(shí)，煙黑體積分?jǐn)?shù)的峰值集中在0.8×10-6～0.9×10-6之間。當(dāng)碰撞率為0.06時(shí)，最大體積分?jǐn)?shù)為0.85×10-6；碰撞率為0.20時(shí)，最大體積分?jǐn)?shù)為0.81×10-6，下降約4.7%。在軸向高度為3 cm時(shí)，煙黑體積分?jǐn)?shù)的峰值集中在5×10-6～6×10-6之間。當(dāng)碰撞率為0.06時(shí)，最大體積分?jǐn)?shù)為5.29×10-6；當(dāng)碰撞率為0.20時(shí)，最大體積分?jǐn)?shù)為4.98×10-6，下降約5.9%。即隨著碰撞率的增加，峰值體積分?jǐn)?shù)都呈現(xiàn)減小的趨勢(shì)，但是在軸向高度為3 cm時(shí)，下降得更為迅速。

3.3 碰撞率對(duì)反應(yīng)速率的影響

由于碰撞率的增加，對(duì)煙黑成核和表面生長(zhǎng)速率變化影響總體小于1%，所以圖 5 僅給出了碰撞率為 0.20時(shí)的煙黑成核和表面生長(zhǎng)速率分布圖。煙黑成核速率的峰值為1.61×10-7kmol/(m3/s) (r=0.38 cm,z=1.3 cm)，表面生長(zhǎng)速率峰值為8.8×10-4kmol/(m3/s)(r=0.23 cm,z=2.52 cm)。從峰值的數(shù)量級(jí)來(lái)看，煙黑表面生長(zhǎng)占主導(dǎo)地位。煙黑成核和表面生長(zhǎng)的速率峰值都發(fā)生在環(huán)形區(qū)域，且成核速率峰值比表面生長(zhǎng)速率峰值處于更高的火焰高度。

圖5 碰撞率為0.20時(shí)的煙黑成核和表面生長(zhǎng)速率分布Fig.5 Distribution of soot nucleation and surface growth rate at a collision rate of 0.20

圖 6 給出了氫氧基與煙黑顆粒之間的碰撞率分別為 0.06、0.09、0.13、0.17和0.20時(shí)，煙黑被氫氧基氧化的單位表面積反應(yīng)速率分布。其對(duì)應(yīng)的峰值分別為 1.46×10-3(r=0.18 cm,z=4.77 cm)、1.75×10-3(r=0.18 cm、z=4.73 cm)、1.98×10-3(r=0.18 cm、z=4.65 cm),2.11×10-3(r=0.18 cm、z=4.61 cm)、2.16×10-3(r=0.18 cm,z=4.57 cm)，單位為(kg·m2/s)。由圖6可以看出，隨著碰撞率的增加，煙黑被氫氧基氧化的速率峰值呈上升趨勢(shì)，碰撞率從0.06增加到0.20，氧化速率峰值增加約48%。而峰值的徑向位置沒(méi)有發(fā)生變化，軸向位置變化很小。

圖6 不同碰撞率下煙黑被氫氧基氧化速率分布Fig.6 Distribution of hydroxyl oxidation rate of soot at different collision rates

4 結(jié)論

本文利用 Fortran語(yǔ)言，對(duì)氫氧基與煙黑在不同碰撞率時(shí)的乙烯/空氣擴(kuò)散火焰進(jìn)行了數(shù)值模擬，得到了火焰結(jié)構(gòu)和燃燒特性的變化情況。隨著碰撞率由0.06增加到0.20，煙黑峰值體積分?jǐn)?shù)下降約11.6%，并且出現(xiàn)在火焰環(huán)形區(qū)域。在高度為1.5 cm處，,峰值體積分?jǐn)?shù)下降約4.7%；在高度為3 cm處，峰值體積分?jǐn)?shù)下降約5.9%。

通過(guò)進(jìn)一步分析，得到了碰撞率變化對(duì)煙黑形成速率的影響。隨著碰撞率由0.06增加到0.20，煙黑成核和表面生長(zhǎng)速率幾乎不受到影響，而對(duì)氧化反應(yīng)產(chǎn)生了很大的影響，氧化速率峰值增加了約48%。這些數(shù)據(jù)為今后火焰燃燒和煙黑性能等的工程應(yīng)用提供了數(shù)值依據(jù)。