許愛平， 侯繼軍， 董俊慧， 劉軍, 王枝梅

(1.內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué)，呼和浩特 010051；2.內(nèi)蒙古科技大學(xué)包頭醫(yī)學(xué)院，內(nèi)蒙古 包頭 014060)

0 前言

鈦合金具有密度低、比強度高、耐高溫性能和抗腐蝕性能，被廣泛用于航空航天、石油化工、海洋工程等多個領(lǐng)域。然而TC4鈦合金在焊接時晶粒的粗化會導(dǎo)致接頭脆性較大[1-2]。激光焊由于焊接熱影響區(qū)小、熱變形小、焊接效率高等優(yōu)點[3]，近年來倍受學(xué)者關(guān)注。但是，在激光焊接過程中產(chǎn)生的光致等離子體，不僅影響焊接穩(wěn)定性，而且還影響焊縫成形、微觀結(jié)構(gòu)及其力學(xué)性能[4]，而涂覆活性劑的活性激光焊可以顯著增大焊縫熔深，抑制光致等離子進(jìn)而提高焊接效率[5]，改善接頭組織與性能。

馬翔等人[6]針對AZ31B鎂合金的TIG焊，選取5種單一氧化物MgO，Cr2O3，CaO，TiO2，MnO2進(jìn)行均勻設(shè)計，結(jié)果表明:復(fù)合活性劑的焊縫熔深比單一活性劑的熔深增加效果明顯，最大焊縫熔深比常規(guī)TIG焊熔深增加2.5倍左右，且復(fù)合配方中活性元素的加入改善了焊縫相組成，避免了接頭低熔點鎂鋁化合物脆性相的形成。宋天革等人[7]采用均勻設(shè)計方法復(fù)配SiO2-MgO-TiO2-Cr2O3多組元活性劑，研究發(fā)現(xiàn),MgO與Cr2O3，MgO與TiO2，Cr2O3與TiO2交互作用對焊縫熔深起正交互作用，促使熔深增加。在相同焊接工藝參數(shù)下，利用最佳活性劑成分0.675%MgO+0.287%Cr2O3+0.02%TiO2+0.018%SiO2配方，涂覆此復(fù)合活性劑時焊縫熔深是未涂活性劑焊縫熔深的2.3倍。杜賢昌等人[8]利用均勻設(shè)計法設(shè)計復(fù)合活性劑43.82%TiO2+43.82%SrCl2+6.38%ZrO2+5.98%Y2O3配方，研究AZ31B鎂合金的A-TIG焊接，結(jié)果表明,涂覆該復(fù)合活性劑的焊縫可獲得最大熔深和較好的表面成形質(zhì)量，且焊接接頭具有良好的力學(xué)性能。顧玉芬等人[9]通過熔池振蕩和激光視覺的方法計算TiO2和CaF2熔池金屬表面張力，在此基礎(chǔ)上設(shè)計復(fù)合活性劑，研究其對焊縫熔深的影響，結(jié)果表明:70%TiO2+30%CaF2活性劑作用下可顯著增加熔深。Venkatesan等人[10]以SiO2，TiO2，Cr2O3氧化物為活性劑進(jìn)行A-TIG焊接研究，利用Minitab 16軟件分析了3種活性劑對熔深的作用，優(yōu)化活性劑的最佳組成為87.7%SiO2+12.3%TiO2+0%Cr2O3，涂覆復(fù)合活性劑焊縫熔深提高82%。Li等人[11]選用4種AlF3，LiF，KF-AlF3，K2SiF6氟化物，采用均勻設(shè)計法復(fù)配，研究表明:復(fù)合活性劑不僅可以增加焊縫熔深，還可以保證焊縫表面和內(nèi)部成形質(zhì)量。

綜上表明，多數(shù)工作是集中于A-TIG焊接，或者是單一活性劑研究方面[12-13]，針對活性激光焊接鈦合金的研究尚處于起步階段，侯繼軍等人[14]以Na2SiF6作為表面活性劑激光焊接TC4鈦合金，涂覆Na2SiF6活性劑后TC4鈦合金激光焊焊縫表面成形良好，可使焊縫熔深增加約12%，焊縫表面熔寬降低約29%，能夠有效提高焊縫的深寬比。但是，單一活性劑的作用還是極為有限，諸如焊縫組織粗大、熔深增加不理想、焊縫力學(xué)性能得不到明顯的改善。為此，文中選取具有較好效果的活性劑，借助數(shù)學(xué)方差分析，探討活性劑與焊縫熔深和成形系數(shù)之間的關(guān)系，采用響應(yīng)面法優(yōu)化得出復(fù)合活性劑配方，通過研究復(fù)合活性劑對焊縫組織與性能的影響規(guī)律，為TC4鈦合金活性激光焊技術(shù)的應(yīng)用提供支撐。

1 活性劑選取與設(shè)計

根據(jù)前人的研究結(jié)果，既然Na2SiF6可作為鈦藥芯焊絲的成分應(yīng)用于TIG焊[15]，且課題組也證實Na2SiF6能夠有效提高激光焊接TC4焊縫的深寬比，故作為首選活性劑。其次，借鑒羅鐵鋼等人[16]對TC4合金顯微組織及力學(xué)性能的研究發(fā)現(xiàn)，添加適量稀土Y2O3顆?？梢宰钄唳骡伒纳桑⑨斣讦骡佁?，阻礙β鈦的滑移，能夠提高TC4鈦合金的抗拉強度。最后，在TC4鈦合金激光焊接過程中，為了防止母材中Ti元素的氧化燒損，選擇TiO2活性劑。最終期望設(shè)計出能夠增加熔深、減小成形系數(shù)、提高力學(xué)性能的復(fù)合活性劑配方，因此選定Na2SiF6，Y2O3，TiO2作為多元復(fù)合活性劑的主要成分。

假設(shè)3種活性劑總量為100%，采取極端頂點混料設(shè)計原則進(jìn)行活性劑混合，10%≤ηNa2SiF6≤40%，20%≤ηY2O3≤50%，20%≤ηTiO2≤60%。采用Design-Expert12軟件中Mixture Design模塊進(jìn)行試驗配方設(shè)計，將各約束條件輸入到模塊中，可得出具體的活性劑配方，并以熔深D和成形系數(shù)Ф作為響應(yīng)值見表1。

2 試驗材料及方法

用電子天平按表1復(fù)合活性劑配方稱量，置于干鍋研磨并用48 μm濾篩過濾活性劑，之后倒入燒杯中，加入等重量丙酮并用玻璃棒輕輕攪拌，待混合液均勻無分層時，用毛刷均勻涂敷在試件待焊區(qū)域，一次性涂覆相同厚度約為0.3 mm，活性劑涂敷方式如圖1所示，利用IPG 公司生產(chǎn)型號為YLS-10000光纖激光器焊接TC4鈦合金，其自熔焊焊接參數(shù)見表2。焊后自然冷卻到室溫，用線切割制備試樣，焊后用80號、200號、400號、800號、1500號砂紙打磨并對樣品進(jìn)行拋光，用HF∶HNO3∶H2O=1∶3∶10腐蝕劑腐蝕后得到金相樣品，用德國蔡司Axio imager.Alm光學(xué)顯微鏡觀察顯微組織，用德國ZEISS Stemi 200-C顯微鏡測量焊縫熔深。

圖1 活性激光焊示意圖

表2 自熔焊焊接參數(shù)

3 試驗結(jié)果與分析

3.1 數(shù)學(xué)模型的建立

基于響應(yīng)面法建立焊縫熔深和成形系數(shù)的數(shù)學(xué)模型，選取的3種活性劑A代表Na2SiF6，B代表Y2O3,C代表TiO2，其函數(shù)關(guān)系可以表示為：

Y=f(A,B,C)

(1)

若將響應(yīng)量Y擴(kuò)展為二階多項式回歸方程的形式，即用于描述三因素響應(yīng)面的回歸方程如式(2)所示:

(2)

式中：Y為響應(yīng)值；X為自變因素；β0為二次回歸方程中的常數(shù)項系數(shù)；βi為回歸方程中的一次項系數(shù)；βii為二次回歸方程中的二次項系數(shù)；βij為方程中交叉項系數(shù)。

通過表3和表4對焊縫熔深和成形系數(shù)的方差顯著性分析，得到熔深和成形系數(shù)的二階多項式回歸方程用式(3)和式(4)表示。

D=5.162 8+8.051 1A+4.904 5B+2.532 3B+9.144 9AB+0.765 4AC+3.731 9BC

(3)

Ф=2.888 51+5.475 9A+2.477 155B+6.518 1C+2.687 69AB+7.585 7AC

(4)

式中:約束條件為10%≤A≤40%，20%≤B≤50%，20%≤C≤60%，A+B+C=1。

根據(jù)軟件提供的方差模型，模型盡量選擇高階模型的設(shè)計準(zhǔn)則，其次方差模型的P值小于顯著水平0.05，表明該模型具有統(tǒng)計意義，多元相關(guān)系數(shù)R2校正值與預(yù)測值相近且系統(tǒng)建議采用該模型，失擬度是衡量所用模型和試驗擬合的程度，系統(tǒng)顯示失擬度不顯著，因此可以用回歸方程代替試驗點真實值對試驗進(jìn)行分析。根據(jù)表3和表5列出的多種模型方差分析比較和R2綜合分析，焊縫熔深D的最優(yōu)響應(yīng)模型為二次方模型，同理根據(jù)表6和表7給出的多種模型方差分析比較和R2綜合分析，焊縫成形系數(shù)Φ的最優(yōu)響應(yīng)模型也是二次方模型。

表3 關(guān)于熔深的多種模型方差分析結(jié)果

表4 成形系數(shù)二次模型的方差分析

表6 關(guān)于成形系數(shù)的多種模型方差分析結(jié)果

表7 關(guān)于成形系數(shù)的多元相關(guān)系數(shù)R2綜合分析

從表8可以看出，熔深的概率P值為0.037(小于0.05)，說明該模型顯著，擬合方程系數(shù)為0.9775，接近1，說明擬合方程可以接受，失擬度結(jié)果不顯著，證明該模型是可靠的。在熔深的模型中，一次項A，B，C和交叉項AB，AC，BC為顯著項，平方項A2，B2，C2的P值分別為0.447 5，0.606 4，0.932 2，都大于0.05為非顯著因素，因此在擬合方程中去掉非顯著項，仍可以保證擬合方程的精度。

表8 熔深二次模型的方差分析

同理可以分析焊縫成形系數(shù)的模型方差，從表4可以看出，成形系數(shù)的概率P值為0.032 5(小于0.05)，說明該模型顯著，擬合方程系數(shù)為0.928 8，接近1，說明擬合方程的可以接受，失擬度結(jié)果不顯著，說明該模型可靠。在成形系數(shù)的模型中，一次項A，B，C和交叉項AB和AC為顯著項，平方項A2，B2，C2的P值分別為0.391 0，0.646 8，0.261 0都大于0.05為非顯著因素，因此在擬合方程中去掉非顯著項，仍能保證擬合方程的精度。

3.2 響應(yīng)面優(yōu)化

圖2～圖6給出活性劑交互作用的響應(yīng)面和等高線分析圖。由圖2可見，當(dāng)C含量為0.20，A與B對熔深顯著影響，此時，A的理想取值為0.36～0.40，B的理想值為0.28～0.36，熔深達(dá)到最大為4.20 mm；由圖3可見，當(dāng)A含量為0.40，B與C對熔深顯著影響，此時，B的理想值為0.26～0.36，C的理想取值為0.20～0.22，熔深達(dá)到最大為4.20 mm；由圖4可見，當(dāng)B含量為0.20，此時，A的理想取值為0.36～0.40，C的理想值為0.20～0.28，熔深達(dá)到最大值為4.10 mm。由圖5可見，當(dāng)C含量為0.20，A與B對成形系數(shù)顯著影響，A的理想取值為0.10～0.14，B的理想值為0.46～0.50，成形系數(shù)最小可達(dá)0.48；由圖6可見，當(dāng)B含量為0.2，A與C對成形系數(shù)顯著影響，A的理想取值為0.10～0.12，C的理想值為0.20～0.22，成形系數(shù)最小達(dá)到0.46。

圖2 活性劑A和B的交互作用對熔深的影響

圖3 活性劑B和C的交互作用對熔深的影響

圖4 活性劑A和C的相互作用對熔深的影響

圖5 活性劑A和B的相互作用對成形系數(shù)的影響

圖6 活性劑A和C的相互作用對成形系數(shù)的影響

通過對焊縫熔深和成形系數(shù)方差的顯著性分析及多目標(biāo)響應(yīng)面優(yōu)化獲得了試驗優(yōu)選條件,見表9，其最優(yōu)的復(fù)合活性劑組合及其熔深和成形系數(shù)預(yù)測值見表10。

表9 試驗優(yōu)選條件

表10 優(yōu)化配方與預(yù)測結(jié)果

3.3 試驗驗證

3.3.1焊縫成形質(zhì)量

按配方Ⅰ的比例配制復(fù)合活性劑，在表2焊接參數(shù)下，得到的焊縫表面成形如圖7所示。由圖7可見，涂覆活性劑一側(cè)熔寬明顯變窄，成形良好，焊縫波紋細(xì)膩，無焊接缺陷。圖8為未涂覆和涂覆活性劑Ⅰ的焊縫截面形貌。實測的焊縫熔深值為4.062 mm，與優(yōu)化預(yù)測值相差0.86%，吻合較好，與未涂覆活性劑的普通激光焊相比，涂覆活性劑Ⅰ的焊縫熔深增加了1.49倍，實測的焊縫成形系數(shù)為0.494，與理論預(yù)測值相差0.56%，吻合較好，由此表明，涂覆活性劑Ⅰ不僅能夠改變焊縫表面成形，而且增加熔深，降低成形系數(shù)，相當(dāng)于提高焊接效率。

圖7 涂覆活性劑Ⅰ的表面成形

圖8 未涂覆和涂覆復(fù)合活性劑Ⅰ焊縫截面形貌

目前公認(rèn)的活性激光焊中增加熔深的機理為：表面狀態(tài)改變理論、等離子收縮理論、熔池表面張力理論。Na2SiF6,Y2O3,TiO23種活性劑增加熔深的機理也不同，由于Na2SiF6在300 ℃會發(fā)生分解，Na2SiF6=2NaF+SiF4，NaF和SiF4都會抑制光致等離子產(chǎn)生，從而增加熔深[14]；在激光束高溫作用下，Y2O3會發(fā)生分解成Y和O，稀土Y作為表面活性元素進(jìn)入熔池中，參與熔池內(nèi)的冶金反應(yīng)，從而改變?nèi)鄢氐谋砻鎻埩?，使得焊縫熔深增加。TiO2顆粒涂覆在焊件表面存在一定的空隙結(jié)構(gòu)，減少了工件表面對激光的反射，影響焊件表面狀態(tài)而增加熔深[17]?；谏鲜?種熔深增加機制，當(dāng)Na2SiF6,Y2O3,TiO2活性劑共同作用時，使得焊縫熔深顯著增加。

3.3.2焊縫顯微組織

圖9為未涂覆和涂覆復(fù)合活性劑焊縫區(qū)的顯微組織。從圖9可以觀察到涂覆復(fù)合活性劑后焊縫的柱狀晶比未涂覆的柱狀晶不僅在長度和寬度(厚度)方向有所減小，而且在焊縫區(qū)柱狀晶內(nèi)針狀馬氏體α’形態(tài)明顯的不同，未涂覆的針狀粗大，而涂覆復(fù)合活性劑Ⅰ的針狀細(xì)小均勻，顯微組織得到顯著細(xì)化。另外，涂覆活性劑后焊縫附近的熱影響區(qū)比未涂覆的熱影響區(qū)寬度有所減小，有利于改善TC4鈦合金焊接接頭熱影響區(qū)薄弱的問題，從而提高接頭的安全可靠性，故采用復(fù)合活性劑Ⅰ激光焊接TC4鈦合金具有實際應(yīng)用價值。

進(jìn)一步對焊縫區(qū)進(jìn)行能譜分析如圖10所示。由圖可見，涂覆復(fù)合活性劑Ⅰ的焊縫區(qū)存在活性元素Y，說明在激光的作用下活性元素Y進(jìn)入熔池參與冶金反應(yīng)，起到變質(zhì)劑的作用，不僅增加非均勻的形核率，而且阻礙晶粒的長大，使得柱狀晶粒細(xì)化，焊縫中心的馬氏體α’針也細(xì)化。因此，涂覆復(fù)合活性劑Ⅰ既細(xì)化了焊縫粗大的柱狀晶，又細(xì)化了晶內(nèi)針狀馬氏體α’，同時減小了熱影區(qū)的寬度。

圖10 涂覆復(fù)合活性劑Ⅰ焊縫區(qū)元素分布

3.3.3力學(xué)性能

利用優(yōu)化后的焊接參數(shù)見表11，對5 mm厚TC4鈦合金進(jìn)行對接試驗，使用WDW-200電子萬能試驗機測得拉伸試件力學(xué)性能結(jié)果見表12。采用QuantaFEG650場發(fā)射電子顯微鏡觀察其斷口形貌如圖11所示。

表11 對接激光焊焊接參數(shù)

表12 接頭拉伸試驗結(jié)果

從表12可以看出母材抗拉強度為990 MPa，未涂覆活性劑的接頭抗拉強度為887 MPa，涂覆復(fù)合活性劑Ⅰ焊接接頭的抗拉強度為923 MPa，涂覆復(fù)合活性劑Ⅰ比未涂覆活性劑接頭抗拉強度提高約5.53%，斷后伸長率提高約1.5%，由圖11a可以觀察到典型的撕裂棱，而圖11b 斷口較為平整，解理臺階粗大，且韌窩深度較淺，數(shù)量極少，屬于典型的脆性斷裂。由圖11c 觀察到斷口形貌比較平整，晶粒邊界清晰，尺寸較小，韌窩細(xì)小密集但均較淺，均勻分布，數(shù)量較多。結(jié)合接頭拉伸試樣的宏觀斷裂和斷口微觀形貌特征，可以確定未涂敷和涂敷活性劑的TC4鈦合金激光焊接頭斷裂屬于脆性斷裂。

圖11 拉伸試件斷口形貌

4 結(jié)論

(1)基于響應(yīng)面法設(shè)計出Na2SiF6與Y2O3,Na2SiF6與TiO2,Y2O3與TiO2對焊縫熔深起正交互作用，使得焊縫熔深增加，Na2SiF6與Y2O3和Na2SiF6與TiO2對成形系數(shù)起正交互作用，使焊縫成形系數(shù)減小。

(2)涂覆優(yōu)化的復(fù)合活性劑焊接TC4鈦合金，焊縫表面成形質(zhì)量優(yōu)良，焊縫熔深比未涂覆活性劑的增加了1.49倍，成形系數(shù)達(dá)到0.494，有利于提高焊接效率。

(3)涂覆復(fù)合活性劑Ⅰ既能顯著細(xì)化焊縫粗大的柱狀晶，又能細(xì)化晶內(nèi)針狀馬氏體α’相，熱影響區(qū)寬度有所減小，有利于改善焊接接頭的安全可靠性，其接頭抗拉強度比未涂覆活性劑提高約5.53%，斷后伸長率提高約1.5%。